Influence of pore dielectric boundaries on the translocation barrier of DNA
我们研究了介电边界力对带电荷的刚性DNA片段通过固体中性纳米孔的易位过程的影响。我们评估静电的贡献易位的自由能垒的模型DNA片段通过评估的平均力的潜力，通过粗粒度的分子动力学模拟的极化效应的存在和不存在。感应极化电荷的影响已被考虑采用ICC*，最近开发的算法，可以有效地计算感应极化电荷上适当离散的介质边界。由于水具有比孔壁更高的介电常数，极化效应排斥界面附近的带电物体，具有显著增加自由能垒的效果。另一个研究的副作用是在诱导孔电荷存在的情况下带电聚合物周围反离子分布的变化。此外，我们还研究了向溶液中加入盐的影响。
2010-02-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft physics.bio-ph
Finite Size Polyelectrolyte Bundles at Thermodynamic Equilibrium
我们提出了广泛的计算机模拟的结果进行解决方案的单分散带电棒状聚电解质在存在三价抗衡离子。为了克服能量障碍，我们使用了并行回火和混合蒙特卡罗技术相结合。我们的研究结果表明，对于较小的值的静电相互作用的解决方案主要由分散的单杆。聚电解质单体之间的平均力的潜力在短距离内产生吸引力相互作用。对于一个范围内的较大值的Bjerrum长度，我们发现有限大小的Bjerrum束在热力学平衡。Bjerrum长度的进一步增加最终导致相分离和沉淀。我们讨论了所观察到的有限尺寸聚集体的热力学稳定性的起源。
2006-09-11 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Neural network learns physical rules for copolymer translocation through amphiphilic barriers
计算机处理能力的最新发展导致了如何解决多体物理，特别是聚合物物理问题的新范式。GPU并行处理器可以用来产生数以百万计的独立配置的聚合物分子的异构序列在复杂的环境中，在第二，和伴随的自由能景观估计。所得到的数据库是完整的聚合物序列和架构是一个强大的训练基础，多层人工神经网络，其内部表示将可能导致一个新的物理观点，序列模式如何链接到有效的聚合物性能和对环境的响应。在我们的例子中，我们考虑共聚物通过两亲性双层膜的易位时间作为亲水和疏水单元的二元序列的函数。首先，我们证明了大规模并行Rosenbluth采样的所有可能的序列的聚合物允许有意义的动态解释方面的平均第一次逃逸时间通过膜。其次，我们训练多层感知器，并通过系统地减少训练集到一个狭窄的移位时间窗口，神经网络开发的物理规则映射序列的内部表示移位时间。特别地，基于窄训练集，网络在比训练窗口宽8个数量级以上的窗口中预测正确数量级的移位时间。
2019-04-30 cond-mat.soft physics.bio-ph
Pulling a DNA molecule through a nanopore embedded in an anionic membrane: tension propagation coupled to electrostatics
我们考虑静电力的影响，驱动易位动力学的一个灵活的被拉过纳米孔的头部单体上的外力。为此，我们增加了等通量张力传播（IFTP）理论与静电的带负电荷的生物聚合物拉通过纳米孔嵌入在一个类似的带电荷的阴离子膜。我们表明，对于现实的情况下，如单链DNA，易位动力学在低盐筛选是弱的，在有限的负膜电荷出乎意料地加速，尽管大的排斥静电相互作用的聚合物线圈上的{ \it顺}侧和带电的膜。这是由于在移位过程中线圈的静电势能的快速释放，导致有效的吸引力，有助于末端驱动移位。加速导致非单调的聚合物长度和膜电荷依赖性的指数$α$，其表征具有长度$N_0$的聚合物的移位时间$τ\propto N_0^α$。在长链聚合物$N_0\gtrsim500$的制度，易位指数超过其上限$α=2$先前观察到的相同的系统没有静电相互作用。
2020-07-04 cond-mat.soft
Free Energy and Diffusivity in the Fokker-Planck Theory of Polymer Translocation
Indian Institute of Technology Kanpur（坎普尔印度理工学院）
研究通过元动力学模拟和经典兰格-恩动力学模拟，探讨了聚合物穿出纳米孔的自由能景观和扩散性，发现扩散性指数β偏离胡斯理论预测。
2025-11-29 cond-mat.soft
Force spectroscopy analysis in polymer translocation
本文报道了一种聚合物的力谱分析，易位从一侧的膜的另一侧通过一个扩展的孔，由一个悬臂，以恒定的速度移动对阻尼和势垒的膜壁的反应产生的拉动。聚合物被建模为一个珠弹簧链与排除的体积和弯曲的贡献，并在一个随机的三维环境中移动所描述的朗之万动力学在固定的温度。在不同的速度下记录的力的轨迹揭示了两个未探索的指数制度：当链的第一部分进入孔时，力增加，然后当第一单体到达反式区域时，力减小。力值的光谱分析允许估计的自由能垒，以及允许移位的极限力。还独立计算了保持聚合物固定的失速力，其值证实了力谱结果。
2018-12-03 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Adsorption assisted translocation of a chain molecule through a pore in a spherical vesicle
我们分析的自由能易位的聚合物从外部的球形囊泡的内部。该过程被认为是驱动的聚合物的内表面上的囊泡的吸附。我们认为，在聚合物被吸附在外表面上的情况下，易位的熵势垒是不存在的。我们分析了吸附能，并找到该过程的自由能分布。我们认为，该运动对应于一个聚合物穿越一个区域，每段自由能的变化。基于我们先前对此类问题中扭结行为的分析，我们得出结论，易位可以发生在交叉时间$t_{cross}\sim N$内。
1999-08-28 cond-mat.soft
Polymer translocation through a nanopore: a two-dimensional Monte Carlo simulation
我们研究了在没有外部驱动力的情况下聚合物通过纳米孔的易位问题。为此，我们使用二维（2D）波动键模型与单段蒙特卡罗移动。为了克服熵的障碍，没有人为的限制，我们考虑一个聚合物，这是最初放置在中间的孔，并研究所需的逃逸时间的聚合物完全退出孔的两端。特别地，我们研究了孔长度对逃逸时间的影响。
2005-10-26 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Electrostatics of polymer translocation events in electrolyte solutions
我们开发了一个分析理论，占图像和表面电荷之间的相互作用的带电的介电膜和DNA分子易位通过膜。通过中性碳基膜的易位事件是由排斥DNA-图像-电荷相互作用与膜的反式和顺式侧上的DNA片段之间的吸引耦合之间的竞争驱动的。后者的效果是由介电膜的耦合的减少引起的。在强盐溶液中，排斥的图像电荷效应占主导地位的有吸引力的trans-cis耦合，DNA分子遇到的易位势垒约10 kBT。在稀电解质中，反式-顺式耦合接管图像-电荷力，并且膜变成亚稳态吸引点，其可以在长时间间隔内捕获易位聚合物。该机制可用于易位实验，以便通过调节溶液的盐浓度来控制DNA运动。
2016-03-19 cond-mat.soft
Enhanced polymer capture speed and extended translocation time in pressure-solvation traps
基于纳米孔的生物测序技术的效率需要通过带相同电荷的孔快速捕获阴离子聚合物，然后是延长的易位过程。我们表明，这个条件可以通过设置一个压力溶剂化陷阱。多价阳离子添加到KCl溶液中触发了电荷相同的聚合物-孔吸引力。吸引力加速了压力驱动的聚合物捕获，但也将分子捕获在孔出口处，减少了聚合物捕获时间并将聚合物逃逸时间延长了几个数量级。通过与易位实验的直接比较[D. P. Hoogerheide等人，ACS Nano 8，7384（2014）]，我们还表征了聚合物在压力-电压阱中传输的电流体动力学。我们推导出标度律，可以准确地再现实验测得的聚合物易位速度和时间的压力依赖性。我们还发现，在聚合物捕获过程中，易位分子上的静电势垒减慢了液体流动。该预测确定了流动电流测量作为探测静电聚合物-孔相互作用的潜在方式。
2018-05-30 cond-mat.soft
Facilitated polymer capture by charge inverted electroosmotic flow in voltage-driven polymer translocation
基于纳米孔的生物传感工具的最佳功能需要从离子库中快速捕获聚合物。我们确定了一种离子相关诱导的运输机制，提供了这种条件下没有化学修饰的聚合物或孔表面。在带负电荷的硅基孔限制1：1电解质溶液的典型实验配置中，阴离子聚合物捕获受到静电聚合物-膜排斥和电渗（EO）流的限制。添加的多价阳离子抑制静电屏障并逆转孔电荷，反转将聚合物拖到反式侧的EO流的方向。这种反向EO流可用于加速从储层中捕获聚合物，并输送电泳无法控制的弱或不均匀带电聚合物。
2018-04-12 cond-mat.soft
Topology of protocells: do nanoholes catalyse fission ?
我们提出了一种机制，具有低活化能的脂质易位，基于一个原始细胞的膜的拓扑结构的变化。内层和外层连接并形成环形纳米孔，该环形纳米孔对于小半径通过排斥性静电力稳定，对于大半径通过吸引性弹性力稳定。由于这些空穴，易位的能量屏障大大降低，并且原始细胞内部和外部之间的温度差可以诱导这些层的差异生长，直到囊泡一分为二。
2022-12-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Electrostatic energy barriers from dielectric membranes upon approach of translocating DNA molecules
我们探测与DNA易位事件的接近阶段相关的静电成本。在Debye-Huckel水平的分析理论中，我们计算了刚性DNA分子与电介质膜相互作用的静电自由能。对于碳或硅基低介电常数中性膜，DNA分子经历10 kBT和100 kBT之间的排斥能垒。在具有高介电常数的工程膜的情况下，膜表面以相同大小的能量吸引DNA。排斥和吸引相互作用都是由图像电荷效应引起的，并且即使对于尺寸d~6 A的最薄的石墨烯基膜，它们的幅度也存在。对于弱电荷膜，静电自由能总是吸引在大的分离距离，但开关排斥接近膜表面。我们还研究了相互作用能对聚合物长度的依赖性。对于膜电荷密度的特定值，低介电常数膜排斥短聚合物，但吸引长聚合物。我们的研究结果可以用来控制强静电自由能的DNA膜相互作用之前易位事件的化学工程的相关系统参数。
2015-11-17 cond-mat.soft
Deconvoluting chain heterogeneities from driven translocation through a nano-pore
本文研究了二维可压缩半柔性链的移位动力学，该链由大小分别为$m$和$n$的刚性链段（$S$）和柔性链段（$F$）交替组成，链长分别为不同的$N$.模型中的自由参数是控制三体相互作用项的弯曲刚度$κ_b$、连续单体之间的FENE（键）势中的弹性常数$k_F$、以及链段长度$m$和$n$和重复单元$p$（$N=m_pn_p$）和溶剂粘度$γ$。我们表明，由于熵势垒的变化和链骨干上的非均匀粘性阻力的各种情况是可能的充分体现在等待时间分布的易位链。这些信息可以被解卷积以提取各种长度尺度下的链的机械性质，因此可以用于基于纳米孔的方法来探测生物分子，例如DNA、RNA和蛋白质。
2015-02-02 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
Translocation of a daughter vesicle in a model system of self-reproducing vesicles
本研究提出允许子囊泡变形的理论模型，通过弦方法发现能量势垒消失条件，并基于Onsager原理推导运动方程，表明增加母囊泡压力或减小子囊泡初始尺寸可缩短易位时间。
2023-11-13 cond-mat.soft
Interaction between like-charged polyelectrolyte-colloid complexes in electrolyte solutions: a Monte Carlo simulation study in the Debye-Hückel approximation
我们通过蒙特卡罗模拟研究了不同电荷的聚电解质-胶体复合物在电解质溶液中的有效相互作用。当短而灵活的双链吸附到分散在电解质溶液中的带相反电荷的胶体球上时，形成这些复合物。在我们的模拟中，与静电能相比，相邻单体之间的弯曲能很小，并且链一旦被吸附，就不与溶液交换，尽管它们在颗粒表面上重新排列以容纳进一步吸附的链或由于与相邻复合物的静电相互作用。相当出乎意料的是，当两个相互作用的粒子彼此接近时，表面电荷分布的重新排列总是产生反平行的偶极双峰，在等电点处反转它们的取向。这些发现清楚地排除了偶极-偶极相互作用对所观察到的复合物之间的吸引力相互作用的贡献，指出这种悬浮液不能被认为是偶极流体。在改变电解质的离子强度时，我们发现，为了观察由于电荷在其表面上的不均匀分布而引起的类似带电复合物之间的吸引力（“补丁吸引”），需要与胶体颗粒的尺寸相比短的屏蔽长度。另一方面，通过改变电荷/粒子的电荷比，在短的间隔，带电荷的聚电解质装饰（PD）粒子之间的相互作用，从纯粹的排斥性发展到强烈的吸引力。因此，复合物之间的有效相互作用的特征在于势垒，其高度取决于净电荷和其表面电荷分布的不均匀性。
2010-05-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Translocation energy of ions in nano-channels of cell membranes
在经典静电学的基础上，研究了离子通道的易位性质，重点是通道中点电荷的电势和场的渐近公式。由于在膜中的图像电荷，我们表明，在一个无限长的通道中的离子通过一维（1D）库仑势相互作用。相应的静电势垒$Σ$的特征在于“几何平均”屏蔽$Σ\propto e^2 / \sqrt{ε_w ε_m}R$（$R$是孔的半径，$ε_m \approx 2$和$ε_w \approx 80$分别是膜和水的室温介电常数）。存在交叉长度，$x_0 \propto R \sqrt{ε_w / ε_m} \sim 6.3 R$，低于该交叉长度，1D电势控制静电，超过该交叉长度，由膜屏蔽的三维（3D）库仑电势接管。该长度的知识使我们能够区分长信道和短信道，长信道的长度$L$满足：$L \gg 2 x_0$，短信道的长度满足：$L \ll 2 x_0$。后一个条件由大多数现实信道（{PDMATHAMV，例如}，短杆菌肽A，其中$R \approx 3 {\mathrmÅ}$、$L \approx 2.5 {\mathrm{nm}}$和$2x_0 \approx 3.8 {\mathrm{nm}}$），其易位能因此由1D势能产生的部分自能$Σ$控制。在此基础上，我们推导出一个表达式为$Σ$，没有拟合参数，适用于一个通用的纳米通道的长度$L$和半径$R$。
2005-12-07 cond-mat.soft
Lipidation-induced bacterial cell membrane translocation of star-peptides
本研究通过分子动力学模拟揭示脂化可增强星形抗菌肽聚合物SNAPPs的α-螺旋稳定性并降低其跨膜自由能垒，其中C12脂化破坏细菌膜效果最佳，为设计抗多重耐药菌的下一代抗菌剂提供了依据。
2025-05-09 cond-mat.soft physics.bio-ph
Effects of Charge Regulation on the Conformations and Dynamics of a Polyelectrolyte during Nanoparticle Adsorption
Indian Institute of Technology Jodhpur（印度理工学院乔德普尔分校）；University of Delhi（德里大学）
本研究通过混合CR蒙特卡罗/分子动力学模拟，探究电荷调控对聚电解质吸附带相反电荷纳米粒子的构象与动力学影响，发现高盐下CR增强吸附、CC促伸展构象等规律，为调控纳米粒子稳定性提供策略。
2026-10-14 cond-mat.soft
Multivalent cation induced attraction of anionic polymers by like-charged pores
基于纳米孔的聚合物传感器件的效率取决于带负电荷的孔对阴离子聚电解质的快速捕获。这需要消除与排斥性聚合物-孔相互作用相关的静电势垒。我们开发了一个相关校正的理论表明，聚合物所经历的障碍，可以有效地克服通过添加到电解质溶液中的多价阳离子。阳离子吸附到孔中增强了孔介质相对于本体储层的筛选能力，这转化为对聚合物的吸引力。超过一个临界的多价阳离子浓度，这种相关性引起的吸引力克服了静电势垒，并触发了吸附的聚合物的电荷相同的孔。结果表明，一价盐抑制了同电荷聚合物-孔吸引，但膜电荷强度和孔限制增强了同电荷聚合物-孔吸引。我们的预测可以提供增强的控制易位实验中的聚合物运动。
2017-07-03 cond-mat.soft
Free energy analyses of cell-penetrating peptides using the weighted ensemble method
细胞穿透肽（CPP）已被广泛用于药物递送剂;然而，尚未完全了解它们如何跨细胞膜转运。加权包络（WE）方法是一种有效而灵活的路径抽样技术，可以帮助揭示迁移路径和沿着这些路径的自由能垒。在我们的方法中，我们展示了Arg 9（九精氨酸）和Tat如何与DOPC/DOPG（4：1）模型膜相互作用，我们提出了自由能（或潜在的平均力，PMFs）的渗透概况，虽然在目前的模拟中尚未观察到跨膜易位。还尝试并比较了两种不同的脂质分子组合物。我们的方法可以适用于任何CPP与各种模型膜相互作用，它将提供有用的信息，CPP的传输机制。
2021-12-01 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
Quantitative Prediction of Protein-Polyelectrolyte Binding Thermodynamics: Adsorption of Heparin-Analog Polysulfates to the SARS-CoV-2 Spike Protein RBD
本文提出基于力谱增强采样和理论建模的方法，通过全原子MD模拟定量预测肝素类似物LPGS与SARS-CoV-2刺突蛋白RBD的结合热力学，结果与实验吻合，并揭示了溶剂主导、焓驱动的结合机制。
2024-08-30 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
Escape of a chain molecule over a barrier - the kink mechanism
我们考虑的Kramers逃逸的障碍问题的情况下，一个长链分子的推广。这个问题涉及到$N$链段的链分子穿过一个区域的运动，在这个区域中，每个链段的自由能较高，因此它必须穿过一个势垒。我们考虑的极限是分子的长度远大于势垒的宽度。宽度被认为足够宽，使得圆锥描述甚至适用于屏障上方的部分。我们使用劳斯模型，并分析了跨越障碍的机制。可能有两种主要机制。它们是：端头交叉和发夹交叉。我们发现发夹交叉的活化自由能是末端交叉的两倍。在这两种情况下，活化能的平方根依赖于温度$T$，导致一个非阿耳忒弥斯形式的速率。我们还表明，有一个特殊的时间依赖的解决方案的模型，这对应于一个扭结的链，局限于该地区的障碍。聚合物从一侧到另一侧的运动相当于链上扭结的反向运动。我们还考虑了亲水性多肽穿过疏水性孔的易位，这是生物系统中相当常见的过程。生物系统通过在末端具有首先进入的疏水信号序列来实现这一点。我们发现，对于这样的分子，过渡态类似于一个钩子，这与目前细胞生物学中公认的观点是一致的。
2000-01-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech q-bio
Free-energy cost of localizing a single monomer of a confined polymer
我们描述了一个简单的蒙特卡罗模拟方法来计算的自由能成本的本地化一个单一的聚合物单体局限于一个空腔。定位位置被选择为在约束腔的内表面上。该方法适用于一个自由连接的硬球聚合物链局限于空腔的球形和立方几何形状。在后一种情况下，我们考虑本地化在一个角落和中心的一个面的限制立方体。我们考虑的情况下，终端单体本地化的其他终端单体的表面上的一个点，有和没有拴系。我们还检查本地化的单体在任意位置沿轮廓的聚合物。我们表征的自由能的依赖性上的腔的大小和形状，本地化的位置，和聚合物的长度。定量趋势可以理解使用标准的缩放参数和使用一个简单的理论模型。这些结果是相关的聚合物易位的理论，专注于自由能垒的重要性，易位过程需要一个初始本地化的单体的纳米孔的位置。
2019-06-14 cond-mat.soft physics.comp-ph
Effective charge and free energy of DNA inside an ion channel
近年来，人们广泛研究了跨膜电压V驱动下单链DNA（ssDNA）通过脂质膜中α-溶血素通道的易位。虽然通道内ssDNA片段的裸电荷约为12（以电子电荷为单位），但不同有效电荷的测量结果为1至2之间的值。我们解释了这些具有挑战性的观察由一个大的自能的电荷在狭窄的水填充的间隙之间的ssDNA和通道壁，水和脂质的介电常数之间的巨大差异，并计算有效的ssDNA的电荷。我们从最基本的失速电荷$q_s$开始，其确定相对于电压V使DNA失速的力$F_s= q_s V/L$（L是沟道的长度）。我们表明，失速电荷$q_s$是成比例的离子电流被DNA，这是由于自能垒小。大电压V降低了DNA分子为了通过$|q_c|V$进入通道而应当克服的捕获势垒，其中$q_c$是有效捕获电荷。我们通过失速电荷$q_s$来表达它。我们还将停滞电荷$q_s$与在后端具有发夹的ssDNA中测量的另外两个有效电荷相关联：负责降低发夹解链的势垒的电荷$q_u$和负责在发夹方向上抵抗电压的DNA逃逸的电荷$q_e$。在小V，我们解释减少的捕获势垒与盐浓度。
2008-03-03 astro-ph cond-mat.soft q-bio.SC
Electrostatic Binding and Hydrophobic Collapse of Peptide-Nucleic Acid Aggregates Quantified Using Force Spectroscopy
了解自聚集肽与核酸或其他聚阴离子之间的相互作用机制是理解多种人类疾病（例如阿尔茨海默病和帕金森病）的许多聚集过程的关键。由于疏水自聚集力和静电结合力之间的竞争，确定这种相互作用的亲和力和动力学步骤是具有挑战性的。Kahalalide F（KF）是一种抗癌疏水肽，其含有单个正电荷，赋予与聚阴离子的强聚集特性。这使得KF成为一个理想的模型，以阐明自聚集与结合到一个强电荷的生物体，如DNA竞争的机制。我们使用光镊施加机械力到单个DNA分子，并表明KF和DNA相互作用在两步动力学过程中促进的DNA的静电结合到聚集体表面，然后由复合物的稳定，由于疏水相互作用。从所测量的拉动曲线，我们确定的结合亲和力，动力学障碍和长度的DNA片段内的KF-DNA复合物隔离的光谱。我们发现有一个捕获的距离，超过这个距离，复杂的崩溃成紧凑的聚集体稳定的强疏水力，并讨论如何弯曲刚度的核酸影响这样的过程。我们推测，在体内环境中，KF的静电相互作用增强，由于其聚集可能介导的其他聚阴离子的结合。所提出的方法应该是有用的定量表征其他化合物或蛋白质中的聚集体的形成是相关的。
2014-08-05 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
