First-principles determination of Heisenberg Hamiltonian parameters for the spin-1/2 kagome antiferromagnet ZnCu3(OH)6Cl2
锌铜矿（ZnCu 3（OH）6Cl 2）通常被认为是迄今为止已知的高度受抑的反铁磁戈薇晶格的最佳实现。我们采用密度泛函理论计算，以确定八个交换耦合常数的基础海森堡哈密顿量。我们发现最近邻耦合J1远远超过所有其他耦合。然而，次近邻kagome层耦合的0.019 J1和层间耦合高达-0.035 J1稍微修改完美的反铁磁kagome哈密顿量。有趣的是，最大的层间耦合是铁磁的，即使没有Cu杂质的Zn层。此外，我们验证我们的DFT方法，将其应用到kapellasite，多晶型的herbertsmithite这是已知的实验表现出竞争交换相互作用。
2014-01-30 cond-mat.str-el
Single crystal growth of Cu4(OH)6BrF and universal behavior in quantum spin liquid candidates synthetic barlowite and herbertsmithite
合成的巴洛石Cu 4（OH）6 BrF是一种新型的量子自旋液体（QSL）主体，含有由层间Cu 2+离子分隔的S=1/2的可果美层。类似于合成的赫氏矿物ZnCu 3（OH）6Cl 2，已经报道了Zn 2+取代层间Cu 2+诱导QSL基态。在这里，我们报告了一个可扩展的合成单晶Cu 4（OH）6 BrF。通过X射线、中子和电子衍射测量，结合魔角旋转19 F和1H NMR光谱，我们解决了先前报道的层间Cu 2+离子的位置无序，并发现该结构在正交空间群Cmcm中得到最好的描述，晶格参数a = 6.665（13）A，b = 11.521（2）A，c = 9.256（18）A和层间Cu ~（2+）离子的有序排列。O-H和F-H伸缩振动频率的红外光谱测量表明，Zn ~（2+）取代Cu ~（2+）后仍保持正交对称性。比热和磁化率测量的Zn取代的巴洛石，ZnxCu 4-x（OH）6 BrF，揭示了惊人的相似性的行为ZnxCu 4-x（OH）6Cl 2。这些相似之处意味着即使在存在小的对称性破缺扭曲的情况下，铜戈薇晶格的普遍行为。因此，合成的巴洛石证明了合成的Cu 2 + kagome矿物的物理学的普遍性，并进一步发展真正的QSL状态。
2018-01-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Correlated impurities and intrinsic spin liquid physics in the kagome material Herbertsmithite
低能非弹性中子散射在可果美自旋液体化合物ZnCu 3（OD）6Cl 2（Herbertsmithite）单晶上揭示了能量转移E < 0.8 meV（~J/20）时杂质自旋之间的反铁磁相关性。动量的依赖性显着不同，从更高的能量散射所产生的内在的戈薇自旋。低能量波动的特点是波矢（1 0 0）和（0 0 3/2）附近的漫散射，这是一致的反铁磁相邻的三角形（Zn）中间层上的最近邻铜杂质对之间的相关性。相应的杂质晶格类似于一个简单的立方晶格在稀释极限低于逾渗阈值。这样的杂质模型可以描述先前的中子、NMR和比热数据。低能中子的数据是一致的存在下，一个小的自旋间隙（Δ ~ 0.7 meV）的可果美层，类似于最近观察到的NMR。区分铜杂质散射和平面可果美铜自旋散射的能力为探索本征自旋液体物理提供了新的途径。
2015-12-21 cond-mat.str-el
Specific Heat of the Kagome Antiferromagnet Herbertsmithite in High Magnetic Fields
在高磁场（高达$34$ T）中测量的比热，使我们能够隔离的低温戈薇贡献，同时移走外来肖特基的贡献。kagome贡献遵循原始的幂律$C_{p}(T\rightarrow0)\propto T^α$与$α\sim1.5$，并发现在温度$1\leq T\leq4$ K下，$28$和$34$ T之间是场无关的。这些是严重的限制，当涉及到复制使用低温外推高温系列扩展。如果大约$10$ %的可果美位点没有贡献，我们设法再现实验观察结果。在$0$和$34$ T之间，计算出的比热具有微小的场依赖性，然后支持零场中的代数温度依赖性，典型的临界自旋液体基态。有效稀释的可果美平面的需要进行了讨论，并可能与存在的铜离子的interplane锌网站。在非常低的温度和中等的领域，我们也报告了一些小的领域引起的异常的总比热，并开始详细的相图。
2021-09-13 cond-mat.str-el
Spin Induced Optical Conductivity in the Spin Liquid Candidate Herbertsmithite
量子自旋液体（quantum spin liquid，QSL）是一种物质状态，其中磁自旋强烈相互作用，但即使在零温度下，量子涨落也会抑制长程磁序。QSL被预测具有许多奇异的性质，包括分数激发和长程量子纠缠。尽管有大量的理论研究，实验实现的QSL已被证明是具有挑战性的，由于缺乏候选材料。三角形有机盐EtMe3Sb [Pd（dmit）2] 2和κ-（BEDT-TTF）2Cu2（CN）3以及可果美ZnCu3（OH）6Cl2（Herbertsmithite）最近成为表现出QSL态的有希望的候选者，但是它们的基态的性质仍然是难以捉摸的。本文采用时域太赫兹光谱技术对大面积高质量的赫氏石单晶进行了研究。我们观察到在低频（0.6 - 2.2 THz）的光学电导率的自旋系统的性质的证据。特别是，面内吸收光谱表现出独特的频率依赖性，可以用指数约为1.4的幂律来描述，这与有序莫特绝缘体的ω ^4依赖性形成鲜明对比。还发现吸收随着温度降低而增加，这是常规绝缘体意想不到的行为。这些特征与最近基于QSL系统中电荷和自旋自由度之间相互作用的理论是一致的。
2013-01-23 cond-mat.str-el
Quantum spin liquids in the absence of spin-rotation symmetry: application to Herbertsmithite
有人认为，可果美晶格上的最近邻（NN）反铁磁海森堡（HAF）模型可能是理解在Herbertsmithite中发现的量子自旋液体（QSL）行为的一个很好的起点。我们调查可能的QSL阶段中存在的实验相关的自旋-旋转破缺扰动，如Dzyaloshinskiii-Moriya和伊辛相互作用，以及第二邻居反铁磁海森堡相互作用。我们使用的投影对称群分析的QSL阶段的奴隶费米子框架内，并系统地分类可能的QSL在这些扰动的存在。计算了相关量子线的动力学自旋结构因子，并研究了它们的影响。我们的计算揭示了分散功能的自旋结构因子嵌入在一个普遍弥漫的背景下，由于存在的分数S=1/2的激发称为自旋子。对于两个先前提出的$Z_2$状态，色散特性几乎不存在，漫散射在整个布里渊区的大能量窗口上占主导地位。这类似于在最近的非弹性中子散射实验中观察到的单重态晶体的Herbertsmithite的结构因子。此外，$Z_2$状态的自旋结构因子与主要是漫散射是带隙的，它可能是在最近的DMRG计算中观察到的NN HAF的带隙的QSL状态的图解连接。发现上述扰动增强了自旋结构因子的扩散性质，降低了自旋能隙的动量依赖性。我们还计算了电子自旋共振吸收谱，进一步表征自旋旋转对称性破缺微扰的作用，并可以揭示更多的性质的基态在Herbertsmithite。
2014-01-15 cond-mat.str-el
Heat conduction in herbertsmithite: field dependence at the onset of the quantum spin liquid regime
本文报道了在高达15 T的磁场中，在宽温度范围（0.05-120 K）内，对六方硼镁石单晶的热导率进行了测量。我们还报告测量的热霍尔效应，发现是消失的小。在高温下，在顺磁区，热导率具有可忽略的场依赖性。在冷却和发展的相关性，一个明确的单调场依赖性低于约20 K的信号，一个新的特征温度标度，可以反映微妙的交叉朝向量子自旋液体制度的开始。退禁闭的自旋子，如果存在的话，没有检测到和声子，作为主要的热载体，强烈散射的内禀自旋激发和磁缺陷。考虑到影响内禀自旋所需的巨大磁场，大部分场致演化归因于某些磁缺陷的渐进极化。通过阐述一个唯象模型，我们提取这些主要散射中心的磁化强度，这并不类似于布里渊函数的自由自旋1/2，需要超越孤立的顺磁自旋的范例。此外，发病的非单调场依赖性低于约2 K强调存在另一个特征温度标度，以前突出与其他测量，并揭示了新的光的相图的herbertsmithite下降到最低温度。
2023-02-27 cond-mat.str-el
Evidence for a Parity Broken Monoclinic Ground State in the S = 1/2 Kagomé Antiferromagnet Herbertsmithite
在理想Kagomé晶格上，S = 1/2的最近邻自旋相互作用可以形成多种量子纠缠态，包括量子自旋液体和价键固体.在实际材料中，额外的微扰自旋相互作用的存在可能会进一步扩大纠缠态的种类，最近的理论分析表明，这些纠缠态可以通过特定离散点群对称性的自发丧失来识别。在这里，我们全面解决的基态点群对称性的原型Kagomé SL候选人ZnCu $_3$（OH）$_6$ Cl $_2$（Herbertsmithite）使用光学椭偏法和波长相关的多谐波光学偏振法相结合。我们发现了一个微妙的宇称打破单斜结构扭曲的温度高于最近邻交换能标度。令人惊讶的是，宇称破缺的序参量在冷却后显著增强，并密切跟踪最近邻自旋相关的建立，这表明它在能量上受到SL状态的青睐。改进的低温对称群大大限制了可行的基态的数量，并且在微扰极限下，指向形成一个$Z_2$条纹SL基态-一个SL类似物的液晶。
2019-10-30 cond-mat.str-el
Crystal chemistry criteria of the existence of spin liquids on the kagome lattice
计算和分析了25个具有前景的自旋液体--揭示了这些化合物的结构与磁性之间的主要相关性。已经证明，在所有的AFM可果美铜氧化物，包括herbertsmithite，存在的交换相互作用和反对称各向异性交换（Dzyaloshinskiii-Moriya相互作用）之间的竞争，磁性离子不连接到可果美晶格中的反转中心。这种竞争在所有的可果美原子力显微镜中得到加强，除了赫氏石，通过第三种长度J3磁耦合（沿着三角形边缘的线性链中的强J3（J12）次近邻耦合和沿着六边形对角线的非常弱的FM或AFM J3（Jd）耦合）的各向异性（对偶性）。上述耦合在晶体学上是相同的，但分为两种不同强度的磁相互作用。J3耦合对偶的存在源于kagome格的结构本身。只有双J3耦合与各向异性DM相互作用的组合贡献才能够抑制kagome AFM的挫折。已经证明，在赫伯罗特中消除这种二元性的可能性，使其成为自旋液体，构成了戈薇系统中罕见的幸运事件。三个晶体化学标准的自旋液体的存在下的kagome晶格已被确定：第一，存在的挫折kagome晶格与强占主导地位的反铁磁最近邻J1耦合只相互竞争的小三角形;第二，这些挫折kagome晶格的磁隔离;和第三，不存在的对偶性的第三个长度J3磁耦合。
2021-08-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Quantifying the Phase Diagram and Hamiltonian of $S=1/2$ Kagome Antiferromagnets: Bridging Theory and Experiment
Stanford Institute for Materials and Energy Sciences, SLAC National Accelerator Laboratory（斯坦福材料能源科学研究所，SLAC国家加速器实验室）；Department of Applied Physics, Stanford University（斯坦福大学应用物理系）；Neutron Scattering Division, Oak Ridge National Laboratory（橡树岭国家实验室中子散射部）
本文通过大规模模拟研究S=1/2 kagome反铁磁体的相图和哈密顿量，揭示了herbertsmithite和Zn-barlowite的QSL相空间，并提供了理论与实验的有力结合。
2026-01-14 cond-mat.str-el
Spinon mediation of witness spin dynamics in herbertsmithite
University of Oxford（牛津大学）；University College Cork（科克大学学院）；Cardiff University（卡迪夫大学）；University of Bristol（布里斯托大学）；Max Planck Institute for Solid State Research（马克斯·普朗克固体的研究所）；Max Planck Institute for Chemical Physics of Solids（马克斯·普朗克固体化学物理研究所）；Argonne National Laboratory（阿贡国家实验室）；Cornell University（康奈尔大学）
研究通过自旋噪声光谱探测赫伯特斯密特石中自旋子介导的见证自旋动力学，发现其行为与量子自旋液体中的自旋子传播一致，并揭示了自旋玻璃相的临界温度。
2026-04-16 cond-mat.other cond-mat.str-el
Thermodynamic Properties of the Quantum Spin Liquid Candidate ZnCu$_{3}$(OH)$_{6}$Cl$_{2}$ in High Magnetic Fields
我们报告的比热和磁化强度的单晶样品的自旋1/2 kagome化合物ZnCu $_{3}$（OH）$_{6}$ Cl $_{2}$（herbertsmithite），一个有前途的量子自旋液体的候选人，在高磁场和低温下的测量。在$T$ = 0.4 K时，磁化强度达到$μ_{0}H$ = 55 T，表明在高于$\sim10$ T的磁场中弱相互作用杂质磁矩达到饱和。在高达18 T的磁场中，测量比热低至$T < 0.4$ K，揭示了$T$ -线性和$T$ -平方贡献。的$T$线性贡献是令人惊讶的大，并表明在大的应用领域的无隙激发的存在。这些结果进一步突出了不寻常的激发光谱的自旋液体基态的herbertsmithite。
2014-02-11 cond-mat.str-el
Renormalization group analysis of competing quantum phases in the J1-J2 Heisenberg model on the kagome lattice
最近发现的中子散射实验的Kapellasite和Herbertsmithite以及可能的自旋液相的理论计算已经恢复了兴趣的磁性现象的戈薇晶格。研究了S=1/2海森堡kagome模型的量子相图随最近邻耦合J1和次邻耦合J2的变化。利用赝费米子泛函重整化群，我们发现了四种磁量子序（q=0序、立方序、铁磁序和Sqrt{3}x \Sqrt{3}序）以及扩展的磁无序区，并由此确定了钙钛矿可能的参数区域.在无序区域J2/J1<<1，在带边界处观察到的对于Herbertsmithite的磁化率的平坦性可以与小的J2>0耦合的存在相协调。特别是，我们分析了二聚体相关的不同价键晶体（VBC）模式，这是强烈的不均匀性，表明拒绝在RG流中的VBC顺序。
2013-03-03 cond-mat.str-el
Heat Transport in Herbertsmithite: Can a Quantum Spin Liquid Survive Disorder?
可以说，自旋进入长期寻求的量子自旋液体（QSL）状态的最有利的情况是当它们位于可果美晶格上时。关于这个有希望的平台的真正基态，在理论上还没有达成共识。实验工作主要依赖于一种原型材料ZnCu $_3$（OH）$_6$ Cl $_2$，也导致了多种可能性。除了哈密顿量中微妙的相互作用外，在大多数实验探测器都难以找到的真实材料ZnCu $_3$（OH）$_6$ Cl $_2$中，还有与无序相关的额外复杂程度。在这里，我们求助于热传输测量，一个更干净的探针，而不是直接贡献，无序只影响来自戈薇自旋的信号。对于ZnCu $_3$（OH）$_6$ Cl $_2$和相关的QSL候选物Cu $_3$ Zn（OH）$_6$ FBr，我们没有观察到任何自旋激发或任何场诱导变化对热导率的贡献。这些结果对这两种kagome化合物的基态的各种情况施加了不同的约束：虽然有隙的QSL，或某些量子顺磁态以外的QSL，是与我们的结果兼容，无隙的QSL必须显着修改的无序，使无隙的自旋激发局域化。
2021-05-31 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Holon Wigner Crystal in a Lightly Doped Kagome Quantum Spin Liquid
我们解决了轻掺杂的自旋液体的问题，通过大规模的密度矩阵重整化群（DMRG）研究的$t$ - $J$模型上的一个小的，但非零浓度，$δ$，掺杂空穴的Kagome晶格。现在普遍认为，未掺杂的（$δ=0$）自旋1/2海森堡反铁磁体具有自旋液体基态。理论上，这种自旋液体的轻掺杂可以产生高温超导体或奇异拓扑费米液体金属（FL $^\ast$）。相反，我们推断掺杂空穴形成绝缘电荷密度波态，每个单元格有一个掺杂空穴-即维格纳晶体（WC）。自旋关联仍然是短程的，就像在自旋液体母态中一样，我们由此推断，这种状态是无自旋的holon（WC $^\ast$）晶体，而不是空穴晶体。我们的研究结果可能与可果美晶格Herbertsmithite $\rm ZnCu_3(OH)_6Cl_2$掺杂有关。
2017-03-17 cond-mat.str-el
Kapellasite: a kagome quantum spin liquid
磁化率，核磁共振，muSR，和非弹性中子散射测量表明，kapellasite，Cu 3 Zn（OH）6Cl 2，几何受挫自旋1/2 kagome反铁磁体多晶型的herbertsmithite矿物，是一个无隙自旋液体与受挫的相互作用，表现出不寻常的动态短程相关性的非共面cuboc 2型，坚持到20 mK。哈密顿量由高温级数展开式与热力学数据的拟合确定。实验数据进行了比较，使用Schwinger-boson方法的理论计算。
2012-07-23 cond-mat.str-el
Chemo-Structural Disorder in the kagomé spin $S$ = 1/2 systems ZnCu$_3$(OH)$_6$Cl$_2$ and YCu$_3$(OH)$_{6}$Br$_{2}$[Br$_x$(OH)$_{1-x}$]
通过单晶衍射研究kagomé自旋1/2体系中Zn-Cu位点混合导致的化学-结构无序，发现特定组分下无序消失并出现由磁-声子耦合驱动的低温结构相变，物理性质与Cl同系物相似。
2024-11-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Static and dynamical spin correlations of the S=1/2 random-bond antiferromagnetic Heisenberg model on the triangular and the kagome lattices
受最近的理论建议的启发，即当随机强度超过临界值时，三角晶格和kagome晶格上的随机键$S=1/2$反铁磁海森堡模型可能表现出随机诱导的量子自旋液体（QSL）行为，这个“随机单重态”可能与在三角形有机盐$κ{\rm -(ET)_2 Cu_2 (CN)_3}$和${\rm EtMe_3 Sb[Pd(dmit)_2]_2}$以及在可果美赫贝石${\rm CuZn_3(OH)_6Cl_2}$中实验观察到的QSL行为有关，我们进一步研究了这些模型的静态和动态自旋关联的性质。我们用精确对角化方法计算了静态和动态自旋结构因子$S({\bf q})$和$S({\bf q},ω)$。在三角形和kagome模型中，计算的$S({\bf q},ω)$在随机单重态依赖于波矢量${\bf q}$只有微弱的，鲁棒地表现出无隙行为伴随着广泛的分布延伸到更高的能量$ω$。特别是在强随机kagome模型中，$S({\bf q},ω)$几乎不依赖于${\bf q}$，并且对于宽范围的$ω$表现出几乎平坦的分布，以及$ω=0$峰。这些特征与最近在一个单晶体上的中子散射数据半定量地一致，表明在一个单晶体上观察到的QSL态可能确实是随机诱导的QSL态，{ \it，即\/}，随机单态
2015-09-20 cond-mat.str-el
Valence Bond Glass Phase in the Diluted Kagome Antiferromagnets
本文提出了Kagome格点海森堡模型价键晶相中的位稀释理论。空位点的存在导致穿过杂质的强单线键。它还产生了一个自由自旋，在单位晶胞内离域。淬灭杂质的有限浓度导致价键玻璃相。这个阶段有短程价键顺序，没有自旋间隙，大自旋磁化率，线性比热由于两个级别的系统，以及单重态和三重态激发分解成扭结反扭结对离域在几个晶格常数。它提供了一个框架的热力学，中子和拉曼测量的综合理解的Herbertsmithite材料ZnCu 3（OH）6Cl 2，包括最近报道的H/T和Ω/T缩放。
2010-02-27 cond-mat.str-el
Materializing Rival Ground States in the Barlowite Family of Kagome Magnets: Quantum Spin Liquid, Spin Ordered, and Valence Bond Crystal States
自旋$\frac{1}{2}$ kagome反铁磁体被认为是量子自旋液体基态的理想基质.我们发现，当kagome晶格的键被调制成周期性的图案时，新的量子基态出现。新合成的结晶巴洛石（Cu $_4$（OH）$_6$ FBr）和Zn取代的巴洛石证明了自旋- $\frac{1}{2}$ kagome晶格上的单重态和自旋序之间的微妙相互作用。全面的结构测量表明，我们的新变体的barlowite保持六方对称在低温下与扭曲和未扭曲的kagome三角形的安排，数值模拟预测的风车价键晶体（VBC）状态，而不是一个量子自旋液体（QSL）。层间自旋的存在最终导致一个有趣的风车$q=0$磁序。部分Zn取代的巴洛石（Cu $_{3.44}$ Zn $_{0.56}$（OH）$_6$ FBr）具有理想的kagome晶格并显示出QSL行为，表明QSL对层间杂质的令人惊讶的稳健性。的磁化率是相似的，以赫氏针铁矿，即使铜$^{2+}$杂质是高于层间晶格的逾渗阈值，他们更强烈地耦合到最近的戈薇时刻。这个系统是一个独特的游乐场，展示了QSL，VBC和自旋序，进一步加深了我们对这些高度竞争的量子态的理解。
2020-04-14 cond-mat.str-el
Fractionalized spin-wave continuum in spin liquid states on the kagome lattice
受最近在赫氏体中子散射实验中观察到的自旋波连续体（SWC）的启发，我们利用Gutzwiller投影波函数研究了可果美晶格上自旋液态的动态自旋结构因子$S(\mathbf{q},ω)$.自旋液体中自旋1激发态用Gutzwiller投影的双自旋子激发波函数表示。我们研究了三种不同的自旋液体候选者，自旋费米面自旋液体（FSL），狄拉克自旋液体（DSL）和随机通量自旋液体（RSL）。FSL和RSL在扩展磁布里渊区中的$K$点处的$S(\mathbf{q},ω)$中具有低能量峰，与在$M$点处发现低能量峰的实验相反。DSL测量与中子散射测量之间没有明显的矛盾。除了一个分数的自旋（即自旋-1/2），自旋子在DSL携带一个分数的晶体动量，这是潜在的可检测的SWC在中子散射测量。
2015-07-10 cond-mat.str-el
PyCrystalField: Software for Calculation, Analysis, and Fitting of Crystal Electric Field Hamiltonians
介绍了PyCrystalField，一个用于计算单离子晶体电场（CEF）哈密顿量的Python软件包。该软件可以在$J$基或$LS$基中从任何过渡或稀土离子的点电荷模型计算CEF哈密顿量\textit{ab initio}，执行对称性分析以识别非零CEF参数，计算能谱和可观测量，如中子谱和磁化，并将CEF哈密顿量拟合到任何实验数据。的理论，实施，并使用它的例子进行了讨论。
2020-10-26 cond-mat.str-el
Crystal field Hamiltonian and anisotropy in KErSe2 and CsErSe2
我们使用中子散射和体性质测量来确定铜铁矿$\rm KErSe_2$和$\rm CsErSe_2$的单离子晶体场哈密顿量。这两个系统包含平面等边三角形Er晶格排列在两个堆叠变体：菱面体（K）或六边形（Cs）。我们的分析表明，无论堆叠顺序，这两种化合物表现出一个容易的平面基态双峰与大$J_z=1/2$条款和潜在的显着的量子效应，使它们的候选人量子自旋液体或其他奇异的基态。
2020-03-20 cond-mat.str-el
CrysFieldExplorer: a software for rapid optimization of crystal field Hamiltonian
我们提出了一个新的精简Python为基础的程序，CrysFieldExplorer，快速优化晶体电场（CEF）参数，以适应实验数据。CrysFieldExplorer的主要创新之处在于开发了一种独特的损失函数，称为频谱特征损失（$L_{\text{Spectrum}}$），该损失函数是基于哈密顿矩阵的特征多项式定义的。采用粒子群优化算法和协方差矩阵自适应进化策略来寻找总损失函数的最小值。我们表明，CrysFieldExplorer可以执行直接拟合的CEF参数的任何实验数据，如中子谱，磁化率，磁化等CrysFieldExplorer可以处理大量的非零CEF参数，并揭示多个局部和全局最小值的解决方案。详细的晶体场论，描述的损失函数，实施和限制的程序进行了讨论的范围内的两个例子。
2023-03-14 cond-mat.str-el
Deriving \textit{ab initio} model Hamiltonians for molecular crystals
开发有机分子晶体的电子性质的现实和精确的模型是至关重要的，了解他们所表现出的强相关相的全方位。通过使用\textit{ab initio}模型构造方法，人们可以从密度泛函理论获得这种系统的无偏非相互作用模型，在此基础上可以进一步（多体）模型。我们将讨论使用Wannier轨道构建\textit{ab initio}模型的实用性和优点。我们将简要回顾这种方法，然后解释为什么它特别适合于分子晶体。我们讨论了\textit{ab initio}建设的非相互作用和相互作用的哈密顿，并强调最近的例子，这种第一原理模型导致重要的不同的结果比拟合模型。
2015-08-31 cond-mat.str-el
Translation-Invariant Parent Hamiltonians of Valence Bond Crystals
提出了一种构造价键晶体反铁磁不变量SU（2）对称母体哈密顿量的一般方法。该方法是基于一个规范的映射转换S=1/2自旋算子到一个双线性形式的一组新的二聚体费米子运营商。我们构建的母Hamltonian的柱状和交错的VBC的正方形晶格，其中的VBC是在所有制度的本征态和精确的基态在某些区域的相图。我们研究了偏离精确的VBC制度后，调整各向异性的分层平均场论和有限集团上的精确对角化。在这两个哈密顿量，VBC阶段延伸的确切制度和过渡到一个柱状反铁磁体（CAFM）通过一个窗口的中间阶段，揭示了一个有趣的竞争的相关长度在VBC-CAFM过渡。该方法可以很容易地应用于构造其他VBC父哈密顿在不同的晶格和尺寸。
2017-04-19 cond-mat.str-el
Exploring topological spin order by inverse Hamiltonian design: A new stabilization mechanism for square skyrmion crystals
提出基于逆哈密顿量设计和机器学习的框架，通过优化长程交换相互作用实现了无需传统先决条件的方形斯格明子晶格，为构建有效自旋模型和理解拓扑自旋序稳定机制提供了普适方法。
2024-07-01 cond-mat.str-el
Refining the Spin Hamiltonian in the Spin-1/2 Kagome Lattice Antiferromagnet ZnCu$_{3}$(OH)$_{6}$Cl$_{2}$ using Single Crystals
本文报道了S=1/2 kagome晶格反铁磁体ZnCu $_{3}$（OH）$_{6}$ Cl $_{2}$的热力学测量结果。利用单晶样品，测量了垂直于和平行于可果梅面的磁化率。已经观察到一个小的，温度依赖性的各向异性，其中$χ_{z}/ χ_{p} > 1$在高温和$χ_{z}/ χ_{p} < 1$在低温。拟合的高温数据的居里-外斯模型也揭示了各向异性。通过与理论计算结果的比较，可以推断出小的易轴交换各向异性的存在是主导海森堡近邻相互作用的主要扰动。这些结果对于解释基于Kagome Heisenberg反铁磁体模型的理论计算和ZnCu $_{3}$（OH）$_{6}$ Cl $_{2}$的实验具有重要意义。
2012-04-12 cond-mat.str-el
Competing Ordering Modes in the Distorted Quantum Kagome Material Clinoatacamite Cu$_2$Cl(OH)$_3$
Technische Universität Braunschweig（布伦瑞克工业大学）；Forschungszentrum Jülich GmbH（于利希有限公司研究中心）；Okayama University（冈山大学）；Helmholtz-Zentrum Berlin für Materialien und Energie GmbH（柏林亥姆霍兹材料与能源中心有限公司）；Institut Laue-Langevin（朗之万研究所）；Federal University of Parana（巴拉那联邦大学）；Université Paris-Saclay（巴黎萨克雷大学）；PSI Center for Neutron and Muon Sciences（瑞士保罗谢勒研究所中子与缪子科学中心）
通过DFT、热力学测量、μ子自旋旋转/弛豫和中子衍射，发现clinoatacamite在零场下18.1 K以下出现三个温度区域，归因于反铁磁有序模式竞争。
2026-06-23 cond-mat.str-el
Exchange Frequencies in the 2d Wigner crystal
本文用路径积分蒙特卡罗方法计算了电子在“干净”的二维维格纳晶体中进行环交换时的交换频率随密度的变化。结果表明，在非常低的密度与WKB计算一致，但显示出更快的增加与密度接近熔化。值得注意的是，交换哈密顿量非常类似于2d He中的测量交换。利用由此得到的多自旋交换模型，我们发现r_s \leq 175 \pm 10的自旋哈密顿量是受抑反铁磁的，它的基态可能是自旋液体。对于较低的密度，基态将是铁磁的。
2000-08-03 cond-mat.str-el
Crystal Field Levels and Magnetic Anisotropy in the Kagome Compounds $\rm{Nd_3Sb_3Mg_2O_{14}}$, $\rm{Nd_3Sb_3Zn_2O_{14}}$, and $\rm{Pr_3Sb_3Mg_2O_{14}}$
本文报道了几种新发现的稀土可果美化合物：$\rm{Nd_3Sb_3Mg_2O_{14}}$、$\rm{Nd_3Sb_3Zn_2O_{14}}$和$\rm{Pr_3Sb_3Mg_2O_{14}}$的晶体场能级。我们确定的CEF哈密顿拟合中子散射数据使用点电荷哈密顿作为中间拟合步骤。拟合的哈密顿量精确地再现了体极化率测量，结果表明$\rm{Nd_3Sb_3Mg_2O_{14}}$和$\rm{Nd_3Sb_3Zn_2O_{14}}$的易轴基态双峰，以及$\rm{Pr_3Sb_3Mg_2O_{14}}$的单重基态。这些结果为今后研究这些化合物提供了基础，并为其他低对称性材料的CEF分析提供了模板。
2018-08-15 cond-mat.str-el
Gapless ground state in the archetypal quantum kagome antiferromagnet ZnCu$_3$(OH)$_6$Cl$_2$
自旋液体是量子物质的奇异相，挑战了朗道的破环相变范式。尽管有很强的交换作用，自旋不会有序或冻结到零温度。虽然一维量子反铁磁体已经建立，但在量子涨落不那么剧烈的高维中，实现和理解这种状态代表了理论和实验上的主要问题。在这方面，最简单的最近邻海森堡反铁磁哈密顿量的高度挫折戈薇晶格已被证明是一个迷人的和鼓舞人心的模型。它的基态的确切性质仍然难以捉摸，自旋间隙的存在是区分各种自旋液体的首要问题。在这里，通过低温核磁共振（NMR）高品质单晶的对比实验，我们挑出kagome磁化率和相应的动力学在kagome原型，矿物herbertsmithite，ZnCu $_3$（OH）$_6$ Cl $_2$。我们坚定地得出结论，这种材料不窝藏任何自旋间隙，这恢复了收敛与最近的数值结果，促进一个无隙狄拉克自旋液体的海森堡kagome反铁磁体的基态。
2019-11-21 cond-mat.str-el
Ga$_{x}$Cu$_{4-x}$(OD)$_{6}$Cl$_{2}$: Insulating ground state in an electron doped kagome system
我们提出了一个成功的合成方法系列镓$_{x}$铜$_{4-x}$（OD）$_{6}$ Cl $_{2}$与取代高达$x=0.8$。该化合物仍然是一个受挫的kagome系统与绝缘基态类似的herbertsmithite这些取代，作为额外的电荷的Ga $^{3+}$是最有可能绑定到额外的OH $^{-}$和Cl $^{-}$。除了红外测量，我们目前的磁性和比热数据下降到2 K选定的样品与$0\leq x\leq0.8$。随着$x$的增加，长程磁序被抑制，类似于在系列Zn $_{x}$ Cu $_{4-x}$（OH）$_{6}$ Cl $_{2}$中观察到的，表明Ga主要进入层状晶体结构的面间位置。随着取代度的增加，冷冻磁性部分减少，随后进行$μ$ SR测量。应用$^{69,71}$ Ga核磁共振（NMR）作为Ga诱导无序的局部探针。一个很好地解决Ga NMR线的宽度适中，被发现为每个同位素的相图，这表明一个相当均匀的分布在一个单一的网站上的Ga同位素的晶格。
2018-11-06 cond-mat.str-el
Quantifying uncertainties in crystal electric field Hamiltonian fits to neutron data
本文系统地研究了稀土单离子晶体电场（CEF）哈密顿函数与中子非弹性散射数据拟合的不确定性。使用烧绿石和铜铁矿结构作为测试案例，我们发现，CEF参数的不确定性可以很大，尽管视觉上非常适合。这些结果表明Yb $^{3+}$化合物由于可用峰少而具有特别大的$g$张量不确定性。在这种情况下，附加约束对于有意义的配合是必要的。
2022-04-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Inelastic neutron scattering determination of the spin Hamiltonian for BaCdVO(PO$_4$)$_2$
利用单晶非弹性中子散射研究了受抑量子铁反铁磁体BaCdVO（PO $_4$）$_2$的全极化态自旋波激发.数据分析基于海森堡自旋哈密顿量，该哈密顿量包括晶体对称性所允许的尽可能多的不同的最近邻和次最近邻相互作用。所有8个这样的交换常数是在同时拟合超过150扫描整个分散歧管。这建立了该材料的确定性定量模型。事实证明，这与以前许多基于粉末实验的研究中假设的情况有很大不同。
2021-03-12 cond-mat.str-el
Evidence for a Gapped Spin-Liquid Ground State in a Kagome Heisenberg Antiferromagnet
在寻找具有量子自旋液体基态的自旋系统中，戈薇海森堡反铁磁体是一个领先的候选者。它的基态的性质仍然是一个有很大争议的问题。我们进行了17-O单晶NMR测量的S=1/2 kagome晶格在herbertsmithite ZnCu $_3$（OH）$_6$ Cl $_2$，这是已知的自旋激发光谱中表现出的自旋连续。我们证明了由17-O NMR频移推导出的本征局域自旋极化率$χ_{kagome}$在温度T ~ 0.03 J以下渐近为零，其中J ~ 200 K为Cu-Cu超交换作用。结合我们在低温下观察到的$χ_{kagome}$的磁场依赖性，这些结果表明，kagome海森堡反铁磁体具有有限隙的自旋液体基态。
2015-11-06 cond-mat.stat-mech cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Crystal field and magnetism with Wannier functions: Rare-earth doped aluminum garnets
利用最近发展起来的方法，我们计算了掺有七种三价Kramers稀土离子的钇铝石榴石和镥铝石榴石的晶场参数。然后，我们将计算出的参数插入到考虑到电子-电子，自旋-轨道和塞曼相互作用的类原子的哈密顿量，并确定由晶体场以及磁$\hat{g}$张量的多重态分裂。我们比较计算结果与现有的实验数据。
2015-08-05 cond-mat.str-el
Crystal field and magnetism of Pr$^{3+}$ and Nd$^{3+}$ ions in orthorhombic perovskites
通过将Wannier函数基的局域哈密顿量展开为一系列球张量算符，计算了表征RMO $_3$钙钛矿（R = Pr，Nd，M = Ga，Co）中稀土离子晶场的15个参量.该方法包含一个单一的可调参数，其特征在于杂化的R（$4f$）状态与氧配体的状态。随后，通过对角化有效汉密尔顿量来确定三价R离子的能级和磁矩，该有效汉密尔顿量除了包含晶场之外，还包含$4f$电子-电子排斥、自旋-轨道耦合以及与磁场的相互作用。在镓化合物的能级的地面多重同意在几毫电子伏与其他作者的实验确定。对于所有四个化合物的问题的磁化率的温度依赖性的测量多晶样品，并与计算结果进行比较。对于NdGaO，$_3$理论也与Luis { \it et al.} Phys. Rev. B { \bf 58}，798（1998）。实验结果与理论符合较好。
2013-06-25 cond-mat.str-el
Crystal and electronic structure of the room temperature organometallic ferrimagnet V(TCNE)$_2$. Analysis of numerical DoS and magnetic properties as related to orbital and spin-Hamiltonian models
我们提出了一个详细的分析，我们的晶体和电子结构的一般组成V（TCNE）$_{x}$与$% x\approx 2$的室温有机金属亚铁磁体的数值研究的结果。LSDA+ $U$研究的结果表明，实验确定的结构符合磁性测量，因此可以作为整个M（TCNE）$_{2}$系列有机金属磁体的原型结构。的数值研究和磁性实验的结果解释使用模型哈密顿提出这里。这使我们能够获得估计的临界温度在三维和二维制度，并给出一个解释的行为可能同构V（TCNE）$_{2}$和Fe（TCNE）$_{2}$物种的差异。
2010-02-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Crystal-field states in NaCoO2 and in wet cobalt superconductors (NaxCoO2)
我们认为，在计算三维氧化物的电子结构时，必须考虑到与多电子晶体场方法类似的强电子相关性。对于Co3+离子在NaxCoO2.yH2O有15个低位的多电子态在0.1 eV内，可以得到的多电子CEF方法，考虑到自旋轨道耦合。我们认为，我们所用的三角畸变的哈密顿量是正确的。
2006-02-24 cond-mat.str-el
Crystallization dynamics of magnetic skyrmions in a frustrated itinerant magnet
本文通过大规模Landau-Lifshitz-Gilbert模拟研究受挫巡游磁体中斯格明子晶格热淬火后的两阶段结晶动力学，揭示位错湮灭的幂律时间依赖及磁场对数修正。
2023-05-25 cond-mat.str-el
Mixed Columnar-Plaquette Crystal of correlated fermions on the 2D pyrochlore lattice at fractional filling
我们研究了一个模型的强关联S=1/2费米子的平面烧绿石，或棋盘格，晶格，分数（1/8）填充。从扩展的哈伯德模型出发，在强库仑排斥的极限下，低能构型可以映射到硬核二聚体构型，其二聚体具有自旋自由度。一个有效的哈密顿量类似于量子二聚体模型的动力学项的正方形晶格旋转两个平行的二聚体（自旋单态配置）90度自然出现。我们还引入了一个额外的项中的哈密顿量，一个广义的二聚体元格相互作用，以实现更密切的类比，后者的模型。对于稳定柱状相的强二聚体格片吸引力，自发二聚化发生在（自旋携带）二聚体的柱的方向上。利用二维周期团簇的精确对角化，对低能谱和几种类型的关联函数的分析确实证明了一种新型的晶格对称性破缺相，即八重简并混合柱格晶体，以及从这种相到恢复晶格旋转对称性的共振单重对晶体（在以前的研究中发现的）的过渡。用一种简单的变分方法也得到了类似的结论和相图。
2008-09-24 cond-mat.str-el
Long-range interactions in the effective low energy Hamiltonian of Sr2IrO4: a core level resonant inelastic x-ray scattering study
利用芯能级共振非弹性X射线散射研究了Sr_2IrO_4的电子结构。实验光谱可以很好地再现使用从头算密度泛函理论为基础的多重态配体场论计算，从而验证这些计算。我们发现，低能量，有效的Ir t2g轨道几乎是能量简并的。我们发现，共价Sr2IrO4，一般在铱酸盐，是非常大的，大量的氧配位体空穴特性的Ir t2g的Wannier轨道。这具有深远的影响，因为不仅现场晶体场能量由长程晶体结构决定，而且更重要的是，磁交换相互作用将在自旋方向上具有长程距离相关的各向异性。这些发现为设计能够承载类似罗盘的磁相互作用的d^5材料设定了限制，并显示了途径。
2016-11-30 cond-mat.str-el
Temperature dependence of structural and electronic properties of the spin-liquid candidate kappa-(BEDT-TTF)2Cu2(CN)3
我们研究了二维有机电荷转移盐晶体结构的温度依赖性对低能哈密顿电子结构表示的影响。为此，我们采用单晶X射线衍射法测定了kappa-（BEDT-TTF）2Cu 2（CN）3在T=5 K ~ 300 K温度范围内的晶体结构，并采用密度泛函理论和紧束缚方法分析了电子结构随温度的演化.我们发现一个相当大的温度依赖于相应的三角晶格哈伯德哈密顿参数。我们的结论是，即使在对称性的变化的情况下，挫折和相互作用强度等量的温度依赖性可以是显着的，应该考虑。
2011-11-21 cond-mat.str-el
Identifying Universal Spin Excitations in Spin-1/2 Kagome Quantum Spin Liquid Materials
本文通过高分辨率非弹性中子散射研究Zn-barlowite，发现其自旋激发谱与herbertsmithite一致，并结合密度矩阵重整化群计算确认了Kagome量子自旋液体基态及普适自旋子激发。
2025-04-08 cond-mat.str-el
Accurate crystal field Hamiltonians of single-ion magnets at mean-field cost
针对单离子磁体有效晶体场哈密顿量从头计算参数的挑战，提出通过低能流形内随机旋转平均场态的密度泛函计算方法，在五种镧系配合物基准测试中以平均场成本获匹配多组态方法精度的结果，可重现实验谱与磁性质且精度更高，助力单离子磁体计算设计。
2025-09-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Comment on "Quantum Time Crystals from Hamiltonians with Long-Range Interactions"
在最近的一篇论文中（Phys. Rev. Lett. 123，210602），Kozin和Kyriienko声称通过研究具有长程和无限体相互作用的模型来实现“真正的”基态时间晶体。在这里，我们指出，他们的模型是双重问题：他们是不可实现的${\it and}$，他们违反了既定的原则，定义阶段的问题。事实上，在允许无限体算符的情况下，几乎所有的量子系统都是时间晶体。此外，他们的一个模型是高度不稳定的，另一个相当于通过微调隔离多体系统中的单个自由度-允许这将伽利略和惠更斯的钟摆提升为真正的时间晶体。
2020-01-29 cond-mat.quant-gas cond-mat.stat-mech cond-mat.str-el
Crystal field theory of Co$^{2+}$ in doped ZnO
本文提出了半导体中过渡金属杂质三角畸变四面体配位的晶体场论。我们开发了一个微扰方案来处理弱配位场情况下的共价效应（库仑相互作用占主导地位的单粒子分裂），并将其应用到ZnO：Co $^{2+}$（3d $^7$）。使用大值的电荷转移能量$Δ_{pd}$相比，$p$ - $d$的跳跃，我们进行了一个典型的转换，消除了与配体的耦合到一阶。因此，我们得到了一个有效的单离子哈密顿量，其中的配体的影响减少到一个粒子的“晶场”作用于$d$ -like功能。这种推导允许阐明各种“晶场”参数和共价还原因子的微观起源，这些参数和因子通常凭经验用于光学和ESR实验的解释。这些参数与局部环境的几何体的连接变得透明。实验上已知的$g$值和零场分裂2D是非常好地再现的精确对角化的有效的单离子哈密顿量，只有一个可调参数$Δ_{pd}$。替代的数值对角化，我们使用微扰理论在弱场方案（库仑相互作用$\gg$立方分裂$\gg$三角分裂和自旋轨道耦合），以获得紧凑的解析表达式的自旋哈密顿参数，重现精确对角化的结果在20%的精度。
2006-10-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
$^{31}$P NMR study of discrete time-crystalline signatures in an ordered crystal of ammonium dihydrogen phosphate
丰富的动力学和相结构的驱动系统包括最近描述的现象的“离散时间晶体”（DTC），一个强大的阶段，自发地打破离散时间平移对称性的驱动哈密顿。最近，在被困离子和金刚石氮空位中心的实验表明，这种DTC秩序的证据。在这里，我们展示了核磁共振（NMR）数据的DTC行为在第三个，显着不同的系统：一个高度有序的空间晶体在三维空间。我们设计了一个DTC回波实验来探测被驱动系统的相干性。我们检查潜在的DTC振荡的衰减机制，并证明了重要的影响，在非零持续时间脉冲的内部哈密顿量。
2018-05-16 cond-mat.stat-mech cond-mat.str-el quant-ph
Chiral Wigner crystal phases induced by Berry curvature
Ohio State University（俄亥俄州立大学）；National High Magnetic Field Laboratory（国家高磁场实验室）；Florida State University（佛罗里达州立大学）；Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）
本研究通过 Berry 曳曲诱导手性 Wigner 晶体相，揭示了电子自旋有序与手性相变的关系。
2025-07-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Stability and Phase Transition of Skyrmion Crystals Generated by Dzyaloshinskii-Moriya Interaction
我们使用海森堡哈密顿量产生了一个二维的skyrmions晶体，包括铁磁相互作用J，Dzyaloshinskiii-Moriya相互作用D，和一个施加的磁场H。通过使相互作用能最小化来确定基态（GS）。我们证明了GS在（D，H）区域是一个Skyrmion晶体。这种skyrmion晶相在有限温度下的稳定性示出的序参量的时间依赖性的研究，使用蒙特卡罗模拟。我们观察到，弛豫是非常缓慢的，并遵循拉伸指数律。的skyrmion晶体相示出在有限的温度下进行过渡到顺磁状态。
2017-02-22 cond-mat.stat-mech cond-mat.str-el
Replica symmetry breaking in the RKKY skyrmion crystal system
为了深入研究中心对称金属磁体中的手征简并对称Skyrmion晶体（SkX），我们采用广泛的蒙特卡罗模拟方法研究了磁场作用下三维叠层三角晶格上的RKKY Heisenberg模型.三重$q$ SkX状态和双$q$状态与单$q$状态一起被实现。我们发现了一个意想不到的复本对称性破缺（RSB）现象，在玻璃体系中众所周知的，虽然哈密顿量和有序态是完全规则的。在RSB SkX阶段，三重$q$ SkX状态宏观上与单重$q$状态共存，尽管这些有序状态不能通过任何哈密顿对称操作进行变换。在热力学极限，这些状态的自由能是简并的，而状态之间的自由能垒发散，打破遍历性。在RSB双$q$相中也观察到类似的RSB，其中双$q$状态宏观上与单$q$状态共存。实验的影响进行了讨论。
2021-08-26 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech cond-mat.str-el
Precise determination of low energy electronuclear Hamiltonian for LiY$_{1-x}$Ho$_{x}$F$_{4}$
我们使用互补光谱方法直接测量稀土量子磁体LiY $_{1-x}$ Ho $_{x}$ F $_{4}$的最低晶场能量，包括它们的超精细分裂，分辨率比以前的工作高10倍以上。我们能够观察到由于$^6\mathrm{Li}$和$^7\mathrm{Li}$同位素的能级分裂，以及源自偶极和四极超精细相互作用的非等距间隔的超精细跃迁。我们提供了精细的晶场参数和提取的偶极和四极超精细常数${A_J=0.02703\pm0.00003}$ $\textrm{cm}^{-1}$和${B= 0.04 \pm0.01}$ $\textrm{cm}^{-1}$，分别。因此，我们确定了所有的晶体场能级和磁矩的$^5I_8$基态流形，包括（非线性）超精细校正。后者与基于计量的估计数相符。非线性超精细校正的尺度为不均匀线宽设置了上限，该上限仍然允许对所选择的超精细过渡进行唯一寻址。例如用于量子信息应用。此外，我们建立了远红外，低温折射率的LiY $_{1-x}$ Ho $_{x}$ F $_{4}$。
2020-12-16 cond-mat.str-el physics.optics quant-ph
Delicate topology protected by rotation symmetry: Crystalline Hopf insulators and beyond
庞特亚金开创性的拓扑分类的两个带哈密顿量在三个动量维，从而丰富了列入晶体旋转对称性。的丰富是由于一个新的拓扑不变量，量化的$2π$量化的变化之间的一对旋转不变的线在散装，三维布里渊区的贝里-扎克相位，因为这种变化是反向的布里渊区的互补部分，我们把这个新的不变量作为一个返回无源泵浦（RTP）。我们发现RTP与表面态的角动量的异常值有关，这保证了金属带隙态的开放边界条件与急剧终止的跳跃;更一般地，对于任意终止的跳跃，表面态的特征在于Berry-Zak相位被量子化为$2π$的有理数倍。RTP增加了拓扑不变量（霍普夫数和陈数）的家族，这些拓扑不变量已知用于将两带哈密顿量分类为维格纳-戴森对称类A。其中，RTP和霍普夫不变量是微妙的，这意味着他们可以通过添加一个特定的平凡带的价或传导子空间平凡化。并不是所有平凡的带添加将使RTP不变量无效，这允许它的推广超出两个带的哈密顿到任意多个带;这种推广是受保护的精细拓扑的标志。
2022-03-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el math-ph
