Phononic heat transport in molecular junctions: quantum effects and vibrational mismatch
热传输的问题普遍存在于各种技术中，例如发电、冷却、电子和热电。在本文中，我们提倡应用量子自洽水库方法，这是基于广义量子朗之万方程，研究声子在分子结中的热传导。该方法模拟声子-声子散射过程，同时考虑到量子效应和远离平衡（大温差）的条件。我们测试的方法的适用性，通过模拟与一维分子夹在固体表面之间的分子结的热导。我们的结果满足预期的行为的非简谐链的热导作为长度，声子散射率和温度的函数，从而验证了计算方案。此外，我们研究了固体声子谱之间的振动失配对分子结中传热特性的影响。在这里，我们揭示了振动非谐性的双重作用：由于多重散射过程，它提高了结的电阻，但它通过使声子复合和衰变过程促进了振动失配的能量传输。
2018-10-24 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Nonadiabatic corrections to electric current in molecular junction due to nuclear motion at the molecule-electrode interfaces
我们提出了量子电子输运理论，该理论在计算电流时考虑了电极-分子界面上原子运动的动力学效应。该理论是基于非平衡格林函数。我们在快相对时间和慢中心时间的格林函数中分离时间尺度。关于中心时间的导数在理论中充当小参数。我们使用Wigner表示实时求解分子格林函数的Kadanoff-Baym方程，并保持项关于中心时间导数的二阶。分子格林函数和因此的电流被表示为分子结坐标以及分子-电极界面核的速度和加速度的函数。我们应用该理论模拟了一个分子系统，研究了非绝热核运动对分子结电导率的影响。
2018-07-19 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Atomically wired molecular junctions: Connecting a single organic molecule by chains of metal atoms
使用断裂结技术，我们发现了一个明确的签名形成的导电混合结组成的一个单一的有机分子（苯，萘或蒽）连接到链的铂原子。混合结表现出类似金属的电导（~0.1- 1G 0），这是相当不敏感的进一步延长额外的原子。在低偏置电压下，混合结可以被显著拉长，超过裸露原子链的长度。从头计算结果表明，苯基杂化结具有显着的结合能和高的结构灵活性，这可能有助于在延伸过程中的杂化结的生存。杂化结的制备为结合原子链和有机分子的不同性质以实现一类新的原子尺度界面开辟了道路。
2015-06-22 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Optical spectroscopy of molecular junctions: Nonequilibrium Green's functions perspective
我们从量子输运的角度考虑了分子结的光谱学，辐射场被量子化，系统的光学响应被模拟为光子通量。使用精确的表达式内的非平衡格林函数（NEGF）的方法，并利用四阶图解微扰理论在分子耦合辐射场，我们进行模拟采用现实的参数导出的光子和电子通量。模拟结果进行了比较裸微扰理论（PT）通常采用在非线性光学光谱学的研究，光学过程进行分类。我们发现，裸PT违反守恒定律，而通量守恒NEGF配方混合光学过程。
2016-01-20 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Energy, work, entropy and heat balance in Marcus molecular junctions
我们提出了一个一致的理论能量平衡和转换在一个单分子结与强相互作用之间的电子之间的分子连接器（点）和声子在核环境中的马库斯型电子跳跃过程占主导地位的电子输运。结果表明，伴随着电子跳跃能量交换的电极和核（分子和溶剂）环境之间的环境重组和弛豫可能会带来一个温和的局部冷却，后者在偏置系统。分析了周期性驱动的点能级对系统中热传输和功率产生的影响，并证明了准静态范围内和准静态范围外的能量守恒。最后，提出并讨论了一个基于Marcus单分子结的原子尺度发动机模型。
2020-01-18 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Neuromorphic heat transport effects in a molecular junction
本文利用非平衡分子动力学模拟和随机热力学研究分子结在时变周期性温度梯度下的能量输运，发现其具有热输运滞后这一记忆效应，为热神经形态计算机的设计提供了潜在途径。
2025-10-13 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Molecular nanoplasmonics: self-consistent electrodynamics in current carrying junctions
我们考虑了外加含时电磁场作用下的偏置分子结。我们讨论了局部场的形成，由于表面等离子体激元激发的接触和分子的响应。采用现实的参数，我们证明，这种自洽的治疗是至关重要的适当描述的交界处的输运特性。
2012-10-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Comment on "Molecular Transport Junctions: Clearing Mists"
这是对Lindsay和Ratner的一篇评论文章的评论，标题为“分子运输接头：清除薄雾”。
2008-05-26 cond-mat.mes-hall
First-passage time theory of activated rate chemical processes in electronic molecular junctions
受限的纳米空间、电场和隧穿电流使分子电子结成为发现新的、非平衡化学反应的实验装置。电流激活化学反应的反应速率理论是通过结合电子的Keldysh非平衡格林函数处理、反应坐标的Fokker-Planck描述和Kramers的首次通过时间计算而发展起来的。NEGF提供绝热势以及扩散系数和温度，其局部依赖于反应坐标。Van Kampen的Fokker-Planck方程描述了布朗粒子在具有位置依赖摩擦和扩散系数的非均匀介质中的运动，该方程用于获得首次通过时间的解析表达式。该理论被应用到几个运输方案：一个单一的，反应坐标依赖的分子轨道的分子结，和一个模型双原子分子结。我们证明了自然出现的Landauer的喷灯效应之间的相互作用的配置依赖的粘度和扩散系数的结果。所得到的局部加热结合键变形，由于电流引起的力被证明是考虑化学反应速率时的决定因素，其中每个结果从系统内的高度可调参数。
2021-01-28 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Controlled Stability of Molecular Junctions
通过一种新的基于机械可控断裂结技术的统计方法监测了界面对由三个苯环（P3）或三个噻吩环（T3）组成的硫醇封端的分子线的影响（见结的SEM图像和分子排列示意图）。与T3分子相反，P3分子在电导G中表现出随机变化。
2011-09-29 cond-mat.mes-hall
Angular momentum radiation from current-carrying molecular junctions
本文研究载流分子结的角动量辐射。利用非平衡格林函数方法，导出了一个计算AM辐射的简便公式，并将其应用于典型的苯分子结。我们讨论了分子角动量本征态之间的非弹性跃迁的选择定则。我们的研究提供了重要的见解与AM从DC偏置的分子结产生光。
2021-01-09 cond-mat.mes-hall
Temperature-dependent thermal transport of single molecular junctions from semi-classical Langevin molecular dynamics
近年来，人们利用微瓦分辨率的扫描探针测量了室温下单分子结的热导率。然而，为了探索单分子极限下的能量传递和发展单分子器件，需要在更宽的温度范围内充分理解热输运。在这里，采用半经典朗之万分子动力学方法，进行了比较研究的烷烃链之间的Au和石墨烯电极的热输运，分别。我们说明了量子统计和非谐相互作用在两种类型的结中的不同作用。对于石墨烯结，量子统计在室温下是必不可少的，而非谐相互作用可以忽略不计。对于Au结，则是另一种方式。我们的研究铺平了道路，包括量子统计和非谐相互作用在一个理论框架内，在整个温度范围内的理论上理解现实的单分子结的热输运。
2022-02-14 cond-mat.mes-hall
Thermal transport in fullerene-based molecular junctions: Molecular dynamics simulations
本研究通过经典分子动力学模拟，采用三种方法计算富勒烯单体、二聚体和三聚体分子结的热导，发现三聚体结热导显著降低，为设计低热导热电结提供参考。
2024-02-09 cond-mat.mes-hall
Simulation of optical response functions in molecular junctions
我们讨论了分子结的非线性光学光谱的理论方法。导出了便于格林函数技术实现的光学响应函数，并给出了它们的赝粒子非平衡格林函数表达式。该制剂允许考虑分子内相互作用和分子状态的杂交，由于耦合到接触。作为一个例子，二维光学光谱在结被认为是。
2016-03-28 cond-mat.mes-hall
On simulation of local fluxes in molecular junctions
本文对分子结模型中的电流密度模拟方法进行了回顾，指出了它在分析局部结输运特性方面的优点和不足。特别是，我们认为，电流密度是一个通用的工具，它提供了更多的信息比传统的模拟键电流，特别是在讨论非弹性过程。然而，电流密度模拟是敏感的基础和电子结构方法的选择。我们注意到，在讨论结中的局部电流守恒时，必须考虑系统的开放特性和分子内相互作用引起的源项。我们的考虑说明了苯二硫醇分子结的数值模拟。
2018-03-12 cond-mat.mes-hall
Room-temperature gating of molecular junctions using few-layer graphene nanogap electrodes
我们报道了一种在室温下稳定的可门控分子结的制备和测量方法。这些器件是通过在反馈控制的电燃烧形成的几层石墨烯纳米间隙内沉积分子而制成的。间隙具有1- 2nm量级的间隔，如从用于隧穿的西蒙斯模型估计的。分子结在室温下显示门控IV特性。
2012-02-07 cond-mat.mes-hall
Structural regulation of mechanical gating in molecular junctions
本研究发现分子取向是决定单分子结机械门控效应的关键自由度，结合银-二茂铁-银断裂结实验与第一性原理计算，揭示了分子轨道几何结构对电荷转移的影响，为优化机械门控分子结提供了新途径。
2023-04-06 cond-mat.mes-hall
Sharp negative differential resistance from vibrational mode softening in molecular junctions
我们揭示了高偏压下单分子电子器件中振动模软化的关键作用。我们的理论分析进行了一个极小模型的分子结，由于二次电子振动耦合产生的模式软化，并通过开发一个平均场的方法。研究发现，二次电子-振动耦合系数的负符号在高压下可以实现峰谷比大的尖锐负微分电阻效应。计算的电流-电压特性，获得的硝基取代的寡（苯乙炔）结的从头算参数的基础上，同意非常好的测量。我们的研究结果表明，振动模式软化是一个至关重要的影响，在高电压下，潜在的NDR，一个实质性的二极管效应，和载流分子结的击穿。
2020-05-22 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph quant-ph
Mechanical Tuning of Thermal Transport in a Molecular Junction
理解和控制分子结中的热传输将为设计纳米级耦合电子和声子器件提供新的途径。使用第一性原理全量子计算，我们调整的分子结的热导率通过机械压缩和延长连接到石墨烯引线的短烷烃链。我们发现，压缩结的热导率下降了一半相比，扩展结，使之能够打开和关闭的热流。关断状态的低电导不随进一步接近引线而变化，并且源于对面内横向和纵向通道的传输的抑制。此外，我们表明，引线的错位不会降低电导比。这些结果也有助于对分子结中热输运的一般理解。
2015-11-19 cond-mat.mes-hall
Control of quantum interference in molecular junctions: Understanding the origin of Fano and anti- resonances
我们调查在一个粗粒模型的条件下导致Fano共振或反共振的电导谱中的一个通用的分子结与侧组（T-结）的外观。通过引入一个简单的图形表示（抛物线图），我们可以很容易地可视化不同的电子参数之间的关系，确定的制度，法诺共振或反共振的低能量电导谱可以预期。粗粒度模型内得到的结果进行了验证，使用基于密度泛函的量子输运计算在现实的T形分子结。
2013-07-17 cond-mat.mes-hall
Quantifying the relative molecular orbital alignment for molecular junctions with similar chemical linkage to electrodes
估计的前沿分子轨道之间的相对对齐，占主导地位的电荷传输通过单分子结的理论是一个挑战。这就需要超越密度泛函理论所提供的广泛使用的框架的方法，在该框架中，科恩-沙姆“轨道”被视为真正的分子轨道，而事实并非如此。在本文中，我们报告了通过量子化学计算获得的结果，包括EOM-CCSD（运动方程耦合簇单和双），这是最先进的量子化学中等大小的分子，如这里考虑的。这些理论结果与从基于4，4 '-联吡啶和1，4-二氰基苯的结的实验中提取的相对于电极费米能的分子轨道能量偏移的数据进行了验证。
2015-09-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Transport and optical response of molecular junctions driven by surface plasmon-polaritons
我们考虑了外加含时电磁场作用下的偏置分子结。采用时域有限差分法计算了两种典型的结结构（蝴蝶结天线和金属纳米球）的场。时间相关的传输和光学响应的结内计算非平衡格林函数的方法表示的形式方便的描述多层次系统。我们给出了一个二能级（HOMO-LUMO）模型的数值结果，并讨论了局域表面等离子体极化激元模式对输运的影响。
2009-11-12 cond-mat.mes-hall
Current induced light emission and light induced current in molecular tunneling junctions
金属分子金属结与光的相互作用被认为是在一个简单的通用模型。我们表明，第一次，光感应电流在无偏结可以发生时，桥分子的特点是由一个强大的电荷转移过渡。相同的模型示出了在超过分子激发能的电势偏置下的电流诱导的光发射。基于现实的估计分子铅耦合和分子辐射场相互作用的结果表明，这两种影响应该是可观察的。
2005-04-15 cond-mat.mes-hall
Hierarchical quantum master equation approach to charge transport in molecular junctions with time-dependent molecule-lead coupling strengths
分子结中的时变电流可以由结构涨落或与外场的相互作用引起。在本出版物中，我们演示了如何分层量子主方程方法可以用来研究在分子结的时间依赖性运输。这种减少的密度矩阵方法提供了一个数值精确的解决方案，包括时间依赖的能级，分子铅耦合强度和电子状态之间的分子桥的传输问题。基于一个有代表性的模型，分析了随时间变化的分子-铅耦合对电子电流的影响。
2018-04-30 cond-mat.mes-hall
Effects of Isotope Substitution on Local Heating and Inelastic current in Hydrogen Molecular Junctions
利用第一性原理方法，我们研究了同位素替代对氢分子结非弹性特性的影响。我们观察到局部加热和非弹性电流具有显著的同位素替代效应。由于接触的性质，激发的分子振动的能量与质量的平方根成反比。分子越重，起始偏差越小。在$H_{2}$和$D_{2}$结中，较重的分子具有较小幅度的电子振动相互作用。因此，在$80 K$周围的局部温度中存在交叉。在HD结中，电子-振动相互作用由于质量的不对称分布而增强。它导致最大的不连续性的微分电导和最突出的加热在HD结。我们预测结的不稳定性与同位素替代有关。与$H_{2}$和$D_{2}$结相比，HD结具有最小的击穿电压。
2008-12-02 cond-mat.mes-hall
Current-induced dissociation in molecular junctions beyond the paradigm of vibrational heating: The role of anti-bonding electronic states
单分子结中电子自由度与原子核自由度之间的相互作用是导致电流诱导化学键断裂的重要机制。因此，它是分子结的稳定性和分子电子器件的适用性的基础。在这篇文章中，我们研究了电流诱导的键断裂分子结使用数值精确的计划，这是基于分层量子主方程（HQME）方法结合离散变量表示的核自由度。采用一般模型的分子结与离解的核势，我们确定不同的机制导致解离，即反键电子态的电子布居和电流诱导的振动模式加热。我们的研究结果表明，后者起着微不足道的作用时，反键态的电子布居的能量是可能的。因此，电流诱导加热作为涉及活性反键状态的分子结中的解离源的意义仅限于非共振输运机制，其重新构建了分子电子学领域中的主导范式。
2020-11-24 cond-mat.mes-hall
Molecular transport junctions: Current from electronic excitations in the leads
使用一个包含两个能级桥的模型连接自由电子库，我们表明，耦合的分子桥的电子-空穴激发的引线可以显着影响通过分子junctions.In某些情况下，例如，表现出强电荷转移跃迁的分子的源漏电流，从电子-空穴激发的贡献可以超过Landauer弹性电流和主导所观察到的导电。
2005-11-17 cond-mat.mes-hall
Thermoelectric effect in molecular junctions: A tool for revealing transport mechanisms
我们研究了金属-分子-金属结的热电势，并考虑了结的热效应。基于解析表达式和数值模拟，我们表明，热电势揭示了有价值的信息的机制控制电子转移过程中，包括相干传输和热化跳跃。我们还表明，在高温下的费米能相对于分子状态的位置可以很容易地推导出从热电势。标准电流-电压测量对此信息不敏感。
2005-10-11 cond-mat.mes-hall
Negative differential resistance in molecular junctions: application to graphene ribbon junctions
采用基于非平衡格林函数（NEGF）的自洽计算方法，研究了分子结和量子线中负微分电阻（NDR）的起源。由于分子的最高占据分子轨道（HOMO）和最低未占据分子轨道（LUMO）能级之间的不对称性，分子与电极的耦合在高偏压下变得不对称。这导致由于电荷的耗尽和源电极附近的屏蔽的减少而出现不对称的电势分布。随着偏压的增加，这种急剧的电势下降导致HOMO和LUMO态在系统不同部分的增强的局部化。局部化引起的重叠减少会导致传输系数和电流随着偏置的增加而显着降低。研究了连接到两个石墨烯带的原子链以说明这些效应。对于取代分子的链，在NDR特性中也观察到奇偶效应。
2008-05-26 cond-mat.mes-hall
Transport in Molecular Junctions with Different Metallic Contacts
采用非平衡格林函数和密度泛函理论对苯基二硫醇与Au、Ag、Pd和Pt电极的相互作用进行了从头计算。对于每种金属，分子结的性质被认为是在平衡和偏置下。特别是，我们认为在详细的电荷转移，在静电势的变化，以及它们随后的影响，通过路口的IV曲线。金通常用于分子结，因为它与硫形成强化学键。然而，我们发现Pt和Pd比Au具有更好的电接触。零偏压电导被发现是最大的Pt，其次是Pd，Au，然后Ag。
2006-09-19 cond-mat.mes-hall
Nonlinear charge transport in redox molecular junctions: a Marcus perspective
氧化还原分子结是涉及分子桥的多于一种氧化态的分子传导结。这种性质来自于分子瞬时定位传输电子的能力，这意味着相对较弱的分子-引线耦合，并且在许多情况下，电子转移的马库斯理论的有效性。在这里，我们研究的影响，这种连接的非线性传输特性的这种属性。我们得到了一个解析解的积分方程，描述分子传导的马库斯动力学制度，并使用它在不同的物理限制来预测金属-分子-金属结的非线性传输的一些重要功能。特别是，传导，整流和负微分电阻可以在与过量分子电荷的不同局部化性质相关的两个不同传导通道之间的相互作用的不同制度中获得，而无需关于分子桥的电子结构的特定假设。预测的行为显示在实验中通常观察到的温度依赖性。所提出的模型的有效性和方法来测试其预测和实施隐含的控制策略进行了讨论
2013-06-20 cond-mat.mes-hall
Conductance Properties of Carbon-Based Molecular Junctions
我们提出了一个全面的研究石墨电极之间的低聚物纳米结的非共振电导谱的性质。通过采用基于第一性原理的方法和量子传输的Landauer方法，我们确定了分子结组件的电子结构如何反映在这些系统的电子输运中。对于几乎所有的能量内的相应的理想化的聚合物链的导电间隙，我们表明：a）的隧穿电导的逆衰减长度本质上是由复杂的能带结构的分子线，尽管超短的低聚物长度的几个单体单元，和b）的接触电导至关重要地取决于在金属侧和实现的界面接触的局部态密度。
2004-03-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Exact analytic formula for conductance predicting a tunable Sommerfeld-Arrhenius thermal transition within a single-step tunneling mechanism in molecular junctions subject to mechanical stretching
我们表明，电导$G$的分子隧道结中的电荷传输是由一个单一的能级可以表示在封闭的解析形式，这是准确和有效的，在任意温度$T$和模型参数值。在此基础上，我们表明，单步隧穿机制是兼容的连续的热转变，从弱$T$依赖的$G$在低$T$（索末菲制度），以近指数$1/T$依赖的$G$在高$T$（类Arrhenius制度）。我们预测，这种Sommerd-Arrhenius转变可以在真实的分子结中观察到（例如，基于二萘嵌苯二酰亚胺），并且可以连续调节，例如，通过机械拉伸。
2022-10-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Motor effect in electron transport through a molecular junction with torsional vibrations
我们提出了一个具有内部非简谐扭转振动的分子结与电流相互作用的模型。采用Wangsness-Bloch-Redfield主方程方法确定了分子的稳态约化密度矩阵。研究了结的电流、激发能和角动量随外加电压的变化关系。在电流-电压特性中观察到负微分电导。它示出，与振动相关的耦合到电极，相对于电极的互换不对称的模型，导致所施加的电压和结的角动量之间的强相关性。因此，该模型作为一个分子马达工作，其角动量由电压的大小和符号控制。
2011-03-02 cond-mat.mes-hall
Build-up of Vibron-Mediated Electron Correlations in Molecular Junctions
我们在同一基础上研究了分子结的含时电子输运性质和振动动力学。我们表明，波动的分子振动子位移和电子电流通过结进行阻尼振荡向稳态。我们分配前者的电子隧穿事件的发生辅助振动子发射。电子-空穴相关性的时间依赖性的建立被揭示为偏离的电荷转移统计从广义二项式一个临界时间tc后。的声子回的隧穿电子的行动示出放大和加速这种建立机制。
2019-02-13 cond-mat.mes-hall
Mechanical Tuning of Conductance and Thermopower in Helicene Molecular Junctions
螺旋烯是一类具有弹簧结构的手性多环芳烃分子。在这里，使用结合的密度泛函理论和紧束缚计算，它表明，通过机械拉伸或压缩的分子结控制螺烯分子的长度可以显着改变螺烯的电子性质，导致一个可调的开关行为的电导和热电结的开/关比的几个数量级。此外，螺旋烯的长度和环的数量的控制，导致超过一个数量级的增加，在典型的分子结的热电和热电的品质因数，提出了新的可能性，使高效的热电分子器件。的强依赖性的交界处的输运性质的物理起源进行了调查，并发现有关的分子轨道的位置的移动。
2015-04-08 cond-mat.mes-hall
Controlling local currents in molecular junctions
分析了非平衡约束和退相对分子结环流的影响。循环电流是量子效应的表现形式，并且可以由外部施加的偏压或通过分子系统的外部磁场引起。在对称Aharonov-Bohm环中，键电流有两种贡献：偏压驱动和磁场驱动。我们分析了这两个贡献之间的竞争，并表明，作为一个结果，通过一个分支的电流可以被完全抑制。然后，我们研究了不对称性（作为化学取代的结果）对分子内部的电流通路的影响，并通过调整取代基的耦合强度（在有限偏压下）来研究不对称性诱导的循环电流（没有磁场）。
2016-06-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.other physics.chem-ph
Molecular junctions and molecular motors: Including Coulomb repulsion in electronic friction using nonequilibrium Green's functions
我们提出了一个分子马达理论的基础上的核坐标和绝热极限的Kadanoff-Baym方程的电流诱导力的Escherichfest动力学。电子-电子相互作用可以系统地包括通过多体微扰理论，使非平衡格林函数制定适合现实的交界处的第一性原理治疗。该方法通过实时Kadanoff-Baym方程对模拟进行基准测试，发现非常一致。分子马达的范例模型的结果表明，相关性可以显着改变的物理场景，例如，引入一个相当大的阻尼在自持范德波尔振荡。
2018-07-04 cond-mat.mes-hall
The molecular signature of highly conductive metal-molecule-metal junctions
基于两个金属电极之间的小分子直接键合的单分子结的简单性使其成为研究与分子电子学相关的基本问题的理想系统。在这里，我们研究了六种不同的分子悬浮在铂电极之间的电导特性。所有的分子结显示出约1G 0的典型电导，这是归因于Pt接触的主导作用。然而，尽管金属样的导电性，个别分子的签名是很好地表达的影响，分子振动的非弹性贡献的电导。
2009-07-09 cond-mat.mes-hall
Heating and thermoelectric transport in a molecular junction
考虑了分子结系统中与粒子流有关的能量耗散和热流。在这方面，我们确定的有效温度的分子振荡器是兼容的存在一个稳定的状态。基于Kadanov-Baym非平衡格林函数理论进行了计算，假设点电子与分子振动之间存在强耦合。相应地，使用由Lang-Firsov极化子变换给出的表示，并研究了结果对电子-声子相互作用强度的依赖性。
2017-10-02 cond-mat.mes-hall
Lead Geometry and Transport Statistics in Molecular Junctions
我们提出了一个数值精确的研究电荷输运及其波动通过分子结驱动的平衡由偏置电压，使用尺蠖量子蒙特卡罗（iQMC）方法。在展示了如何使用该技术来解决任何引线几何形状之后，我们集中在一维链上作为示例。有限的带宽的引线被证明是影响运输性质的方式，不能完全捕获的量子主方程：特别是，我们揭示了一个相互作用引起的运输渠道，是可见的在所有电压的加宽，并显示如何波动的电流是一个更敏感的探针比平均电流的这种效果。
2019-06-26 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph physics.comp-ph
Role of Nearly-Degenerate Vibrational Modes in Electron Transport through a Molecular Junction
我们考虑一个开放的分子结，其中电子耦合到多模声子。使用主方程方法的平衡声子，我们表明，近简并声子模式可以映射到一个有效的单模，这可以导致显着减少计算成本。作为例子，我们将我们的理论应用于OPV-5分子，并表明我们可以获得一致的电导谱，同时将计算时间减少了几个数量级
2020-11-12 cond-mat.mes-hall
Inverse Magnetoresistance of Molecular Junctions
我们目前的计算自旋相关的电子输运通过单个有机分子桥接对铁纳米接触。我们预测这些系统的磁阻开关从积极到消极的增加所施加的偏压为导电和绝缘分子。这种新颖的逆磁阻现象是鲁棒的，不依赖于杂质的存在，并且是分子和原子纳米级磁性结所特有的。它的物理起源被确定，并讨论其相关性的实验和潜在的技术应用。
2005-10-31 cond-mat.mes-hall
First-Principles Simulations of Inelastic Electron Tunneling Spectroscopyof Molecular Junctions
发展了一种广义格林函数理论，用于模拟分子结的非弹性电子隧穿谱。结合混合密度泛函理论计算，它已被应用到一个现实的分子结与octanedithiolate嵌入在两个金触点之间。计算的光谱与最近的实验结果非常一致。强的温度依赖性的实验IETS光谱也再现。结果表明，IETS是非常敏感的分子内构象和分子-金属接触的几何形状。
2005-02-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Dynamical photo-induced electronic properties of molecular junctions
纳米级分子电子器件和机器正在成为下一代技术的有前途的功能元件，自然灵活和高效。对分子结中载流子动力学的深入理解有望使纳米电子学和功率器件的许多领域受益。本文用量子输运模拟方法研究了金属电极上分子结中施主-受主界面上的时间分辨电荷电流。该电流是由施主与高斯型飞秒激光脉冲相互作用产生的。讨论了分子内部耦合、金属-分子隧穿和光-施主耦合对光电流的影响。然后，我们检查通过时间分辨的施主态密度的结工作。杂化分子轨道通过光-供体相互作用的非平衡重组产生两种现象：动力学拉比位移和Floquet类态的出现。这种对分子动态光电子结构的见解对超快光谱学具有强烈的兴趣，并为利用泵浦-推动光电流光谱分析和控制量子纳米器件的内部性质的可能性开辟了道路。
2017-09-11 cond-mat.mes-hall
Quantitatively Accurate Calculations of Conductance and Thermopower of Molecular Junctions
热电测量分子结最近获得了兴趣作为一种表征技术，补充了更传统的电导测量。本文采用第一性原理计算研究了苯二胺（BDA）和苯二甲腈（BDCN）在金电极上的电子电导和热电势。我们发现很好的协议与实验时，交换相关效应的分子描述的多体GW近似。与此相反，标准密度泛函理论（DFT）的结果偏离实验高达两个数量级。DFT的失败是特别明显的n型BDCN结由于严重低估的最低未占分子轨道（LUMO）。通过对分子能级进行自相互作用误差和镜像电荷效应的校正，可以提高DFT结果的质量。最后，我们表明，所考虑的结的电导和热电势是相对不敏感的金属分子键合的几何形状。我们的结果表明，电子和热电性能的分子结可以预测从第一性原理计算适当考虑交换相关效应。
2013-05-14 cond-mat.mes-hall
Inelastic current-voltage characteristics of atomic and molecular junctions
我们报告了非共振区金点接触和分子结的非弹性电流-电压（I-V）特性的第一性原理计算。I-V曲线中的不连续性对应于结构的简正模式出现。由于这些系统的准一维性质，具有大纵向分量的特定模式主导非弹性I-V曲线。在金点接触的情况下，我们的结果与最近的实验数据吻合得很好。对于分子结，我们发现非弹性I-V曲线对分子与电极的接触结构非常敏感，从而为提取分子线中的键合几何提供了一个强有力的工具。
2005-03-08 cond-mat.mes-hall
On the widths of Stokes lines in Raman scattering from molecules adsorbed at metal surfaces and in molecular conduction junctions
在一个通用的模型中，我们分析了表面增强拉曼散射（SERS）的斯托克斯线宽嵌入分子作为桥梁在分子结。我们确定了四个主要贡献的非共振斯托克斯信号，并表明，在零电压偏置（也属于标准的SERS实验的情况）和低偏置结只有一个这些贡献是明显的。该分量的线宽由分子振动弛豫速率确定，当相关分子电子能量远离金属费米能时，分子振动弛豫速率由与基本玻色子热环境的相互作用主导。当分子电子能级接近金属费米能级时，它增加，从而由于分子中的电子-空穴（eh）激发而打开额外的振动弛豫通道。拉曼信号的其他贡献，相当宽的线宽，可以成为重要的在较大的结偏置。
2016-03-26 cond-mat.mes-hall
Transient Dynamics in Molecular Junctions: Coherent Bichromophoric Molecular Electron Pumps
考虑了利用单分子结作为电子泵进行能量转换和储存的可能性。有人认为，这些系统的小尺寸，使利用独特的分子内的量子相干性，以泵送电子之间的两个引线，并克服弛豫过程，往往会抑制泵浦效率。特别是，我们证明了一个选择性的瞬态激发的一个发色团在一个双发色团的供体-桥-受体分子结模型产生的电流，转移电荷（电子和空穴）不均匀的两个引线的情况下的偏置电位。提出了在稳态条件下电荷泵送的这种机制的效用。
2010-12-01 cond-mat.mes-hall quant-ph
Numerically exact, time-dependent study of correlated electron transport in model molecular junctions
本文应用多层多组态含时Hartree理论研究了单分子结模型中的关联电子输运。扩展以前的工作，我们考虑模型，其中包括电子-电子和电子振动相互作用。结果表明，相互作用的瞬态和稳态电流的影响。结合分子桥的非平衡电子布居分析了其物理机制。
2013-01-18 cond-mat.mes-hall
Resonant tunneling through a C60 molecular junction in liquid environment
我们目前的电子输运测量通过巯基化的C $_{60}$分子在液体环境中。使用每个分子的单个锚定基团将分子放置在机械可控的断裂连接内。当改变C $_{60}$修饰的结的电极间隔时，我们观察到电导迹线中的峰。如在两种不同溶剂中的测量所示，曲线的形状受到结的环境的强烈影响。在一个简单的共振隧穿模型的框架下，我们可以提取控制结的输运性质的电子隧穿率。
2005-07-12 cond-mat.mes-hall
Inelastic electron transport through molecular junctions
目前，分子隧道结被认为是各种纳米器件的重要有源元件。这给研究控制电子输运通过分子的物理机制提供了强烈的动机。电子在分子桥中的运动总是受到环境的影响，与分子桥的相互作用会改变电子的能量，在一定条件下，这些非弹性效应会显著改变电子输运特性。在目前的工作中，我们描述的非弹性和耗散效应的电子输运发生由于分子桥振动和随机热激活离子运动。我们有意使用简单的模型和计算技术，使读者专注于分子隧道结中的非弹性电子输运物理。我们考虑了电子-振子相互作用及其在非弹性隧穿谱、极化效应和耗散电子输运中的表现。此外，我们还简要讨论了大分子中的长程电子转移反应及其与分子结中电子输运的关系。
2013-01-23 cond-mat.mes-hall
Quantifying Transition Voltage Spectroscopy of Molecular Junctions
过渡电压光谱（TVS）最近被引入作为分子结的光谱工具，它提供了在相对较低的偏置电压下探测分子能级能量的可能性。在这项工作中，我们进行了广泛的从头计算的非线性电流-电压关系的单分子传输结的广泛的一类，以评估TVS的适用性和局限性。我们发现，为了充分利用TVS作为定量光谱工具，重要的是要考虑分子耦合到两个电极的不对称性。当适当考虑这一点时，跃迁电压和最接近费米能级的分子轨道能量之间的关系密切地遵循从简单的分析模型所预期的趋势。
2010-08-26 cond-mat.mes-hall
Heat conduction in molecular transport junctions
加热和热传导的分子结被认为是在一个一般的NEGF形式主义。我们得到一个统一的描述加热载流分子结以及电子和声子的贡献的热通量，包括它们的相互影响。如何计算这些贡献，他们的相对重要性和在他们的定义中的含糊之处进行了讨论。本文导出了声子热通量的一般表达式，并用于一种新的“测量技术”，以定义和量化非平衡系统中的“局部温度”。证明了这种测量技术比使用平衡声子分布定义有效温度的常用方法的优越性。简单的桥梁模型被用来说明一般的方法，数值例子。
2006-11-07 cond-mat.mes-hall
