A water-like model under confinement for hydrophobic and hydrophilic particle-plate interaction potentials
采用分子动力学模拟方法研究了疏水板和亲水板之间的类水模型。在不同的板间距和粒子-板势下，得到了该系统的相行为。对于疏水性和亲水性壁，都有层的形成。结晶发生在接触层的温度低于中间层。此外，熔融温度随着板变得更加疏水而降低。同样，最大密度和最大扩散系数的温度随着疏水性的增加而降低。
2013-09-24 cond-mat.soft
Molecular Scale Hydrophobicity in Varying Degree of Planar Hydrophobic Nanoconfinement
我们已经研究了分子尺度的非极性溶质，氩，限制在疏水平面表面与不同的限制宽度。具体地说，我们发现，疏水性表现出非单调的行为与限制宽度。虽然疏水性通常是大的相比，散装值，我们发现一个狭窄的范围内的限制宽度的疏水性显示类似的值，在散装水。此外，我们开发了一个简单的模型，考虑到在nanocolinated几何形状的熵的变化，这使我们能够计算潜在的溶质之间的平均力的条件变化，从散装到不同程度的平面nanocolination。我们的研究结果是重要的，在理解纳米约束诱导的非极性聚合物的稳定性，气体的溶解度，并可能有助于设计更好的系统，提高石油采收率。
2015-01-24 cond-mat.soft
Dynamical Transitions of Supercooled Water in Graphene oxide Nanopores: Influence of Surface Hydrophobicity
采用分子动力学模拟研究了氧化石墨烯纳米孔中强约束水和轻度过冷水的动力学交叉现象。在相反的研究，禁闭是用来研究散装水的性质，我们感兴趣的是在没有任何散装水的情况下，强承压水的动态过渡。氧化石墨烯表面的物理化学性质对动态转变的影响是通过改变疏水性的程度上的限制表面上放置在10埃的表面间分离，。所有的动力学量显示一个典型的放缓的温度从298到200 K降低，然而，过渡的性质是一个不同的功能的表面类型。在237 K的交叉温度下，亲水区和疏水区之间的水在扩散系数和旋转弛豫时间上表现出从强到强的动力学转变，在238 K时，$α$弛豫时间表现出从弱到强的动力学转变.所观察到的交叉温度远高于本研究中使用的SPC/E水模型的凝固点，表明这些动态转变可以发生在没有大体积水的情况下，在强约束下的温和过冷。相比之下，限制在亲水性孔隙中的水在整个温度范围内显示出单一的Arrhenius能垒。我们的研究结果表明，除了限制，表面的性质可以发挥关键作用，在确定水的动力学过渡过冷。
2020-03-06 cond-mat.soft
Hydrophobic and ionic-interactions in bulk and confined water with implications for collapse and folding of proteins
水和水介导的相互作用决定了蛋白质折叠、蛋白质聚集和在有限空间中自组装的热力学和动力学。为了深入了解水在折叠问题中的作用，我们描述了一些相关模型系统的计算机模拟。二十烷的塌缩动力学表明，在排出水时，线性烃链采用具有1.5圈的有序螺旋发夹结构。二十烷分子的二聚体的结构具有两个彼此垂直堆叠的有序螺旋发夹。作为研究受限空间中折叠的前奏，我们使用模拟来了解纳米液滴中疏水和离子相互作用的变化。在纳米水滴中，疏水和带电物种的溶剂化发生了剧烈的变化。疏水性物种定位在边界处。离子在水密度低的边界处的倾向随着电荷密度的降低而增加。疏水性、极性和带电残基之间的相互作用在密闭空间中也发生了深刻的变化。使用计算机模拟的结果，并占链熵损失后限制，我们认为，然后证明，使用模拟在明确的水，通用两亲性肽序列的有序状态应稳定在圆柱形纳米孔。
2011-05-05 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Onset of anomalous diffusion in colloids confined to quasi-monolayers
最近的研究表明，胶体单层，例如，在流体界面处或通过合适的限制电势形成的，表现出反常的集体扩散。这是当颗粒被限制为驻留在二维（2D）流形上时由三维（3D）环境流体介导的流体动力学相互作用的结果。我们研究理论和数值模拟的交叉从正常到异常扩散的粒子是，在真实的系统中，由3D的外部潜力，从而有可能波动出的2D流形，从而实际上形成一个准单层。
2017-02-09 cond-mat.soft
Thermodynamics of Water Entry in Hydrophobic Channels of Carbon Nanotubes
实验和计算机模拟表明，水自发地填充碳纳米管的疏水空腔。为了从热力学的角度对这一现象进行定量分析，我们采用两相热力学（2PT）方法计算了单壁碳纳米管中水分子的平移熵和旋转熵，结果表明，水分子在碳纳米管中能量的增加可以通过旋转熵的增加得到补偿。承压水与本体水处于平衡状态，在模拟结果的精度范围内，承压水的单位水分子亥姆霍兹自由能与本体水的单位水分子亥姆霍兹自由能相同。限制在碳纳米管与散装水的水分子的平移和旋转光谱的比较显示显着的位移的光谱峰的位置是直接相关的管半径。
2011-08-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Effect of pressure on the phase behavior and structure of water confined between nanoscale hydrophobic and hydrophilic plates
我们进行了系统的分子动力学模拟的水限制在两个纳米板在T=300 K。我们研究了压力（-0.15 GPa <= P <= 0.2 GPa）和板间距（0.4 nm <= d <= 1.6 nm）对水的相行为的影响。当水被限制在疏水板之间时，在足够低的P下在板之间发生毛细蒸发。发生这种转变的d的阈值随着P而减小（例如，1.6 0.0 5GPa时为0.5nm; 0.1GPa时为0.5nm），直至高P时不发生毛细蒸发。当d ~ 0.6 nm且P >= 0.1 GPa时，系统结晶为双层冰。提出了一个显示汽相、液相和双层冰相的P-d相图。当水被亲水性（羟基化二氧化硅）板限制时，它在所研究的所有P和d处保持在液相中。有趣的是，我们观察到，在这种情况下，即使在P散装水空化，承压水保持在液态。系统地研究了两种板材在不同磷浓度下的水化状态。对于这里研究的条件范围内，我们发现，在疏水板的存在下，P的效果是提高水的结构和水分子推向板。疏水板旁边的水分子的平均取向在加压时不改变。相比之下，在亲水性板的存在下，水结构是不敏感的P。因此，我们的研究结果表明，加压时，疏水板表现为“软”表面（在这个意义上的适应压力依赖的水结构的变化），而亲水性的墙壁表现为“硬”表面。
2006-03-02 cond-mat.soft physics.chem-ph physics.comp-ph
Understanding diffusion and density anomaly in a coarse-grained model for water confined between hydrophobic walls
我们研究，通过蒙特卡罗模拟，一个粗粒度的模型，在部分水化的疏水壁之间的水单层，与壁到壁的距离约为0.5 nm。我们分析了平行于壁的扩散常数，$D_{\parallel}$，如何改变和相关的系统的相图。我们发现一个轨迹的$D_{\parallel}$最大值和轨迹的$D_{\parallel}$最小值沿等温线，与线的恒定$D_{\parallel}$类似的散装水的熔点线。$D_{\parallel}$极值的两个轨迹包封在恒定$P$时密度最大值的温度线上。我们展示了这些位点是如何与由于氢键的异常体积行为。在低得多的$T$，承压水成为subdiffusive，我们讨论了这种行为是如何增加水分子之间的相关性时，氢键网络的发展。在subdiffusive区域内，虽然翻译在很大程度上受到阻碍，我们观察到，氢键网络可以平衡，其重排是负责沿等压线的密度极小值的外观。我们澄清，最小值不一定与氢键网络的饱和度。
2011-09-13 cond-mat.soft physics.chem-ph
IgG Adhesion on Hydrophobic Surfaces: Theory, Modelling, and Application to ELISA
酶联免疫吸附测定（ELISA）是一系列广泛使用的分析方法，其实施需要在主要由聚苯乙烯制成的表面上构建抗体（IgG）薄膜。聚苯乙烯的高疏水性确保了蛋白质的自发和强粘附，从而允许容易地构建IgG单层。由于ELISA的改进肯定在于对IgG固定在疏水表面上所依赖的物理化学机制的理解，因此这项工作开发了一个理论化论文（所谓的疏水效应和薄膜构建的热力学），该论文通过数值建模（随机顺序添加模型，即RSA）和原子力显微镜（AFM）和ELISA的实验估计来强调。记住疏水效应，热力学（不可逆过程）允许解释为什么IgG粘附在聚苯乙烯上发生，而数值建模方法显示了一种表面饱和的方式，从而促进ELISA预期的IgG取向。最后，在RSA+R模型考虑到整个弛豫现象的取向和/或结构变化的RSA的改进显示出沉积条件和获得的单层结构之间的明显关系。这样的理论结果似乎与实验事实，即AFM和ELISA密切相关。
2016-02-23 cond-mat.soft physics.chem-ph
Interface-Induced Ordering of Gas Molecules Confined in a Small Space
气体的热力学性质主要是通过大量气体的相图来了解的。然而，对被限制在纳米空间中的气体的观测对经典热力学原理提出了挑战。在这里，我们研究了界面结构，包括O2或N2之间的水和疏水性固体表面通过使用先进的原子力显微镜技术。观察到有序的外延层和帽状纳米结构。此外，在氧过饱和水中观察到了生长在外延基极层顶部的饼状无序层。我们建议，疏水固体表面提供低化学势的网站，在那里溶解在水中的气体分子可以被吸附。通过界面水进一步稳定结构。在环境条件下，当气体分子被限制在足够小的空间中时，气体分子可以聚集成冷凝形式。受限气体的有序性和热力学性质主要取决于界面相互作用。结晶固体表面甚至可以诱导固-气状态。
2014-10-30 cond-mat.soft
From n-layer planar ordering to the monolayer homeotropic structure of confined hard rods: The effect of shape anisotropy and wall-to-wall separation
本文用Parsons Lee理论研究了在这种只能形成一层垂面层的窄缝状孔中，形状各向异性和壁间分离对尺寸为L、D和D（L>D）的硬平行六面体棒相行为的影响。研究了在2.5D<H<10.0D（H-D<L<H）范围内的一些分离物的相结构，包括双轴性、平面层状过渡以及平面向垂面的转变。
2021-02-15 cond-mat.soft
Water confined in nanopores: spontaneous formation of microcavities
分子动力学模拟的水被限制在纳米尺寸，疏水性通道显示，水形成局部空腔的孔径~ 2.0 nm。腔体呈现非球形形状，并且优选地邻近限制壁放置，从而引起液体暴露表面的特殊形式。局部空化的制度似乎与蒸汽层的形成相关，如Lum-Chandler-Weeks理论所预测的，这意味着孔隙的部分填充。
2007-05-16 cond-mat.soft
Cavity-ligand binding in a simple two-dimensional water model
在等温等压系综中，通过Monte Carlo计算机模拟，我们研究了疏水配体与各种曲率（平面，凸和凹）的疏水表面的相互作用。一个简单的水，疏水配体和表面的二维模型。研究了水分子限制在分子表面附近的水合/去汗现象。一个显着的去湿的疏水表面一起观察到接近表面的水分子的重新取向。形成氢键网络以容纳靠近表面以及超出第一水化壳的空腔。在具有大曲率的凹表面的情况下，效果最强烈地显著。该简化模型可进一步用于评价疏水配体对接的热力学指纹。
2016-03-07 cond-mat.soft
Precursors to Molecular Slip on Smooth Hydrophobic Surfaces
实验和模拟表明，简单的液体在光滑的疏水表面附近流动时可能会发生滑动。在这里，我们展示了如何前体分子滑移可以观察到的复杂响应的液体振荡剪切。我们测量的频率和带宽的石英晶体微天平（QCM）的增长过程中的一滴水浸泡在周围的液体。通过改变表面的疏水性，使用自组装单分子膜，我们的研究结果表明，水在所有表面上很少或没有滑动。然而，我们观察到多余的横向运动附近的疏水表面由于弱约束力的波纹表面电位，一个必不可少的前体滑。我们还展示了如何利用有限范围的相互作用势在模拟中很容易错过这种效果。
2018-09-05 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Nanorheology : an Investigation of the Boundary Condition at Hydrophobic and Hydrophilic Interfaces
已经表明，简单液体在固体表面上的流动可以违反所谓的无滑移边界条件。我们研究了极性液体，水和甘油，在Pyrex的亲水表面和疏水表面上的自组装单层的OTS（十八烷基三氯硅烷）Pyrex。我们使用的动态表面力装置（DSFA），它允许一个研究流动的两个表面之间的液体膜限制与纳米分辨率。无滑移边界条件被发现为亲水性表面上的两种流体。在疏水表面上发现显著的滑移，典型长度为100纳米。
2002-10-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Structure and thermodynamics of supported lipid membranes on hydrophobic van der Waals surfaces
本研究利用控温原子力显微镜分析了磷脂酰胆碱单层在石墨和六方氮化硼等疏水范德华晶体上的吸附，发现其取向依赖浓度且转变温度显著高于亲水基底，为新型药物递送和生物传感设备应用提供了重要参考。
2024-03-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft physics.bio-ph
Stabilization of nanobubbles under hydrophobic confinement
最近已经表明，纳米气泡表现出显着的和意想不到的稳定性。在液体内或疏水表面上形成的纳米气泡的寿命可以超过理论预期的10个数量级以上，理论预期预测由于在这样的小气泡中的非常高的拉普拉斯内部压力而几乎立即溶解。纳米气泡的这种意想不到的性质使它们成为能源应用的主要候选者，例如作为燃料电池中的高压纳米反应器，以及用于生物系统，作为将气体递送到膜和细胞的运输系统。在这里，我们使用分子模拟阐明的分子机制占下的疏水纳米约束的纳米气泡的形成和稳定。利用熵反应坐标，我们阐明了成核途径，并确定了纳米气泡在水中的形成自由能限制在碳纳米管。我们确定了一个临界体积的存在nanobubbles是有利的，因为自由能分布nanobubbles围绕这个临界体积，和机械的青睐，因为nanobolined流体压力，沿纳米管轴，在这个接合点是积极的。我们还表明，稳定过程是由碳纳米管的疏水性和在界面处形成强氢键的协助。Caroline Desgranges和Jerome Delhommelle
2019-05-11 cond-mat.soft
Extended surfaces modulate and can catalyze hydrophobic effects
接口是复杂系统中最常见的主题。为了了解界面的存在如何影响疏水现象，我们使用分子模拟和理论来研究界面处溶质的水合作用。溶质的尺寸范围从亚纳米到几纳米。界面是具有从亲水性到疏水性的一系列化学性质的自组装单分子层。我们表明，在附近的疏水表面组装的驱动力是弱于散装水，并随着温度的升高而降低，在相反的散装。我们用界面涨落和排除体积效应之间的相互作用来解释这些不同的特征-Lum-Chandler-Weeks理论中的物理编码[J. Phys. Chem. B 103，4570- 4577（1999）]。我们的研究结果表明，疏水界面在蛋白质的展开，例如，在内部的伴侣蛋白和淀粉样蛋白的形成中的催化作用。
2011-08-13 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Structural and dynamical properties of nanoconfined supercooled water
大量的水呈现出大量的结晶冰和无定形冰。已知疏水性纳米限制会影响水形成冰的趋势并降低融化温度。然而，在纳米约束的冰相的系统研究是阻碍了在非常低的温度下模拟的计算成本。在这里，我们开发了一个粗粒度的模型，在疏水纳米约束的水单层和研究冰的形成蒙特卡罗模拟。我们发现两个冰相：低压下的低密度结晶冰和高压下的高密度六角冰，即液态冰和高密度结晶冰之间的中间相。
2011-02-14 cond-mat.soft
Equilibrium structures of anisometric, quadrupolar particles confined to a monolayer
我们研究了中心具有线性四极矩的椭圆体颗粒二维系统的结构特性。这些粒子代表了各种不带电的非极性共轭有机分子的简单模型。使用基于进化算法思想的优化工具，我们首先检查基态结构，因为我们改变粒子的纵横比和压力。有趣的是，我们发现，除了直观预期的T型配置，各种复杂的结构，其特征在于多达三个不同的粒子取向。为了探索热涨落的影响，我们在相当低的温度范围内进行恒压分子动力学模拟。我们观察到，由具有大纵横比的粒子形成的基态结构特别适合于承受高达相当高的温度的波动。我们的全面调查允许更深入地了解分子或胶体单层安排的影响下，一个典型的静电相互作用的粗粒度的水平。
2016-03-10 cond-mat.soft
Monolayer Structure of Supramolecular Antagonistic Salt Aggregates
推测存在的单分子层的拮抗盐在油-水混合物留下了一些悬而未决的问题，除了他们的假设存在，包括他们的微观结构和稳定机制。在这里，我们模拟自发形成的超分子聚集体的拮抗盐四苯硼钠（NaBPh $_4$）在水和3-甲基吡啶（3-MP）在原子水平。我们表明，事实上，lamphalus形成的阴离子，由3-MP和水合钠抗衡离子包围的单分子层。要了解哪些热力学力驱动的聚集，我们比较了全原子模型与简化的盐，并表明，强疏水效应授予的大排除体积的阴离子，连同静电排斥，足以解释单分子lamydia的稳定性。
2021-03-18 cond-mat.soft
Liquid-liquid phase transition of water in hydrophobic and hydrophilic pores
在Gibbs系综下模拟了禁闭对水的液-液相变的影响。在沿着液体-蒸气共存曲线冷却时，受限水经由一级相变（如在本体中）或以依赖于孔亲水性的连续方式经历从正常水到强四面体水的转变。在所有的情况下，转变温度只是轻微移动的限制。这与实验观察到的限制对水的脆到强转变的温度的弱影响一致。
2006-06-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Molecular dynamics study of nanoconfined TIP4P/2005 water: how confinement and temperature affect diffusion and viscosity
在过去的几十年中，大量的努力已经致力于研究限制在纳米级的疏水几何形状（管，狭缝孔）中的水，因为这种系统的多种技术应用，从药物输送到水脱盐设备。据我们所知，无论是数值/理论还是实验方法到目前为止都没有达成一致的理解，在这些条件下的水的结构和传输特性。在这项工作中，我们提出了分子动力学模拟的TIP 4P/2005水在不同的疏水纳米约束（狭缝孔或纳米管，两个疏水度）在很宽的温度范围内。一方面，水在疏水壁附近更加结构化，独立于限制的几何形状。在另一方面，我们表明，限制和曲率的组合效应导致水在疏水纳米管中的扩散系数增强。最后，我们提出了一个封闭的斯托克斯-爱因斯坦关系提取粘度从扩散率，其结果强烈不同于绿色久保已在以前的工作中使用的表达式。我们讨论了这两种方法的缺点，这可以解释这种差异。
2019-12-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Molecular Dynamics Simulation Study of Interaction between Model Rough Hydrophobic Surfaces
我们研究了分子粗糙和柔性模型表面之间的疏水相互作用的一些方面。我们在这项工作中使用的模型是基于我们以前使用的模型（Eun，C.; Berkowitz，M. L. J. Phys. Chem. B 2009，113，13222-13228），当时我们研究了脂质膜的模型贴片之间的相互作用。我们最初的模型由两个带有极性头基的石墨烯板组成;这些板浸入水浴中。这种板之间的相互作用可以被认为是亲水相互作用的一个例子。在目前的工作中，我们修改了我们以前的模型，从两性离子头基的电荷。由于该过程，板的特性发生变化;它变得疏水。通过分离板之间的总相互作用（或潜在的平均力，PMF）的直接和水介导的相互作用，我们观察到，后者的变化从排斥到吸引，清楚地强调了水作为介质的重要作用。我们还研究了头基的粗糙度和灵活性对板间相互作用的影响，并观察到粗糙度增强了疏水相互作用的性质。在电荷去除板之间的有限空间中存在去湿转变证实了板之间的相互作用是强疏水的。此外，我们注意到，有一个浅的局部极小值的情况下，电荷删除板的PMF。我们发现，这个最小值与柔性头基经历的构型变化有关，因为两个板被带到一起。
2011-06-01 cond-mat.soft
Evidence of Epitaxial Growth of Molecular Layers of Dissolved Gas at a Hydrophobic/Water Interface
水在某些固体表面上的非润湿现象已经被深入研究了几十年，但疏水/水界面的性质仍然存在争议。在这里，水/石墨界面的高灵敏度原子力显微镜进行了研究。我们显示出石墨表面上的外延单层的成核和生长的证据，可能是由于溶解在水中的氮分子的吸附。随后的吸附过程类似于异质外延中的层加岛（或Stranski-Krastanov）生长模式。这一发现强调了在各种水界面的气体分离的重要性，并可能解开许多难题，特别是在固体/水界面和散装水的性质和所谓的纳米气泡的高稳定性。基于疏水效应，我们提出溶解在水中的气体分子可以聚集成团簇在本体水以及在固体/水界面。当团簇生长到临界尺寸以上时，它会转变为气泡，这可以解释水中气泡的形成或成核。
2012-03-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
The Interfacial-Organized Monolayer Water Hindering the Aggregation of Nanographene: Both in Stacking and Sliding Assembly Pathways
通过计算研究了纳米石墨烯在水中的堆积组装和滑动组装两种典型组装方式下的聚集行为。首次报道了界面有序单层水膜（MWF）对纳米石墨烯在堆积和滑动组装过程中聚集的阻碍作用。通过计算势能平均力（PMF），发现两片石墨烯纳米片在滑动组装过程中没有发现能垒，而纳米石墨烯的接触形式和两片石墨烯纳米片间的MWF对PMF分布有影响.为了探索自组织界面水阻碍作用的物理基础，研究了自组织界面水的动力学和结构特性以及氢键（H-键）状态.我们发现，MWF的致密有序结构和丰富的氢键可以作为界面水对纳米石墨烯疏水组装阻碍作用的基本方面。这些发现显示了进一步理解疏水组装的潜力，疏水组装主要支配纳米材料，蛋白质等在水溶液中的行为。
2012-11-09 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Strain rate controls alignment in growing bacterial monolayers
针对细菌单层膜全局排列机制不明的问题，提出基于应变的模型，可关联单层净形变与细胞级形变，能在多种几何限制下正确预测排列方向并定量预测取向序，填补了相关研究空白。
2024-06-13 cond-mat.soft
Collective Dynamics in a Monolayer of Squirmers Confined to a Boundary by Gravity
采用多粒子碰撞动力学模拟方法，对单层蠕动模型微泳者在强重力作用下被限制在边界上的流体动力学进行了研究。蠕动体通过自生的流体动力学流场相互作用，从而在密度和蠕动体类型变化时形成各种迷人的动力学状态。弱推动器、中性蠕动器和拉动器具有直立方向。通过它们的流场，它们将邻居推开，从而形成低密度的流体动力学维格纳流体。此外，波动链和三聚体，接吻，并在大密度的全球集群存在的状态。最后，所有密度的推进器都可以相对于壁法线倾斜，并且它们的面内速度对齐以显示群集。在高密度下，它变成了混乱的群集。我们定量地描述了所有这些状态。
2019-06-19 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Origin of attraction between likely charged hydrophobic and hydrophilic walls confining near-critical binary aquaeous mixture with ions
在一个简单的密度泛函理论中考虑了离子溶质对被限制在不同吸附偏好的带电壁之间的近临界二元水溶液混合物的影响。对于含有少量离子的近临界体系，基于关联式$ξ$和德拜屏蔽长度$κ^{-1}$均远大于分子尺寸的假设，导出了Landau型泛函.对于不溶于有机溶剂的离子，得到了相应的近似欧拉-拉格朗日方程。非平凡的浓度分布的溶剂被发现附近的带电疏水壁作为结果之间的竞争的短程吸引力的有机溶剂和水合离子的静电吸引力。对于一定范围的表面电荷和$ξκ$，在疏水表面附近可能存在过量的水。结果，亲水表面和疏水表面之间的有效电势在远离临界点时可以是排斥的，然后是吸引的，并且当接近临界温度时再次是排斥的，这与最近的实验一致[Nellen等人，软物质{ \bf 7}，5360（2011）]。
2011-08-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Domain walls in vertically vibrated monolayers of cylinders confined in annuli
本文研究了在不同尺寸的环隙中垂直振动的单颗粒膜的液晶有序性。瓣环由圆形空腔和中央圆形阻塞物组成。在没有中心障碍物的低纵横比的圆柱体表现出四阶的顺序，除了存在四个缺陷，恢复对称打破了圆形限制。在表面具有强锚定性质的系统中，拓扑结构要求这种行为。相比之下，拓扑结构决定了环形几何形状与没有点缺陷的扭曲四次相兼容。然而，有限的几何形状和有限的尺寸上的相位具有有限的锚定能在壁和弹性刚度的效果导致不同的配置，显示有限的有序区域由域壁分离。我们认为，高度填充的非平衡振动颗粒单层响应几何挫折和极端限制相应的平衡系统的粒子做，前者可以分析的表面自由能，弹性变形和缺陷，平衡液晶。因此，选择性限制的垂直振动单分子层的杆可以作为一个新的工具，研究有序系统中的各种类型的缺陷的创建和动力学的优势。
2020-01-22 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Interplay of local hydrogen-bonding and long-ranged dipolar forces in simulations of confined water
在水的标准模型中，库仑相互作用的球形截断允许有效的分子模拟，并且可以对均匀液体的结构给出非常精确的结果。然而，截断已知产生显着的错误，在非均匀系统，特别是静电性能。局部分子场（LMF）理论纠正这样的截断通过使用一个有效的或重组的静电势，占剩余的长程相互作用的影响，通过密度加权平均场平均值，并满足修改后的泊松方程定义的高斯平滑的电荷密度。我们将LMF理论应用于三个简单的分子系统，表现出不同方面的失败的一个天真的应用程序的球形截断-水之间的疏水壁，水之间的原子波纹亲水壁，水之间的限制与施加电场疏水壁。特别是对于最终系统，1/r的球面截断通常失败，LMF理论纠正了所有三个的失败。此外，LMF理论提供了一种更直观的方式来理解在涉及水的分子模拟中局部氢键和长程静电之间的平衡。
2008-09-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
How ions in solution can change the sign of the critical Casimir potential
我们表明，亲水性离子存在于一个封闭的，近临界的含水混合物可以导致类似的电荷表面之间的吸引力与相反的优先吸附的两个物种的混合物，即使相应的Casimir电位在不带电的系统是排斥性的。该预测与最近的实验[Nellen { \it{et al.} }，软物质{ \bf{80} }，061143（2011）]一致。我们还表明，带相反电荷的疏水表面可以相互排斥，虽然不带电的表面之间的卡西米尔电位与喜欢的优先吸附（选择性）是有吸引力的。当静电屏蔽长度大于相关长度，并且其中一个限制表面是强选择性和弱带电的，而另一个限制表面是弱选择性和强带电的时，这种行为是预期的。由于弱疏水表面附近的亲水性离子可以过度补偿疏水性的影响，从而使该表面成为亲水性表面，因此Casimir势可以改变符号。我们还预测一个更有吸引力的亲水性表面之间的相互作用和疏水性表面之间的相互作用更排斥的Casimir和Deby-Hückel电位的总和。我们的理论是从微观方法系统地推导出来的，并结合了Landau型理论和Debye-Hückel理论以及熵起源的额外贡献。
2013-08-14 cond-mat.soft
Self-assembly of amphiphilic Janus particles at planar walls: A density functional study
利用密度泛函理论研究了两亲分子在平面壁面上的结构形成。分子被建模为（硬）球组成的亲水性和疏水性的部分。由此产生的Janus粒子的方向被描述为表示内部自由度的向量。我们的密度泛函方法涉及基本测量理论结合平均场近似的各向异性相互作用。考虑中性、亲水性和疏水性壁，我们研究了粒子的吸附，着重于表面场和相互作用离子诱导的有序现象之间的竞争。最后，我们考虑系统限制在两个平面的墙壁。结果表明，各向异性Janus相互作用在低温下产生明显的挫折效应。
2010-12-06 cond-mat.soft
Evaporation Rate of Water in Hydrophobic Confinement
疏水空腔的干燥被认为在生物物理现象中起重要作用，例如球状蛋白的折叠、配体门控离子通道的打开和关闭以及配体与疏水口袋的结合。我们使用前向通量采样，分子模拟技术，计算毛细管蒸发率的水限制在两个疏水表面之间的纳米级的间隙，作为间隙，表面尺寸和温度的函数。在所研究的条件范围内（间隙在9 ~ 14 nm之间，表面积在1 ~ 9 nm^2之间），蒸发的自由能垒与疏水表面之间的间隙成线性关系，这表明线张力对自由能垒起主要作用。蒸发速率与限制表面之间的间隙的指数关系导致当间隙从9增加到14 μ m时，蒸发速率降低10个数量级。计算的自由能势垒的顺序为50 kT，主要是双折射。在其他条件相同的情况下，发现单位面积上的蒸发速率在大表面（9 nm^2）的约束下比在小表面（1 nm^2）的约束下快两个数量级。我们表明，这是一个直接后果的溶剂化对象的大小上的疏水水合的依赖。对于足够大的表面，蒸发过程的关键核是一个跨越间隙的圆柱形蒸汽管。
2011-12-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Detection of the liquid-liquid transition in the deeply cooled water confined in MCM-41 with elastic neutron scattering technique
本文综述了我们最近利用弹性中子散射技术对纳米多孔硅材料MCM-41中深度冷却水相行为的实验研究。在这种强约束下，避免了水的均质成核过程，这允许受限水在本体水无法达到的温度和压力下保持其液态。通过测量承压重水的平均密度，我们观察到一个可能的一阶低密度液体（LDL）的高密度液体（HDL）在承压重水的深度冷却区域的转变。相分离从1.12 ± 0.17 kbar和215 ± 1 K开始，并延伸到相图中的较高压力和较低温度。该起始点可以是承压水的液-液临界点。还估计了Widom线的轨迹。对承压水中液-液相变的观测有可能解释水在低温下的神秘行为。此外，它还可能对其他学科产生影响，因为承压水系统代表了许多生物和地质系统，其中水存在于纳米级孔隙中或亲水或疏水表面附近。
2016-12-11 cond-mat.soft
Cell-level modelling of homeostasis in confined epithelial monolayers
本研究利用顶点模型探究受限上皮组织稳态，发现细胞分裂与清除平衡维持动态稳态，明确调控有序生长的因素，揭示稳态机制并强调力学的重要性。
2025-01-14 cond-mat.soft physics.bio-ph
A water structure indicator suitable for generic contexts: two-liquid behavior at hydration and nanoconfinement conditions and a molecular approach to hydrophobicity and wetting
本研究提出一种适用于水合、纳米限域等通用场景的新型水结构指数，揭示水的双液行为分子机制，可准确度量疏水性、预测润湿转变，为生物物理与材料科学领域研究水的作用提供新工具。
2024-04-13 cond-mat.soft
Hydrophobic and Ionic Interactions in Nano-sized Water Droplets
本文研究了球形水滴中甲烷和带电荷修饰甲烷的溶剂化反应。自由能分布为一个单一的甲烷分子在液滴中，直径D，从1到4纳米的范围内，表明液滴表面是非常有利的内部相比。从D=3 nm的自由能的温度依赖性，我们表明，这种效果是熵驱动。两个甲烷分子之间的平均力（PMFs）的潜力表明，溶剂分离的最低限度在大部分是完全不存在的承压水，独立的液滴大小，因为溶质颗粒主要与液滴表面。带电荷（Mq+和Mq-，q+ = q- = 0.4e，其中e是电子电荷）的甲烷被钉扎在表面的趋势显著地取决于水滴的大小。当D=4 nm时，离子更喜欢内部，而对于D<4 nm，离子位于表面，但倾向于比甲烷小得多。离子电荷增加到e时，表面会变得非常不利。反映了水分子的电荷不对称性，与相同电荷量的正离子相比，负离子对表面具有更强的偏好。随着液滴尺寸的增加，Mq+和Mq-之间的PMF显示由于表面溶剂化的趋势降低的边界的影响减小。我们还表明，作为溶质电荷密度降低的表面变得不那么不利。我们的研究结果在有限空间中的蛋白质折叠的影响进行了概述。
2006-09-12 cond-mat.other cond-mat.soft physics.bio-ph
Genetic algorithms predict formation of exotic ordered configurations for two-component dipolar monolayers
我们采用遗传算法（GA），它允许一个公正的搜索的全球最小的能量景观，以确定有序的平衡配置所形成的二元偶极系统限制在一个平面上。大量的各种各样的安排被确定，其复杂性的增长与两个组件之间的不对称性和不断增长的浓度的小颗粒。的密度的影响进行了简要的讨论，并通过传统的格子和最小化得到的结果进行比较。我们的研究结果可以证实，涉及朗缪尔单分子膜的聚苯乙烯偶极球或超顺磁性胶体限制在空气-水界面和极化的外部，垂直磁场的实验。
2007-11-06 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Does twist angle affect the properties of water confined inside twisted bilayer graphene?
石墨烯纳米狭缝孔用于纳米流体设备，如水脱盐，离子选择性通道，离子晶体管，传感，分子筛，蓝色能量收集和蛋白质测序。制备纳米流体装置是一项艰巨的任务，因为小的未对准导致装置的各种性质的显著改变。在这里，我们专注于两个平行的石墨烯片之间的旋转错位。使用分子动力学模拟，我们探测的结构和动力学单层水限制在石墨烯纳米通道内的一系列相称的扭曲角。采用SPC/E和TIP 4P/2005水模型，模拟结果表明，SPC/E的平衡数密度$(n \sim 13 nm^{-2})$和TIP 4P/2005的平衡数密度$(n \sim 11.5 nm^{-2})$在扭转方向上是独立的。根据水模型的密度，结构和介电常数不随扭转角的变化而变化。此处的承压水结构仅显示SPC/E水的方形冰序。TIP 4 P/2005显示了临界密度$(n \sim 12.5 nm^{-2})$附近的有序性。对于所研究的扭转角，承压水的平均垂直介电常数仍然非常低（SPC/E为$\sim 2$，TIP 4 P/2005为$\sim 6$）。我们发现，受限水分子的摩擦系数变化的小扭曲角，而成为独立的扭曲大于$5.1^{o}$。我们的研究结果表明，小的角度错位不会损害单层水的介电性能的石墨烯狭缝孔，但可以显着影响其动力学。
2022-12-23 cond-mat.soft
Water under hydrophobic confinement: entropy and diffusion
本研究通过分子动力学模拟探究疏水限制壁附近水的扩散，发现邻近壁的水层扩散显著增强，且可用关联扩散速率与超额熵的通用标度律解释，拓展了该定律对水在纳米受限下动力学的描述能力。
2024-12-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft physics.chem-ph
Pathways to dewetting in hydrophobic confinement
液态水在疏水限制下相对于其蒸汽可以变得亚稳态。由此产生的去湿过渡往往阻碍了大的动力学障碍。根据宏观理论，这样的屏障来自于使跨越两个疏水表面之间的区域的临界蒸气管成核所需的自由能-具有较小半径的管塌陷，而较大半径的管生长以干燥整个受限区域。使用广泛的分子模拟水之间的两个纳米级的疏水表面，结合先进的采样技术，在这里，我们表明，表面间的分离，vanically有利于去湿，去湿的障碍不对应于形成（经典）的临界蒸汽管。相反，它对应于一个突然的过渡，从一个孤立的空腔附近的一个限制表面的间隙跨越蒸汽管已经大于宏观理论预期的临界蒸汽管。相应地，去湿势垒也小于经典的预期。我们发现，水密度波动的特殊性质邻近扩展疏水表面-即，观察低密度波动相对于高斯统计的可能性增强-促进这种非经典行为。通过稳定相对于蒸汽管的隔离腔，增强的水密度波动从而稳定新的路径，其绕过经典障碍并提供减小的抗去湿性。因此，我们的研究结果表明，波动在加速从超疏水表面上的Cassie-Wenzel转换到疏水驱动的生物分子折叠和组装的众多现象的动力学方面起着关键作用。
2015-02-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Tuning Water Slip Behavior in Nanochannels using Self-Assembled Monolayers
固体表面的水滑移对于广泛的微/纳米流体应用是重要的。虽然已知水滑移行为取决于表面官能化，但它如何影响界面处的分子水平动力学和质量传递仍然没有完全理解。在本文中，我们使用非平衡分子动力学模拟研究的自组装单分子层（SAM）分子功能化的金表面之间的水的滑移行为与不同的极性官能团。我们观察到一个积极的到消极的滑移过渡从疏水性到亲水性SAM功能化，这是发现相关的水分子和更亲水的SAM分子之间的界面相互作用更强。更强的相互作用增加了表面摩擦和局部粘度，使水滑动更加困难。更亲水的官能化也减缓了界面水弛豫，并导致SAM层内部更明显的水捕获，这两者都阻止了水滑移。从这项工作的结果将提供有用的见解，在功能化表面的水滑移的理解和设计指导方针，为各种应用。
2019-05-31 cond-mat.soft physics.app-ph
Micelles Hydrodynamics
胶束由含有亲水性头部和疏水性尾部的单层脂质分子组成。这些两亲分子在水溶液中自发聚集成单分子层，由于弱的非共价力的疏水作用而保持在一起。胶束是柔性表面，其显示出不同拓扑结构的各种形状，但在机械平衡条件下，它们是球形的。胶束的形状和大小是许多变量的函数，如脂质浓度、温度、离子强度等。解决这个问题，为什么胶束的形状在机械平衡条件下是球体，分析证明是一个困难的问题。在下面的论文中，我们提供了胶束与溶剂平衡时的球形性质的最短和优雅的分析证明。本文提出的形式主义可以很容易地扩展到任何均匀的表面，如囊泡和膜。
2016-08-04 cond-mat.soft physics.bio-ph
Shock driven jamming and periodic fracture of particulate rafts
在空气-水界面处的疏水颗粒的纤细单层通常形成浮渣或筏。当这样的单分子层被局部引入表面活性剂液滴干扰时，径向发散的表面活性剂激波阵面从表面活性剂源发出，并将颗粒包装成堵塞的、紧凑的环形带，其包装分数在峰值包装分数$ϕ^*$处饱和。由于所得的二维无序弹性带随时间增长，并被表面活性剂径向向外驱动，它断裂形成具有稳健几何特征的周期性三角形裂纹。我们发现裂纹数$N$和压缩带半径$R^*$在断裂开始时随初始填充分数（$ϕ_{init}$）单调变化。然而，其宽度$W^*$对于所有$ϕ_{init}$都是恒定的。一个简单的几何理论，把压缩带作为一个弹性环，并占质量守恒允许我们推断，$N \simeq 2πR^*/W^* \simeq 4πϕ_{RCP}/ϕ_{init}$，我们验证实验和数值计算的结果。我们表明，这种现象的基本成分是一个初始足够低的颗粒填充分数，允许表面活性剂驱动的平流造成被动堵塞和最终破裂的疏水颗粒界面。
2011-09-24 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Diffusive Dynamics of Water inside Hydrophobic Carbon Micropores Studied by Neutron Spectroscopy and Molecular Dynamics Simulation
当水分子被限制在纳米尺度的空间中时，例如在活性碳纤维（ACF）的纳米尺寸孔中，它们的凝固点被抑制到非常低的温度（$\sim$ 150 K），导致具有显著物理性质的亚稳态液体状态。我们研究了水在微孔Kynol \texttrademark ACF-10（平均孔径$\sim$ 11.6 μ m，主要是狭缝状孔）中从温度$T=$ 280 K的稳定液态到$T=$ 230 K进入亚稳过冷相的环境压力扩散动力学。所观察到的特征弛豫时间和扩散系数被发现分别高于和低于散装水，表明随着温度的降低，水的流动性减慢。所观察到的温度依赖性的平均弛豫时间$<τ>$相比，以前的研究结果表明，它是封闭孔的大小-而不是它们的形状-主要影响水的动态孔径大于10微米。将实验观察结果与模型系统的互补分子动力学模拟进行比较，在该模型系统中，我们研究了两个平行石墨烯片的11.6 μ m间隙内的水扩散。我们发现，在低动量转移$Q$（$Q\le 0.9$弛豫${^{-1}}$）的观察到的和计算的弛豫时间之间一般是一个合理的协议。然而，在高$Q$时，局部动力学变得相关，这种理想系统不能令人满意地再现测量。当使用代表性拉伸指数函数而不是标准双峰指数模型来参数化自相关函数$I(Q,t)$时，获得与氢位点相关的扩散参数$D$的最佳一致性。
2014-12-15 cond-mat.soft
Sub-diffusion and population dynamics of water confined in soft environments
我们已经研究了分子动力学计算机模拟的动力学的水限制在离子表面活性剂相，从有序的层状结构胶束在低和高的水负荷，分别。我们已经深入分析了主要的动力学特征的均方位移和中间散射函数，并找到了明确的证据，次扩散行为。我们已经确定了水分子躺在带电的界面与疏水性限制矩阵作为主要负责这种不寻常的功能，并提供了一个全面的图片动态的基础上非常精确的分析，在界面上的寿命。最后，我们提供了，第一次我们的知识，一个独特的框架，合理化的存在重要的动力学不均匀性在软约束环境中吸收的流体。
2015-08-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Wettability from Diffusion: A Universal Molecular Scaling Law
Princeton University（普林斯顿大学）；Uppsala University（乌普萨拉大学）
本文推导出将水接触角与界面分子横向扩散联系的解析关系，并通过分子动力学模拟验证，提出一种无需液滴几何或自由能采样的普适润湿性评估方法，适用于反应性、缺陷或受限环境。
2025-10-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Fast water flow through graphene nanocapillaries: a continuum model approach involving the microscopic structure of confined water
纳米毛细管内的水变得有序，导致非常规行为。已经观察到石墨烯制成的纳米薄毛细管内的水流动的显著增强[B. Radha等人，Nature（London）538，222（2016）]。在这里，我们解释这种增强是由于石墨烯纳米胶囊内的水的大密度和非凡的粘度。利用Hagen-Poiffille理论和滑移边界条件，结合分离压力项和分子动力学（MD）模拟结果，我们提出了一个解析理论，阐明了疏水纳米胶囊内部水流动增强的起源。我们的工作揭示了一个独特的依赖性的水流在纳米毛细管的结构性质的nanoinsulated水与实验一致，这开辟了一条新的途径，在nanofluidics。
2018-09-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Tuning electrostatic interactions of colloidal particles at oil-water interfaces with organic salts
该研究针对油水界面胶体颗粒静电相互作用难调控的问题，通过向油相添加少量有机盐，实现了水/十六烷界面带电疏水微球间排斥作用的多数量级连续可调，并揭示了其缔合放电机制。
2023-05-03 cond-mat.soft
Water Assisted Proton Transport in Confined Nanochannels
在疏水限制下的水合过量质子是纳米多孔材料和生物分子系统中电荷传输行为和反应性的关键组分。本文通过改变圆柱形碳纳米管（CNT）纳米孔的直径（d = 0.81、0.95、1.09、1.22、1.36、1.63和1.90 nm）、长度（1 ~3和~5 nm）、曲率和手性，计算研究了亚2 nm疏水纳米孔的过量质子限制效应。还探索了具有不同直径段的组合的CNT。限制下的水分子的空间分布是直径相关的，然而，质子溶剂化和运输被一致地发现发生在邻近孔壁的水层中，显示出水合过量质子水合氢离子样结构的“两亲性”特征。质子传输自由能垒也随着纳米孔直径的增加而显著降低，并且质子传输在d > lnm的纳米孔中变得几乎无垒。在所研究的纳米孔中，Zundel阳离子（${H_{5}O_{2}}^{+}$）仅在d = 0.95 nm CNT（7，7）纳米孔中填充。CNT（7，7）纳米孔内水合过量质子和$K^{+}$的存在分别诱导水密度增加40%和20%。通过CNT纳米孔的$K^{+}$传输的自由能垒也始终高于质子传输。有趣的是，过量质子电荷缺陷分布的演变揭示了d = 0.81 nm CNT（6，6）纳米孔（或段）中的“冻结”单水线构型，水合的过量质子只能通过Grotthuss机制穿梭通过该构型。车辆扩散成为相关的质子运输在“平”的自由能区和更宽的纳米孔，其中质子不主要穿梭在轴向方向。
2020-06-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Thermal Friction Enhancement in Zwitterionic Monolayers
我们介绍了一个模型的两性离子单分子膜，并研究其摩擦学响应的变化，施加的载荷，滑动速度和温度的分子动力学模拟。该模型表现出不同的制度，根据温度和滑动速度的运动。我们发现一个显着增加的摩擦与温度，我们归因于相对的滑动层，触发的平面外的热波动的分子的取向的单个分子之间的瞬态键的形成和破裂。为了突出分子电荷的影响，我们将这些结果与无电荷系统的类似模拟进行比较。这些发现预计与局部带电润滑系统的纳米级流变学和摩擦学实验相关，例如，在表面力装置中对两性离子单层、磷脂胶束或受限聚合物刷进行的实验。
2022-01-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
How water wets and self-hydrophilizes nanopatterns of physisorbed hydrocarbons
弱结合的、物理吸附的烃原则上可以提供与通过在表面处强结合的疏水分子的化学吸附获得的类似的拒水性。在这里，我们提出的实验和计算机模拟的润湿行为的水分子薄，自组装的烷烃地毯dotriacontane（正C32H66或C32）物理吸附在硅表面的亲水性天然氧化物层浸涂过程中从二元烷烃溶液。通过改变浸涂速度，我们控制初始C32表面覆盖率，并实现不同的膜形态，包括均匀的涂层与自组织的纳米粒子，范围从树枝状纳米岛条纹。这些图案表现出良好的水润湿性，即使地毯最初制备有高覆盖率的疏水烷烃分子。使用液中原子力显微镜以及分子动力学模拟，我们将其追溯到与水接触后烷烃层的重排。这种重组与C32涂层的形态，即它们的分形维数相关。水分子在很大程度上取代了第一个吸附的烷烃单层，从而降低了疏水C32表面覆盖。因此，我们的实验证明，水分子可以非常有效地使最初由弱结合的烃地毯组成的疏水表面亲水化。
2021-07-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Stick-Slip Control in Nanoscale Boundary Lubrication by Surface Wettability
我们研究了原子尺度的表面润滑剂相互作用对纳米级边界润滑摩擦的影响，通过考虑两个示例表面-亲水性云母和疏水性石墨烯-在分子动力学模拟中限制水的薄层。我们观察粘滑动力学薄水膜云母片限制，涉及周期性的断裂重整过渡的原子尺度的毛细水桥周围的钾离子的云母。然而，只有光滑的滑动没有粘滑事件被观察到由石墨烯限定的水，以及由云母限定的较厚的水层。因此，我们的研究结果说明了原子尺度的细节如何影响的限制表面的润湿性，并因此控制粘滑动力学在纳米级摩擦的存在或不存在。
2015-02-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
