FeCr2S4和FeSc2S4的比较研究：具有轨道活性A位点的尖晶石

钒尖晶石电子结构的密度泛函理论和动力学平均场论研究

Electronic structure study of vanadium spinels by using density functional theory and dynamical mean field theory

在理论上，AV $_{2}$ O $_{4}$（A=Zn，Cd和Mg）尖晶石的各种物理性质在过去的15年中得到了广泛的研究。除此之外，还没有对这些化合物进行系统的比较研究，其中使用了材料特定的参数。在这里，我们报告的比较电子行为的这些尖晶石通过使用组合的密度泛函理论和动力学平均场论，其中自洽计算库仑相互作用$U$和洪德的耦合$J$（由汤川筛选$λ$确定）被使用。观察到这些参数的主要特征，如绝缘带隙（$E_{g}$）、V3 $d$电子的巡游度和下Hubbard带的位置。ZnV $_{2}$ O $_{4}$的$E_{g}$计算值，发现CdV $_{2}$ O $_{4}$和MgV $_{2}$ O $_{4}$为$\sim$ 0.9eV，$\sim$ 0.95 eV和$\sim$ 1.15 eV，其中$E_{g}$的值接近ZnV $_{2}$ O $_{4}$和MgV $_{2}$ O $_{4}$。ZnV $_{2}$ O $_{4}$、CdV $_{2}$ O $_{4}$和MgV $_{2}$ O $_{4}$的Hubbard低带位置分别在$\sim$-1.05 eV、$\sim$-1.25 eV和$\sim$-1.15 eV附近，与ZnV $_{2}$ O $_{4}$的实验数据也符合得很好. V位平均杂质杂化函数的顺序为ZnV $_{2}$ O $_{4}$ $>$ MgV…

空穴尖晶石化合物GaV $_{4}$ S $_{8}$和GaMo $_{4}$ S $_{8}$的Skyrmion有序和磁致极化变化的比较理论研究

Skyrmionic order and magnetically induced polarization change in lacunar spinel compounds GaV$_{4}$S$_{8}$ and GaMo$_{4}$S$_{8}$: comparative theoretical study

我们展示了如何从第一性原理电子结构计算得到的低能电子模型可以帮助合理化两种带隙尖晶石化合物GaM 4S 8的磁性，其中轻（M=V）和重（M=Mo）过渡金属元素，负责不同的自旋轨道相互作用强度。在该模型中，每个磁晶格点与M4 S4分子相关联，模型本身是在为三个磁t2带构建的分子Wannier函数的基础上制定的。详细讨论了菱面体畸变、自旋轨道相互作用、能带填充以及库仑相互作用对t2带的屏蔽效应。电子模型进一步处理的超交换近似，这使我们能够得到一个有效的自旋模型的能量和电极化的强度（$P$）取决于自旋的相对取向的债券，并研究该模型的性质，通过经典的蒙特卡罗模拟的重点是可能形成的skyrmionic相。虽然各向同性交换相互作用明显占主导地位的GaV 4S 8，所有类型的相互作用-各向同性，反对称，和对称各向异性-在GaMo 4S 8的情况下是可比的。特别地，大的单轴交换各向异性对GaMo 4S 8的性质具有深远的影响。一方面，它通过在磁振子激发光谱中打开一个间隙来提高居里温度。另一方面，它强烈地影响skyrmionic阶段发挥作用的分子场，这有利于skyrmions的形成，但使他们相对不敏感的外部磁场在大部分的相图。我们预测反转的磁性依赖性的$P$在GaMo 4S 8的情况下所造成的反转的菱形畸变的方向。

自旋3/2阻挫尖晶石HgCr $_2$ O $_4$的分子自旋液体态

Molecular spin-liquid state in spin-3/2 frustrated spinel HgCr$_2$O$_4$

在尖晶石铬酸盐$A$ Cr $_2$ O $_4$（$A$ = Mg、Zn或Cd）中看到的六聚体型自旋激发是由几何挫折引起的典型的类自旋液体状态。为了澄清状态的起源，我们比较研究自旋激发在同构材料HgCr $_2$ O $_4$的非弹性中子散射，并观察到不同的分子类型的激发。使用模型哈密顿进行的数值分析表明，这两种类型的自旋激发起源于自旋3/2分子单线隐藏在磁有序相。分子类型之间的差异是由铬酸盐中发生的交换相互作用的种类的差异来解释的。

V原子有效库仑相互作用的自洽计算及其对理解钒尖晶石电子行为的重要性

Self-consistent evaluation of effective Coulomb interaction of V atom and its importance to understand the comparative electronic behaviour of vanadium spinels

本工作中，我们试图理解V原子局域电子之间的有效库仑相互作用（$U_{ef}$）对理解AV $_{2}$ O $_{4}$（A=Zn，Cd，Mg）化合物的比较电子行为的重要性。计算这些化合物的$U_{ef}$时，杂质V原子的$d$线性化能（$E_{d}$）的合适值为$\geq$（Fermi能级以上44.89 eV）。对应于$E_{d}$的这些值，ZnV $_{2}$ O $_{4}$、MgV $_{2}$ O $_{4}$和CdV $_{2}$ O $_{4}$的有效$U_{LSDA}$（$U_{PBEsol}$）的自洽计算值分别为$\sim$ 5.73（$\sim$ 5.92）、$\sim$ 6.06（$\sim$ 6.22）和$\sim$ 5.59（$\sim$ 5.71）eV。计算的$\frac{t}{U_{ef}}$（$t$是相邻位置之间的转移积分）的值随着从CdV $_{2}$ O $_{4}$到MgV $_{2}$ O $_{4}$到ZnV $_{2}$ O $_{4}$的V-V距离的减小而增加，并且发现与实验报道的带隙一致。ZnV $_{2}$ O $_{4}$、MgV $_{2}$ O $_{4}$和CdV $_{2}$ O $_{4}$的$\frac{t}{U_{ef}}$值分别为$\sim$ 0.023、$\sim$ 0.020和$\sim$ 0.018。因此，C…

First-order kinetics bottleneck during photoinduced ultrafast insulator-metal transition in 3D orbitally-driven Peierls insulator CuIr$_{2}$S$_{4}$

The spinel-structure CuIr$_{2}$S$_{4}$ compound displays a rather unusual orbitally-driven three-dimensional Peierls-like insulator-metal transition. The low-T symmetry-broken insulating state is especially interesting due to the existence of a metastable irradiation-induced disordered weakly conducting state. Here we study intense femtosecond optical pulse irradiation effects by means of the all-optical ultrafast multi-pulse time-resolved spectroscopy. We show that the structural coherence of the low-T broken symmetry state is strongly suppressed on a sub-picosecond timescale above a threshol…

量子临界自旋轨道系统FeSc $_2$ S $_4$的激发谱和磁场效应

Excitation spectrum and magnetic field effects in a quantum critical spin-orbital system:FeSc$_2$S$_4$

轨道简并的A位尖晶石化合物FeSc2S4已被实验确定为“自旋轨道液体”，具有强烈的自旋和轨道波动。假设第二近邻自旋交换J2是主要的，我们在最近的理论研究中论证了[Chen等人，物理修订版信函102，096406（2009）]，FeSc2S4处于由自旋轨道耦合驱动的局部"自旋轨道单线态“，接近量子临界点，其将"自旋轨道单线态”相与磁性和轨道有序相分离。在本文中，我们进一步完善和发展这一理论的FeSc2S4。首先，我们表明，包含一个小的第一邻居交换J1诱导量子临界点附近的一个狭窄的区域的无公度相位。接下来，我们推导出在外部磁场B的存在下的相图，并表明，后者抑制了有序相。最后，我们计算了磁场相关的动态磁化率$χ(k, ω; B)$，从中我们提取了各种物理量。对实验结果进行了比较，并提出了建议.

高压下Fe $_{2}$ TiO $_{4}$后尖晶石中的特定自旋交叉

Site-specific spin crossover in Fe$_{2}$TiO$_{4}$ post-spinel under high pressures to near a megabar

室温下~90 GPa的X射线衍射研究表明，Fe $_{2}$ TiO $_{4}$亚铁反尖晶石在指定的起始转变压力下经历以下结构转变顺序：立方（Fd 3 m）→四方（I41/amd）→正交（Cmcm）→正交（Pmma）。在Cmcm相内，启动特定于位点的自旋交叉，并且仅涉及构成所有Fe位置的~25%的高度扭曲的八面体位点。这表现为在~40 GPa以上dV/V0 ~ 3.5%的急剧体积减小和在可变低温下在57 Fe穆斯堡尔谱中辨别出的涌现的抗磁性分量。随后的CMCM到Pmma Fe/Ti无序有序重构促进在6倍协调（八面体）网站。其余的高自旋Fe在6倍和8倍的协调网站（约75%的丰度）的Pmma相表现出平均饱和内磁场H $_{hf}$ ~ 42 T到~90 GPa，典型的自旋（轨道淬灭）费米接触值。相比之下，平均H $_{hf}$ ~ 20 T值，表示未淬灭的轨道矩，发生在Cmcm相中低于40-45 GPa的自旋交叉起始区域。因此，网站特定的自旋交叉调用一个合作的晶格响应和多面体的扭曲在其余的高自旋Fe网站，翻译为3d水平（子带）的变化和随之而来的轨道矩淬火。在~90 GPa附近，Fe $_{2}$ TiO $_{4}$是部分自旋转换的化学有序Pmma后尖晶石结构，具有~100 meV的持久电荷间隙。尽管结构对称性的变化，部分自旋交叉和晶格压缩性导致约33%的总减少的晶胞体积和相应的3d…

FeCr2S4中的轨道玻璃

Orbital Glass in FeCr2S4

对具有亚铁磁自旋序和四面体晶场中轨道简并的Jahn-Teller活性Fe 2+离子的尖晶石FeCr 2S 4的低温热容研究提供了10 K以上轨道液态的实验证据。我们表明，在10 K的低温转变产生的轨道顺序，是非常敏感的微调的多晶化学计量。在单晶中，轨道有序被完全抑制，导致轨道玻璃态，当温度接近零时，热容遵循严格的T^2依赖性。