Wavefunction-Based Analysis of Dynamics Versus Yield of Free Triplets in Intramolecular Singlet Fission
在几种分子内单重态裂变材料中的实验已经表明，三重态-三重态自旋双激子的寿命比直到最近才相信的要长得多，这开启了可以在双激子解离成自由三重态之前湮灭双激子的损耗机制。我们已经进行了多体计算的激发态波函数的假设亚苯基连接的蒽分子，以更好地了解连接剂依赖的行为，被调查的二聚体的较大的并苯作为潜在的单重态裂变候选人。计算揭示了意想不到的功能，我们显示结转到真正的共价连接的并五苯二聚体。相关的三重态-三重态自旋双激子的解离和自由三重态的产生在并苯二聚体中可能是困难的，其中三重态-三重态自旋双激子的形成是真正超快的。相反，相对较慢的双激子形成可能表明较小的自旋双激子结合能和较大的自由三重态产率。现有的实验结果似乎支持这一结论。这两种不同的行为是否是光学单重态产生三重态-三重态的不同机制的结果是一个有趣的理论问题。
2020-11-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Surface Vacancy Generation by STM Tunneling Electrons in the Presence of Indigo Molecules on Cu(111)
在此，我们研究了局域电压脉冲对单个靛蓝分子在Cu（111）表面上的吸附状态以及分子下面的原子结构的影响。用扫描隧道显微镜，在5 K下，完整的分子被成像为对应于通过碳双键连接的分子的每个吲哚氧基部分的电子密度的两个叶。然后，两个短的连续电压脉冲与尖端放置在分子上方产生不可逆的修改，如连续扫描隧道显微镜（STM）成像所揭示的。结合STM图像计算的密度泛函理论计算表明，在靛蓝分子的氧原子下方产生铜表面原子的双表面空位是最合理的情况。这些提取的铜原子被靛蓝氧稳定为吸附原子，将每个铜吸附原子氧化为0.32个电子。
2022-08-26 cond-mat.mtrl-sci
Engineering electron and hole tunneling with asymmetric InAs quantum dot molecules
大多数自组装的量子点分子本质上是不对称的，由于晶体生长的不完美控制而导致不等价的点。我们已经通过分子束外延生长了垂直排列的InAs/GaAs量子点对，引入有意的不对称性，限制了本征生长波动的影响，并允许电子或空穴的选择性隧穿。我们提出了一个系统的调查隧穿能量在很宽的范围内的interdot势垒厚度。这里讨论的概念为更复杂的量子点纳米结构的系统设计和表征提供了重要的工具。
2006-10-18 cond-mat.mtrl-sci
Electronic, magnetic, and vibrational properties of the molecular magnet Mn4 monomer and dimer
一种新型的单分子磁体[Mn_4O_3Cl_4（O_2CEt）_3（py）_3]形成二聚体。最近对这种单分子磁体的磁滞测量揭示了有趣的现象：在零磁场下没有量子隧穿，而在磁场反转之前没有隧穿。这归因于不同单体之间的显著反铁磁交换相互作用。为了研究该体系，我们采用广义梯度近似下的密度泛函理论计算了该体系的电子结构、磁性、分子内和分子间的交换作用.我们的计算与实验相符.我们还计算了单体的振动红外吸收和拉曼散射强度，可以通过实验进行测试。
2003-07-07 cond-mat.mtrl-sci
Pair tunneling through single molecules
通过极化子能量移动，分子的有效充电能量可以变为负的，有利于具有偶数电子的基态。在这里，我们表明，通过这样的分子附近的基态简并的电荷传输是由电子对的隧穿共存（无特征）单电子cotunneling。由于对隧穿的相空间有限，其电流-电压特性与传统的库仑阻塞有显著的不同。在非对称结中，对隧穿可用于栅控电流整流和开关。
2006-02-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Scanning Tunneling Microscopy for Molecules: Manipulating Electron Transport through the Conduction Gap by varying Buffer Layer
本文以铂酞菁分子为例，证明扫描隧道显微镜中绝缘缓冲层的晶格参数等性质会显著影响隧穿电子波函数在不同分子轨道上的权重分布，从而为调控分子发光等电子操控过程提供重要工具。
2024-08-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Tunneling Spectra of Individual Magnetic Endofullerene Molecules
对单个磁性分子的操纵可能使高密度信息存储和量子态控制的新策略成为可能。然而，这些领域的进展取决于开发针对单个分子并控制其自旋的技术。在这里，我们报告成功地使电接触到个别磁性N@C60分子和测量自旋激发在其电子隧穿光谱。我们通过观察作为磁场函数的跃迁（改变自旋量子数）以及源自低能激发态的非平衡隧穿的存在来验证分子保持磁性。从隧穿谱中，我们确定了分子的电荷和自旋态。理论上可以通过考虑氮自旋和C60笼上的电子之间的交换相互作用来再现测量的光谱。
2008-09-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Spin-parity dependent tunneling of magnetization in single-molecule magnets
单分子磁体有利于在介观水平上研究磁化的量子隧穿。自旋宇称效应是尚未被清楚观察到的基本预测之一。我们预言，如果磁系统的总自旋为半整数（Kramers简并度），量子隧穿在零横向场被抑制，但在整数自旋系统中是允许的。用朗道-齐纳方法测量了隧道劈裂随横向场的变化。通过比较整数和半整数自旋系统的隧穿分裂与横场的关系，建立了自旋宇称相关隧穿。
2001-09-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Quantum tunneling in a three dimensional network of exchange coupled single-molecule magnets
Mn4单分子磁体（SMM）被用来显示量子磁化隧穿（QTM）不被抑制适度的三维分子之间的交换耦合。相反，它会导致交换偏置的量子共振，这允许精确测量的有效交换耦合，这主要是由于弱分子间的氢约束。使用微SQUID阵列在[Mn 4]2单晶上记录磁化强度与外加场的关系。通过微小的磁滞回线的步骤精细结构进行了研究。
2003-06-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Controlled low-temperature molecular manipulation of sexiphenyl molecules on Ag(111) using scanning tunneling microscopy
一种新的扫描隧道显微镜操纵弱吸附分子的受控分子输运方案被证明。在6 K温度下，吸附在Ag（111）表面上的单六苯基分子被针尖激发后射向单银原子.为了实现原子直的射击路径，电子谐振腔组成的线性驻波前锋的构造。六苯基操纵信号揭示了当分子从hcp移动到fcc位置时π环的翻转。从头计算表明，在π-环的中心下方的Ag原子的掺入。
2004-11-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Multidimensional Hydrogen Tunneling in Supported Molecular Switches: The Role of Surface Interactions
支撑分子开关结构中氢转移反应的核隧穿交叉温度（$T_c$）可以接近室温。这就要求在计算反应速率时，即使在高温下也要考虑核量子效应（NQE）。然而，NQE的标准计算依赖于参数化的降维模型，在这些环境中很快变得不足。在这封信中，我们研究了基于卟啉分子吸附在金属表面的范式分子开关的全维计算，结合密度泛函理论的电子和半经典环聚合物瞬子近似的核。我们表明，双分子内氢转移（DHT）率可以提高数量级，由于深隧穿制度的表面波动。我们还解释了起源的阿克里乌斯温度依赖的速率低于$T_c$，为什么这种依赖性在不同的表面不同。我们提出了一个简单的模型来合理化不同fcc [110]表面的DHT速率的温度依赖性。
2020-11-13 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Quantum tunneling of magnetization in lanthanide single-molecule magnets, bis(phthalocyaninato)terbium and bis(phthalocyaninato)-dysprosium anions
在0.04 K下测量了[（Pc）2TbIII0.02YIII0.98]^TBA+和[（Pc）2DyIII0.02YIII0.98]^TBA+（Pc：酞菁，TBA：四丁基铵）单晶的磁化强度与磁场的关系. [（Pc）2TbIII]配合物是第一个镧系单分子磁体，具有清晰的阶梯状结构，这归因于电子和核自旋系统的纠缠态之间的共振量子隧穿。
2005-06-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Tunneling electron induced rotation of a copper phthalocyanine molecule on Cu(111)
利用散射理论在突跃近似下计算了由隧穿电子引起的受阻分子转动速率。我们的方法解释了Cu（111）上的铜酞菁分子（CuPc）的激发，如在扫描隧道显微镜（STM）实验中的电报噪声的最近测量中所揭示的[Schaffert \textit{et al.}，Nat. Mat. { \bf 12}，223（2013）]。通过计算吸附系统的几何形状、电子结构和隧穿电子之间的能量转移以及分子的旋转自由度，对实验数据进行了完整的解释。结果清楚地表明，隧穿电子诱导分子的阻挫旋转。此外，该理论确定了受抑旋转激发的空间分布，证实了在所观察到的激发过程中，四个分子叶中有两个占据显著优势。这种波瓣选择性归因于与底层底物的不同杂交。
2013-04-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Interference effect in the Landau-Zener tunneling of the antiferromagnetically coupled dimer of single-molecule magnets
两个反铁磁耦合隧穿系统是体现量子力学相位效应的极小模型。结果表明，平均滞留几率随两粒子间的共振位移以及扫描速率的变化而振荡。这种共振位移可以通过磁场的梯度在Mn-4二聚体中产生。
2004-04-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Many-Spin Effects and Tunneling Properties of Magnetic Molecules
分子磁体中的自旋隧穿现象引起了人们的广泛关注，但迄今为止，对这一现象的理论研究还没有考虑到分子磁体的多自旋性质。据我们所知，我们提出了第一次成功的尝试，一个现实的计算的隧道分裂锰$_{12}$分子，从而实现了定量准确的多自旋描述的一个真正的分子磁体的能量区间从约100 K到10 $^{-12}$ K。与标准单自旋模型的结果比较表明，多自旋效应对隧穿分裂有显著影响。单自旋和多自旋模型给出的基态分裂值相差5倍。
1999-09-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Signatures of Molecular Magnetism in Single-Molecule Transport Spectroscopy
单分子晶体管提供了一种独特的实验工具，以研究电荷传输和分子自由度之间的耦合。一个有趣的类分子这样的实验是单分子磁铁，因为分子内的交换力存在于这些分子应该强烈耦合到自旋的运输电子，从而提供了新的机制调制电子流，也探测纳米级磁激发的新手段。在这里，我们报告的单分子晶体管测量的设备，将Mn12分子。通过研究作为磁场函数的电子隧穿谱，我们能够识别磁态及其相关磁各向异性的清晰特征。模拟的数据的比较还表明，电子流可以强烈增强磁性分子的磁弛豫。
2006-03-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Negative Differential Resistance in the Scanning Tunneling Spectroscopy of Organic molecules
扫描隧道光谱（STS）测量的分子纳米结构的电导-电压谱通常被认为反映了分子的局域态密度。这排除了观察到负微分电阻（NDR）的可能性。本文报道了在扫描隧道显微镜（STM）中用铂探针测量4-p-三联苯硫醇分子在金基底上自组装单层膜（SAM）的电流-电压（I-V）特性，观察到NDR。我们认为，NDR产生于窄的结构，在尖端顶点原子的局部态密度，并表明，取决于整个系统的静电势分布，可以观察到在一个或两个偏置方向的NDR。
1998-11-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Nonvolatile memory with molecule-engineered tunneling barriers
我们报道了一种新型的场敏隧穿势垒嵌入C60在SiO2的非易失性存储器的应用。C60是一个更好的选择比超小的纳米晶体，由于其单分散性。此外，C60提供可接近的能级以促进在高场下通过SiO2的共振隧穿。然而，由于HOMO-LUMO间隙和C60的大充电能量，该过程在低场下被淬灭。此外，我们证明了一个数量级以上的保留程序/擦除时间比的改善金属双金属记忆体。这显示了通过在未来的混合分子硅电子学中集成分子来实现工程隧道的前景。
2008-03-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Many-spin effects and tunneling splittings in Mn12 magnetic molecules
我们计算了Mn $_{12}$磁性分子在考虑其内部多自旋结构的情况下的隧穿分裂。我们讨论了这些计算的精度和可靠性，并表明，限制的基础（限制考虑的激发的数量）可能会导致显着的错误（数量级），在所产生的隧道分裂的最低能级，使不同的解耦能量尺度的直观图片不持有在这种情况下。讨论了进一步发展Mn $_{12}$多自旋模型的可能途径。
2002-05-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Magnetic properties and spin dynamics in single molecule paramagnets Cu6Fe and Cu6Co
本文用磁化强度和直流磁化率测量、电子顺磁共振（EPR）和质子核磁共振（NMR）研究了两种分子磁体在宽温度范围内（1.6- 300 K），外加磁场（H=0.5和1.5 Tesla）的磁性和自旋动力学。这两种分子磁体由Cu Ⅱ（saldmen）（H_2O）}_6 {Fe Ⅲ（CN）_6}]（ClO_4）_38H_2O（简称Cu_6 Fe）和与钴类似的化合物Cu_6Co组成。结果表明，在由6个Cu ~（2+）离子和1个Fe ~（3+）离子（s=1/2）构成的Cu_6 Fe中，Cu ~（2+）磁矩通过中心Fe ~（3+）离子存在弱铁磁相互作用，J = 0.14 K;而在Cu_6 Co中，Co ~（3+）离子为反磁性，弱相互作用为反铁磁相互作用，J = -1.12 K.的NMR光谱显示存在的非等效组的质子与可测量的接触超精细的相互作用与一个小的混合物的s-波函数与d-功能的磁性离子。NMR弛豫结果解释在一个单一的离子（Cu 2+，Fe 3+，Co 3+）的不相关的自旋动力学与几乎温度无关的相关时间，由于弱的磁交换相互作用。我们的结论是，这里研究的两个分子磁体表现为单分子顺磁体与一个非常弱的分子内相互作用，几乎偶极分子间相互作用的顺序。因此，它们代表了一类新的分子磁体，不同于迄今为止研究的单分子磁体，其中分子内相互作用远大于分子间相互作用。
2009-09-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Current rectification by molecules with asymmetric tunneling barriers
描述了一种简单的实验实现电流整流的分子（分子膜）桥接金属电极。它基于分子的空间不对称性，并且只需要一个共振传导分子能级（π轨道）。整流，这是由于不对称的耦合水平的电极的隧道势垒，是在很大程度上独立于两个电极之间的功函数差。本文给出了HS-（CH_2）_m-C_6 H_4-（CH_2）_n-SH分子整流器族的广泛数值研究结果。在m = 2和n = 10时达到最高整流比~500。
2002-06-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Radiation- and Phonon-Bottleneck-Induced Tunneling in the Fe8 Single-Molecule Magnet
当暴露于与m = 10至9跃迁共振的强短（<20 $μ$ s）微波辐射脉冲时，我们测量单分子磁体Fe 8的单晶中的磁化强度变化。我们发现，辐射诱导的声子瓶颈的时间尺度为~5 $μ$ s的系统。声子的瓶颈，反过来，驱动自旋动力学，允许在100纳秒的时间尺度上观察自旋状态之间的热辅助共振隧穿。详细的数值模拟定量再现的数据，并产生自旋-声子弛豫时间T1 ~ 40 ns。
2008-03-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Spin quantum tunneling via entangled states in a dimer of exchange coupled single-molecule magnets
最近报道了一类新的超分子反铁磁交换耦合单分子磁体二聚体[W。Wernsdorfer，N. Aliaga-Alcalde，D.N. Hendrickson和G. Christou，Nature 416，406（2002）]。每个SMM都作为其邻居的偏置，移动各个SMM的量子隧穿共振。对SMM-二聚体的单晶的磁滞回线测量现在已经通过二聚体的纠缠态建立了磁化的量子隧穿。这表明二聚体确实表现为量子力学耦合的二聚体。跃迁被很好地分离，这表明与能量分裂的时间尺度相比，相干时间较长。如果这种系统要用于量子计算，这个结果是非常重要的。它还允许测量纵向和横向超交换耦合常数。
2003-10-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Tunneling with dissipation and decoherence for a large spin
本文给出了各向同性固体基质中原子或分子自旋的耗散隧穿和退相干问题的严格解。我们的方法是基于切换到一个旋转的坐标系耦合到本地晶体场。我们证明了只有当分子与其原子环境强耦合时，分子的自旋才能用于量子比特。这个条件是总角动量守恒（自旋+矩阵）的结果，这在以前的自旋隧道研究中很大程度上被忽略了。
2002-02-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Nuclear Spin Driven Quantum Tunneling of Magnetization in a New Lanthanide Single-Molecule Magnet: Bis(phthalocyaninato)holmium anion
首次测量了[（Pc）_2Ho]-TBA ~+（Pc：酞菁，TBA：四丁基铵）稀单晶在亚开尔文温度范围内的磁滞回线。观察到特征阶梯状结构，表明磁化量子隧穿（QTM）的发生，这是SMM的特征。在新的镧系SMM中的量子过程是由于电子和核自旋系统的纠缠态之间的共振量子隧穿，这是一个本质上不同于那些已知的过渡金属簇SMM的机制。在镧系复杂系统中也首次观察到了二体量子过程的证据。
2005-06-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Proximal magnetometry of monolayers of single molecule magnets on gold using polarized muons
利用低能μ子自旋转动研究了Fe 4单分子磁体在Au（111）薄膜上的磁性。单层的性能进行了比较散装Fe4。我们发现，在单层的磁性是一致的，在散装测量，强烈表明，单分子磁铁性质的Fe 4是保存在一个单层。然而，温度依赖性的差异表明它们的能量标度有很小的差异。我们将此归因于单层中分子内磁相互作用增加了约60%。
2009-09-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Observation of tunneling-assisted highly forbidden single-photon transitions in a Ni$_4$ single-molecule magnet
能级之间的禁止跃迁通常涉及违反由对称性和/或守恒定律施加的选择规则。由于旋转对称性破缺，纳米磁体在上下态之间的隧穿违反了角动量守恒。在这里，我们报告的高度禁止之间的自旋状态的过渡在镍$_4$单分子磁体，其中一个单光子可以诱导自旋改变几倍$\hbar$，几乎扭转了自旋的方向。这些观测结果被理解为隧道辅助跃迁，提升了单光子跃迁的标准$Δm = \pm 1$选择规则。这些转变是在低外加场下观察到的，其中隧穿由分子的固有各向异性主导，并且场充当扰动。这样的跃迁可以用来产生宏观叠加态，这些宏观叠加态通常不能通过单光子$Δm = \pm 1$跃迁获得。
2016-09-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci quant-ph
