胶体晶体中的低能模和德拜行为
Low energy modes and Debye behavior in a colloidal crystal
摘要:
提交人因在arXiv:1102.4271中重复提交而撤回。
英文摘要:
withdrawn by the author due to double submission in arXiv:1102.4271 .
机构、总结、中文摘要均由AI分析而来,可能存在错误,请以论文正文为准。
Low energy modes and Debye behavior in a colloidal crystal
A. Ghosh, R. Mari, V. K. Chikkadi, P. Schall, A. C. Maggs, D. Bonn
提交人因在arXiv:1102.4271中重复提交而撤回。
withdrawn by the author due to double submission in arXiv:1102.4271 .
机构、总结、中文摘要均由AI分析而来,可能存在错误,请以论文正文为准。
继续探索
Low energy modes and Debye behaviour in a colloidal crystal
利用共聚焦显微镜研究了三维胶体晶体的振动光谱和低能模式。这是在通过三维晶体的二维切割中完成的。我们发现,所观察到的态密度是不兼容的标准德拜形式在二维或三维。数值模拟证实了这些结果。我们表明,一个有效的理论的投影模式到二维切割描述了实验和模拟数据在一个令人满意的方式。
Shape of Dynamical Heterogeneities and the Stokes-Einstein and Stokes-Einstein-Debye Relations in Suspensions of Colloidal Ellipsoids
本文通过准二维胶体椭球悬浮液实验,揭示动力学异质性形状从弦状到紧凑状的转变是导致Stokes-Einstein及Stokes-Einstein-Debye关系失效的关键,而短程耗尽吸引可维持其有效性。
Fluctuation interactions of colloidal particles
对于带相同电荷的胶体粒子,当粒子间距离大于德拜屏蔽长度时,它们之间存在两种吸引机制。其中之一是传统的范德华吸引力,第二个是由粒子位置的热涨落介导的吸引机制。后者与流体运动产生的粒子的有效可变质量(欧拉质量)有关。最强的吸引势(直到温度T的值)对应于不带电粒子和相对大的德拜屏蔽长度的情况。在这种情况下,第三种吸引机制进入了游戏。它是由流体密度的热波动介导的。
Debye-Hueckel-Bjerrum theory for charged colloids
本文推广了Debye-Hueckel-Bjerrum理论[M. E. Fisher和Y. Levin,Phys. Rev. Lett. 71,3826(1993)]到高度不对称带电胶体的流体状态。考虑到由一个聚离子和n个凝聚的反离子组成的团簇的形成,构造了胶体悬浮液的总亥姆霍兹自由能。在固定聚离子数和反离子数的约束下,通过自由能最小化得到团簇密度分布和压强等热力学性质。与目前的实验和Monte Carlo结果一致,没有遇到任何相变的证据。
Weak Long-Ranged Casimir Attraction in Colloidal Crystals
我们研究了电荷稳定的胶体悬浮液的理想模型的自由能的几何约束的影响。该系统的平均场泊松-玻尔兹曼公式预测大离子胶体球之间的纯排斥。简单离子分布的波动提供了一种机制,使大离子在大的分离处相互吸引。虽然这种Casimir相互作用是长程的,但它太弱而不能影响胶体晶体的动力学。
Collective Sliding States for Colloidal Molecular Crystals
我们研究了胶体分子晶体在周期性衬底上的驱动,例如用光学陷阱产生的那些。在胶体分子晶体状态中发生的n-聚合产生了非常丰富的各种不同的动力学行为,包括钉扎相内的极化效应以及有序和无序滑动相的形成。使用计算机模拟,我们映射的动态相图作为一个函数的基板强度的二聚体和三聚体在三角形基板上,并关联功能的相图与运输签名。
Microscopic Theory of Entropic Bonding for Colloidal Crystal Prediction
熵本身可以将硬粒子自组装成非常复杂的胶体晶体,其结构与原子和分子晶体相同,但具有更大的晶格间距。虽然基于粒子的分子模拟是通过探索相空间来预测自组装的有力工具,但还不可能像基于电子价的原子晶体那样从粒子形状先验地预测胶体晶体结构。在这里,我们提出这样一个第一原理理论。通过在统计力学的框架内直接计算和最小化排除体积,我们描述了在用于描述化学键的熟悉术语中出现的硬形状之间的定向力。我们的理论预测的四个家庭的硬多面体相匹配,在每一个实例中,以前的模拟结果的philically首选结构。熵胶体晶体结构预测的第一性原理方法的成功,进一步从根本上理解熵驱动的结晶和概念图片键合的问题。
Ordering and Melting in Colloidal Molecular Crystal Mixtures
我们表明,在模拟中,丰富多样的新的排序,如风车和星形状态可以实现胶体分子晶体混合物的数量从一个基本的周期性基板的胶体的数量的最小值的合理比例。这些状态可以具有多步熔融转变,并且还显示共存,其中一种物质无序,而另一种物质保持取向无序。对于其他混合物,只有部分有序或受挫状态的形式。
A theory of void formation in charge-stabilised colloidal suspensions at low ionic strength
使用一个仔细合理的发展Debye-Huckel理论的高度不对称的电解质,人们发现,一个区域的扩大相不稳定性,或可扩展间隙,可以出现在高电荷和低离子强度的电荷稳定的胶体悬浮液。有人认为,这是提供了一个简单的解释,在该地区的这种悬浮液的空隙结构和其他异常的观察。共存的阶段之间的接口的性质,和一般的参数,多体吸引力形成的基本物理图像的一个关键部分,也进行了检查。目前的分析也可能产生新的见解,如凝聚在带相反电荷的胶体或蛋白质/淀粉混合物的老问题,并提出有趣的新的可能性,如电荷密度波相的出现在胶体系统中的临界溶液点附近。
Equilibrium Configurations and Energetics of Point Defects in Two-Dimensional Colloidal Crystals
我们展示了一种新的方法引入点缺陷(单和双空位)在一个封闭的单层胶体晶体通过操纵单个粒子与光镊。数字视频显微镜用于研究真实空间和时间中的缺陷动力学。我们分析了缺陷核中粒子的拓扑排列,并建立了它们与系统能量学的联系。发现热涨落激发点缺陷形成\textit{dislocation multipole}组态。我们提取了位错对势在近场,核心重叠和线弹性是不适用的。
Pair correlation function of charge-stabilized colloidal systems under sheared conditions
本文用[L.]中新近发展的解析中间渐近法研究了强剪切条件下电荷稳定胶体粒子的对关联函数。Banetta和A. Zaccone,Phys. Rev. E 99,052606(2019)],以求解中等至高Péclet数值的稳态Smoluchowski方程;分析理论适用于稀释条件。丰富的物理行为被揭露的一对关联函数的胶体相互作用通过排斥汤川(或Debye-Hückel)潜力,在拉伸和压缩部门的立体角。在压缩扇区,接触附近的峰值是由于平流作用的流动和减少后增加的耦合强度参数$Γ$的汤川势。在增加屏蔽(德拜)长度$κ^{-1}$时,在稍小于德拜长度的较大分离距离处出现第二峰。当该次峰增大时,接触附近的主峰减小。第二个峰值是由于在压缩扇区中的流的平流(吸引类)作用和由于静电的排斥之间的竞争。在延伸扇区中,预测接触附近的耗尽层(其中对关联函数相同地为零),其宽度在增加$Γ$或$κ^{-1}$时增加。
Melting of Colloidal Molecular Crystals on Triangular Lattices
研究了在公度三角势作用下二维胶体体系的相行为。我们认为整数个胶体在每个潜在的最低作为刚性的复合物体的有效离散自由度。结果表明,有丰富的各种相位,包括“鲱鱼骨”和“日本6合1”相位。随后的相图和相变分析内变分平均场论和补充蒙特卡罗模拟。实验的后果进行了讨论。
Entropic Colloidal Crystal Prediction: A Quantum Density Functional Theory Inspired Approach
本文提出了一种基于量子密度泛函理论的胶体晶体预测方法,通过构建辅助系统并最小化自由能来预测硬凸形粒子胶体晶体的稳定性。
Predicting the self-assembly of a model colloidal crystal
我们调查的自组装(结晶)的颗粒与硬核和各向同性,方井相互作用,使用Monte Carlo计划来模拟过阻尼朗之万动力学。我们在组装的早期阶段测量相关性和响应函数,并使用波动耗散定理分析结果,旨在预测哪些系统将成功自组装,哪些系统将陷入无序状态。早期的相关性和响应测量之前,已经发生了显着的结晶,表明动态测量是有价值的,在测量系统的倾向动力学捕获。
Mixed-order phase transition in a colloidal crystal
混合阶相变像一阶相变一样显示出序参量的不连续性,但像二阶相变一样具有临界行为。这种转变已经被预测为广泛的平衡和非平衡系统,但他们的实验观察仍然难以捉摸。在这里,我们分析预测和实验实现混合级平衡相变。具体地,通过磁场$H$诱导顺磁性胶体颗粒的二维晶体中的不连续固-固转变。在跃迁场$H_{\text{s}}$处,系统的能量景观变得完全平坦,这导致发散的波动和关联长度$ξ\propto | H^2 - H_{\text{s}}^2|^{-1/2}$。平均场临界指数的预测,因为过渡的上临界尺寸是$d_{\text{u}}=2$。我们的胶体系统提供了一个实验测试床,以探测混合阶相变的非常规性质。
The Foam Analogy in Charged Colloidal Crystals
我们模型带电胶体悬浮液使用泡沫的类比。我们研究了这些系统的固体-固体相变作为粒子体积分数和离子强度的函数。屏蔽库仑相互作用被每个粒子周围的Voronoi细胞壁之间的相互作用所取代。我们拟合表面电荷以再现Sirota等人研究的带电悬浮液的相图[Phys. Rev. Lett. 62,1524(1989)]。用这个拟合参数,我们能够计算系统的弹性模量,并找到与现有数据的良好协议。
Theory of orientational ordering in colloidal molecular crystals
带电胶体在正方形或三角形二维周期性基底上的冻结最近已被证明可以实现丰富多样的取向顺序。我们提出了一个理论框架来分析相应的结构。一个基本成分是电解质中的非球形带电物体会产生一个在任何距离上都是各向异性的屏蔽静电势。我们的方法是在良好的协议与已知的实验和数值计算结果,并解释了在这些所谓的胶体分子晶体中观察到的重入取向熔化简单的条款。我们还研究了矩形周期衬底的情况,并预测了一个不寻常的取向有序状态之间的相变,作为单位细胞的纵横比的变化。
Spin models for orientational ordering of colloidal molecular crystals
暴露于周期性外场的二维胶体悬浮液表现出多种分子晶相。在那里,两个或更多个胶体在潜在最小值的晶格位置组装,以构建新的结构实体,称为分子。以势的强度和填充率为控制参数,可以诱导到非常规取向有序态的相变。我们介绍了一种方法,专注于相关的相序取向状态的离散集。取向有序的状态映射到经典的自旋系统。我们构造了适合于统计力学讨论的三角形晶格上的二聚体和三聚体分子的有效哈密顿量。平均场分析产生了丰富的相位行为,这是由蒙特卡罗模拟证实。
Diffusive growth of polydisperse hard-sphere crystals
与原子不同,胶体粒子并不完全相同,但只能在有限的尺寸公差内合成。因此,胶体是多分散的,即具有从连续分布中提取的尺寸的无限多组分的混合物。我们模型的结晶硬球胶体(有/无吸引力)从最初的非晶相。虽然多分散硬球相图已被广泛研究,但它并不直接适用于真正的胶体晶体,因为它们不可避免地处于平衡状态。胶体晶体形成的过程决定了组成它们的颗粒的尺寸分布。一旦冻结到晶格中,颗粒就被笼住,使得组合物不能随后松弛到平衡最佳值。我们预测,纳入晶体的胶体颗粒的平均尺寸小于预期的平衡计算。这是因为小颗粒扩散最快,因此到达晶体的数量不成比例。
Diffusion of Point Defects in Two-Dimensional Colloidal Crystals
我们报告的第一个研究点缺陷,单和双空位,在一个有限的2-D胶体晶体在真实的空间和时间,使用数字视频显微镜的动态。缺陷是通过操纵单个粒子与光镊。单空位的扩散速率为$D_{mono}/a^{2}\cong3.27\pm0.03$ Hz,双空位的扩散速率为$D_{di}/a^{2}\cong3.71\pm0.03$ Hz。确定了元素扩散过程,发现双空位的扩散由\textit{dislocation dissociation-recombination}机制增强。此外,缺陷不遵循简单的随机行走,但它们的跳跃表现出记忆效应,这是由于它们的稳定配置的对称性降低(与三角形晶格相比),以及晶格模式的缓慢弛豫速率。
Light Induced Melting of Colloidal Crystals in Two Dimensions
我们证明,粒子被限制在两个维度(2D),并受到一个一维(1D)周期性的潜力表现出丰富的相图,与“锁定浮动固体”和近晶相。所产生的阶段和相变作为温度和潜在的强度的函数进行了研究。我们发现重入熔化作为势强度的函数。我们的研究结果导致普遍的预测与最近的实验一致的激光诱导的一维周期性电位的存在下,在2D胶体。
Video Microscopy of Colloidal Suspensions and Colloidal Crystals
本研究介绍视频显微技术在胶体悬浮液相变研究中的应用,涵盖结晶、玻璃态等方向的新进展,以及单颗粒相互作用测量技术,为新材料设计与工业应用提供支撑。
Colloidal crystal growth at externally imposed nucleation clusters
我们研究的条件下,以及如何施加的固定的胶体颗粒在规定的位置集群触发晶体成核从亚稳胶体流体。采用动态密度泛函理论的冻结和布朗动力学方法模拟了具有偶极相互作用的二维胶体体系。外部施加的成核簇涉及菱形晶格上的胶体颗粒或沿着由间隙隔开的两个线性阵列。晶体生长发生在成核簇的峰首先松弛到稳定块状晶体的切口之后。
Collective diffusion of a colloidal particles in a liquid crystal
提出了胶体粒子在液晶中的集体扩散效应。本文描述了液晶中胶体粒子集体扩散的特性,并通过实验观察到这种特性。扩散系数与温度和颗粒浓度的关系是决定性的。在系统中,胶体粒子是由弹性指向矢场的弹性畸变和粒子间的相互作用产生的。这些相互作用会导致非平凡的集体行为,从而导致非单调依赖的集体扩散。预测了胶体粒子在液晶中的非平凡集体扩散行为。
Colloidal Particles at Chiral Liquid Crystal Interfaces
在两种流体之间的界面处捕获的胶体颗粒可以形成各种不同的结构。用液晶代替其中一种流体增加了相互作用的复杂性,并导致更大范围的可能结构。当胶体粒子与液晶相中的缺陷相互作用时,新的行为出现了。在这里,我们讨论的胶体在各向同性界面的模板。
Elastic octopoles and colloidal structures in nematic liquid crystals
我们提出了一个简单的理论模型,解释了偶极二维和三维胶体结构的形成在液晶。胶体粒子被视为有效的硬球,通过其弹性偶极子,四极矩和八极矩相互作用。结果表明,八极矩在二维和三维胶体晶体的形成过程中起着重要的作用。我们将这一假设推广到外加电场的情况,并从理论上解释了最近在三维晶体中观察到的巨电致伸缩效应[A. Nych等人,Nature Communications \textbf{4},1489(2013)]。
Derivation of the phase field crystal model for colloidal solidification
相场晶体模型目前被广泛用于预测晶体的成核和生长。对于具有完全过阻尼单个颗粒运动的胶体凝固,我们证明了相场晶体动力学可以通过动态密度泛函理论从微观Smoluchowski方程推导出来。不同的基本近似进行了讨论。特别是,相场晶体模型的一个变种,提出了涉及比标准相场晶体模型更少的近似。最后我们用动态密度泛函理论检验了这些相场晶体模型的有效性。特别是,从过冷熔体的线性晶体前的速度进行比较作为一个功能的过冷度的二维胶体悬浮液的平行偶极子。只有通过在相场晶体模型中对自由能进行剧烈缩放才能获得良好的一致性,以便与体凝固转变点相匹配。
The ground state and the character of the interaction between a colloidal particles in a liquid crystals
本文提出了测定不同液晶中胶体粒子间相互作用性质的一般方法。这种方法的主要思想是把胶体粒子看作指向矢场的基态可能变形的来源。液晶的基态限制了可能的变形,从而决定了胶体粒子之间相互作用的性质。在此基础上,预测了胆甾相液晶中偶极粒子间的类库仑相互作用以及近晶液晶中这种相互作用性质的变化。
Relevance of Packing to Colloidal Self-Assembly
自20世纪20年代以来,填充参数已被用于合理化从原子混合物到胶体晶体的系统中的晶体结构。包装参数最近被应用于复杂的纳米颗粒结构,在那里他们经常,但并不总是,工作。我们检查时,如果有的话,包装是一个因果机制,在硬颗粒近似的胶体晶体。我们研究了三种晶体结构,包括它们的理想堆积形状。我们表明,与预期相反,订购机制不能包装,即使当的自组装结构是相同的denumbered包装。我们还表明,最好的颗粒形状的硬颗粒胶体晶体在无限的压力极限是不完美的版本的理想包装形状。
Density-induced reentrant melting of colloidal Wigner crystals
静电排斥可以驱动多粒子系统中的结晶。对于带电胶体系统,相边界以及晶体结构是高度可调的实验参数,如盐浓度和pH值。通过使用投影的胶体离子混合物的系统(软)排斥球和单组分等离子体(OCP),我们研究了迄今无法解释的实验观察到的再入熔融静电排斥胶体后,增加胶体密度。我们的研究表明,表面化学应涉及阳离子和阴离子的吸附之间的竞争来解释所观察到的密度诱导的重入熔化。
Elastomeric Nematic Colloids, Colloidal Crystals and Microstructures with Complex Topology
通过调节颗粒形状、拓扑结构、手性和表面电荷,可以控制胶体和胶体晶体的物理行为。然而,通过改变颗粒形状和随后对外部刺激的响应来改变这种软物质系统的物理行为的能力仍然是难以捉摸的。我们利用双光子光聚合技术制备了一类弹性体胶体环形颗粒和各种微结构。纳米打印颗粒和周围介质内的向列有序导致加热时的各向异性响应和致动。通过热控制,弹性体微结构能够从一属表面拓扑改变为零属表面拓扑。使用这些颗粒作为积木,我们研究了弹性胶体晶体浸泡在一个液晶流体,表现出晶体对称变换。我们的发现可能会导致胶体晶体对各种各样的外部刺激做出反应,包括电场和光。预先设计的弹性胶体的响应,包括胶体表面拓扑结构和晶格对称性的变化,是感兴趣的基础研究和应用。
Assembly and Phase Transitions within Colloidal Crystals
微米级的胶体颗粒可以被看作是具有可剪裁的尺寸、形状和相互作用的大原子。这些构建块可以组装成极其丰富的结构和相,其中颗粒的热运动可以使用光学显微镜直接成像和跟踪。因此,胶体粒子是研究相变的极好模型系统,特别是对于知之甚少的动力学和非平衡微尺度过程。胶体制造、组装和计算机模拟的进步为此类研究开辟了许多可能性。本文综述了由可调各向同性球、各向异性粒子和活性粒子组成的胶体晶体的研究进展。我们专注于结晶,熔化和固体固体转变的进展,并强调胶体晶体内相变研究的挑战和未来前景。
Frustration and Melting of Colloidal Molecular Crystals
利用数值模拟,我们表明,各种新的胶体晶体状态和多步熔化现象发生在正方形和三角形的二维周期性衬底。在半整数填充时,可以实现不同类型的阻挫效应。一个两步熔融过渡可以发生,其中个别胶体分子最初旋转,破坏整体的取向顺序,其次是发病的井间胶体跳跃,在最近的实验,在良好的协议。
Triclinic nematic colloidal crystals from competing elastic and electrostatic interactions
纳米粒子的自组装可以使复合材料具有预先设计的性能,但仍然面临着复制原子和分子晶体结构多样性的挑战。我们结合各向异性的弹性和弱屏蔽静电相互作用,以指导定向和三斜的位置自排序的无机纳米晶体在一个可调流体主机。这些低对称性胶体晶体的晶格周期性比纳米颗粒尺寸大一个数量级以上。取向的纳米晶体,以及随后的三斜晶系胶体晶体的晶轴,耦合到的均匀排列的方向,这可以很容易地控制在大规模上的晶体主体。我们探测胶体对和多体相互作用,并演示了如何从竞争的长程弹性和静电力的半导体纳米棒的取向有序的三斜晶体出现。
Unravelling structural rearrangement of polymer colloidal crystals under dry sintering conditions
用X射线原位掠入射散射研究了聚苯乙烯胶体晶体在干烧条件下的结构重排。测量的衍射图案进行了分析,使用扭曲波玻恩近似(DWBA)理论和结构参数的生长胶体晶体的三种不同的颗粒大小的确定为在平面内和平面外的方向在一个膜。通过分析衍射峰位置、积分强度和宽度的温度演化,揭示了纳米尺度下晶畴结构重排的详细情况,包括热膨胀、颗粒形状转变和晶体非晶化。基于DWBA分析,我们证明了在干烧结过程中,晶体中胶体颗粒的形状从球形转变为多面体。我们的研究结果加深了对聚合物胶体晶体的热退火作为设计新纳米材料的有效途径的理解。
Seedless assembly of colloidal crystals by inverted micro-fluidic pumping
我们提出了一个简单的无籽方法组装毫米大小的单层单胶体晶体与所需的取向在预定的位置上的非结构化的带电基板。该方法利用固定在封闭样品池顶部的离子交换树脂(IEX)引起的底部玻璃基板上的毫米范围的流体流动。该流体流动随着样品池的高度减小和IEX的半径R增大而增大。对于单个反向泵浦,可以获得六方紧密堆积的毫米级单层单晶。对于两个紧密间隔的(D ~ 4 R)泵浦,所形成的晶体沿着连接两个IEX的线具有预定义的取向。通过将IEX图案化成不同的结构,形成不同复杂图案的胶体晶体。本方法为制备高质量的单层胶体晶体提供了一种方便的方法。
Large FCC colloidal crystals under microgravity
本研究在国际空间站微重力环境下开展实验,发现硬球相图中地球玻璃态区域的亚稳态胶体液体可自组装形成大尺寸无缺陷FCC胶体晶体,为空间胶体器件尤其是光学元件制造提供了新路径。
Non-classical pathways of crystallization in colloidal systems
胶体系统提供了理想的条件来研究成核过程,无论是从实验的角度来看,由于其相对大的尺寸和长的时间尺度,从建模的角度来看,由于其相互作用的可调性。在这里,我们回顾了最近的一些工作,研究胶体结晶过程中从微观角度来看。我们特别关注的非经典途径的固体晶体的外观涉及两个(或更多)序参量的波动的成核。我们将这种非经典行为解释为位置和取向对称性破缺的解耦。然后,我们考虑成核途径如何决定从熔体成核后选择哪种多晶型。此外,我们如何研究的成核途径不仅揭示了新的光的微观成核机制,但也提供了重要的信息,关于其避免,从而表明结晶和玻璃化之间的深层联系。
Universal hydrodynamic mechanisms for crystallization in active colloidal suspensions
在活性胶体悬浮液中缺乏细致平衡允许耗散以确定静止状态。在这里,我们表明,缓慢的粘性流动产生的极性或非极性的活性胶体附近的平面壁介导有吸引力的水动力,驱动结晶。流体动力学介导的扭矩往往会使晶体不稳定,但稳定性可以通过临界量的底部沉重或手性活性来恢复。数值模拟表明,结晶是不成核的,在平衡,但之前由一个类似的失稳。谐波激发的活性晶体放松扩散,但正常模式是不同的平衡胶体晶体。这里提出的流体力学机制是普遍的,合理化最近的实验活性胶体的结晶。
Strain Fields in Repulsive Colloidal Crystals
局部线弹性应变场的概念通常用于冶金研究界,以近似晶体缺陷周围原子位移的集体效应。在这里,我们表明,弹性应变场近似是一个有用的工具,在胶体系统。对于具有排斥性粒子相互作用势的胶体晶体,给定类似的力学性质,更尖锐的势导致:1)由熵主导的变形自由能,2)应变场波动的方差更低,3)位错核心区域附近的拉伸-压缩不对称性增加,以及4)线弹性近似的适用性窗口更小。我们发现,熵胶体晶体的线性行为的窗口扩大的压力下,粒子间的分离充分超过陡峭的排斥相互作用的范围。
Crystallization and order-disorder transition of colloidal particles in a drying suspension: a phase field crystal approach
利用相场晶体模型,我们研究了一滴胶体悬浮液在溶剂蒸发过程中的结构和动力学。我们模拟一个实验系统,其中接触线钉扎的滴在基板上是不存在的。在这种精心控制的条件下,液滴的蒸发产生有序或无序排列的胶体残留物,这取决于溶质的初始平均密度和干燥速率。在密度-干燥速率平面上,我们得到了一个非平衡相界,显示了单组分和二元胶体颗粒混合物的非晶相和晶相。当单组分胶体在二维三角晶格中有序排列时,相互排斥颗粒的对称二元混合物在三个子晶格中有序排列,其中三角晶格的两个子晶格被两种颗粒占据,第三个子晶格空置。
Dumbbell impurities in 2D crystals of repulsive colloidal spheres induce particle-bound dislocations
杂质诱导缺陷对晶体的性质起着至关重要的作用,但对具有各向异性形状的杂质却知之甚少。在这里,我们研究如何胶体哑铃扭曲和相互作用的六方晶体的带电胶体球在流体界面。我们发现,哑铃长度的细微变化诱导从局部变形的粒子束缚位错的过渡,并确定如何哑铃内的排斥性六方晶格移动。我们的研究结果提供了新的途径控制材料性能,通过粒子束缚位错。
Engineering Entropy for the Inverse Design of Colloidal Crystals from Hard Shapes
在整个物理科学中,熵作为一个关键但神秘的概念脱颖而出,在材料设计中,它往往退居能量之后。在这里,我们展示了如何精确地设计熵来实现所需的胶体晶体。我们证明了逆设计的硬颗粒,组装六个不同的目标胶体晶体,仅仅由于熵最大化。我们的方法有效地样本$10^8$颗粒形状从88和192维的设计空间,以发现最佳的形状。我们设计的粒子形状,自组装已知的晶体与优化的热力学稳定性,以及新的晶体结构,没有已知的原子或其他等价物。
Classical nucleation and growth of DNA-programmed colloidal crystallization
DNA包覆的胶体可以自组装成令人难以置信的多种晶体结构,但这种技术的应用受到对动态结晶途径的理解和控制不足的限制。为了应对这一挑战,我们使用微流体来量化DNA编程胶体晶体的自组装动力学,从热激活成核到晶体生长的反应限制和扩散限制阶段。我们的详细测量的温度和浓度依赖性的动力学在所有阶段沿结晶途径提供了一个严格的测试的经典理论的成核和生长。在考虑到微米级DNA包覆胶体的有限滚动速率后,我们发现这些经典理论的修改版本定量地预测了绝对成核和生长速率。最后,我们应用我们的模型来设计和演示组装大单晶的协议,包括具有明显结构着色的晶体,这是从胶体中创建下一代功能材料的重要步骤。
Novel Concept of Non-Debye Dipole Relaxation Processes for the Interpretation of Physical Origin of Dielectric Loss in the Glass Formers, Drugs, Polymers and Plastic Crystals
介电损耗的物理根源是分子中n个亚基弛豫的总和,其中n= 1,2,3.对于每个亚基弛豫,分子间偶极-偶极相互作用的想法触发了非德拜偶极,($\bf G$)$_{n}$ =((1-g $_d$)$\bf G$ $_{0}$)$_{n}$,以及随后的双偶极子($\bf G$ $_{\pm}$)$_n$ =($\bf G$ $_0$ $\pm$ $\bf G$)$_n$,提出松弛过程,其中$\bf G$ $_{-}$ =g $_{d}$ $\bf G$ $_{0}$,$\bf G$ $_{+}$ =(2-g $_{d}$)$\bf G$ $_{0}$,并且$\bf G$ $_{0}$是德拜偶极子。每个亚基运动是统计上高度独立的过程,并通过德拜和非德拜弛豫(NDR)时间来区分,其中g $_d$是指数0<g $_d$ <1,并且表示具有德拜介电损耗能量的重新分布和守恒的相互作用强度。所提出的概念为NDR提供了新的见解,并公开了$α$、$β$、$γ$、$δ$弛豫和玻璃形成剂、塑料晶体、药物等的过量翼的物理起源,与实验结果非常吻合。
Harmonic lattice behavior of two-dimensional colloidal crystals
使用位置数据从视频显微镜和应用均分定理谐波哈密顿,我们确定的波矢量依赖正常模式弹性常数的二维胶体模型晶体和比较测量的能带结构的预测的谐波晶格理论。我们发现很好的协议的横向和纵向模式。对于$q\to 0$,测量的弹性常数与晶体的弹性模量一致。
Reentrant Disordering of Colloidal Molecular Crystals on 2D Periodic Substrates
我们研究胶体有序和无序的二维周期性基板上的每个基板的胶体的数量最小是两个或三个。胶体形成具有取向有序的二聚体或三聚体状态,称为胶体分子晶体。在一个固定的温度下,在没有基板的情况下,胶体是在一个三角形的浮动固体状态,在增加基板的强度,我们发现一个过渡到一个有序的胶体分子晶体状态,然后过渡到一个无序的状态,其中胶体仍然形成二聚体或三聚体,但失去了取向顺序。这些结果与最近的实验结果一致。
Geometry-guided colloidal interactions and self-tiling of elastic dipoles formed by truncated pyramid particles in liquid crystals
在凝聚态物质中实现模仿自然组织形式的胶体结构的进展本质上受到合适的胶体构建块的可用性的限制。为了使新形式的晶体和准晶体的胶体自组织,我们开发截断金字塔粒子,形成具有长程静电和几何形状引导的低对称短程相互作用的弹性偶极子。使用非线性光学成像,激光镊子,和视频显微镜的组合,我们表征胶体对相互作用,并展示了不寻常的形式,这些颗粒的自平铺成晶体,准晶,和其他阵列。我们的研究结果解释使用静电学类比随着液晶弹性和对称性破缺的考虑,潜在地扩展胶体的光子和电光应用。
Hybrid plasmonic-photonic crystal formed on gel-immobilized colloidal crystal via solvent substitutio
制备凝胶固定的胶体晶体以获得混合等离子体-光子晶体,由于局部表面等离子体(LSP)与光子带之间的耦合,预计其中的电场增强程度比单独的局部表面等离子体(LSP)更大。将N-(羟甲基)丙烯酰胺凝胶固定的聚苯乙烯胶体晶体浸入金纳米粒子(AuNPs)的水性分散液中。然后,将凝胶固定的胶体晶体挑出来并浸入离子液体混合物中。通过扫描电子显微镜观察浸在AuNP分散体中的凝胶固定化胶体晶体的表面,在该溶剂取代后。胶体晶体的晶格间距随着离子液体混合物的组成而变化。确定组成,使得光子带隙波长与LSP波长一致。此外,测量了反射光谱。因此,我们成功地制备了一种等离子体-光子晶体的混合晶体。
Controlled interfacial assembly of 2D curved colloidal crystals and jammed shells
胶体粒子在流体界面上的组装是一种很有前途的技术,用于合成二维微晶材料,可用于生物医学1,材料科学2,矿物浮选3和食品加工4等领域。目前的方法依赖于本体乳化方法,需要进一步的化学和热处理,并且对于所采用的材料是限制性的5 -9。由于对组装过程缺乏了解,开发利用界面组装的巨大潜力来生产定制材料的方法受到阻碍。在这里,我们报告了一个微流体的方法,可以直接可视化和理解的动态胶体晶体生长的弯曲界面。晶体周期性地喷射出来,形成稳定的堵塞壳,我们称之为胶体盔甲。我们建议,界面晶体生长和组织的能量障碍,可以克服有针对性地通过流体动力学流动的胶体颗粒的交付。我们的方法允许对装甲成分、尺寸和稳定性进行前所未有的控制。
Glassy Dislocation Dynamics in 2-D Colloidal Dimer Crystals
虽然玻璃弛豫通常与无序,在这里,我们报告一种新类型的玻璃动力学有关的2-D晶体内的胶体二聚体的位错。以往的研究表明,二聚体晶体中的位错运动受到某些粒子取向的限制。在这里,我们拖动一个光学捕获粒子通过这样的二聚体晶体,产生位错。我们发现了一个两阶段的弛豫响应,最初的位错滑动,直到遇到粒子笼他们的运动。随后的弛豫通过第二个过程缓慢地发生,在第二个过程中,位错在笼状构型之间跳跃。最后,在模拟剪切二聚体晶体,位错均方位移显示典型的玻璃态动力学的笼子坪。总之,这些结果揭示了一种新的玻璃状系统内的胶体晶体。
Impact of particle-size polydispersity on the quality of thin-film colloidal crystals
本文通过垂直干燥实验系统研究了粒径多分散性对胶体晶体薄膜有序性的影响,发现多分散性增加会显著降低局部键取向有序性,在8%和12%处出现明显下降,为可持续方法合成胶体晶体提供了容许限度参考。
Large effect of polydispersity on defect concentrations in colloidal crystals
本文计算了多分散硬球晶体中层错和点缺陷的平衡浓度。我们发现,虽然堆垛层错的浓度保持类似的单分散硬球晶体,空位的浓度减少了约一个因素。最引人注目的是,在最大多分散晶体中的杂质浓度可能比在单分散晶体中大大约六个数量级。我们表明,这种显着增加的间隙浓度是由于发现小颗粒的概率增加,并且粒径分布的小颗粒尾部对于胶体晶体中的间隙浓度至关重要。
Surface Charge Relaxation Controls the Lifetime of Out-of-Equilibrium Colloidal Crystals
本文结合Poisson-Boltzmann元胞理论与Brownian dynamics模拟,揭示表面电荷调节和电荷重整化导致的密度依赖Yukawa相互作用可显著延长非平衡胶体晶体寿命,为实验中长寿命同号电荷晶体提供了解释。
Elasticity-mediated self-organization and colloidal interactions of solid spheres with tangential anchoring in a nematic liquid crystal
利用激光光镊和荧光共聚焦偏振显微镜,研究了固体微球在具有强切向表面锚定的颗粒周围弹性畸变引起的胶体相互作用。这些粒子聚集成与远场指向矢成约30度的链,并且在更高的浓度下,形成复杂的动力学捕获结构。我们表征的距离和角度依赖性的胶体相互作用力。
Crystallization: Colloidal suspense
根据经典的成核理论,晶体是从一个已经具有其终相对称性的小核中生长出来的,但胶体实验现在表明,从无定形前体中,可以发展出具有不同结构的微晶。
Acoustic properties of colloidal crystals
本文系统地研究了流体中由互不重叠的固体球组成的晶体中声波的频率能带结构。我们认为胶体晶体组成的聚苯乙烯球在水中,和蛋白石组成的紧密包装的二氧化硅球在空气中。蛋白石具有相当宽的全方位频率间隙;胶体晶体没有。的物理起源的频带进行了讨论,为每种情况下的一些细节。我们还提出了上述晶体的有限平板的透射率的结果。
Confined colloidal crystals in and out of equilibrium
本文综述了近年来关于带电胶体粒子在平衡态和非平衡态下的受限晶体的研究进展。我们特别关注实验(光散射和显微镜)与晶格和计算和计算机模拟的直接比较。在平衡中,我们解决屈曲和结晶多层的硬和软狭缝约束的带电系统。我们还讨论了最近获得的带电混合物的晶体结构。此外,我们提出了施加外部扰动的可能性,以驱动系统的平衡。这些包括电解质梯度以及剪切和电场的应用。
Equilibrium interfacial free energies and Turnbull coefficient for bcc crystallizing colloidal charged sphere suspensions
我们扩展以前的分析数据的熔体-核的界面自由能,$γ$,从光学实验获得的带电胶体球,体心立方(bcc)晶体结构的结晶悬浮液。编译数据从五个纯物种具有不同的多分散性和一个二元混合物,我们发现平衡熔体-晶体界面能是相当大的硬球参考值。这个量和冷冻熵都随着多分散性的增加而减少。此外,我们给出了第一个实验测定的体心立方结晶材料的特恩布尔系数。观察值$C_{T, bcc} \approx 0.3$同意与短到中等范围的相互作用的bcc系统的理论预期。
Local melting attracts grain boundaries in colloidal polycrystals
我们发现,激光诱导的局部熔化吸引和变形的二维胶体晶体中的晶界。当与晶粒边缘接触的熔化区域再结晶时,它使晶界变形-这种吸引力是由变形的晶界构型的多样性驱动的。此外,这种吸引力提供了一种制造任意形状的人工胶体晶粒的方法,使晶界动力学的新实验研究成为可能,并最终暗示了一种制造具有设计师微结构的材料的新方法。
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