Equal-Interval Splitting of Quantum Tunneling in Single-Molecule Magnets with Identical Exchange Coupling
报道了在Ni $_{4}$（3D）和Mn $_3$（2D）单分子磁体（SMM）的简单伊辛模型系统中观察到的量子隧穿等间隔分裂.分裂是由于SMM中的相同交换耦合，并且简单地由与隧穿分子相邻的自旋向下的$n_{\downarrow}$和自旋向上的$n_{\uparrow}$分子的两个数目之间的差确定。分裂可以表示为$(n_{\downarrow}-n_{\uparrow})JS/{gμ_{0}μ_{B}}$，并且分裂的数目遵循$n+1$，其中$n=n_{\downarrow}+n_{\uparrow}$是配位数。此外，由于量子隧穿严重依赖于局域自旋环境，量子隧穿的操纵可能成为可行的这类系统，这可能带来新的光的新的应用SMMs。
2014-01-22 cond-mat.mes-hall
Symmetry of Magnetic Quantum Tunneling in Single Molecule Magnet Mn12-acetate
利用微型霍尔效应磁强计和超导高场矢量磁体系统研究了原型单分子磁体Mn $_{12}$ -acetate中磁量子隧穿的对称性。平均晶体四重对称性是由于本地分子环境的双重对称性，旋转90 $^o$相对于彼此，确认降低分子对称性的无序是重要的磁量子隧穿。我们已经研究了这些较低的（双重）网站对称分子的一个子集，并提出了与当地的双重对称性相一致的Berry相效应的证据。
2003-07-29 cond-mat.mes-hall
Simulation of inelastic electron tunneling spectroscopy of single molecules with functionalized tips
通过对吸附在Cu（111）表面的单个CO分子振动光谱的第一性原理模拟，从理论上讨论了针尖在扫描隧道显微镜（STM）非弹性电子隧穿谱（IETS）中的作用.我们展示了如何化学功能化的STM提示修改的IETS强度对应于样品侧的吸附模式。潜在的倾向性规则解释使用对称性的考虑为振动模式和分子轨道的尖端和样品。这表明，单分子IETS可以通过选择适当的尖端轨道对称性进行优化。
2011-03-22 cond-mat.mes-hall
Tunneling Effects on Fine-Structure Splitting in Quantum Dot Molecules
我们从理论上研究了在不同的偏压控制隧穿机制下，垂直耦合量子点中偏压控制的点间隧穿对自旋激子发光性质的影响。作为一个主要的结果，对于强耦合点，我们预测光学精细结构分裂没有任何下降的光学振子强度大幅减少。这种特殊的减少减少了级联发射过程中的偏振衰减路径的偏振度，这表明使用堆叠的量子点分子作为纠缠光子对源。
2009-06-23 cond-mat.mes-hall
A method for direct observation of quantum tunneling in a single molecule
研究了阻抗测量技术（IMT）在分子结构量子隧穿检测中的应用。在两阱电势中隧穿的带电粒子电耦合到高质量超导LC电路（槽），其使得能够在槽的谐振频率下测量分子的电极化率。该磁化率的实部通过可测量的参数（储能电压与施加到储能的偏置电流之间的相位角）承载关于隧穿速率的信息。它表明，本方法是高度灵敏的，并允许在一个单一的分子中的带电核的隧道运动的监测。
2004-01-21 cond-mat.mes-hall
Spin-Pair Tunneling in Mn$_3$ Single-Molecule Magnet
本文报道了在Mn $_3$单分子磁体中观察到的自旋对隧穿现象。通过交流磁化率测量，我们观察到了一系列额外的量子隧穿，并证明了这是两个自旋同时从同一初态到同一终态的协同隧穿。自旋对隧穿的共振场可以表示为$H_z=lD/gμ_{0}μ_{B}+(n_{\downarrow}-n_{\uparrow})JS/2{gμ_{0}μ_{B}}$，分裂间隔（$|J|S/{gμ_{0}μ_{B}}$）是单自旋隧穿（$2|J|S/{gμ_{0}μ_{B}}$）的一半，类似于超导体（$h/2e$）和普通金属（$h/e$）中磁通量量子的关系。
2014-11-02 cond-mat.mes-hall
Inelastic electron tunneling via molecular vibrations in single-molecule transistors
在单分子晶体管中，我们观察到非弹性cotunneling功能，对应于大力振动激发的分子，确定拉曼光谱和红外光谱。这是单分子的非弹性电子隧穿光谱的一种形式，晶体管的几何形状允许通过栅电极原位调节电子状态。当电子能级在共振附近被调谐时，振动特征移动并改变形状，这表明振动态的显著修改。当分子中含有未成对电子时，我们还观察到近藤共振周围的振动卫星特征。
2004-08-03 cond-mat.mes-hall
Low-Temperature Phonoemissive Tunneling Rates in Single Molecule Magnets
考虑了具有伊辛型各向异性的单分子磁体的两个最低能级之间的跃迁，并伴有声子的发射或吸收。这种隧穿率的定量精确计算是为一个模型哈密顿量，特别是相关的最好的研究的例子，\Fe 8。使用两种不同的方法：高阶微扰理论的自旋-声子相互作用和非伊辛对称部分的自旋哈密顿量，和一种新的半经典方法的基础上自旋相干态路径积分瞬子。的方法被发现是在良好的定量协议与其他，并与以前的方法的问题是一致的。简要讨论了这些分子的分子固体的磁化这些结果的影响。
2015-10-02 cond-mat.mes-hall
Tunneling anisotropic magnetoresistance in single-molecule magnet junctions
我们从理论上研究了通过单分子磁体（SMM）结与铁磁和正常金属的顺序制度的领导。由速率方程得到的电流产生隧穿各向异性磁电阻（TAMR），其大小随铁磁引线的磁化方向与SMM的易磁化轴之间的夹角而变化。TAMR的角度依赖性可以作为实验确定SMM易轴的探针。此外，我们还发现TAMR的大小和符号都可以通过偏压来调节，这表明TAMR是一种很有前途的自旋电子学分子器件。
2012-05-30 cond-mat.mes-hall
Tunneling spectroscopy of spin-selective Aharonov-Bohm oscillations in a lateral triple quantum dot molecule
本文提出了横向三重量子点分子中自旋选择性Aharonov-Bohm振荡的隧道谱理论。当量子点分子与引线弱连接时，该理论结合了孤立多体系统的精确处理和速率方程方法。利用系统的光谱函数分析了多体复合物的隧道光谱，并将其应用于量子点分子中的空穴。负微分电导的预测和解释的结果，传输通道之间的光谱权重的重新分配。结果表明，单重态和三重态空穴在磁场中的不同干涉效应导致自旋选择性Aharonov-Bohm振荡。
2009-05-04 cond-mat.mes-hall
Manifestation of Spin Selection Rules on the Quantum Tunneling of Magnetization in a Single Molecule Magnet
我们提出了一种新的Mn 3单分子磁体（SMM）的低温磁强计测量，其中磁化的量子隧穿（QTM）显示了量子力学选择规则的明确证据。一个QTM共振只出现在高温下，证明了激发态之间的隧穿，自旋投影相差三倍：这是由分子的C3对称性决定的，它禁止从最低的亚稳态纯隧穿。共振禁止的分子对称性的解释，通过正确定向的Jahn-Teller轴的个别锰离子，并包括横向偶极场。这些因素可能对所有SMM中的QTM都很重要。
2009-06-03 cond-mat.mes-hall
Shot noise in tunneling transport through molecules and quantum dots
我们考虑通过隧道势垒耦合到金属电极的单分子的电输运。近似的分子由安德森杂质模型作为最简单的模型，其中包括库仑充电效应，我们扩展的“正交”理论，以扩大电流和散粒噪声系统的顺序，在隧道耦合。特别是，我们表明，电流和散粒噪声的组合测量揭示了系统的详细信息，即使在弱耦合限制，如隧道耦合强度的分子的左，右电极的比例，和库仑充电能量的存在。我们的分析也适用于单能级量子点。
2003-11-03 cond-mat.mes-hall
Topological Quenching of Spin Tunneling in Mn_12-acetate Molecules
研究了在沿难磁化轴方向外加磁场时，醋酸锰分子自旋隧穿的拓扑猝灭。描述该系统的模型哈密顿量具有四阶项，这是由于四元各向异性。我们对待这个模型使用离散相积分形式主义，其中薛定谔方程对应的哈密顿量成为一个九项递归关系。我们解决了这个递归关系，并发现隧道分裂淬火在一定值的应用领域。我们还提出了一个定性治疗的基础上的瞬子方法。
2000-09-29 cond-mat.mes-hall
Coherent control of tunneling in a quantum dot molecule
从理论上证明了利用拉比振荡相干控制非对称双量子点系统（一个量子点分子）中电子隧穿的可能性。通过施加光泵浦脉冲，我们可以激发其中一个点中的电子，该电子可以反过来隧穿到第二个点，这是由外部电压控制的。改变脉冲的强度，可以抑制或增强对于给定水平共振条件的点之间的隧穿。这种方法允许在系统的量子力学状态的控制中具有相当大的灵活性。
2004-03-17 cond-mat.mes-hall
Fano description of single-hydrocarbon fluorescence excited by a scanning tunneling microscope
亚分子分辨率的荧光检测使得能够在单分子水平上探索空间变化的光子产率和电子振动特性。通过将单个多环芳烃分子置于由扫描隧道显微镜的尖端和NaCl覆盖的Ag（111）表面形成的等离子体腔中，获得了解开振动进程的分子发光光谱。此外，即使当隧穿电流与分子发射体很好地分离时，光谱也揭示了分子的特征。该签名表现出距离依赖性的Fano轮廓，其反映了非弹性隧穿电子、分子激子和定域等离子体激元在距离以及分子荧光之间的微妙相互作用。所提出的研究结果打开了一个不同类别的分子比以前研究的发光的路径，并有助于在一个统一的图片在表面的单分子发光的理解。
2018-05-03 cond-mat.mes-hall
Interfering tunneling paths through magnetic molecules on superconductors: Asymmetries of Kondo and Yu-Shiba-Rusinov resonances
超导体上的磁性吸附物在超导能隙内诱导YSR束缚态，在超导体外诱导Kondo共振。当用扫描隧道光谱探测时，相关的微分电导谱经常表现出特征偏压不对称性。在这里，我们观察到相关的变化Kondo和YSR的不对称性整个铁卟啉分子吸附在铅（111）。我们发现，这两种不对称性起源于通过自旋携带轨道和最高占据分子轨道（HOMO）的干涉隧穿路径。这个模型的有力证据来自HOMO的节面，其中隧穿揭示了对称的近藤和YSR共振。我们的结果建立了一个重要的机制，近藤和YSR线型的不对称性。
2020-07-23 cond-mat.mes-hall
Inelastic resonant tunneling through single molecules and quantum dots: spectrum modification due to nonequilibrium effects
研究了有限电压下电子在介观区域（量子点或单分子）中的共振电子输运。在这种情况下，标准的Landauer-Büttiker方法不能应用。使用非平衡格林函数方法，我们表明，由于在介观区域的电子的非平衡分布函数，非弹性散射率和光谱函数的点成为电压的函数，必须计算自洽。
2004-06-08 cond-mat.mes-hall
Phonon-assisted decoherence and tunneling in quantum dot molecules
研究了声子环境对掺杂量子点分子中电子动力学的影响。一个非微扰量子动力学理论的基础上相关展开，以描述对角和非对角的电子-声子耦合代表真实和虚拟的过程与相关的声学声子。我们表明，弛豫是占主导地位的声子辅助电子隧穿之间的组成量子点和皮秒的时间尺度上发生。详细研究了量子点占据几率随时间的演化与量子点间能量失配的关系。
2010-11-12 cond-mat.mes-hall
Two-photon Induced Hot Electron Transfer to a Single Molecule in a Scanning Tunneling Microscope
用飞秒激光脉冲辐照工作在隧道区的扫描隧道显微镜（STM）的结。STM针尖中的光激发热电子共振隧穿进入表面上单个分子的激发态，将其从中性转化为阴离子。电子转移速率与入射激光功率成二次方关系，表明是一个双光子激发过程。偏振测量进一步证实了这种非线性光学过程。电子转移速率的空间依赖性表现出原子尺度的变化。双脉冲相关实验揭示了STM结中光致充电过程的超快动力学性质。这些实验结果对于理解许多纳米无机-有机结构中的光致界面电荷转移具有重要意义。
2010-08-14 cond-mat.mes-hall
Inducing the controlled rotation of single o MeO DMBI molecules anchored on Au(111)
构建单分子机器的关键一步是逐步控制分子和纳米结构在表面上的旋转。在这里，我们使用来自扫描隧道显微镜的尖端的隧穿电子来实现复杂的o-MeO-DMBI分子的受控定向旋转。本文用扫描隧道显微镜研究了低温下单分子邻甲氧基二苯甲烷（o-MeO-DMBI）在Au（111）表面的吸附。表面上的分子的对映体形式可以通过在高偏压下用STM对分子成像来确定。我们通过横向操纵实验观察到，分子在表面上化学吸附，并通过甲氧基与氧-金键锚定在Au（111）上。在非弹性隧穿电子的驱动下，o-MeO-DMBI分子可以可控地旋转，逐步和单向，顺时针或逆时针旋转，这取决于它们的对映体形式。
2020-05-18 cond-mat.mes-hall
A theoretical model for single molecule incoherent scanning tunneling spectroscopy
单分子扫描隧道光谱（STS），与退相由于弹性和非弹性散射，是一些当前的兴趣。基于此，我们提出了一个基于扩展休克尔理论（EHT）的平均场非平衡格林函数（NEGF）输运模型，该模型在自洽玻恩近似（SCBA）下处理电子-声子散射。此外，基于EHT基集修改的过程进行了描述。我们利用这个模型研究了由hw<<kT的远红外低模引起的温度依赖性退相对夹在两个面心立方Au（111）接触之间的苯基二硫醇分子通过最高占据分子轨道（HOMO）能级的共振传导的影响。此外，我们建议在室温分子共振传导计算中包括退相。
2008-01-29 cond-mat.mes-hall
Rotation of a single acetylene molecule on Cu(001) by tunneling electrons in STM
我们研究了单分子STM控制反应的开创性工作之一背后的基本过程[Stipe等人，物理修订版信函81，1263（1998）]。使用Keldysh-Green函数方法的振动产生率结合DFT计算，以获得现实的参数，我们重现实验的旋转速率的乙炔分子在Cu（100）表面上的偏置电压和隧道电流的函数。这种结合的方法使我们能够识别乙炔旋转的反应坐标模式及其与C-H伸缩模式的非谐耦合。结果表明，乙炔分子在Cu（100）面上的转动是由C-H伸缩激发、受阻转动模的泛音爬梯和结合带激发三种不同的基元过程共同作用的结果。
2013-07-29 cond-mat.mes-hall
Two-probe theory of scanning tunneling microscopy of single molecules: Zn(II)-etioporphyrin on alumina
我们从理论上探讨了使用两个本地探针的框架，在衬底上的单分子的扫描隧道显微镜。这个框架是适当的尖端/分子/基板系统，其中分子和导电基板之间的薄绝缘层传输电子不均匀，从而限制电子传输之间的分子和基板横向到一个纳米级区域的大小显着小于分子的研究电子流。尖端-分子耦合和分子-衬底耦合被视为在同一个立足点上，作为局部探针的分子，与电子流建模使用李普曼-施温格格林函数散射技术。STM图像模拟的固定（基板）探针下面的Zn（II）-etioporphyrin I分子的各种位置。我们发现，这些图像有很强的依赖于衬底探针的位置，表明电子流可以强烈依赖于尖端的位置和占主导地位的分子-衬底耦合的位置。STM图像的差异解释在每种情况下，介导电子流的分子轨道。最近的实验结果，显示STM拓扑图的Zn（II）-etioporphyrin I氧化铝/NiAl（110）强烈依赖于衬底上的单个分子被探测，解释使用这个模型。还提出了进一步的实验测试模型。
2005-10-04 cond-mat.mes-hall
Symmetry of Magnetic Quantum Tunneling in the Single-Molecule Magnet Mn12-Acetate
利用高灵敏的纯量子隧穿低温磁测量和大横向磁场作用下的高频EPR谱，确定了单分子磁体Mn 12-acetate的磁量子隧穿对称性.组合数据集明确建立了负责低温量子动力学的横向各向异性项。MQT是由于与分子环境中的菱形畸变（自旋算符中的第二阶）相关的局部变化的二次横向各向异性引起的无序。这是叠加在第四阶横向磁各向异性一致的全球（平均）S4分子网站对称性。硬轴与这些形式的横向各向异性是不共线的，导致局部和全局对称性之间的复杂的相互作用，其后果进行了详细分析。
2005-04-11 cond-mat.mes-hall
Single-molecule Electronics: Cooling Individual Vibrational Modes by the Tunneling Current
由单分子组成的电子器件构成了电子元件不断缩小规模的最终极限。单分子电子学的一个关键挑战是控制这些结的温度。在个别振动模式中控制加热和冷却效应，原则上可以用于增加偏置下的单分子结的稳定性，将能量泵入特定的振动模式以进行电流诱导反应，或者通过抑制吸收和外部耗散过程来控制分子中声子的寿命来增加非弹性电子隧穿光谱中的分辨率。在偏压下，电流和分子交换能量，这通常导致分子加热。然而，相反的过程也是可能的，其中能量通过隧穿电流从分子中提取。设计一种分子“散热器”，其中特定的振动模式将热量从分子中导出并进入引线将是非常可取的。我们甚至可以想象，在分子设计正确的情况下，其他振动模式的振动能量是如何进入“冷却模式”的。以前的努力，以了解加热和冷却机制，在单分子结，主要是关注小模型，其中不清楚它们对应的分子系统。在本文中，我们的重点是抑制加热和获得电流诱导冷却在某些振动模式。提出了冷却单分子结振动模的策略，以及基于这些策略的原子计算。在原子单分子结的计算中，观察到两种不同冷却方案的冷却和减少加热。
2015-12-21 cond-mat.mes-hall
Electrical control of inter-dot electron tunneling in a quantum dot molecule
我们采用超快泵浦-探测光谱直接监测在一对空间分离的量子点中的离散轨道态之间的电子隧穿。激发后，由于光生载流子之间的库仑相互作用，在泵浦-探测光谱中立即观察到几个峰。通过调整两个点的轨道状态的相对能量和监测的泵浦-探测光谱的时间演化的电子和空穴隧穿时间分别测量和两个点之间的共振隧穿示出介导的弹性和非弹性过程。超快（< 5 ps）点间隧穿显示出发生在一个令人惊讶的宽带宽，高达~8 meV，反映了激子声学声子耦合的系统中的频谱。
2012-04-17 cond-mat.mes-hall
Micro-Hall Magnetometry Studies of Thermally Assisted and Pure Quantum Tunneling in Single Molecule Magnet Mn12-Acetate
利用微霍尔效应磁测量技术研究了高自旋（S=10）单轴单分子磁体Mn 12-acetate单晶中热辅助隧穿与纯量子隧穿之间的交叉。磁滞实验已经被用来调查的能级，确定作为磁场和温度的函数的磁化反转。这些实验表明，交叉发生在一个狭窄的（~0.1 K）或宽（~1 K）的温度区间取决于所施加的磁场的大小和方向。对于平行于易磁化轴施加的低外磁场，主导隧穿的能级随温度突然变化。在存在横向场和/或大的纵向场的情况下，这些能级随温度的变化更加平缓。我们的实验结果与模型计算的这种交叉的比较表明，有额外的机制，提高隧道率的低躺能级和扩大小横向领域的交叉。
2001-03-26 cond-mat.mes-hall
Origin of the fast magnetization tunneling in the single-molecule magnet [Ni(hmp)(tBuEtOH)Cl]4
本文报道了[NixZn 1-x（hmp）（t-BuEtOH）Cl]4（x = 1和0.02）晶体的高频角度依赖EPR数据。x = 1的复合物在低温下表现为单分子磁体，表现出磁滞和异常快速的磁化隧穿。我们发现，这种行为是有关的4阶横向晶体场相互作用，这产生了显着的隧道分裂（~10 MHz）的基态的S = 4系统。四阶各向异性的大小和主导轴向项（D）可以与单个NiII位点处的单离子相互作用（Di和Ei）相关，如针对x = 0.02晶体所确定的。
2005-05-18 cond-mat.mes-hall
Decoupling environmental modes from tunneling electrons in a partially wet phase molecular mechanically controllable break junction
本文提出了在环境条件下的量子效应。苯二硫醇（BDT）分子或四氢呋喃（THF）分子用作从机械可控断裂结桥接金电极的阻挡分子。很长时间以来，人们都知道结的环境与传导耦合。利用微观流体层，实际上可以影响这种耦合。电极-分子-电极结构衬有THF流体的微观层，也称为部分湿相。这有效地将电极-分子-电极系统与该系统外部的环境模式解耦。对相干性和量子干涉的影响是例外的。
2021-09-21 cond-mat.mes-hall
Limitations of the Giant Spin Hamiltonian in Explaining Magnetization Tunneling in a Single-Molecule Magnet
基于S = 4的巨自旋近似（GSA），对Ni4单分子磁体的EPR研究得到了零场分裂（zfs）参数D、B40和B44。实验上的同构Ni掺杂的Zn 4晶体建立Ni（II）离子zfs参数。GSA中的4阶zfs参数是由海森堡相互作用Js1.s2和2阶单离子各向异性之间的相互作用引起的，从而导致更高的躺态混合到S = 4态中。因此，J直接影响在基态的zfs，使其能够通过EPR直接测定。
2006-06-09 cond-mat.mes-hall
Understanding the electroluminescence emitted by single molecules in scanning tunneling microscopy experiments
从理论上探讨了单分子的电致发光。我们采用了一个局部电极框架，这是适当的扫描隧道显微镜（STM）实验中，电致发光起源于单个分子的大小适中的复杂的基板：耦合之间的STM尖端和分子之间的分子和多个基板网站被处理在同一个立足点，作为局部电极接触的分子。电子流模型与李普曼-施温格格林函数散射技术。假设分子的总电荷不变，与库仑阻塞考虑一致，但分子HOMO和LUMO能级的电子占据随偏压的变化而变化，则在偏压下分子的电子能级的演变被建模。光子发射率的计算使用费米的黄金法则。我们将这一理论方法应用于STM/Zn-初卟啉/Al_2O_3/NiAl（110）体系，模拟了不同构型的分子与基底之间的耦合强度。我们将我们的结果与Qiu，Nazin和Ho [Science 299，542（2003）]对该系统的实验观察进行了比较，发现我们的模型为许多以前无法解释的观察提供了全面的解释。这些包括实验观察到的不同类型的电流-电压特性（CVC）、所观察到的电致发光与一些CVC而不是其他CVC的关联以及所观察到的光子光谱的关键性质。进一步的单分子电致发光实验的理论预测。
2008-09-04 cond-mat.mes-hall
A new description of spin tunneling in magnetic molecules
使用一种新的方法，可以直接和简单的方式来描述磁性分子的主要属性。对Fe8团簇的计算结果与实验数据吻合较好。
2006-04-05 cond-mat.mes-hall quant-ph
Functionality in single-molecule devices: Model calculations and applications of the inelastic electron tunneling signal in molecular junctions
我们分析了如何功能可以获得单分子器件内使用非平衡格林函数和从头计算的组合来研究单分子结的非弹性输运性质。首先，我们应用一个完整的非平衡格林函数技术与电子振动耦合的模型系统。我们表明，在非弹性电子隧穿谱（IETS）的分子结的功能几乎是独立的分子铅接触的性质。由于接触不容易从一个器件复制到另一个器件，因此这是一个非常有用的特性。IETS信号相对于接触处的修改更加稳健，因此可以用于构建功能性纳米器件。其次，我们考虑一个现实的有机共轭分子模型。我们使用从头计算来研究如何可以通过外部电场作为栅极电压来控制分子的电子振动性质。通过栅极电压控制振子频率和（更重要的是）电子-振子耦合使得能够构建功能：从单分子器件内的IETS信号获得非线性放大和/或切换。
2012-01-25 cond-mat.mes-hall
Quantum tunneling of the Neel vector in antiferromagnetic [3 x 3] grid molecules
数值计算表明，反铁磁网格分子Mn-[3 × 3]是一个很有希望的实验探测Neel矢量量子隧穿现象的候选者.
2005-02-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Atomic-scale spin sensing with a single-molecule at the apex of a scanning tunneling microscope
扫描探针技术的最新进展依赖于通过单个分子对探针尖端终止的化学官能化。这种方法的成功打开了通过磁性分子的功能化引入自旋灵敏度的诱人前景。在这里，我们使用的nickelocene终止的提示（NC提示），它提供了可能性的扫描隧道显微镜（STM）的尖端顶点上产生自旋激发。我们表明，当NC-尖端是一百PM远离点接触与表面支持的对象，磁效应可能会探测通过变化的自旋激发光谱的二茂镍。我们使用这种检测方案，同时确定交换场和自旋极化的样品与原子尺度的分辨率。我们的研究结果表明，Nc针尖是一个强大的探针，研究表面磁性与STM，从单个磁性原子的表面。
2019-04-27 cond-mat.mes-hall
Electron Spin Resonance Scanning Tunneling Microscope of Non-Magnetic Molecules
C60自由基离子在石墨烯上的电子自旋共振扫描隧道显微镜（ESR-STM）是对自由基离子的首次展示。根据富勒烯自由基离子的宏观ESR测量g=2.00处的ESR-STM信号。ESR-STM信号是偏置电压依赖性的，因为它反映了分子的电荷状态。信号出现在偏置电压中，当C60分子沉积在石墨烯上时，该偏置电压使得C60分子的最低未占据分子轨道（LUMO）（自由基阴离子的产生）和最高占据分子轨道（HOMO）（自由基阳离子的产生）能够电离。线宽提供了自由基寿命的信息。在几个实验中，观察到13 C超精细分裂，并且改变了作为磁场扫描速度的函数的ESR-STM峰的相位的变化。这可以用来提供分子弛豫时间的信息。平行地，g=1.6处的ESR-STM信号归因于尖端顶点处的氧化钨（W5+），其不依赖于偏置电压。ESR-STM探索非顺磁性分子的能力，大大拓宽了这项技术的范围。
2022-01-21 cond-mat.mes-hall
Electrostatic Control over Temperature-Dependent Tunneling across a Single Molecule Junction
了解如何通过分子隧道结的电荷传输机制取决于温度是至关重要的控制电子功能的分子电子器件。到目前为止，只有少数几个系统作为偏压和温度的函数进行了研究，分子隧道结中的热效应仍然知之甚少。在这里，我们报告了一个详细的电荷传输研究的一个人的氧化还原活性二茂铁为基础的分子在很宽的温度范围和施加的电位。结果表明，温度依赖性的电流变化强烈的栅极电压的函数。具体而言，分子中的电流在库仑阻塞状态下呈指数增加，在电荷简并点处减小，而在共振时保持温度无关。我们的观察结果可以很好地占一个正式的单级隧道模型的温度依赖于热加宽的费米分布的电子在铅。
2016-05-26 cond-mat.mes-hall
Cooperative effect of electrons spin polarization in a hybrid nanostructure of a magnetic thin film with adsorbed chiral molecules studied with non-spin-polarized scanning tunneling microscopy
具有α-螺旋构象的聚丙氨酸分子（PA）由于电子在手性骨架中的传输伴随着电子的自旋极化而引起了人们的兴趣。利用扫描隧道显微镜和扫描隧道光谱研究了PA分子在具有垂直各向异性的外延磁性Al 2 O3/Pt/Au/Co/Au纳米结构表面的吸附。因此，PA分子之间的相关性，在表面处的排序与电子隧穿作为基板的磁化方向的函数，以及覆盖密度和螺旋度的混合系统进行了观察。最高的自旋极化值，P，被发现为有序的自组装单分子膜，并与一个定义的化学耦合的分子的磁性基板表面，表明电流诱导的自旋选择性是一个合作的效果。因此，与从占据分子轨道导出的值相比，从沿着螺旋分子的未占据分子轨道的电子传输导出的P更大。显然，更大的轨道重叠导致更高的电子迁移率，从而产生更高的P值。通过改变Co层的磁化方向，证明了非自旋极化STM可用于研究亚分子分辨率的手性分子，探测埋磁层的性质，以及从这种混合结构的磁阻变化中探测分子的自旋极化。
2022-02-15 cond-mat.mes-hall
Resonant tunneling through a C60 molecular junction in liquid environment
我们目前的电子输运测量通过巯基化的C $_{60}$分子在液体环境中。使用每个分子的单个锚定基团将分子放置在机械可控的断裂连接内。当改变C $_{60}$修饰的结的电极间隔时，我们观察到电导迹线中的峰。如在两种不同溶剂中的测量所示，曲线的形状受到结的环境的强烈影响。在一个简单的共振隧穿模型的框架下，我们可以提取控制结的输运性质的电子隧穿率。
2005-07-12 cond-mat.mes-hall
Pair tunneling through single molecules
通过极化子能量移动，分子的有效充电能量可以变为负的，有利于具有偶数电子的基态。在这里，我们表明，通过这样的分子附近的基态简并的电荷传输是由电子对的隧穿共存（无特征）单电子cotunneling。由于对隧穿的相空间有限，其电流-电压特性与传统的库仑阻塞有显著的不同。在非对称结中，对隧穿可用于栅控电流整流和开关。
2006-02-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Influence of atomic tip structure on the intensity of inelastic tunneling spectroscopy data analyzed by combined scanning tunneling spectroscopy, force microscopy and density functional theory
在非弹性扫描隧道光谱（IETS）中获得高强度对于精确测量是重要的。IETS信号的强度可以变化高达三个因素的各种提示没有一个明显的原因，通过扫描隧道显微镜（STM）单独访问。在这里，我们表明，STM和IETS与原子力显微镜相结合，使一氧化碳前端原子识别，揭示了高IETS强度CO/Cu（111）获得单原子尖端，而强度急剧下降的多原子尖端。将CO分子吸附在Cu吸附原子[CO/Cu/Cu（111）]上，使其在衬底上升高，强烈地降低了IETS强度的尖端依赖性，表明即使对于多原子尖端，升高的位置也会引导大部分隧穿电流通过CO分子，而在CO/Cu（111）的情况下，大部分隧穿电流绕过CO分子。
2016-03-08 cond-mat.mes-hall
Visualizing electron correlation by means of ab-initio scanning tunneling spectroscopy images of single molecules
扫描隧道显微镜（STM）已经成为表征凝聚态系统（从扩展固体到量子点）中多体效应的基本工具。从支持导电衬底解耦的分子的STM具有将许多身体效应的STM表征扩展到分子世界的潜力。在这篇文章中，我们描述了一个多体隧穿理论的STM衬底去耦的分子，我们报告使用标准的量子化学方法来计算所需的数量提供的“相关”STM分子图像。所开发的方法已被应用到18个不同的分子，探索其化学性质和取代基的影响，以及验证过渡金属中心的可能贡献。由于计算成本的原因，大部分计算都是用CISD进行的，而一些测试也是用更精确的CCSD方法进行的，以量化计算水平对多体STM图像的重要性。我们发现，相关导致显着的压缩的图像，相关图像不是来自Hartree-Fock HOMO或LUMO单独，但包括来自其他轨道的贡献。虽然相关效应太小，目前的STM实验所研究的分子解决，我们的研究结果提供了线索，寻找其他物种更大的，可能是实验检测，相关效应。
2011-01-13 cond-mat.mes-hall
Tunneling through magnetic molecules with arbitrary angle between easy axis and magnetic field
从理论上研究了强磁场作用下磁各向异性分子的非弹性隧穿。由于在隧穿实验中分子取向不能很好地控制，我们考虑了易磁化轴和场之间的任意角度。这破坏了除电荷守恒定律外的所有守恒定律，导致微分电导中出现丰富的精细结构。除了单分子，我们还研究了具有取向或随机易磁化轴的分子单层。我们表明，分子的转变和取向的详细信息，可以从不同的磁场的微分电导。对于随机易轴，平均超过取向导致范霍夫奇点的微分电导。速率方程的顺序隧道近似。本文给出了复杂分子解的一个有效近似。结果被应用到Mn12基磁性分子。
2007-02-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Charge-state lifetimes of single molecules on ultrathin insulating films
本研究利用扫描隧道显微镜测量不同衬底上不同厚度NaCl膜表面单分子的电荷态寿命，发现电流饱和可直接表征寿命，揭示了能级对齐与界面态的关键作用，为电荷及激子动力学研究提供新方法。
2023-06-14 cond-mat.mes-hall
Level splittings in exchange-biased spin tunneling
本文用微扰方法计算了任意自旋下两个单分子磁体间存在反铁磁耦合的二聚体的能级分裂。结果表明，两个单分子磁体之间的交换作用对能级分裂起着重要的作用。与最近的实验结果进行了讨论。
2002-12-06 cond-mat.mes-hall
Scanning Tunneling Microscopy for Molecules: Manipulating Electron Transport through the Conduction Gap by varying Buffer Layer
本文以铂酞菁分子为例，证明扫描隧道显微镜中绝缘缓冲层的晶格参数等性质会显著影响隧穿电子波函数在不同分子轨道上的权重分布，从而为调控分子发光等电子操控过程提供重要工具。
2024-08-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electron states, phonon-assisted relaxation and tunneling in self-assembled quantum dot molecules in an electric field
我们对两个自组装垂直堆叠量子点组成的系统中的声子辅助弛豫进行了理论分析。我们建立了真实的模型，它考虑了系统的几何形状和应变分布。我们计算声子辅助弛豫率之间的两个最低的状态（在一个和两个电子的情况下）。的弛豫速率和能级作为外部（轴向）电场和结构的几何形状（点的大小）的函数进行了研究。我们发现，弛豫时间可以低至1~ps，但有效的弛豫只发生在非常精细的调谐点。
2010-07-09 cond-mat.mes-hall
Landau-Zener tunneling in the presence of weak intermolecular interactions in a crystal of Mn4 single-molecule magnets
以自旋基态为S = 9/2的Mn 4单分子磁体（SMM）为模型系统，研究了分子间弱偶极相互作用和交换相互作用下的Landau-Zener隧穿.测量各向异性常数D和B，具有较小的磁滞回线。横向场用于在大范围内调谐隧道分裂。使用LZ和逆LZ方法，它表明，这些相互作用的隧道速率中起着重要的作用。确定了三个区域：（i）在小的横向场，隧穿由单隧穿跃迁主导;（ii）在中间横向场，测量的隧穿速率由内部场的重新洗牌决定;（iii）在较大的横向场，磁化反转开始受直接弛豫过程的影响，并且可能发生多体隧穿事件。采用挖洞法研究了次近邻相互作用。在小的外部磁场，它示出的磁有序发生不淬火隧道。外加横向场可以提高有序化率。自旋-自旋交叉弛豫，介导的偶极和弱交换相互作用，提出解释额外的量子步骤。
2005-08-25 cond-mat.mes-hall
A minimal model of inelastic tunneling of vibrating magnetic molecules on superconducting substrates
针对超导衬底上磁性分子振动激发数量远超普通金属的现象，本研究构建了用孤立分子前线轨道谱函数描述非弹性跃迁的最小模型，结合从头算参数，实现了与实验数据的良好吻合，且可便捷纳入多振动跃迁。
2025-01-13 cond-mat.mes-hall
Berry-phase blockade in single-molecule magnets
我们制定的电子输运通过一个单分子磁铁（SMM）的库仑阻塞制度的问题，考虑到拓扑干涉效应的隧道大自旋的SMM。干涉起源于与不同隧穿路径相关的自旋Berry相。我们表明，在非相干自旋态的情况下，它是必不可少的，以检测自旋隧道的静态电流，表现出拓扑零的横向磁场的函数之间的SMM相反的自旋极化的源极和漏极引线。
2006-10-24 cond-mat.mes-hall
Single magnetic molecule between conducting leads: Effect of mechanical rotations
本文研究了磁性分子在两个导电引线之间的自旋-转动效应。总角动量的动力学将自旋隧穿耦合到机械旋转。由随时间变化的磁场产生的Landau-Zener自旋跃迁产生了一种独特的机械振荡模式，可以通过测量通过分子的电子隧穿电流来检测。
2009-12-09 cond-mat.mes-hall
Tunneling induced dark states and controllable fluorescence spectrum in quantum-dot molecules
我们从理论上研究了三重量子点分子的荧光光谱，并证明了利用隧穿诱导暗态的可能性。与原子系统不同的是，在量子点分子中，我们可以利用隧道效应来产生暗态并控制荧光发射，而不需要耦合激光。并且可以获得有趣的特征，例如荧光的猝灭和窄化。我们还用激光和两个隧穿耦合产生的修饰态的跃迁性质解释了光谱。荧光的猝灭是由于隧穿诱导的暗态，而中心峰的变窄是由于修饰能级的缓慢衰减速率。
2013-11-12 cond-mat.mes-hall physics.optics
Current induced light emission and light induced current in molecular tunneling junctions
金属分子金属结与光的相互作用被认为是在一个简单的通用模型。我们表明，第一次，光感应电流在无偏结可以发生时，桥分子的特点是由一个强大的电荷转移过渡。相同的模型示出了在超过分子激发能的电势偏置下的电流诱导的光发射。基于现实的估计分子铅耦合和分子辐射场相互作用的结果表明，这两种影响应该是可观察的。
2005-04-15 cond-mat.mes-hall
Tunneling-related electron spin relaxation in self-assembled quantum-dot molecules
本文从理论上研究了InAs/GaAs自组装量子点分子中声子辅助隧穿过程中的自旋弛豫。我们发现自旋翻转隧穿率可能高达自旋守恒隧穿率的1%。通过研究自旋弛豫速率对外场的依赖关系，我们发现，即使没有磁场，自旋弛豫过程也以相当大的速率活动，并且自旋弛豫速率与磁场的尺度关系不同于塞曼偶极子中的弛豫速率.利用多带$\boldsymbol{k}\cdot\boldsymbol{p}$理论，我们选择性地研究了各种自旋混合项对电子能量和载流子-声子相互作用哈密顿量的影响。因此，我们确定的主要贡献来自Dresselhaus自旋轨道相互作用，这是负责零场效应。在磁场高于$\sim$ 15 T时，由于结构剪切应变，这被其他贡献超过。我们还研究了样品形态的影响，并确定点的未对准可以提高弛豫速率超过一个数量级。最后，通过在非零温度下的虚隧穿，所讨论的过程也会影响隧道耦合结构中的静止电子，并且即使没有磁场也会提供塞曼双重自旋弛豫通道。
2021-06-05 cond-mat.mes-hall
