Nucleation and shape dynamics of model nematic tactoids around adhesive colloids
最近的实验表明，如何线虫有序的tactoid形状的肌动蛋白液滴可以重组和肌球蛋白分子马达的行动分开。在本文中，我们考虑如何类似的形态变化，可以在平衡条件下实现。使用模拟，原子和连续，和一个唯象模型，我们探讨如何成核动力学，形状变化，和最终的稳定状态的一个aptactoid液滴可以修改模型的相互作用，模仿肌球蛋白马达集群的粘合剂胶体。我们的研究结果提供了一个处方所需的最低条件，以稳定tactoid重组和分裂在平衡胶体-凝胶设置。
2019-09-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Classical nucleation and growth of DNA-programmed colloidal crystallization
DNA包覆的胶体可以自组装成令人难以置信的多种晶体结构，但这种技术的应用受到对动态结晶途径的理解和控制不足的限制。为了应对这一挑战，我们使用微流体来量化DNA编程胶体晶体的自组装动力学，从热激活成核到晶体生长的反应限制和扩散限制阶段。我们的详细测量的温度和浓度依赖性的动力学在所有阶段沿结晶途径提供了一个严格的测试的经典理论的成核和生长。在考虑到微米级DNA包覆胶体的有限滚动速率后，我们发现这些经典理论的修改版本定量地预测了绝对成核和生长速率。最后，我们应用我们的模型来设计和演示组装大单晶的协议，包括具有明显结构着色的晶体，这是从胶体中创建下一代功能材料的重要步骤。
2021-05-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Mechanisms of Diffusional Nucleation of Nanocrystals and Their Self-Assembly into Uniform Colloids
我们综述了我们在纳米尺度和胶体颗粒生长的均匀性控制机制建模方面的研究。前者是通过溶液中的爆发成核而产生的纳米晶体。后者，胶体大小的颗粒，是由纳米晶体的自组装（聚集）形成的。在胶体颗粒合成中，两个动力学过程是耦合的，并且两者都由各自的结构单元（单体）的扩散运输控制。这两个过程的相互关系允许合成窄尺寸分布的胶体分散体，这在许多应用中是重要的。本文首先回顾了通过捕获单体单重态的扩散团簇生长的数学模型。“然后分析溶液中纳米颗粒的突发成核。最后，我们将其耦合到纳米粒子聚集形成胶体的二次过程，我们讨论了粒度分布建模的各个方面，以及所考虑的过程的其他功能。
2008-06-30 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
In search of a precursor for crystal nucleation of hard and charged colloids
本研究利用计算机模拟与无监督机器学习追踪硬胶体和带电胶体的自发成核，发现面心立方与体心立方晶体的所有结晶迹象均从成核初期同时出现，表明带电胶体成核不存在结构前驱体。
2023-06-09 cond-mat.soft
Non-classical pathways of crystallization in colloidal systems
胶体系统提供了理想的条件来研究成核过程，无论是从实验的角度来看，由于其相对大的尺寸和长的时间尺度，从建模的角度来看，由于其相互作用的可调性。在这里，我们回顾了最近的一些工作，研究胶体结晶过程中从微观角度来看。我们特别关注的非经典途径的固体晶体的外观涉及两个（或更多）序参量的波动的成核。我们将这种非经典行为解释为位置和取向对称性破缺的解耦。然后，我们考虑成核途径如何决定从熔体成核后选择哪种多晶型。此外，我们如何研究的成核途径不仅揭示了新的光的微观成核机制，但也提供了重要的信息，关于其避免，从而表明结晶和玻璃化之间的深层联系。
2016-11-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crystal Nucleation of Highly-Screened Charged Colloids
通过蒙特卡洛模拟与自由能计算，揭示高度屏蔽带电胶体的成核行为，证明即使极小的电荷量也能显著改变相边界和成核势垒，表明轻度带电胶体不能简单视为硬球。
2022-06-27 cond-mat.soft
Visualizing kinetic pathways of homogeneous nucleation in colloidal crystallization
当系统经历从液相到固相的转变时，它在达到最终状态之前通过多个中间结构。然而，我们对这一过程的确切途径的了解是有限的，主要是由于难以实现直接观察。在这里，我们实验研究的对称性和密度的各种胶体系统在液体到固体的相变的演变，并可视化动力学途径与单粒子分辨率。我们观察到形成的相对有序的前体结构具有不同的对称性，然后转换成亚稳固体。在这个转换过程中，两个主要的交叉对称路径总是发生，无论最终状态和相互作用势。此外，我们发现了一个广泛的解耦的密度变化和对称性的发展，并发现，成核很少从致密区域开始。这些发现适用于我们所有的样品，表明有可能找到一个统一的图片在胶体系统中的复杂的结晶动力学。
2014-12-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Site-Specific Colloidal Crystal Nucleation by Template-enhanced Particle Transport
在薄膜生长过程中，单体表面迁移率是决定成核密度和岛形貌的最重要的参数。特别是在模板辅助的表面生长期间，低表面迁移率可以阻止单体到达目标位点，并且这导致成核控制的部分至完全丧失。虽然在原子系统中，可以容易地获得广泛的表面迁移率，但对于胶体，由于其大尺寸，该窗口相当窄，因此在扩展模板辅助生长技术以引导其自组装方面施加了严格的限制。在这里，我们通过设计具有空间变化的特征尺寸的模板来规避这种基本限制，在这种情况下，莫尔图案在短程耗尽吸引力的存在下呈现扩散胶体的表面能梯度。模板服务于双重目的，第一，通过增强它们的表面平均自由程和第二，指示生长微晶的大小和对称性，将颗粒引导到目标位置。使用光学显微镜，我们直接遵循这些表面上的胶体岛在单颗粒水平的成核和生长动力学。我们以高保真度展示了原子和分子理论、数值和实验研究中尚未达到的成核控制。我们的研究结果为制造由复杂胶体和纳米颗粒组成的非平凡表面结构铺平了道路。
2016-05-11 cond-mat.soft
Interfacial tension and nucleation in mixtures of colloids and long ideal polymer coils
理想聚合物与直径小于聚合物回转半径的硬球的混合物，表现出广泛的不相容性。这些混合物的分层相之间的界面张力估计，是成核的障碍。发现屏障与聚合物的半径成线性比例，导致其对于大聚合物变得大。因此，对于大的聚合物，成核被抑制，并且相分离通过亚稳分解进行，如在聚合物共混物中一样。
2002-05-01 cond-mat.soft
Evidence for out-of-equilibrium crystal nucleation in suspensions of oppositely charged colloids
我们报告的晶体成核率在一个二元悬浮液中的相反电荷的胶体的数值研究。两种不同的晶体结构在所研究的热力学条件下竞争。我们发现成核的晶相是亚稳的，更令人惊讶的是，它的成核自由能垒不是最低的。这意味着，在成核过程中，亚临界核没有足够的时间弛豫到它们的最低自由能结构。这种行为与通常的假设直接矛盾，即最容易结晶的相是具有最低成核自由能垒的相。我们所描述的现象应该是相关的结晶实验中竞争的固体结构不连接一个简单的转换。
2007-07-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Kinetic phase diagram for two-step nucleation in colloid-polymer mixtures
本文通过基于经典成核理论的晶种模拟构建胶体-聚合物混合物两步结晶的动力学相图，并用过渡路径采样验证，揭示临界核为液态或晶态时不同的结晶机制，证明该相图是理解非经典成核的有效工具。
2025-04-09 cond-mat.soft
How crystals form: A theory of nucleation pathways
经典密度泛函理论的最新进展与随机过程理论和稀有事件技术相结合，制定了一个理论描述的成核，包括结晶，可以预测非经典的成核途径的基础上没有输入以外的其他粒子的相互作用势组成的系统。该理论是直接制定的密度场，从而放弃了需要定义集体变量。它是说明应用扩散限制成核的大分子在溶液中的液-液分离和结晶。两者都涉及非经典的途径与结晶，特别是，进行由两步机制组成的致密溶液液滴的形成，然后由订购起源于液滴的核心。此外，在有序化过程中，自由能表面显示出与液体冻结成固体壳相关联的浅极小值，这可能揭示了广泛观察到的纳米级簇的亚稳性。
2019-04-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
A classical nucleation theory description of active colloid assembly
非对齐的自推进粒子与纯粹排斥排斥体积相互作用进行非热动力诱导相分离成一个稀气体和一个密集的集群相。在这里，我们使用增强的采样计算方法和分析理论来研究密相形成的动力学。尽管本质上的非平衡性质的相变，我们表明，动力学可以使用类似于平衡经典成核理论的方法来描述，由一个有效的自由能团簇形成与可识别的体积和表面条款。该理论捕获的位置的双结点，成核率作为过饱和度的函数，和集群的大小分布低于双结点，而在亚稳区的差异揭示了额外的物理活性晶体形成的早期阶段。这一理论的成功表明，可以直接从活性系统的微观动力学出发，得到一个类似于平衡态热力学的框架，并可以用来描述向非平衡稳态演化的动力学。
2016-08-17 cond-mat.soft
Models of Synthesis of Uniform Colloids and Nanocrystals
我们提出的建模方法来解释机制的控制均匀性（窄分布）的尺寸和形状的纳米尺寸的晶体和微米尺寸的胶体的合成。我们认为这些情况下，纳米晶体形成的突发成核。然后，胶体通过纳米晶体的聚集而自组装。耦合动力学过程都是由扩散运输控制的，产生在许多应用中使用的定义明确的胶体分散体。我们解决的颗粒结构选择的建模方面，从成核到生长的聚集和机制的出现的颗粒形状。
2010-06-03 cond-mat.soft
Polymorph Selection in Charged Colloids in the Second Nucleation Step
Gulliver UMR CNRS 7083, ESPCI Paris, Universit\' e PSL, 75005 Paris, France.
研究揭示了带电胶体在第二成核阶段中，多形选择受高阶结构影响，通过分子动力学模拟发现前驱态的六方有序结构，并在不同相互作用范围内稳定多形的形成机制。
2026-01-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Phases of granular matter
从无序介质（如液体）中均匀成核晶体结构的理解仍然是凝聚态物理中一个重要的未解决的问题。在过去的二十年中，从一些实验结果的指导下的颗粒和胶体系统，包括特别是在胶体和颗粒系统中的均匀成核的观察，我们提出了一种替代的统计力学的方法来静态颗粒物质在1989年由爱德华兹和奥克肖特。
2018-08-25 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Effects of quenched disorder on the kinetics and pathways of phase transition in a soft colloidal system
本研究通过蒙特卡洛模拟探究淬灭无序对软胶体GCM体系相变的影响，揭示了杂质占比、团簇尺寸及表面形貌对成核势垒、临界尺寸和多晶型选择的作用规律，为结晶过程调控提供依据。
2024-09-13 cond-mat.soft physics.chem-ph physics.comp-ph
Two-stage crystallization of charged colloids at low supersaturations
我们报告模拟带电胶体的均匀液体fcc成核的低和高接触能值。作为晶体形成的前体，我们观察到在晶体形成的位置处的局部有序性增加，但与局部密度没有相关性。因此，成核是由顺序波动而不是密度波动驱动的。我们的研究结果还表明，在这两种情况下，过渡涉及两个阶段，首先是一个过渡的液体bcc，其次是bcc-hcp/fcc的转变。这两种转变都必须克服自由能垒，因此首先形成球形bcc样簇，其中最终的fcc样结构主要在微晶表面成核。这意味着bcc-fcc相变是一种异质成核，即使我们从均匀的本体液体开始。bcc-hcp/fcc自由能垒的高度强烈地依赖于胶体的接触能。对于低接触能，该势垒低，因此bcc-hcp/fcc转变自发地发生。对于较高的接触能，第二势垒太高而不能被胶体系统自发地穿过。然而，有可能使系统越过第二个障碍，并将bcc核转变为稳定的hcp/fcc相。转变由第一液体-体心立方转变主导，并且可以通过使用有效表面张力的经典成核理论来描述。
2014-10-31 cond-mat.soft
Out-of-equilibrium processes in suspensions of oppositely charged colloids: liquid-to-crystal nucleation and gel formation
我们研究了带相反电荷的颗粒的胶体悬浮液中的液晶转化和凝胶形成的动力学。我们分析，通过计算机模拟和实验，流体淬火的相图中的状态点，其中最稳定的状态是一个均匀的结晶固体或与稀释气体接触的固相的演变。一方面，在高温和高填充分数，接近有序固体/无序固体共存线，我们发现，流体到晶体的途径不遵循最小自由能路线。另一方面，淬火到远离有序晶体/无序晶体共存边界的状态点之后是通过最小自由能途径的流体到固体的转变。在低温和包装分数，我们观察到，该系统经历了气-液spinodal分解，在某些时候，逮捕引起的凝胶状结构。我们的模拟和实验都表明，增加相互作用范围有利于凝胶状结构中的玻璃化结晶。
2009-07-13 cond-mat.soft
Crystallization: Colloidal suspense
根据经典的成核理论，晶体是从一个已经具有其终相对称性的小核中生长出来的，但胶体实验现在表明，从无定形前体中，可以发展出具有不同结构的微晶。
2014-07-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Universal Nucleation Behaviour of Sheared Systems
使用分子模拟和修改后的经典成核理论，我们研究了成核，根据流动，各种液体：不同的水模型，Lennard-Jones和硬球胶体。我们的方法使我们能够分析各种各样的剪切速率无法蛮力模拟。结果表明，形核速率随剪切力的变化具有普遍性。一个简化的版本的理论成功地捕捉到非单调的成核行为，这是源于违反斯托克斯-爱因斯坦关系的温度依赖性。
2021-01-07 cond-mat.soft physics.chem-ph physics.comp-ph
Model of Formation of Monodispersed Colloids
已经积累了大量的实验证据，证明单分散胶体的形成是通过一个更复杂的机制进行的，而不是通常所排除的扩散“爆裂成核”过程。相反，窄尺寸分布胶体分散体的合成涉及几个阶段，即，在过饱和溶液中产生的核生长成纳米尺寸的亚单位，然后聚集形成大得多的均匀次级颗粒。为了解释在这样一系列的过程中的大小选择，结合两个生长/聚集阶段的动力学模型。早期的研究表明，初级粒子的爆发成核生长强烈依赖于进入亚临界胚胎自由能中表面项的有效表面张力的值。本工作的目的是确定一个适当的控制参数的过程中的二次粒子聚集。修改的聚集率占单线态尺寸和聚集体扩散率只产生很小的变化。然而，在二聚体形成速率中引入“瓶颈”因素对最终的尺寸分布有深远的影响，并提出了可能的尺寸控制机制。
2001-03-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The low-density/high-density liquid phase transition for model globular proteins
采用蒙特卡罗模拟和有限温度经典密度泛函理论计算相结合的方法，研究了分子大小（排斥体积）和相互作用范围对模型球状蛋白质的表面张力、相图和成核性质的影响.我们使用一个参数化的潜力，可以顺利地从标准的Lennard-Jones相互作用特性的简单流体，十沃尔德-Frenkel模型的有效相互作用的球状蛋白质在溶液中。我们发现，大的大分子，如蛋白质的大排斥体积特性是在确定的液-气表面张力和成核性能的主导作用。势的范围的变化仅在排除体积小的情况下（例如对于简单流体）才显得重要。然后用密度泛函理论计算了从低密度相到高密度相的均匀形核过程，包括形核势垒、形核途径和形核速率。据发现，成核障碍通常只有几个$k_{B}T$和成核率大大高于将由经典成核理论预测。
2010-03-30 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Characterization and Optimization of Fluorescent Organosilica Colloids for 3D Confocal Microscopy Prepared Under 'Zero-Flow'
本文优化了“零流”条件下TPM胶体颗粒的合成与染色方法，实现粒径精确可控和荧光均匀标记，并提出三元溶剂体系以同时匹配折射率并独立调节密度失配，服务于三维共聚焦显微研究。
2023-04-14 cond-mat.soft
Nucleation in sheared granular matter
本文介绍了一个宏观颗粒球堆积结晶的实验。该系统通常被认为是热驱动原子或胶体系统的模型。循环剪切摩擦球堆积，我们观察到一个一级相变从无序到有序状态。有序状态由与无定形体共存的混合FCC和HCP对称性的微晶组成。由均质成核引发的转变克服了64.5%体积分数的障碍。成核主要由小核的溶解和核的生长组成，核的生长已经达到约10个球的临界尺寸。
2017-12-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Crystallization and arrest mechanisms of model colloids
我们进行了动态模拟的领域与短程吸引力的相互作用的相互作用强度和范围的许多值。快速晶化发生在该参数空间的局部区域，但在该区域内的结晶路径的性质是不均匀的。路径范围从一步，其中晶体直接从气体成核，到两步，其中大量的液体状簇形成，随后才变成结晶。由于气体或液体的缓慢成核，或由于强相互作用引起的动态停滞，结晶可能失败。被捕状态的特点是形成网络的面共享四面体，可以检测到的本地公共邻居分析。
2015-07-24 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.comp-ph
A microscopic approach to crystallization: challenging the classical/non-classical dichotomy
本研究扩展了基于涨落流体动力学和经典密度泛函理论的成核框架，用于描述非经典成核动力学，发现尽管路径非经典，但团簇大小仍是主要序参量，且经典成核理论在某些情况下仍适用。
2024-06-25 cond-mat.soft physics.chem-ph
Crystallization and gelation in colloidal systems with short-ranged attractive interactions
本文系统地研究了短程吸引胶体体系的平衡相图与非平衡相图之间的关系。使用Monte Carlo和布朗动力学模拟，我们发现一个窗口的增强结晶，这是有限的，在高的相互作用强度的动力学放缓，并在低的相互作用强度的高成核势垒。我们发现，通过两个阶段的结晶过程中的亚稳态气-液双节点的结晶是增强。首先，观察到稠密液体的形成，其次晶体在稠密流体内成核。此外，我们发现，在低胶体包装分数的流体的集群，并在较高的胶体包装分数的一个deletating网络由于逮捕气-液相分离，我们确定与凝胶化。我们发现，这种逮捕是由于结晶在低相互作用能，它是由在高相互作用强度的动力学减慢。同样，我们观察到，在低胶体填充分数形成的集群是结晶在低的相互作用能，但在高的相互作用能玻璃。星系团在相遇时合并。
2008-10-02 cond-mat.soft
Non-classical nucleation pathways in stacking-disordered crystals
晶体从液态熔体中成核的特征通常在于不同晶体结构或多晶型物之间的竞争，并且可导致具有非均质组成的核。这些混合相核可以显示出非平凡的空间排列，如层状和洋葱状结构，其组成根据径向距离而变化，到目前为止，这已经被解释的基础上的体积和表面自由能之间的竞争阶段的差异。在这里，我们扩展了这些非经典的成核过程的一般性，表明分层和洋葱状结构可以出现完全基于结构波动，即使在没有自由能的差异。我们考虑两个竞争晶体结构的例子，六方晶系和面心立方晶系形成于硬球体中，与排斥性胶体和致密液体有关，立方和六方金刚石形成于水中，也与其他14族元素如碳和硅有关。我们引入了一种新的结构序参量，结合神经网络分类方案，使我们能够研究的性质，从早期阶段的成核生长的核。我们发现，小的核有不同的大小波动和组成的核，出现从生长阶段。这两个政权之间的过渡的特征在于洋葱状结构的形成，其中的组成随着距离的中心的核，类似于在两步成核过程中所看到的变化。
2021-05-12 cond-mat.soft
Rational design of self-assembly pathways for complex multicomponent structures
复杂的自组装领域正朝着设计由数千个不同的构建块组成的多粒子结构的方向发展。为了利用这种“可寻址复杂性”结构的潜在好处，我们需要了解优化自组装产量和动力学的因素。在这里，我们使用一个简单的理论方法来解释的关键功能负责的DNA砖实验，这是目前唯一的证明可靠的自组装与如此大量的组件意外的成功。模拟证实，我们的理论准确地预测了窄的温度窗口，在该窗口中可以发生无误差组装。更惊人的是，我们的理论预测，完整结构的正确组装可能需要一个依赖于时间的实验方案。此外，我们预测，低的配位数导致非经典的成核行为，我们发现这是必不可少的，在温和的生长条件下实现最佳的成核动力学。我们还表明，而令人惊讶的是，使用异质键能提高成核动力学，事实上似乎是必要的组装某些复杂的三维结构。这一观测结果使得通过调整相互作用强度的分布来塑造成核路径成为可能。这些见解不仅提出了如何改进基于DNA砖块的结构设计，而且还为创建更广泛的具有可寻址复杂性的化学或胶体结构指明了方向。
2015-02-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
