Crystal Nucleation of Colloidal Suspensions under Shear
我们使用布朗动力学模拟结合伞形取样技术来研究剪切流对均匀晶体成核的影响。我们发现，均匀的剪切速率导致显着抑制的晶体成核速率和临界核的大小的增加。经典成核理论的一个简单的唯象扩展解释了这些观察结果。晶核的取向相对于剪切方向倾斜。
2004-06-10 cond-mat.soft
Pinned Ad-colloids Disfavors Nucleation in Colloidal Vapor Deposition
该研究针对固定沉积颗粒对气相沉积结晶的影响这一未充分探索的问题，通过胶体气相沉积实验发现固定吸附胶体会因熵效应不利于成核，且可通过调控胶体迁移率调整成核概率，还会影响后期薄膜振动特性，为材料性能调控提供新思路。
2024-12-13 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Diffusional Nucleation of Nanocrystals and Their Self-Assembly into Uniform Colloids
本文综述了纳米粒子和胶体生长均匀性控制机理的理论解释。纳米颗粒通过从溶液中突发成核而合成为纳米晶体。胶体通过这些纳米晶体的聚集而自组装。这两个动力学过程是耦合的，都是由扩散输运驱动的。这两个过程的相互关系允许形成窄尺寸分布的胶体分散体，这在许多应用中是重要的。我们回顾了一个通过捕获扩散"单态"来描述团簇生长的数学模型。"然后分析溶液中纳米颗粒的突发成核。最后，我们将其耦合到纳米粒子聚集形成胶体的次级过程。我们解决了颗粒尺寸分布的建模方面，以及其他属性。
2008-06-30 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Site-Specific Colloidal Crystal Nucleation by Template-enhanced Particle Transport
在薄膜生长过程中，单体表面迁移率是决定成核密度和岛形貌的最重要的参数。特别是在模板辅助的表面生长期间，低表面迁移率可以阻止单体到达目标位点，并且这导致成核控制的部分至完全丧失。虽然在原子系统中，可以容易地获得广泛的表面迁移率，但对于胶体，由于其大尺寸，该窗口相当窄，因此在扩展模板辅助生长技术以引导其自组装方面施加了严格的限制。在这里，我们通过设计具有空间变化的特征尺寸的模板来规避这种基本限制，在这种情况下，莫尔图案在短程耗尽吸引力的存在下呈现扩散胶体的表面能梯度。模板服务于双重目的，第一，通过增强它们的表面平均自由程和第二，指示生长微晶的大小和对称性，将颗粒引导到目标位置。使用光学显微镜，我们直接遵循这些表面上的胶体岛在单颗粒水平的成核和生长动力学。我们以高保真度展示了原子和分子理论、数值和实验研究中尚未达到的成核控制。我们的研究结果为制造由复杂胶体和纳米颗粒组成的非平凡表面结构铺平了道路。
2016-05-11 cond-mat.soft
Interfacial tension and nucleation in mixtures of colloids and long ideal polymer coils
理想聚合物与直径小于聚合物回转半径的硬球的混合物，表现出广泛的不相容性。这些混合物的分层相之间的界面张力估计，是成核的障碍。发现屏障与聚合物的半径成线性比例，导致其对于大聚合物变得大。因此，对于大的聚合物，成核被抑制，并且相分离通过亚稳分解进行，如在聚合物共混物中一样。
2002-05-01 cond-mat.soft
Homogeneous nucleation of colloidal melts under the influence of shearing fields
我们研究了剪切流对均匀晶体成核的影响，使用布朗动力学模拟结合伞形采样技术。由于剪切对称性破缺，导致径向分布函数各向异性。均匀剪切速率抑制晶体形核，导致临界形核尺寸增大。这些观察结果可以用经典成核理论的一个简单的唯象扩展来描述。此外，我们发现，核有一个相对于剪切方向的优先取向。平均而言，核的最长维度沿着涡度方向，而最短维度优选地垂直于涡度方向并且相对于梯度方向略微倾斜。
2004-06-11 cond-mat.soft
Evidence for out-of-equilibrium crystal nucleation in suspensions of oppositely charged colloids
我们报告的晶体成核率在一个二元悬浮液中的相反电荷的胶体的数值研究。两种不同的晶体结构在所研究的热力学条件下竞争。我们发现成核的晶相是亚稳的，更令人惊讶的是，它的成核自由能垒不是最低的。这意味着，在成核过程中，亚临界核没有足够的时间弛豫到它们的最低自由能结构。这种行为与通常的假设直接矛盾，即最容易结晶的相是具有最低成核自由能垒的相。我们所描述的现象应该是相关的结晶实验中竞争的固体结构不连接一个简单的转换。
2007-07-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Classical nucleation and growth of DNA-programmed colloidal crystallization
DNA包覆的胶体可以自组装成令人难以置信的多种晶体结构，但这种技术的应用受到对动态结晶途径的理解和控制不足的限制。为了应对这一挑战，我们使用微流体来量化DNA编程胶体晶体的自组装动力学，从热激活成核到晶体生长的反应限制和扩散限制阶段。我们的详细测量的温度和浓度依赖性的动力学在所有阶段沿结晶途径提供了一个严格的测试的经典理论的成核和生长。在考虑到微米级DNA包覆胶体的有限滚动速率后，我们发现这些经典理论的修改版本定量地预测了绝对成核和生长速率。最后，我们应用我们的模型来设计和演示组装大单晶的协议，包括具有明显结构着色的晶体，这是从胶体中创建下一代功能材料的重要步骤。
2021-05-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Nucleation and shape dynamics of model nematic tactoids around adhesive colloids
最近的实验表明，如何线虫有序的tactoid形状的肌动蛋白液滴可以重组和肌球蛋白分子马达的行动分开。在本文中，我们考虑如何类似的形态变化，可以在平衡条件下实现。使用模拟，原子和连续，和一个唯象模型，我们探讨如何成核动力学，形状变化，和最终的稳定状态的一个aptactoid液滴可以修改模型的相互作用，模仿肌球蛋白马达集群的粘合剂胶体。我们的研究结果提供了一个处方所需的最低条件，以稳定tactoid重组和分裂在平衡胶体-凝胶设置。
2019-09-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Kinetic phase diagram for two-step nucleation in colloid-polymer mixtures
本文通过基于经典成核理论的晶种模拟构建胶体-聚合物混合物两步结晶的动力学相图，并用过渡路径采样验证，揭示临界核为液态或晶态时不同的结晶机制，证明该相图是理解非经典成核的有效工具。
2025-04-09 cond-mat.soft
Mechanisms of Diffusional Nucleation of Nanocrystals and Their Self-Assembly into Uniform Colloids
我们综述了我们在纳米尺度和胶体颗粒生长的均匀性控制机制建模方面的研究。前者是通过溶液中的爆发成核而产生的纳米晶体。后者，胶体大小的颗粒，是由纳米晶体的自组装（聚集）形成的。在胶体颗粒合成中，两个动力学过程是耦合的，并且两者都由各自的结构单元（单体）的扩散运输控制。这两个过程的相互关系允许合成窄尺寸分布的胶体分散体，这在许多应用中是重要的。本文首先回顾了通过捕获单体单重态的扩散团簇生长的数学模型。“然后分析溶液中纳米颗粒的突发成核。最后，我们将其耦合到纳米粒子聚集形成胶体的二次过程，我们讨论了粒度分布建模的各个方面，以及所考虑的过程的其他功能。
2008-06-30 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
A classical nucleation theory description of active colloid assembly
非对齐的自推进粒子与纯粹排斥排斥体积相互作用进行非热动力诱导相分离成一个稀气体和一个密集的集群相。在这里，我们使用增强的采样计算方法和分析理论来研究密相形成的动力学。尽管本质上的非平衡性质的相变，我们表明，动力学可以使用类似于平衡经典成核理论的方法来描述，由一个有效的自由能团簇形成与可识别的体积和表面条款。该理论捕获的位置的双结点，成核率作为过饱和度的函数，和集群的大小分布低于双结点，而在亚稳区的差异揭示了额外的物理活性晶体形成的早期阶段。这一理论的成功表明，可以直接从活性系统的微观动力学出发，得到一个类似于平衡态热力学的框架，并可以用来描述向非平衡稳态演化的动力学。
2016-08-17 cond-mat.soft
Models of Synthesis of Uniform Colloids and Nanocrystals
我们提出的建模方法来解释机制的控制均匀性（窄分布）的尺寸和形状的纳米尺寸的晶体和微米尺寸的胶体的合成。我们认为这些情况下，纳米晶体形成的突发成核。然后，胶体通过纳米晶体的聚集而自组装。耦合动力学过程都是由扩散运输控制的，产生在许多应用中使用的定义明确的胶体分散体。我们解决的颗粒结构选择的建模方面，从成核到生长的聚集和机制的出现的颗粒形状。
2010-06-03 cond-mat.soft
Visualizing kinetic pathways of homogeneous nucleation in colloidal crystallization
当系统经历从液相到固相的转变时，它在达到最终状态之前通过多个中间结构。然而，我们对这一过程的确切途径的了解是有限的，主要是由于难以实现直接观察。在这里，我们实验研究的对称性和密度的各种胶体系统在液体到固体的相变的演变，并可视化动力学途径与单粒子分辨率。我们观察到形成的相对有序的前体结构具有不同的对称性，然后转换成亚稳固体。在这个转换过程中，两个主要的交叉对称路径总是发生，无论最终状态和相互作用势。此外，我们发现了一个广泛的解耦的密度变化和对称性的发展，并发现，成核很少从致密区域开始。这些发现适用于我们所有的样品，表明有可能找到一个统一的图片在胶体系统中的复杂的结晶动力学。
2014-12-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Effects of quenched disorder on the kinetics and pathways of phase transition in a soft colloidal system
本研究通过蒙特卡洛模拟探究淬灭无序对软胶体GCM体系相变的影响，揭示了杂质占比、团簇尺寸及表面形貌对成核势垒、临界尺寸和多晶型选择的作用规律，为结晶过程调控提供依据。
2024-09-13 cond-mat.soft physics.chem-ph physics.comp-ph
Two-stage crystallization of charged colloids at low supersaturations
我们报告模拟带电胶体的均匀液体fcc成核的低和高接触能值。作为晶体形成的前体，我们观察到在晶体形成的位置处的局部有序性增加，但与局部密度没有相关性。因此，成核是由顺序波动而不是密度波动驱动的。我们的研究结果还表明，在这两种情况下，过渡涉及两个阶段，首先是一个过渡的液体bcc，其次是bcc-hcp/fcc的转变。这两种转变都必须克服自由能垒，因此首先形成球形bcc样簇，其中最终的fcc样结构主要在微晶表面成核。这意味着bcc-fcc相变是一种异质成核，即使我们从均匀的本体液体开始。bcc-hcp/fcc自由能垒的高度强烈地依赖于胶体的接触能。对于低接触能，该势垒低，因此bcc-hcp/fcc转变自发地发生。对于较高的接触能，第二势垒太高而不能被胶体系统自发地穿过。然而，有可能使系统越过第二个障碍，并将bcc核转变为稳定的hcp/fcc相。转变由第一液体-体心立方转变主导，并且可以通过使用有效表面张力的经典成核理论来描述。
2014-10-31 cond-mat.soft
Out-of-equilibrium processes in suspensions of oppositely charged colloids: liquid-to-crystal nucleation and gel formation
我们研究了带相反电荷的颗粒的胶体悬浮液中的液晶转化和凝胶形成的动力学。我们分析，通过计算机模拟和实验，流体淬火的相图中的状态点，其中最稳定的状态是一个均匀的结晶固体或与稀释气体接触的固相的演变。一方面，在高温和高填充分数，接近有序固体/无序固体共存线，我们发现，流体到晶体的途径不遵循最小自由能路线。另一方面，淬火到远离有序晶体/无序晶体共存边界的状态点之后是通过最小自由能途径的流体到固体的转变。在低温和包装分数，我们观察到，该系统经历了气-液spinodal分解，在某些时候，逮捕引起的凝胶状结构。我们的模拟和实验都表明，增加相互作用范围有利于凝胶状结构中的玻璃化结晶。
2009-07-13 cond-mat.soft
Microstructural diversity, nucleation paths and phase behaviour in binary mixtures of charged colloidal spheres
我们研究低盐，二元水悬浮液的带电胶体球的尺寸比Φ = 0.57，数密度低于共晶数密度n_E，和数分数p = 1.00-0.40。由均匀剪切熔体凝固获得的典型相是体心立方结构的替代合金。在严格气密的小瓶中，多晶固体在长时间内对熔化和进一步相变是稳定的。为了比较，我们也准备了相同的样品，缓慢和机械不受干扰的商业狭缝细胞去离子。这些细胞的特点是一个复杂的，但良好的再现性序列的全球和局部梯度的盐浓度，数密度和组成诱导连续去离子，电泳运输和差异沉降的组件，分别。此外，它们提供了适合β相非均质成核的扩展底表面。我们给出了一个详细的定性表征的结晶过程中使用成像和光学显微镜。与体样品相比，在狭缝单元中的初始合金形成不是体积填充的，并且我们现在还观察到具有低溶解度的奇数组分的α和β相。除了最初的均匀成核路线，梯度的相互作用打开了各种进一步的结晶和转化途径，导致微观结构的巨大多样性。在随后的盐浓度增加时，晶体再次熔化。基于壁的卵石状β相晶体和多面α晶体最后熔化。我们的观察结果表明，在体实验中形成的替代合金均匀成核和随后的增长是机械稳定的情况下，固-液界面，但结晶亚稳。
2023-02-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Polymorph Selection in Charged Colloids in the Second Nucleation Step
Gulliver UMR CNRS 7083, ESPCI Paris, Universit\' e PSL, 75005 Paris, France.
研究揭示了带电胶体在第二成核阶段中，多形选择受高阶结构影响，通过分子动力学模拟发现前驱态的六方有序结构，并在不同相互作用范围内稳定多形的形成机制。
2026-01-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Phases of granular matter
从无序介质（如液体）中均匀成核晶体结构的理解仍然是凝聚态物理中一个重要的未解决的问题。在过去的二十年中，从一些实验结果的指导下的颗粒和胶体系统，包括特别是在胶体和颗粒系统中的均匀成核的观察，我们提出了一种替代的统计力学的方法来静态颗粒物质在1989年由爱德华兹和奥克肖特。
2018-08-25 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Characterization and Optimization of Fluorescent Organosilica Colloids for 3D Confocal Microscopy Prepared Under 'Zero-Flow'
本文优化了“零流”条件下TPM胶体颗粒的合成与染色方法，实现粒径精确可控和荧光均匀标记，并提出三元溶剂体系以同时匹配折射率并独立调节密度失配，服务于三维共聚焦显微研究。
2023-04-14 cond-mat.soft
Model of Formation of Monodispersed Colloids
已经积累了大量的实验证据，证明单分散胶体的形成是通过一个更复杂的机制进行的，而不是通常所排除的扩散“爆裂成核”过程。相反，窄尺寸分布胶体分散体的合成涉及几个阶段，即，在过饱和溶液中产生的核生长成纳米尺寸的亚单位，然后聚集形成大得多的均匀次级颗粒。为了解释在这样一系列的过程中的大小选择，结合两个生长/聚集阶段的动力学模型。早期的研究表明，初级粒子的爆发成核生长强烈依赖于进入亚临界胚胎自由能中表面项的有效表面张力的值。本工作的目的是确定一个适当的控制参数的过程中的二次粒子聚集。修改的聚集率占单线态尺寸和聚集体扩散率只产生很小的变化。然而，在二聚体形成速率中引入“瓶颈”因素对最终的尺寸分布有深远的影响，并提出了可能的尺寸控制机制。
2001-03-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Heterogeneous versus homogeneous crystal nucleation in hard spheres
硬球模型系统非常适合于实验和模拟，以研究流体结晶的基本方面。在硬球流体的胶体模型实验中，流体与样品池壁接触是不可避免的，在那里可能发生非均匀结晶。在这项工作中，我们使用模拟研究同质和异质结晶之间的竞争。我们报告不同的限制壁诱导成核的模拟。将这些模拟结果与早期的均相研究相结合，使我们能够评估均相和非均相成核之间的竞争作为壁类型，流体密度和系统尺寸的函数。在壁面上，异质成核通常会压倒同质成核。然而，即使表面随机涂覆有直径约为流体球体直径的三倍-如在一些实验中所使用的-异相成核可能是占主导地位的体积分数小于0.535。只有当无序的涂层具有与液体相同的结构时，我们才发现成核可能发生在本体中。因此，在实验中，这种涂层可用于抑制异质成核。最后，我们报告的表观均匀的成核率考虑到在体和在墙壁的微晶的形成。我们发现，表观总体成核速率与“均匀成核”实验中报道的一致。这表明，在壁处的异质成核可以部分地解释实验测量和均匀成核率的模拟估计之间的巨大差异。
2021-04-27 cond-mat.soft
Nucleation on a sphere: the roles of curvature, confinement and ensemble
通过结合蒙特卡罗模拟和分析模型，我们演示和解释如何气体到液体的相变胶体系统局限于一个球形表面取决于曲率和大小的表面，并在热力学系综的选择。我们发现，表面的几何形状影响的自由能分布的形状和临界核的大小，通过改变周长面积比的各向同性集群。限制到较小的球形表面导致较低的成核势垒和较小的临界核尺寸。此外，液体域不会在球体上无限增长。在巨正则系综中的液体密度的饱和和在正则系综中的气相的耗尽导致自由能分布中的最小值，自由能的急剧增加用于超过该最小值的额外增长。
2018-06-02 cond-mat.soft physics.comp-ph
The effect of ion solvation on ion-induced nucleation -- a generalized Thomson model
提出广义汤姆森模型，考虑离子溶剂化效应，揭示离子诱导成核对电荷符号的不对称性，并给出状态图。关键贡献在于引入吉布斯转移能，修正泊松-玻尔兹曼方程，解析与数值求解，展示优先溶剂化对相界的影响。
2024-12-18 cond-mat.soft
Free-energy landscape of nucleation with an intermediate metastable phase studied using capillarity approximation
毛细管近似被用来研究当中间亚稳相存在时成核的自由能景观。临界核，对应于鞍点的自由能景观以及整个自由能景观可以使用这种毛细作用近似研究，和各种方案的成核和生长可以阐明。在这项研究中，我们考虑了一个模型，其中一个稳定的固相成核内的亚稳气相时，一个中间的亚稳液相存在。我们预测，复合临界核，包括一个固体核心和液体润湿层，以及纯液体和纯固体临界核可以存在不仅取决于相对于汽相的液相的过饱和度，但也对周围的固体液体的润湿行为。液态临界核的存在表明亚稳蒸气到稳定固体的相变是通过中间亚稳液相发生的，这与蛋白质和胶体体系中观察到的成核现象十分相似。通过研究自由能图上的最小自由能路径，我们可以研究核内固体和液体成分的演化，而不限于临界核。
2011-04-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Nucleation of liquid droplets in a fluid with competing interactions
使用一个简单的密度泛函理论（DFT），我们确定的自由能垒的高度形成一个液滴的液相从亚稳的气相模型胶体流体表现出竞争的相互作用。对势有一个直径为σ的硬核，在中间分离处是吸引的Yukawa，在大分离处是排斥的Yukawa。我们发现，即使是一个非常弱的长程排斥尾对潜在的成核有深远的影响：增加的排斥汤川尾的幅度显着降低了自由能垒高度，因此增加了液滴成核率。我们介绍的用于计算液滴密度分布和自由能的方法采用虚构的外部电势来稳定所需尺寸的液滴，即具有给定的过量颗粒数。对于临界液滴，对应于巨势的一个极值，这个虚势处处为零。我们研究的液滴密度分布到散装气体的衰减。对于一系列的成核状态点的DFT预测指数阻尼，长波长的振荡衰减系统表现出长程排斥，对比鲜明的单调衰减时，发现对潜在的只有一个有吸引力的汤川片。成核特性的变化，我们发现小幅度的排斥汤川尾反映了流体的倾向，形成调制的结构，如集群或条纹。
2011-06-23 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Canonical free-energy barrier of particle and polymer cluster formation
研究成核速率的常用方法是估算自由能势垒。这通常需要了解形成液滴的形状，这是一项在大分子设置中变得非常困难的任务，首先是正确定义簇边界。在这里，我们展示了一个形状自由的测定温度驱动的团簇形成在颗粒以及聚合物系统的自由能。结合严格的结果平衡液滴形成，这使得一个明确的有限尺寸标度分析的有效界面自由能在固定密度。我们首先验证了理论预测的形成液滴在过饱和粒子气体的广义系综蒙特卡罗模拟的Lennard-Jones系统。更进一步，我们将这种方法推广到稀聚合物溶液中的团簇形成。我们的研究结果表明一个类似的粒子凝聚，当大分子被解释为扩展的粒子。
2017-01-24 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Thermodynamics, formation dynamics and structural correlations in the bulk amorphous phase of the phase-field crystal model
本文利用PFC模型模拟非晶固体，揭示其自由能的历史依赖性、液体—非晶一级转变及噪声诱导的多步成核路径。
2022-09-12 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
