Electronic Structure of Liquid Water and a Platinum Surface
采用多体微扰理论在G-$_0$-W-$_0$近似下计算了由$ab~ initio$分子动力学产生的液态水/Pt（111）界面上的分子轨道能级排列。分子轨道能级取决于H $_2$ O分子在液体内相对于表面的位置和它们的局部键合环境的细节。标准的密度泛函理论计算与多体微扰理论预测的能级排列在性质上不一致。
2014-07-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Active learning of reactive Bayesian force fields: Application to heterogeneous hydrogen-platinum catalysis dynamics
化学反应系统的精确建模传统上依赖于昂贵的从头算方法或灵活的键序力场，如ReaxFF，需要大量的时间，精力和专业知识来参数化。在这里，我们介绍FLARE++，贝叶斯主动学习方法，用于在分子动力学（MD）模拟过程中训练反应性多体力场。在自动训练循环期间，在MD模拟的每个时间步评估稀疏高斯过程（SGP）力场的预测不确定性，以确定是否需要额外的从头算数据。一旦经过训练，SGP就被映射到一个等效的、更快的模型上，该模型在局部环境描述符中是多项式的，其预测成本与训练集大小无关。我们将我们的方法应用于铂（111）表面上的非均相催化，氢分裂和复合领域的正则反应系统，在三天的壁时间内获得了一个训练模型，其速度是最近Pt/H ReaxFF力场的两倍，并且更加准确。我们的方法是完全开源的，预计将减少训练快速和准确的反作用力领域的复杂系统所需的时间和精力。
2021-06-03 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
SGO: An ultrafast engine for ab initio atomic structure global optimization by differential evolution
本文提出了一种在从头算水平上全局搜索原子结构的快速方法。结构全局优化（SGO）引擎由高效差分进化算法、加速局部松弛方法和在GPU机器上运行的超快平面波密度泛函理论代码组成。它可以在很短的时间（半小时或几小时）内搜索晶体、二维材料和量子团簇的全局最小构型，而不受对称性的限制。该引擎还能够搜索给定系统的能量景观，这对于探索新兴应用的材料特性非常有用。对碳单层和铂原子团簇的探索发现了几种新的稳定构型。
2016-07-12 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Band Structure of Transition Metal Dichalcogenides from Ab Initio and Slater-Koster Tight-Binding Model
半导体过渡金属二硫属化物呈现复杂的电子能带结构，其价带和导带具有丰富的轨道贡献。从紧束缚模型考虑电子态的可能性对于许多物理性质的计算非常有用，当具有大量原子时，第一原理计算在计算方面要求更高。在这里，我们提出了一组Slater Koster参数的紧束缚模型，准确地再现的结构和单层MX $_2$，其中M = Mo，W和X = S，Se的价带和导带的轨道特性。紧束缚分析哈密顿量的拟合是基于从头计算的能带结构完成的。该模型被用来计算不同化合物的光学电导率从久保公式。
2016-11-14 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculation of the binding energy of impurities in semiconductors: Application to Si nanowires
本文以纳米线中的施主为例，在密度泛函理论和GW近似下讨论了半导体中杂质的结合能E_b。结果表明，DFT方法成功地从离子化杂质的Kohn-Sham（KS）哈密顿量计算了E_b，但由于忽略了束缚电子与施主表面极化电荷的相互作用，从中性杂质的KS哈密顿量计算E_b时失败了.我们追溯这一不足，在目前的功能缺乏屏蔽交换。
2010-04-20 cond-mat.mtrl-sci
Environment-dependent tight-binding models from ab initio pseudo-atomic orbital Hamiltonians
University of North Texas（北德克萨斯大学）；Santa Fe Institute（圣塔菲研究所）
本文提出一种环境依赖tight-binding框架，通过结合bond-screening函数和从头计算伪原子轨道哈密顿量，构建出具有物理意义的可转移模型，用于大系统精确哈密顿量生成。
2026-04-15 cond-mat.mtrl-sci
Comparative study of tight-binding and ab initio electronic structure calculations focused on magnetic anisotropy in ordered CoPt alloy
采用一个包含磁性和自旋轨道耦合的经验多轨道紧束缚模型计算了CoPt L10结构的磁各向异性能。一个现实的Slater-Koster参数化单元素过渡金属适用于有序的二元合金。自旋磁矩和态密度的计算使用全势线性缀加平面波（LAPW）从头计算方法和我们的TB程序与不同的变量的原子间参数。该数据的详细相互比较允许确定复合TB参数的子集，其调整改善了TB和LAPW结果的一致性。MAE计算作为带填充的函数，使用改进的参数是广泛的协议与从头计算数据的所有价态和定量协议与从头计算和实验数据的自然带填充。我们的工作提供了一个实际的基础，进一步研究相对论磁输运各向异性通过本地格林函数形式主义，这是直接兼容我们的TB方法。
2013-01-23 cond-mat.mtrl-sci
Lifetime effects and satellites in the photoelectron spectrum of platinum metal
University College London（伦敦大学学院）；University of Oxford（牛津大学）；Istituto Officina dei Materiali (IOM)-CNR, Laboratorio TASC（意大利材料研究所（IOM）-国家研究委员会，TASC实验室）；Barcelona Supercomputing Center（巴塞罗那超级计算中心）；University of Bristol（布里斯托大学）；UiT The Arctic University of Norway（挪威北极大学）；Université Paris-Saclay（巴黎萨克雷大学）；HarwellXPS, Research Complex at Harwell, Rutherford Appleton Laboratory（哈维尔XPS，哈韦尔研究中心，卢瑟福阿普尔顿实验室）
研究用多种光谱技术及从头算计算全面探究铂金属电子结构和多体光发射效应，关联光电子卫星峰与损失特征，识别相关特征及自旋轨道分裂，比较光谱与计算结果，建立光谱参考以助解释相关光电子能谱。
2026-07-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
AFLOW$π$: A minimalist approach to high-throughput ab initio calculations including the generation of tight-binding hamiltonians
紧束缚模型提供了一种概念上透明和计算效率高的方法来表示材料的电子性质。与AFLOW $π$，我们介绍了一个框架，高通量的第一性原理计算，自动生成紧密结合的汉密尔顿没有任何额外的输入。AFLOW $π$中还包含了几个附加功能，旨在简化Hubbard U校正的自洽计算、声子色散、弹性性质、复介电常数和电子输运系数的计算。作为例子，我们展示了如何计算层状氮化物中的$AM$ N $_2$家庭的光学性质，和弹性和振动性质的二元卤化物CsCl和NaCl结构。
2017-01-24 cond-mat.mtrl-sci
Imaging the Breathing of a Platinum Nanoparticle in Electrochemical Environment
本文利用第四代同步辐射光源对电化学环境中的Pt纳米颗粒进行成像，首次揭示其内部异质且电位依赖的应变分布及表面向体相的应变传播，为高效纳米催化剂设计提供动态结构依据。
2023-02-02 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio tight-binding Models for Mono- and Bilayer Hexagonal Boron Nitride (h-BN)
本文基于极大局域万尼尔函数从头算推导出单层和双层h-BN的有效紧束缚模型，通过考虑四近邻跃迁、应变拟合参数化及双中心近似推广层间跃迁，实现了对K点和M点带边及扭转体系电子结构的精确描述。
2024-09-03 cond-mat.mtrl-sci
Accuracy of ab initio methods in predicting the crystal structures of metals: review of 80 binary alloys
预测和表征材料的晶体结构是材料研究和开发中的关键问题。我们报告了以下系统的从头算LDA/GGA计算结果：AgAu、AgCd、AgMg、AgMo*、AgNa、AgNb*、AgPd、AgRh*、AgRu*、AgTc*、AgTi、AgY、AgZr、AlSc、AuCd、AuMo*、AuNb、AuPd、AuPt*、AuRh*、AuRu*、AuSc、AuTc*、AuTi、AuY、AuZr、CdMo*、CdNb*、CdPd、CdPt、CdRh、CdRu*、CdTc*、CdTi、CdY、CdZr、CrMg*、MoNb、MoPd、MoPt、MoRh、MoRu、MoTc*、MoTi、MoY*、MoZr、NbPd、NbPt、NbRh、NbRu、NbTc、NbY*、NbZr*、PdPt、PdRh*、PdRu*、PdTc、PdTi、PdY、PdZr、PtRh、PtRu、PtY、PtTc、PtTi、PtZr、RhRu、RhTc、RhTi、RhY、RhZr、RuTi、RuTc、RuY、RuZr、TcTi、TcY、TcZr、TiZr*，YZr*（*=从头算方法预测没有化合物稳定的系统）。与实验数据的详细比较证实了从头计算方法可以预测基态的高精度。保留字：二元合金，从头算，过渡金属，结构铝，镉，金，镁，钼，铌，钯，铂，铑，钌，钪，银，钠，钛，锝，钇，锆。
2005-02-18 cond-mat.mtrl-sci
Resonance Anomalous Surface X-ray Scattering
共振反常表面X射线散射（RASXS）技术应用于电化学界面研究。它被用来确定电化学形成的阳极氧化膜在铂表面的化学状态。结果表明，RASXS表现出强烈的偏振依赖性时，表面显着修改。极化依赖性证明了三个例子;阳极氧化物的形成，硫酸盐吸附，和CO吸附在铂表面上。s-和p-偏振RASXS数据用最新版本的从头计算多重散射计算（FIG.8.2）模拟。基本的理论考虑也提出了在RASXS的偏振依赖性的起源。
2005-10-10 cond-mat.mtrl-sci
Ozone adsorption on graphene: ab initio study and experimental validation
采用从头计算密度泛函理论方法研究了臭氧在石墨烯上的吸附行为。臭氧分子吸附在石墨烯基面上，结合能为0.25 eV，物理吸附的分子可以与石墨烯发生化学反应，形成环氧基团和氧分子。从物理吸附到化学吸附的活化能势垒为0.72 eV，化学吸附态的结合能为0.33 eV。结合能和能垒表明臭氧在石墨烯上的吸附是温和的、可逆的。在臭氧处理的石墨上的原子层沉积实验已经证实了在石墨烯基面上存在均匀的亲水基团。这一发现可以应用于石墨烯基面的各种化学功能化。
2009-06-12 cond-mat.mtrl-sci
Ab-Initio calculations of binding energy of In and Ga adatoms on three GaAs(111)A surface reconstructions
为了了解GaAs/InGaAs纳米柱中形成轴向异质结构所需的生长条件，计算了三种GaAs（111）A表面重构上示踪Ga和In吸附原子的势能面.在所有的计算中，Ga吸附原子具有比In吸附原子更强的表面键能。Ga空位表面上Ga吸附原子的扩散势垒比In吸附原子的扩散势垒大140 meV，但它们在As三聚体表面上是相当的。此外，在吸附原子的结合能是接近的Ga吸附原子上的As三聚体表面。我们的结论是，作为三聚体表面是优选的吸附的In，从而选择性地形成异质界面（111）方面。这项工作有助于解释最近在无催化剂纳米柱中成功形成轴向GaAs/InGaAs异质界面。
2011-02-09 cond-mat.mtrl-sci
A magnetic tight-binding model: surface properties of transition metals and cobalt nanoparticles
本研究提出纳入库仑关联的磁性紧束缚模型，通过限定d带的电荷中性规则计算过渡金属表面性质，无需总能量即可描述局域磁性等，研究了多种过渡金属表面及钴纳米颗粒。
2025-08-02 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen-enhanced local plasticity in aluminum: an ab initio study
用Peierls-Nabarro模型研究了含氢和不含氢杂质的铝的位错核性质。我们发现，H不仅有利于位错发射从裂纹尖端，但也大大提高位错的流动性，导致宏观软化和减薄的材料前面的裂纹尖端。我们观察到H和位错核之间的强结合，结合能取决于位错的字符。这种依赖性可以通过抑制位错的交叉滑移和发展滑移平面性直接影响Al的力学性能。
2001-04-16 cond-mat.mtrl-sci
Platinum-Decorated Graphene: Experimental Insight into Growth Mechanisms and Hydrogen Adsorption Properties
本研究利用扫描隧道显微镜和热脱附光谱分析铂在外延石墨烯上的团簇生长机制及氢吸附行为，证明铂功能化石墨烯可在室温相关条件下稳定储氢。
2023-09-27 cond-mat.mtrl-sci
PYATB: An Efficient Python Package for Electronic Structure Calculations Using Ab Initio Tight-Binding Model
本文提出 PYATB 软件包，基于从头算紧束缚哈密顿量高效计算能带结构、几何相位相关量及光学响应，为第一性原理电子结构分析提供模块化工具。
2023-03-31 cond-mat.mtrl-sci
Chromium-vacancy clusters in dilute bcc Fe-Cr alloys: an ab initio study
利用从头计算方法，研究了稀体心立方Fe-Cr合金中小空位和空位-铬团簇的稳定性。为了解释C.D. Hardie等人，核材料杂志439，33（2013）中描述的，并且显示了在低Cr合金中Cr偏析的发生，我们研究了铬是否可以在铬浓度低于10-11 at. %.我们发现，一个单一的空缺可以吸引多达四个铬原子在最积极有利的集群配置。含一个空位和1 ~ 8个Cr原子的团簇的结合能可以很好地用第二、第三和第五近邻配位的Cr原子数的线性函数来描述。结合能趋势的磁性起源由Cr原子的磁矩的平均值与结合能之间的相关性确认。类似的趋势也发现双空位铬集群，确认他们也可能是更大的系统尚未访问从头计算。在双空位的情况下，与单空位的情况相比，结合能与Cr原子的数目的比率增加了两倍以上。
2017-03-08 cond-mat.mtrl-sci
Uncovering the atomic structure of substitutional platinum dopants in MoS$_2$ with single-sideband ptychography
本研究利用单边带叠层成像技术，在低电子剂量下可靠识别MoS2中取代型Pt掺杂剂及硫空位缺陷的原子结构，克服了HAADF-STEM的局限，为二维材料原子尺度工程提供了新途径。
2025-05-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Accurate $ab~initio$ tight-binding Hamiltonians: effective tools for electronic transport and optical spectroscopy from first principles
电子输运系数和光学性质的计算需要在倒易空间中对电子能带结构进行非常密集的插值，这在计算上是昂贵的，并且可能具有带交叉和简并的问题。利用最近发展起来的赝原子轨道投影技术，我们利用第一原理电子结构的精确紧束缚表示，目的是（1）提供一种有效的策略来探索全能带结构$E_n({\bf k})$，（2）计算直接微分哈密顿量的动量算符，（3）计算介电函数的虚部。这使我们能够确定玻尔兹曼输运系数和独立粒子近似下的光学性质。此外，紧束缚表象的局部性质便于计算具有数百个原子的系统的朗道尔理论内的弹道输运。为了验证我们的方法，我们使用ACBN 0泛函研究了CoSb $_3$和大型核壳纳米线的多谷能带结构。在钴锑$_3$，我们指出了许多带极小值有助于提高热电性能的电子传输，为核壳纳米线，我们确定了可能的机制，光电流的产生和证明存在的保护传输通道的线。
2016-08-19 cond-mat.mtrl-sci
Tight binding analysis of Si and GaAs ultra thin bodies with subatomic resolution
经验紧束缚（ETB）方法被广泛应用于原子器件模拟。产生ETB参数的传统方法依赖于直接拟合到体实验或理论电子带。然而，ETB计算的基础上，现有的参数导致非物理的结果，在超小的结构，如终止的GaAs超薄体（UTBs）。在这项工作中，它表明，更可靠的参数化，可以通过映射从头算带和波函数紧束缚模型的过程中获得。该过程不仅能够校准ETB能带，还能够校准具有相应从头计算的ETB波函数。基于映射过程，Si和GaAs的ETB模型相对于混合泛函计算被参数化。得到了高度局域化的ETB基函数。ETB能带和UTB亚原子分辨率的波函数与相应的混合泛函计算结果吻合良好。然后，ETB方法可以用来解释现实的扩展设备在非平衡，不能处理从头算方法。
2015-03-16 cond-mat.mtrl-sci
Transferable tight binding model for strained group IV and III-V heterostructures
在这项工作中，可转移的经验紧束缚参数的应变第IV和III-V族半导体产生从头计算。当应用于应变体材料以及超薄超晶格时，经验紧束缚参数显示出良好的可移植性。
2015-04-25 cond-mat.mtrl-sci
Accurate Tight-Binding Hamiltonians for 2D and Layered Materials
我们提出了一个计划，以可控地提高紧束缚哈密顿矩阵的准确性，通过投影平面波从头计算的解决方案原子轨道基组。通过系统地增加原子轨道的基组的完整性，我们能够在宽的能量范围内优化能带结构内插的质量，包括未占据的状态。这种方法适用于夹层和图像状态的情况下，出现几个电子伏特以上的费米能级的材料具有大的间隙区域或表面，如石墨和石墨烯。由于它们在系统内部或外部的空区域中的空间定位，这些状态已经无法用传统的紧束缚模型甚至原子中心基函数的从头计算来计算。
2016-01-11 cond-mat.mtrl-sci
Construction of optimized tight-binding models using \textit{ab initio} Hamiltonian: Application to monolayer $2H$-transition metal dichalcogenides
本文提出了一种基于原子轨道的优化紧束缚模型，通过截断全DFT哈密顿量并减少能带结构的定量偏差，精确重现了单层$2H$过渡金属硫族化合物的局部电子性质和自旋相关性质。
2024-02-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Deep learning tight-binding approach for large-scale electronic simulations at finite temperatures with $ab$ $initio$ accuracy
DeePTB 是一种基于深度学习的紧束缚方法，通过训练预测未知结构的紧束缚哈密顿量，实现了具有 $ab$ $initio$ 精度的大规模有限温度电子模拟，弥合了精度与可扩展性间的差距。
2024-11-13 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Influence of a Xenon interlayer on dissociative electron attachment to deuterated methane on a platinum substrate
本研究探讨铂基底与CD4薄膜间氙中间层对解离电子附着的影响，结合DFT计算揭示氙膜厚度对结合能的作用，发现6 ML氙可减弱表面效应、20 ML使D-解吸饱和，且氙层能增强DEA并抑制电子返回金属。
2025-04-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
A new multi-center approach to the exchange-correlation interactions in ab initio tight-binding methods
在第一性原理紧束缚分子动力学方法的框架下，发展了一种新的计算交换关联贡献的近似方法。在所提出的方案中的现场（场外）交换相关矩阵元素表示为一个中心（两个中心）的条款加上{ \it校正}，由于其余的原子。直接评估单中心（双中心）项，而{ \it校正}使用针对任意类原子基组广义化的Sankey-Niklewski \cite{Sankey89}方法的变体来计算。所提出的交换关联部分的方案允许精确和计算效率高的计算相应的紧束缚矩阵和原子力的复杂系统。我们用新方法计算了过渡金属（W，Pd）、贵金属（Au）或简单金属（Al）、半导体（Si）和过渡金属氧化物Ti $O_2$的体性质，结果表明新方法具有灵活性和良好的精度。
2004-09-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Optimization of Ab-Initio Based Tight-Binding Models
针对复杂情况需简化电子结构模型的需求，本文受机器学习启发开发新方法，通过优化参数以少参数精准复现从头算能带结构，所得模型作用范围小、轨道少且精度高，利于紧束缚模型自动化构建及大规模材料计算。
2025-11-17 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ab Initio Theory of Gate Induced Gaps in Graphene Bilayers
我们利用\textit{ab initio}密度泛函理论研究了石墨烯双层膜中的栅电压诱导能隙。我们的计算证实了定性的图片所提出的唯象紧束缚和连续模型。我们讨论了增强屏蔽的外部层间电位在小的栅极电压，这是更明显的\textit{ab initio}计算，并量化的作用，晶体的不均匀性使用紧束缚模型自洽哈特里计算。
2007-04-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Automated construction of symmetrized Wannier-like tight-binding models from ab initio calculations
Wannier紧束缚模型是利用第一性原理计算构造的有效模型。因此，它们弥补了第一性原理计算的准确性和有效模型的计算简单性之间的差距。在这项工作中，我们通过引入对称化后处理步骤，扩展了现有的从第一性原理计算创建Wannier紧束缚模型的方法，这使得能够生产尊重所考虑的晶体的对称性的Wannier样模型。此外，我们还实现了自动化工作流程，可以为大量化学和结构相似的化合物或受外部影响（如应变）的材料生成大量紧密结合的模型。作为特定说明，这些工作流程应用于应变III-V族半导体材料。这些结果可用于进一步研究III-V族量子阱中的拓扑相变。
2018-10-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Structure of Bi nanolines: using tight-binding to search parameter space
我们描述了我们如何使用紧束缚计算作为一种快速，有效的工具来搜索Si（001）上Bi纳米线的可能结构。在确定有前途的候选结构，我们集中在这些与\textit{ab initio}电子结构技术。的紧束缚的能量被证明是在良好的协议与密度泛函计算和实验观察，并已被证明是非常宝贵的搜索结构，验证使用tightbinding作为搜索工具。
2002-02-28 cond-mat.mtrl-sci
Revealing the stability and efficiency enhancement in mixed halide perovskites MAPb(I$_{1-x}$Cl$_x$)$_3$ with ab initio calculations
在\ce{MAPbI3}中加入少量的Cl，可以改善有机金属三卤化物钙钛矿的材料稳定性，提高其光捕获和载流子导电性能。然而，氯的加入对PSC性能的增强作用的机理尚不清楚。本文采用有效的虚晶近似方法研究了Cl对\ce{MAPb(I_{1-x}Cl_x)3}的结构、电子、光学性质和材料稳定性的影响。我们的{ \it ab initio}计算表明，随着Cl含量的增加，立方晶格常数和静态介电常数线性减小，而带隙和激子结合能二次增加。此外，在Cl含量为7%时，激子结合能达到最小值，此时化学分解反应恰好由放热转变为吸热。详细讨论了化合物形成过程中各组分间的相互作用和电荷转移。这为理解和设计稳定、高效的PSC揭示了新的前景。
2017-09-21 cond-mat.mtrl-sci
$\textit{Ab initio}$-guided X-ray photoelectron spectroscopy quantification of Ti vacancies in Ti$_{1-δ}$O$_x$N$_{1-x}$ thin films
采用$\textit{Ab initio}$方法研究了氧浓度对立方氮氧化钛（Ti $_{1-δ}$ O $_x$ N $_{1-x}$）中Ti空位形成的影响.结果表明，Ti空位的存在减少了1s核心电子结合能的第一个N邻居的$\sim$ 0.6 eV，这种效果是添加剂相对于空位的数量。因此，可以预测，Ti空位浓度可以揭示在N 1s芯谱区的位移分量的强度。这一概念进行了严格的评价，通过拟合N 1s区域获得通过X射线光电子能谱学（XPS）测量的Ti $_{1-δ}$ O $_x$ N $_{1-x}$薄膜沉积的高功率脉冲磁控溅射。建立了一个基于N 1s信号分量之间强度比的Ti空位浓度定量模型，N 1s信号分量对应于具有局部不同Ti空位浓度的N原子。在这里，一个随机的空位分布被假定和沉积后的大气暴露的表面氧化的影响被认为是。如此估计的空位浓度是一致的模型计算的空位浓度的基础上确定的O浓度的弹性反冲检测分析和教科书的氧化态，因此电中性。因此，我们已经明确地建立了立方Ti $_{1-δ}$ O $_x$ N $_{1-x}$薄膜中的Ti空位的形成和人口可以通过XPS测量从N 1s核心电子结合能位移来量化。
2021-10-22 cond-mat.mtrl-sci
$\textit{Ab initio}$ four-band Wannier tight-binding model for generic twisted graphene systems
新出现的扭曲石墨烯体系如扭曲双层石墨烯（TBG）、扭曲双层石墨烯（TDBG）和扭曲三层石墨烯（TTG）引起了广泛的理论关注。因此，建立一个简单、准确的系统模型对于进一步的研究具有重要意义。在这里，我们构造了一般小扭曲角扭曲石墨烯系统的自适应局域Wannier函数和相应的$\textit{ab initio}$最小两谷四带有效紧束缚模型.这种双谷模型避免了单谷模型中脆弱拓扑所造成的Wannier障碍。引入实空间谷算子来明确描述谷$U_{v}\left(1\right)$对称性。每个Wannier轨道都呈现出一种特殊的三峰形式，其最大值位于AA点，中心位于AB或BA点。给出了一个扩展的哈伯德模型，并给出了有关参数的显式表达式。我们提供了一种方法来系统地建立通用扭曲石墨烯系统的Wannier紧束缚模型。我们的模型为进一步研究这些系统中的多体效应提供了坚实的基础。
2020-12-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Local force method for the ab initio tight-binding model with spin-dependent hopping
为了从第一性原理出发估算金属磁体的居里温度，我们发展了一种适用于自旋密度泛函理论中自旋相关跳跃的紧束缚模型的局域力方法.虽然自旋相关的跳跃是至关重要的自洽映射到有效的自旋模型，在传统的格林函数方案处理这样的非本地条款的数值成本是非常昂贵的。在这里，我们提出了一种基于核多项式方法（KPM），这使得计算效率显着的形式主义。我们进行了基准计算的bcc-Fe，fcc-Co，和fcc-Ni，并发现磁非本地条款的影响是特别突出的bcc-Fe。我们还提出了几个局部近似的磁非局部项，我们可以应用格林函数的方法，并通过利用格林函数的中间表示进一步降低数值成本。通过比较KPM和局部方法的结果，我们讨论了哪种局部方法最成功。我们的方法提供了一种有效的方法来估计具有复杂自旋组态的金属磁体的居里温度。
2020-03-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Tight-binding molecular-dynamics studies of defects and disorder in covalently-bonded materials
紧束缚（TB）分子动力学（MD）已成为一个强大的方法，用于调查原子尺度的材料结构-特别是结构和电子性能之间的相互作用-弥合经验方法之间的差距，而快速和有效的，缺乏可移植性，和从头算方法，由于过多的计算工作量，在规模和运行时间的限制。在这篇简短的综述文章中，我们研究了TBMD在共价键合半导体缺陷和这些材料的非晶相领域的几个最新应用。
1998-03-26 cond-mat.mtrl-sci
A systematic ab-initio study of curvature effects in carbon nanotubes
通过第一性原理计算，研究了曲率对锯齿形纳米管几何参数、能量和电子结构的影响。计算得到的曲率能与半径的平方成反比，与经典弹性理论符合得很好。发现带隙随半径的变化不同于基于区域折叠石墨烯带的简单规则。详细讨论了小纳米管的带隙值的紧束缚和第一性原理计算之间的巨大差异。
2002-03-11 cond-mat.mtrl-sci
Tight-binding parameters from the full-potential linear muffin-tin orbital method: A feasibility study on NiAl
我们研究了一种从从头算能带结构计算中直接提取精确紧束缚参数的方法。线性Muffin-tin势方法，在其全势实现中，已被用来提供在动量空间中的哈密顿量和重叠矩阵元。这些矩阵元素被傅立叶变换到实空间以产生紧束缚参数。该方法的可行性已被测试的金属间化合物合金NiAl，使用spd轨道为每个原子。该合金产生的参数已被用作输入到使用递归方法的局域态密度的实空间计算。
2002-05-17 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Many-body Study of Cobalt Adatoms Adsorbed on Graphene
最近已经进行了许多计算来研究吸附在石墨烯上的Co原子，在成键的性质上具有显著不同的结果。我们使用非相干场量子Monte Carlo（AFQMC）和尺寸修正嵌入方案精确计算了Co在石墨烯上的结合能。我们发现，随着Co原子与六重空位之间的距离h的变化，存在三种不同的基态，对应于Co原子的三种电子构型.其中两种状态提供结合，并表现出双阱特征，在h = 1.51和h = 1.65埃时具有几乎相等的0.4 eV的结合能，分别对应于低自旋$^2$ Co（3d9 4s0）和高自旋$^4$ Co（3d8 4s1）。
2012-10-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Tight-binding model for opto-electronic properties of penta-graphene nanostructures
我们提出了一个紧束缚的参数化五石墨烯，正确地描述了它的电子能带结构和线性光学响应。通过与单层penta-graphene的从头算密度泛函理论计算比较，验证了参数集，显示出非常好的全局一致性。我们将此参数化五石墨烯纳米带，实现了量子尺寸效应的充分描述。此外，一个基于能量的能带结构和吸收光谱中涉及的光学跃迁的分析被引入，允许这些系统的光电功能的解释。
2017-12-20 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of helium and hydrogen interactions in $α$-Fe
密度泛函理论（DFT）计算表明，铁中的氢和氦之间存在弱相互作用，与以前的报道相反，氢在氦中的强捕获。He和H占据低电子密度区域（如空位）的强烈偏好解释了这种差异，空位-He和空位-H结合力隐藏了He和H之间的排斥相互作用。此外，基于DFT计算的V $_n$ He $_m$ H $_p$团簇能量的速率理论模拟预测，正如在一些实验中观察到的那样，可以预期在辐照下铁中H和He之间的协同效应。
2012-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Dzyaloshinskii-Moriya interaction and chiral magnetism in 3$d$-5$d$ zig-zag chains: Tight-binding model and ab initio calculations
采用基于密度泛函理论的第一性原理计算，研究了平面3 $d$ -5 $d$双原子金属链（3 $d$：Fe，Co; 5 $d$：Ir，Pt，Au）中的手征磁序.我们发现，反对称交换相互作用，通常称为Dzyaloshinskiii-Moriya相互作用（Dzyaloshinskiii-Moriya interaction，简称Dzyaloshinskii-Moriya interaction），对磁结构的能量学有显著贡献。采用全势线性缀加平面波方法，对均匀自旋螺旋进行了自洽计算，在一级微扰理论的基础上，考虑了自旋-轨道相互作用（SOI）的影响，计算了自旋螺旋的量子效率.为了深入了解我们的从头计算的结果，我们开发了一个最小的紧束缚模型的三个原子和4轨道，包含所有的基本特征：自旋倾斜之间的磁性$3d$原子，自旋轨道相互作用在$5d$原子，和结构反转的不对称性由三角形几何便利。我们发现，自旋倾斜可以导致自旋-轨道活性本征态，由于在$5d$原子的自旋-轨道相互作用的能量分裂。结果表明，杂化的符号和强度、磁性和非磁性位置的$d$ -轨道之间的成键或反键性质、不同自旋投影的占据态和未占据态之间的带宽和能量差决定了杂化的符号和强度.在三聚体模型中观察到的关键特征也可以在第一原理结果中找到。
2014-06-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
The structural and electronic properties of tin oxide nanowires: an {\it ab initio} investigation
我们对金红石型氧化锡（SnO $_{x}$）纳米线的性质进行了{ \it ab initio}研究。我们计算了几种导线尺寸和表面小平面配置的导线属性，确定平衡几何形状，结合能和电子能带结构。结果允许建立缩放律的结构特性，在纳米线周长。结果还表明，表面态控制了纳米线的大部分电子性质。纳米线表面的氧掺入钝化了表面相关的电子态，由此产生的量子特性和标度律与纳米线内部的电子完全一致。此外，线表面中的氧掺入产生了自旋向上和向下电子的不平衡浓度，导致纳米线的磁性状态。
2012-04-11 cond-mat.mtrl-sci
Effect of Zr and Al Addition on Nanocluster Formation in Oxide Dispersion Strenghthened Steel-an ab initio Study
传统的氧化物弥散强化钢的特征在于热稳定、高密度的Y-Ti-O纳米团簇，这是其高蠕变强度的原因。Ti在获得最佳尺寸范围为2-10 nm的高密度超细颗粒方面起主要作用。在为耐腐蚀而开发的含Al ODS钢中，形成的Y-Al-O团簇的尺寸范围为20 - 100 nm，并且Ti在Al存在下不能使分散体更细。本文采用第一性原理计算方法研究了体心立方铁基体中Y-Zr-O-空位和Y-Al-O-空位复合物的结合能。结果表明，在形成的各个阶段，Y-Zr-O-空位团簇的结合能均高于Y-Al-O-空位团簇，因此在含Zr和Al的铁素体钢中，Y-Zr-O-空位团簇比Y-Al-O-空位团簇更稳定，更有利于形核。利用电荷密度差图分析了Y-Zr-O-空位团簇稳定性高的可能原因。
2021-05-31 cond-mat.mtrl-sci
Tight-binding model and ab initio calculation of silicene with strong spin-orbit coupling in low-energy limit
本文采用紧束缚模型和$ab\ initio$模型对层状硅烯进行了研究，考虑了自旋、谷值、亚晶格自由度，并考虑了电场、磁场，甚至有限频率的光的作用，以及它有趣的光学性质。这些都与自旋-轨道耦合和Rashba耦合密切相关，并导致可调谐的相变（在具有非零Chern数或非零自旋Chern数的非平凡拓扑相与平凡相之间）。发现了一种奇异的量子反常霍尔绝缘体相，它具有非零的自旋陈氏数和非零的谷陈氏数，在基于单层硅烯的信息传输的二元器件中，它是一种具有巨大应用潜力的自旋电子学和谷电子学。实际上，通过分析狄拉克质量以及塞曼分裂或外场诱导的非线性破缺可以理解禁带的作用，并且在电子场诱导的Rashba耦合$R_{2}(E_{\perp})$和电子场诱导的带隙作用下，禁带的变化具有一般的非单调变化特征，同时吸收自旋和轨道动量角的自旋-轨道耦合作用可能导致能带反转。研究了量子化霍尔/纵向电导率和光学电导率，发现即使在没有磁场的量子自旋霍尔相，通过控制螺旋边模型，双端电导率也可以降为$e^{2}/h$，通过施加类似于石墨烯的磁场，可以进一步降为$e^{2}/2h$.
2018-04-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio study of the thermopower of biphenyl-based single-molecule junctions
采用从头算电子结构计算结合非平衡格林函数技术，我们研究了联苯基单分子结的热电势Q对构象的依赖关系。对于一系列实验上可用的联苯分子，烷基侧链使我们能够从0到90°逐渐调整两个苯环之间的扭转角θ，并以这种方式控制π电子共轭的程度。通过研究不同的锚定基团和结合位置，我们的理论预测，随着扭转角的增大，热电势的绝对值略有减小，并遵循a+b*cos^{2} π的依赖关系。锚定基团同时决定Q和a、b的符号。硫和胺基产生Q，a，b>0，而对于氰基Q，a，b<0。不同的结合位置可以导致热电势的实质性变化，主要是由于前线分子轨道能级和费米能的排列的变化。我们用π轨道紧束缚模型和最小两能级模型解释了我们的从头计算结果，该模型描述了两个苯环上的一对杂化前线轨道态。热电势随温度的变化似乎在实验分辨率之内。
2012-02-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen and vacancy clustering in zirconium
用从头算方法研究了六方密排锆中溶质氢对空位团稳定性的影响，包括H振动的贡献。密度泛函理论中的原子模拟证明了H与小空位团簇的强结合。氢对大空位环的影响通过其与堆垛层错的相互作用来模拟。的热力学模型的H偏析的各种故障，依赖于从头计算结合能，表明这些故障是丰富的H，导致堆垛层错能的减少。这与实验观察到的空位环对H的捕获是一致的。更强的捕获，从而更强的稳定，是获得的空位环躺在基面，即负责在高辐照剂量下观察到的脱离生长的环。
2015-09-03 cond-mat.mtrl-sci
Model for the on-site matrix elements of the tight-binding hamiltonian of a strained crystal: Application to silicon, germanium and their alloys
我们讨论了应变金刚石或锌-金刚石晶体或纳米结构的sp 3d 5s * 紧束缚哈密顿量的现场矩阵元的模型。该模型具有现场，非对角耦合之间的s，p和d轨道，并能够再现任意应变的带能量和有效质量在整个布里渊区的影响。它只引入了几个额外的参数，并且没有任何含糊之处，这些含糊之处可能来自于将宏观应变定义为原子位置的函数。以硅、锗及其合金为例，说明了该模型的应用。特别是，我们做了一个详细的比较紧束缚和从头计算的数据应变硅，锗和SiGe。
2009-02-03 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio Investigation of Adsorption Characteristics of Bisphosphonates on Hydroxyapatite (001) Surface
一些双膦酸盐的结构（氯膦酸盐、依替膦酸盐、帕米膦酸盐、阿仑膦酸盐、利塞膦酸盐、唑来膦酸盐、米诺膦酸盐），比较它们在羟基磷灰石（001）表面的吸附能，找出结合亲和力的排序，结果表明帕米膦酸盐的吸附能最大，其次是阿仑膦酸盐、唑来膦酸盐、氯膦酸盐、伊班膦酸盐，米诺膦酸盐和依替膦酸盐最低。
2016-05-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Lithium incorporation at the MoS2/graphene interface: an ab initio investigation
基于从头计算，我们研究纳入锂原子在二硫化钼/石墨烯界面。我们发现，嵌入的锂原子是能量更稳定的比锂原子吸附在二硫化钼表面。插层原子与石墨烯片和MoS 2层相互作用，增加Li结合能。然而，平衡几何形状由MoS 2层决定，其中插入的Li原子位于MoS 2层的顶部（Li_T）和中空（Li_H）位置。我们计算了Li扩散势垒，沿着Li_T -> Li_H的扩散路径，我们发现类似的能量势垒相比，获得的Li吸附原子在MoS 2表面。我们的研究结果使我们能够推断，锂存储容量增加在二硫化钼/G接口，在与锂吸附原子的二硫化钼表面相比，然而，没有减少的流动性的嵌入锂原子。这些性质对于基于MoS 2的Li电池的开发是有趣的/有用的。
2013-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study on the atomic and electronic structures of twisted InSe bilayer
用大尺度密度泛函理论研究了InSe双分子层的电子性质.谱函数展开表明，扭曲系统的电子结构可以描述在对齐的InSe双层的带结构的特征的组合与不同的堆叠配置，使预测的带隙和空穴的有效质量。扭曲的InSe双层中的空穴的有效质量被示出为主要由层间距离的影响。层内和层间激子的结合能，从而计算的基础上最近开发的模型Ruiz-Tijerina等人。我们应用类似的分析三层异质结构的InSe/hBN/InSe：其电子结构被证明是很好地描述的叠加的能带结构的两个InSe单层与一个小的耦合通过hBN层。
2022-02-25 cond-mat.mtrl-sci
Metallic bonding due to correlations: A quantum chemical ab-initio calculation of the cohesive energy of mercury
菱面体结构中的固体汞在自洽场（Hartree-Fock）近似下是未结合的。金属的结合完全是由于电子相关性。我们确定的结合能内的从头计算多体展开的相关部分的固体汞。$5d$壳层中的电子关联对内聚能的贡献约为一半。相对论效应被认为是非常重要的。与实验值非常好的协议。
2004-09-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
