量子网络和捕光复合物中的噪声辅助能量转移

利用激子传输优化实现细菌光捕获装置的构建

Organization of the Bacterial Light-Harvesting Apparatus Rationalized by Exciton Transport Optimization

光合作用是来自阳光的能量驱动细胞代谢的过程，依赖于光捕获和反应中心复合物的独特组织。最近，组织光捕获LH 2复合物和二聚体反应中心光捕获I-PufX（RC-LH 1-PufX）核心复合物的紫色非硫细菌的膜中揭示了原子力显微镜（AFM）1。在这里，我们报告说，LH 2的结构和它的组织内的膜可以在很大程度上合理化的一个简单的物理模型，主要依赖于激子转移优化。已经认识到捕光复合物传递激发能的过程包含由周围蛋白质环境介导的相干和非相干过程。使用的哈肯-Strobl模型，我们表明，在膜中的复合物的组织几乎可以完全解释简单的静电的考虑和量子效应的作用主要是为了执行相对于复杂的空间无序的鲁棒性。这种安排的影响进行了讨论的背景下，仿生光合类似物能够有效地转移能量跨越数十至数百纳米

光合捕光复合体中的量子纠缠现象

Quantum entanglement phenomena in photosynthetic light harvesting complexes

本文综述了光合捕光复合物中量子纠缠的最新理论计算。这些作品建立，第一次，这种特征量子力学现象在生物功能结构的表现。我们首先总结了模型生物分子系统的计算，旨在揭示非平衡生物环境中的量子纠缠的非平凡特性。然后，我们讨论和比较几个计算最近进行的激子动力学的Fenna-Matthews-Olson捕光复合物和纠缠存在于这个广泛研究的色素蛋白质结构。我们指出的共同点之间的衍生结果，也确定和解释的差异。我们还讨论了最近研究结构更复杂的集光复合物II（LHCII）中纠缠的工作。在此概述中，我们借此机会澄清几个微妙的问题，纠缠在这样的生物分子系统，包括纠缠在生物功能中的作用，动力学建模的复杂性，需要捕捉纠缠在这样的生物分子系统的显着特点，以及纠缠和其他量子力学功能之间的关系，观察和预测的光捕获复合物。最后，我们提出了可能的扩展目前的工作，并审查了实验确认的预测纠缠现象的光捕获复合物的选项。

光捕获复合体中的赝模方法和振动非马尔可夫现象

Pseudomode approach and vibronic non-Markovian phenomena in light harvesting complexes

讨论了伪模方法，重点讨论了这种方法的Gorini-Kossakowski-Sudarshan-Lindblad形式。连接的伪模方法与解决方案的弗里德里希模型和Jaynes-Cummings模型与耗散在零温度下示出。将所得结果应用于Fenna-Matthews-Olson复形中的非马尔可夫现象描述，并根据实验数据进行了估计.变形方法的伪模方法的推广有限温度的情况下进行了讨论。

捕光复合物中长寿命凝聚态的起源

Origin of Long Lived Coherences in Light-Harvesting Complexes

建立了一个电子振动激子模型来研究捕光复合物中长寿命相干态的起源。使用实验确定的参数和不相关的网站的能量波动，该模型预测振荡的非线性光谱的Fenna-Matthews-Olson（FMO）复杂的失相时间为1.3 ps在77 K。这些振荡对应于振动激子态的相干叠加，其中振动激子态对相同颜料具有主导贡献。发现P2P电子相干性在200 fs时标上衰减。

捕光复合物耗散激子动力学中的长寿命电子相干

Long-Lived Electronic Coherence in Dissipative Exciton-Dynamics of Light-Harvesting Complexes

在环境温度下的生物光捕获复合物的光谱中观察到的振荡信号的流行导致了对支持在嘈杂环境中通过较大分子的相干传输的机制的搜索。我们展示了一个通用的机制，支持持久的电子相干高达0.3 ps的温度为277 K。该机制依赖于频谱密度的两个属性：（i）一个大的耗散耦合到一个连续的高频振动所需的有效的传输和（ii）在零频率的频谱密度的小斜率。

光合捕光复合物中电子能量传递的计算方法和物理学研究

Computational Methodologies and Physical Insights into Electronic Energy Transfer in Photosynthetic Light-Harvesting Complexes

我们研究计算技术和方法，目前正在使用的光捕获复合物的光合天线系统中探索电子激发能转移的背景下，并评论一些新的见解的基础物理。这些方法的优点和缺陷进行了讨论，是一些物理的光合动力学的见解。通过将复合物的分子建模（结构描述）与有效的非平衡统计描述（时间演化）相结合，我们确定了一些一般特征，无论蛋白质支架中的特定分布如何，这些特征对捕光动力学至关重要，并且最终可能与整个过程的高效率有关。基于这些普遍的共同特点，在该领域的一些可能的新方向进行了讨论。

捕光复合物中的纠缠分布及其量子效率

Distribution of entanglement in light-harvesting complexes and their quantum efficiency

最近的证据表明，在光合天线复合物的能量转移过程中的电子相干性重新活跃的讨论是否相干和/或纠缠这些分子系统有任何实际的功能。在这里，我们调查的量子产率的捕光复合物和其组件之间的纠缠分布之间的定量关系。我们的研究集中在纠缠产量或平均纠缠生存的时间尺度可比的平均激发捕获时间。作为一个原型系统，我们考虑的Fenna-Matthews-Olson（FMO）蛋白质的绿硫细菌，并表明有一个量子效率和平均纠缠之间的反比关系，远供体网站。我们的研究结果表明，远程捐助者之间的持久的电子相干性可能有助于调制的集光功能。

多方量子关联的时间动力学指示捕光复合物中的能量传递途径

Time dynamics of multiparty quantum correlations indicate energy transfer route in light-harvesting complexes

多方量子相关性的时间演化量化的一夫一妻制的分数和bipartition收集量子相关性的研究捕光复合物建模的全连接和Fenna-Mathews-Olson（FMO）网络。动力学由相干项以及耗散、失相和汇算子项组成。多方量子关联揭示了关于网络中量子关联的可共享性的重要信息，这使我们能够将网络站点分类为FMO复合体中的三个不同的组，并预测复合体的结构几何形状。特别是，我们表明，在时间动力学的多方量子相关措施的成分的相对值清楚地表明，从天线的FMO复杂的细菌反应中心的能量转移的主要途径。

Assisted harvesting and catalysis of coherence from scalar fields

Recently it has been demonstrated that it is possible to harvest quantum resources other than entanglement from a coherent scalar field. Employing time-dependent perturbation theory, we present a complete analysis of the conditions under which a spatially extended Unruh-DeWitt detector coupled to the proper time derivative of the field can harvest coherence for any initial state of the field, as well as the energy cost that is required for each harvest. By studying harvesting under repeatable extractions it is proven that when the detector interacts with the field through a delta coupling cohe…

捕光复合物中的二聚化辅助能量传递

Dimerization-assisted energy transport in light-harvesting complexes

我们研究了捕光复合物II（LH2）的二聚体结构在从LH2（没有反应中心（RC））到LH1（围绕RC）或从LH2到另一个LH2的激发转移中的作用。用准自旋模型研究了细菌叶绿素（BChl）的激发态和非激发态。在量子开放系统理论的框架下，我们将激发转移表示为LH2系统的总泄漏，然后计算了转移效率和平均转移时间。对于具有不同量子叠加性质的不同初始态，我们研究了B850 BChl环的二聚化如何提高转移效率和缩短平均转移时间。

单个光合捕光复合物的单光子吸收

Single-photon absorption by single photosynthetic light-harvesting complexes

我们提供了一个统一的理论方法，在光合捕光复合物的单光子吸收和随后的激子能量转移的量子动力学。我们的分析结合了一个连续的模式<n>-光子的量子光学主方程的发色团系统的运动方程的层次描述激子动力学的存在下，非马尔可夫耦合的发色团和周围的蛋白质的振动。我们采用的方法来模拟吸收的单光子相干态的色素蛋白质复合物含有一个和七个发色团之间，并与通过激发使用热辐射场得到的结果进行比较。我们表明，在单光子吸收条件下获得的激发概率的值可以始终与体吸收截面。分析的时间尺度和效率的单光子吸收的光捕获系统在此完整的量子描述的色素蛋白质的动力学耦合到量子辐射场揭示了一个非平凡的依赖性的激发概率和激发态动力学诱导的激子-声子耦合期间和之后的脉冲，对入射光子脉冲的带宽。对于等于叶绿素a的光谱带宽的带宽，我们的结果产生的估计的平均时间为~0.09秒的单个叶绿素发色团吸收的能量相当于一个（单偏振）光子照射下的单光子状态在太阳光的强度。

Coupled charge and energy transfer dynamics in light harvesting complexes from a hybrid hierarchical equations of motion approach

We describe a method for simulating exciton dynamics in protein-pigment complexes, including effects from charge transfer as well as fluorescence. The method combines the hierarchical equations of motion, which are used to describe quantum dynamics of excitons, and the Nakajima-Zwanzig quantum master equation, which is used to describe slower charge transfer processes. We study the charge transfer quenching in light harvesting complex II, a protein postulated to control non-photochemcial quenching in many plant species. Using our hybrid approach, we find good agreement between our calculation …

Enhanced light-harvesting of protein-pigment complexes assisted by a quantum dot antenna

We predict the enhanced light harvesting of a protein-pigment complex when assembled to a quantum dot (QD) antenna. Our prototypical nanoassembly setup is composed of a Fenna-Mattews-Olson system hosting 8 Bacteriochlorophyll (BChl) a dyes, and a near-infrared emitting CdSe$_x$Te$_{(1-x)}$/ZnS alloy-core/shell nanocrystal. BChl a has two wide windows of poor absorption in the green and orange-red bands, precisely where most of the sunlight energy lies. The selected QD is able to collect sunlight efficiently in a broader band and funnel its energy by a (non-radiative) Förster resonance energy t…

光合捕光复合物中的超辐射跃迁

Superradiance Transition in Photosynthetic Light-Harvesting Complexes

我们研究了Fenna-Matthews-Olson光合复合物中持久的量子相干性在室温下能量传输效率中的作用。使用有效的非厄米哈密顿量分析了由于光捕获复合物与反应中心（“汇”）的耦合而引起的激发能转移。我们表明，作为耦合到反应中心是不同的，在能量传输的最大效率是在超辐射过渡附近实现的，其特征在于隔离的有效非厄米哈密顿本征值的虚部。我们的研究结果表明，存在的水槽（它提供了一个准-连续的能量谱）是占主导地位的影响，即使在没有一个热浴的情况下发生的能量转移。这种方法允许研究有限温度的影响和任何耦合方案对反应中心的影响。此外，考虑到一个现实的电偶极子相互作用，我们表明，从反应中心到Fenna-Matthews-Olson系统的最佳距离发生在超辐射跃迁，我们表明，这是与现有的实验数据相一致。

绿硫细菌捕光复合体能量函数的原子学研究

Atomistic study of energy funneling in the light-harvesting complex of green sulfur bacteria

光养生物，如植物、光合细菌和藻类，利用色素分子的微观复合体吸收阳光。在通常具有几个功能和结构亚基的捕光复合物内，能量以分子激发的形式以非常高的效率转移。绿硫细菌被认为是最有效的捕光生物之一。尽管对这些细菌进行了多项实验和理论研究，但其捕光复合物中有效和强大的能量转移的物理起源尚未得到很好的理解。为了在系统水平上研究激发动力学，我们引入了一个原子模型，模仿一个完整的光捕获装置的绿硫细菌。该模型包含约4000个色素分子，并包括一个双壁辊的叶绿体，基板和六个芬娜-马修斯-奥尔森三聚体复合物。我们发现，功能亚基内的快速弛豫结合色素的集体激发态之间的转移，可以导致强大的能量泛函。能量传递对初始激发条件和温度变化具有鲁棒性。此外，相同的机制描述了在超快光学实验中经常观察到的多个时间尺度的激发动力学的共存。虽然我们的研究结果支持超传输的假设，但该模型揭示了能量在不同长度尺度上通过多个通道传输。

用于模拟捕光复合物的Bloch-Redfield方程

Bloch-Redfield equations for modeling light-harvesting complexes

我们挑战的误解，布洛赫-雷德菲尔德方程是一个不太强大的工具，比现象学的林德布拉德方程建模激子在光合复合物的运输。这种观点主要源于对世俗近似的滥用。我们提供了一个详细的描述，如何建模相干振荡和几种类型的噪声，给出明确的例子。所有非正性问题都通过一致的直接物理噪声模型来克服。布洛赫-雷德菲尔德方法的优势也在于此，因为它通过将噪声影响与噪声环境的物理参数联系起来，便于对噪声影响进行分析。这包括时间和空间相关性以及噪声和感兴趣的系统之间的相互作用的强度和类型。最后，我们分析了一个原型的二聚体系统，以及一个7-网站Fenna-Matthews-Olson（FMO）复杂的空间相关长度的噪声，噪声强度，温度和它们的连接的转移时间和转移。

天然捕光复合物中的离域激子

Delocalized excitons in natural light harvesting complexes

自然生物如光合细菌、藻类和植物利用复杂的分子机制将太阳能转化为生化燃料。大多数这些光合生物所共有的一个重要的共同特征是，它们以激子的形式捕获光子，这些激子通常在嵌入光捕获复合物（LHC）的蛋白质环境中的几个到几十个色素分子上离域。尽管受到环境波动的影响，但在这种LHC中产生的离域激子仍然受到很好的保护，并且在大约一百皮秒的时间尺度内成功地传递到其目的地超过一百纳米长度尺度的距离。几十年的实验和理论研究已经产生了大量的信息，提供了对LHC使用离域激子利用光子的非凡能力的主要结构，能量和动力学特征的见解。这篇评论的目的是（一）提供一个全面的帐户的主要理论，计算和光谱学的进步，有助于这方面的知识，（二）澄清离域激子在实现有效的能量传输机制的作用的问题。本文主要介绍了三个具有代表性的系统：绿色硫细菌的Fenna-Matthews-Olson复合物、紫色细菌的捕光2复合物和隐藻的藻胆蛋白。虽然我们提供了更深入和详细的理论和计算方面的描述，主要的实验结果及其影响也进行了评估的背景下，实现出色的光捕获功能。未来的理论和实验的挑战，以获得更好的理解和利用离域激子进行了讨论。

捕光复合物能量传递效率的有效估算

Efficient estimation of energy transfer efficiency in light-harvesting complexes

光合复合体中能量传递的基本物理机制尚未完全了解。特别是，这些系统的能量转移的效率或灵敏度的程度是未知的，因为它们与蛋白质骨架和周围的光子和声子环境的非微扰和非马尔可夫相互作用。研究捕光复合物的一个主要问题是缺乏一种有效的方法来模拟它们在生物环境中的动力学。为此，在这里，我们重新审视二阶时间卷积（TC 2）主方程，并检查其可靠性超出极端马尔可夫和微扰极限。特别是，我们提出了一个推导的TC 2没有通常的弱系统浴耦合假设。利用这个方程，我们探讨了Fenna-Matthews-Olson（FMO）蛋白质复合物激子动力学的长时间行为。此外，我们引入了一个建设性的误差分析，以估计TC 2方程在计算能量传输效率的准确性，表现出可靠的性能，弱和中等的记忆和强度的环境。此外，我们数值计算表明，能量转移效率是最佳的和鲁棒的FMO蛋白质复合物的绿硫细菌重组能量和浴相关的时间尺度的变化。

结构无序系统中量子输运的最佳效率及其在捕光复合物中的应用

Optimal efficiency of quantum transport in structured disordered systems with applications to light-harvesting complexes

无序量子网络，如描述捕光复合物的那些，通常以存在捕获光的天线结构和转移激发的内部结构（反应中心）为特征。光子晶体通常表现出显著的相干特征：它们的本征态可以根据激发的转移分为超辐射态和次辐射态两类。这两者对于优化传输效率都很重要。在没有无序的情况下，超辐射态与RC的耦合强度增强，而次辐射态基本上与RC解耦，无序引起次辐射态和超辐射态之间的耦合，从而产生与RC的间接耦合。我们考虑的问题，找到最大的激发传递效率作为RC能量和无序强度的函数，首先在一个典型的三能级系统，然后在一个现实的模型中的捕光复合物的紫色细菌。具体来说，我们专注于的情况下，在该情况下，激发是最初的subradiant状态，表明最佳的无序的顺序superradiant耦合。我们还确定了初始状态和RC能量之间的最佳失谐量。我们发现，在一个大的能量窗口的最佳失谐附近的效率仍然很高，成比例的超辐射耦合。这允许从具有不同的最佳失谐的几个初始状态的激发转移的同时优化。

利用导片超吸收condensed-matter纳米结构的光捕获

Light-harvesting with guide-slide superabsorbing condensed-matter nanostructures

我们建立了光捕获天线的设计原则，其能量捕获尺度与系统大小呈超线性关系。控制的吸收体偶极子的方向产生组的“导滑”状态，促进稳定状态的超吸收特性在嘈杂的凝聚态纳米结构。受自然光合复合物的启发，我们讨论了环状偶极排列的例子，并表明，在我们的设置中，振动弛豫增强而不是阻碍性能。值得注意的是，超吸收效应被证明对所有相关系统参数的O（5%）无序同时具有鲁棒性，显示出在广泛的平台上进行实验探索的前景。

紫色细菌捕光的几何学、超转移和最优性

Geometry, supertransfer, and optimality in the light harvesting of purple bacteria

紫色细菌光合天线复合体的显著旋转对称性长期以来被认为增强了它们的光捕获和激发能运输。我们研究的对称性的作用，通过模拟假设的天线，其对称性被打破，通过改变细菌叶绿素色素的方向。我们发现，在LH2和LH1复合物，对称性增加能量转移率，使合作，相干过程的超转移。这种增强在LH1复合体中特别明显，其自然几何形状优于平均随机几何形状5.5个标准差，这是在光合复合体中发现的最显著的相干性相关增强。

光捕获复合物中的纠缠和纠缠功率

Entanglement and entangling power of the dynamics in light-harvesting complexes

我们研究了Fenna-Matthews-Olson（FMO）复合物网络模型中激子能量转移（EET）过程中量子纠缠的演化，FMO复合物是一种生物色素-蛋白质复合物，参与硫细菌光合作用的早期步骤。马尔可夫的影响，以及空间和时间相关的（非马尔可夫）噪声的产生上的纠缠在不同的生色团（网站纠缠）和不同的激子本征态（模式纠缠）的研究，为不同的注入机制，包括热和相干激光激发。此外，我们研究了在自然操作条件下的FMO复合物的纠缠功率。虽然量子信息处理倾向于支持最大纠缠，但近单位EET是由于相干过程和噪声过程之间复杂的相互作用而实现的，其中演化的初始部分显示两种形式的纠缠的中间值。

验证捕光天线偶极特性的建议

Proposal for verifying dipole properties of light-harvesting antennas

对于具有三种类型的反应中心复合体（LH 1-RC复合体）的光采集器，我们提出了一个实验来验证我们的分析，该实验基于自动包括所需结构信息的天线理论。我们的分析符合目前对捕光天线的理解，因为我们可以解释这些复合物的已知性质。我们解释了光收集器处的凹口的功能作用、开口处称为PufX或W的多肽的功能作用、特殊对的功能作用、光收集器的截面必须不是圆形的原因、光收集器必须不是球形的原因、使用介电细菌叶绿素代替导体来制造光收集器的原因、一种防止过度阳光伤害的机制，二聚体形式的优点，以及自然界模块化设计的原因。根据我们的分析，我们提供了一个机制的二聚化。我们预测捕光复合物的二聚体形式在强烈的阳光下是有利的。我们进一步评论了二聚体或S形复合物的分类。S形复合体不应被视为第三种类型的光收集器，而应简单地视为复合形式。

光捕获动力学的相干开环最优控制

Coherent open-loop optimal control of light-harvesting dynamics

我们应用理论上的开环量子最优控制技术，在现实的实验约束下，在自然和人工捕光复合物中的各种量子相干输运机制的验证方法。我们证明，最佳形状的激光脉冲允许忠实地准备在指定的初始状态（如本地化激发或相干叠加，即传播和非传播状态）的光系统，并有效地探测的动态。这些结果提供了一个路径的歧视不同的运输途径和环境特性的表征，提高我们的理解的作用，连贯的过程中可能发挥的生物复合物。

自然光收集系统：解开量子难题

Natural Light Harvesting Systems: Unraveling the quantum puzzles

在自然光收集系统中，通过专门的生物天线复合物的光子吸收、电荷分离、激子形成和能量转移到局部反应中心的顺序量子事件在太阳能到化学能的转换中达到高潮。这些过程中的一个显著特征是激发从被照射的蛋白质复合物位点转移到反应中心的异常高的效率（$>$ 95\%）。在交织的生物分子网络结构的系统内的高速度的激发传播，尚未在人工光捕获复合物中被复制。解开自然界量子谜题的一个线索可能在于，在光合作用复合物的电子光谱中观察到了持续数皮秒的长寿命相干态，这种相干态甚至在嘈杂的环境浴中也会出现。高能量传播速率和量子相干性强度之间的关联的确切性质在很大程度上仍然没有解决。本文介绍了量子理论的最新进展，并将信息理论与生物分子系统中的光合捕光过程联系起来。有各种尝试的检查，以查明的过程中所产生的光捕获活动的生物分子系统的相干性功能的基础，特别强调的影响，如非马尔可夫，芝诺机制，隐形传态，量子可预测性和多体状态的作用，对生物分子系统的量子动力学的因素。讨论如何量子化学原理和基于代理的建模和模拟方法可以提高我们对自然光合系统的理解。

捕光复合物中高效的能量激发转移：噪声辅助传输的基本作用

Highly efficient energy excitation transfer in light-harvesting complexes: The fundamental role of noise-assisted transport

通过相互作用系统的激发转移在物理、化学和生物学的许多领域中起着重要作用。传输网络与噪声环境的不可控相互作用通常被认为会降低其传输能力，特别是当系统基本上是量子力学时。在这里，我们确定的关键机制，通过噪声，如失相，也许违反直觉，实际上可能有助于运输通过耗散网络，开辟额外的途径激发转移。我们发现，这些过程导致抑制相消干涉和利用线加宽效应。我们说明了这些机制是如何运作的一个完全连接的网络，通过开发一个强大的分析技术，确定一个给定的哈密顿不变（激发捕获）的子空间。最后，我们展示了这些原则可以解释显着的效率和鲁棒性的激发能转移从捕光叶绿素体的细菌反应中心在光合复合物，并提出了一个数值分析的激发运输整个Fenna-Matthew-Olson（FMO）复杂连同其纠缠特性的简要分析。我们的研究结果表明，在一般情况下，它是量子力学特性和不可避免的环境噪声，将导致最佳的系统性能的仔细相互作用。

光合捕光中量子加速的极限

Limits of quantum speedup in photosynthetic light harvesting

有人建议，在光合捕光复合物中的激发传输具有与量子算法中发现的那些类似的加速。在这里，我们将这些光捕获系统的动力学与量子行走的动力学进行比较，以阐明这种量子加速的限制。对于芬娜-马修斯-奥尔森（FMO）复合物的绿硫细菌，我们表明，虽然确实有加速在短时间内，这是短暂的（70 fs），尽管寿命较长（ps）的量子相干性。值得注意的是，这个时间尺度与退相干模型的细节无关。更一般地说，我们表明，捕光复合物的显着特点不仅限制了量子加速的程度，但也降低了扩散传输速率。这些结果表明，生物系统中的量子相干效应是为了效率或鲁棒性而优化的，而不是量子加速的更难以捉摸的目标。

绿硫细菌叶绿体捕光天线中的记忆辅助激子扩散

Memory-assisted exciton diffusion in the chlorosome light-harvesting antenna of green sulfur bacteria

绿色体可能是最大和最有效的自然光捕获光合天线系统。它们是由大量的细菌叶绿素组织成超分子聚集体。利用最近解析的结构和原子细节模拟，我们探索了叶绿体中快速激发能转移的微观起源。尽管细菌叶绿素的电子跃迁的动力学无序效应，我们的模拟表明，激子离域在整个聚集体在约200 fs。与动力学无序相关联的记忆效应有助于激子通过聚集体扩散，并且与没有记忆的模型相比，将扩散系数提高为两个因子。此外，激子在叶绿体中的扩散被发现是高度各向异性的优先转移到基板，这是下一个功能元件在光合系统。

加速辅助纠缠捕获和测距

Acceleration-assisted entanglement harvesting and rangefinding

我们研究了量子场与线性加速的Unruh-DeWitt探测器的局域相互作用所产生的纠缠。这种相互作用允许纠缠从场局部交换到探测器。我们发现，增强的纠缠收获两个探测器与反平行加速度比那些与惯性运动。这种增强的特征在于两个探测器之间存在纠缠，否则在没有相对论运动的情况下（在两种情况下最接近的距离相同），这两个探测器将保持可分离状态。我们还发现，纠缠收获退化的两个探测器进行平行加速的方式相同的两个静态，共动探测器在德西特宇宙。已知这种退化不同于热浴中两个惯性探测器的退化。我们评论了收获的纠缠的物理起源，并提出了三种利用收获的纠缠的性质确定两个探测器之间距离的方法。关于分离的信息在相互作用之后非局部地存储在加速的检测器的联合状态中;单独的检测器不包含任何信息。我们还发现了参数空间中纠缠突然死亡的一个例子。

Excitonic energy transfer in light-harvesting complexes in purple bacteria

Two distinct approaches, the Frenkel-Dirac time-dependent variation and the Haken-Strobl model, are adopted to study energy transfer dynamics in single-ring and double-ring light-harvesting systems in purple bacteria. It is found that inclusion of long-range dipolar interactions in the two methods results in significant increases in intra- or inter-ring exciton transfer efficiency. The dependence of exciton transfer efficiency on trapping positions on single rings of LH2 (B850) and LH1 is similar to that in toy models with nearest-neighbor coupling only. However, owing to the symmetry breaking…

室温下振动共振促进捕光蛋白的激发态相干性

Vibronic resonances facilitate excited state coherence in light harvesting proteins at room temperature

直到最近，人们才相信光合作用是地球上生命的基本过程，可以用半经典模型完全理解。然而，令人困惑的量子现象已被观察到在几个光合色素蛋白质复合物，提示这些影响的性质和作用的问题。最近的注意力集中在与激子能量分裂共振或准共振并与这些激子态强耦合的离散振动模式上。在这里，我们明确地确定激发态相干叠加在光合捕光复合物使用一种新的实验方法。在激发态寿命的时间尺度上的退相干允许观察到信号强度上的低能量（56 cm-1）振荡。结合一个适当的模型，这些振荡提供了明确和直接的实验证据，观察到的持续相干性需要强的振动混合之间的激发态。

仿生环状结构上的退相辅助输运

Dephasing assisted transport on a biomimetic ring structure

我们解决两个层次的系统安排在受静态无序的环形配置。特别是，我们调查的作用，在运输中的激励沿环的退相。我们比较了各向同性环和仿生环上的传输过程的效率根据捕光复合物的结构建模。我们的分析提供了一个简单但清晰有趣的例子，说明系统的相干动力学和环境的非相干作用之间的相互作用如何增强无序晶格的传输能力。

利用超导电路研究光收集模型

Studying Light-Harvesting Models with Superconducting Circuits

光合作用是生物界能量的主要来源，它将阳光转化为化学能。这一过程令人惊讶的高效率被认为是由光合复合物中分子结构的量子性质及其与环境的相互作用之间的复杂相互作用实现的。由于生物样品的复杂和无序结构，研究生物样品中的这些效应具有挑战性。在这里，我们实验证明了一种新的方法来研究光合作用模型的基础上超导量子线路。特别是，我们展示了前所未有的多功能性和控制我们的方法在一个工程的三个网站模型的色素蛋白质复合物与现实的参数按比例缩小的能量的一个因素的$10^5$。在这个系统中，我们表明，可以通过与环境噪声的相互作用，使能量无序的量子相干站点之间的激发输运。我们还表明，该过程的效率是最大化的结构噪声类似的分子内声子环境中发现的光合复合物。

多能量传递途径光合复合体中噪声诱导的量子相干性

Noise-induced quantum coherence in photosynthetic complexes with multiple energy transfer pathways

我们从理论上研究了在各种非相干激发条件下，基于模型光合复合物的分子聚集体中激子弛豫动力学。我们发现，噪声诱导的量子相干性之间产生的空间分离的激子状态，属于相同或不同的能量转移途径，耦合通过真实和虚拟的转移过程。这种量子相干性效应可用于提高光捕获效率和揭示生物学中的量子现象。

光捕获复合物中量子关联的识别

Identifying the quantum correlations in light-harvesting complexes

量子生物学计划的主要努力之一是对生物系统进行标准测试或量子测量。这些测试和措施应能阐明生物系统中是否存在非平凡的量子效应。量子相关性的两个度量是量子不和谐和纠缠的相对熵。在这里，我们表明，相对熵的纠缠承认一个简单的解析形式时，动力学和可访问的自由度被限制在一个零和单激发子空间。我们还模拟和计算的量的量子不和谐，是存在于Fenna-Matthews-Olson蛋白质复合物在传输过程中的激发从一个叶绿体天线的反应中心。我们发现，单激发量子不和谐和纠缠的相对熵对于我们所有的数值模拟都是相等的，但是对于这种设置，它们的普遍相等性的证明现在还没有找到。另外，我们的一些模拟结果表明，在没有单激发限制的情况下，纠缠的相对熵远低于量子不和谐。根据文献中的一些来源，动力学的第一皮秒是激发转移的相关时间尺度。我们的模拟结果表明，量子相关性在这第一皮秒在许多情况下，在低温和生理温度的总相关性的一个显着的部分。

有序系统中的环境辅助量子输运

Environment-assisted quantum transport in ordered systems

量子系统中的噪声辅助传输发生在量子时间演化和退相干合谋产生比纯量子或纯经典情况下更高的传输效率时。在无序系统中，它被理解为通过噪声抑制相干量子局域化，这使失谐的量子能级进入共振，从而促进输运。我们报告了几个新的机制，环境辅助运输有序系统，其中没有本地化，以克服和天真地期望，连贯的运输是最快的可能。虽然我们是特别有动机的需要了解激子能量转移光合捕光复合物，我们的模型是一般的-运输在一个紧密结合的系统与退相，一个源，和一个陷阱-并可以预期有更广泛的应用。

量子光生物复合物中环境辅助能量转移的可持续性

Sustainability of environment-assisted energy transfer in quantum photobiological complexes

量子可持续性是光生物复合体（PBCs）中环境辅助电子激发能转移（EET）的普遍现象，如光合作用中心和黑素生成中心。我们证明了量子光生物系统必须是可持续的，因为它们必须同时承受连续的能量转移，并保持其内部结构不被破坏或临界不稳定。这些量子效应的发生是由于PBCs与其环境的相互作用，这可以通过约化密度算符和有效的非厄米哈密顿量（NH）来描述。EET的可持续NH模型预测相干节拍，随后相干性下降到一个小的但非零的值。这表明在可持续的PBCs中，量子效应在比激子的能量弛豫大得多的时间尺度上存活。我们表明，可持续发展的进化显着降低了PBCs的熵，提高了EET的速度和能力。

光合复合体中最佳和鲁棒量子输运的能量尺度收敛

Energy-scales convergence for optimal and robust quantum transport in photosynthetic complexes

光捕获复合物中高效率的激发能转移的基本物理原理尚未完全理解。值得注意的是，考虑到这些系统与周围溶剂和支架蛋白质内的振动和辐射环境的实际相互作用，这些系统用于传输能量的鲁棒性程度是未知的。在这项工作中，我们采用了一种有效的技术来估计这种复杂的激子系统的能量转移效率。我们观察到，动力学的Fenna-Matthews-Olson（FMO）复杂导致最佳和强大的能量传输由于所有重要的内部和外部参数之间的能量尺度的收敛。特别是，我们证明了FMO能量转移效率相对于环境相互作用和Frenkel激子Hamilton的相关参数是最佳且稳定的，包括重组能$λ$、浴频率截止$γ$、温度$T$、浴空间相关性、初始激发、耗散率、捕获率、无序和偶极矩方向。我们将$λT/γ\*g$的比率确定为控制量子输运效率的单个关键参数，其中g是平均激子能隙。

量子相关性和同步增强的能量转移在驱动耗散光合双极子中

Quantum Correlation and Synchronisation-Enhanced Energy Transfer in Driven-Dissipative Light-Harvesting Dimers

本文研究了驱动耗散环境中光合双极子中量子相关性和同步增强的能量转移机制，揭示了量子同步的形成基础及环境辅助的非线性修正作用。

完全连通网络上环境辅助量子传输的最优条件

Optimal Conditions for Environment-Assisted Quantum Transport on the Fully Connected Network

本文理论分析了完全连通网络上的激发传输效率与速率，解析计算了任意大小对称网络的长时间传输性质，确定了退相干增强传输的条件及最优物理参数，并发现其表现出鲁棒性和光捕获复合物中的时间尺度收敛现象。

失相辅助运输：量子网络和生物分子

Dephasing assisted transport: Quantum networks and biomolecules

输运现象是物理学的基础。它们允许在通信系统、网络甚至生物实体的各个组成部分之间交换信息和能量。环境噪音通常会阻碍运输过程的效率。然而，与直觉相反，在经典系统中，热涨落实际上有助于辅助传输现象。在这里，我们表明，即使在零温度下，运输的激发通过耗散量子网络可以增强本地退相噪声。我们解释了这种现象背后的物理机制，表明纠缠不起支持作用，并提出可能的实验演示在量子光学。我们认为，自然界可能会经常利用这种效应，并表明在光捕获分子中的激发传输确实受益于这种噪声辅助过程。这些结果指向设计优化的结构用于运输的可能性，例如在人工纳米结构中，由噪声辅助。

光捕获复合体中激子态的现实和可验证的相干控制

Realistic and verifiable coherent control of excitonic states in a light harvesting complex

我们探讨了相干控制的激子动力学的捕光复合物的可行性，分析这些量子系统的开放性所施加的限制。我们建立了可行的目标相位和相位/振幅控制的电子激发态人口在Fenna-Mathews-Olson（FMO）复杂和分析的鲁棒性，这种控制相对于取向和充满活力的障碍，以及退相干耦合到蛋白质环境。我们进一步提出了两种可能的路线，以验证的控制目标，与模拟的FMO复杂的显示，转向的激发态是实验验证通过扩展激子相干性或通过产生新的国家在泵探测设置。我们的研究结果为在超快光谱设置中对这些复杂的生物量子系统进行相干控制迈出了第一步。

关联环境中能量转移的量子态调谐

Quantum State Tuning of Energy Transfer in a Correlated Environment

我们调查多发色团的能量转移允许浴引起的波动在不同的网站相关。作为一个原型系统，我们考虑一个光捕获天线周围的反应中心。我们发现，量子相干性和相关涨落之间的相互作用可以产生一个室温转移过程，其特征在于显着依赖于初始激子态的对称性和离域度。我们的工作说明了这些量子特征如何支持紧密堆积的天然和人工捕光复合物中能量转移效率的微调

细菌光合捕光系统的结构和效率

Structure and efficiency in bacterial photosynthetic light-harvesting

光合生物利用发色团网络吸收阳光，并将能量传递到反应中心，在那里电荷分离引发一系列化学步骤来储存能量。我们提出了一个详细的模型，在紫色细菌的光捕获复合物，包括明确的相互作用与阳光;通过辐射和非辐射过程的能量损失;和耦合到振动浴的失相和热化效应。该模型的一个重要特点是，我们捕获的慢振动模式的影响，通过引入时间相关的无序。我们的模型描述了实验观察到的高效率的光捕获，尽管没有长程量子相干性。量子态的单激子部分由于缓慢的振动变化而波动，但始终保持高度混合。这种缺乏长程相干性表明结构在决定细菌光捕获效率方面的作用相对较小。为了研究这一点，我们建立了随机排列发色团的假设模型，但当典型的最近邻距离与自然界中发现的距离相当时，仍然观察到高效率。这有助于解释发色团网络结构差异很大的生物体的能量传输效率，同时也为有效的人工光捕获设备提出了新的设计标准。

相互作用多激子转移复合物中的环境辅助量子光保护

Environment-Assisted Quantum Photo-Protection in Interacting Multi-Exciton Transfer Complexes

激子通过传输网络的传输是一个独特的例子，其中量子相干性和环境诱导的退相之间的相互作用导致了非平凡的影响。一个令人兴奋的例子是“环境辅助量子传输”（ENAQT），其中，与直觉相反，环境以提高传输效率的方式中断量子传输。在这里，我们表明，退相和量子相干性之间的相互作用可以导致激子传输的一个额外的功能-光保护，即在增加激发电流的减少。我们首先证明，即使在弱耦合条件下，弱激发可以导致多激子的产生，从而超越了常见的单激子近似。然后，我们考虑两个激子的运输，并表明失相和激子-激子相互作用之间的相互作用导致电流减少，即光保护。这种效应可能与光合系统中观察到的实际光保护有关。

光合捕光中激发能传递的环境相关效应

Environmental correlation effects on excitation energy transfer in photosynthetic light harvesting

最近几项关于光合捕光复合物中能量转移的研究揭示了这些开放量子系统中相干和退相干动态对整体转移效率的贡献之间的微妙相互作用。在这项工作中，我们系统地调查的时间和空间相关性的影响，在环境波动的激发运输的芬娜-马修斯-奥尔森光合复合体。我们证明了相关性的确切性质可以对光捕获的效率产生很大的影响。特别是，我们发现，（i）空间相关性可以增强相干性的网站的基础，而在同一时间减慢运输，和（ii）运输的整体效率是优化在一个有限的时间相关性，产生最大的重叠之间的环境功率谱和激子的能量差，这反过来又导致增强激子状态之间的转换驱动。

光合复合体中噪声辅助量子电子转移的非厄米特模型

Non-Hermitian approach for modeling of noise-assisted quantum electron transfer in photosynthetic complexes

我们模拟的量子电子转移（ET）在光合反应中心（RC），使用非厄米哈密顿方法。我们的模型包括（i）两个蛋白质辅因子，供体和受体，具有离散的能级和（ii）第三个蛋白质色素（汇），它具有连续的能量谱。在施主和受主之间以及受主和信宿之间引入相互作用，噪声在施主和受主之间起作用。噪声被认为是经典的（作为一个外部随机力），它被描述为一个合奏的两个级别的系统（随机波动）。每个波动器有两个独立的参数，振幅和开关速率。我们用一组具有拟合参数（开关速率边界）的波动器来表示噪声，这使我们能够在很宽的频率范围内建立所需的噪声谱密度。我们分析的量子动力学和效率的ET作为一个函数（i）的能隙之间的施主和受主，（ii）与连续的相互作用的强度，和（iii）噪声参数。作为一个例子，数值计算结果提出了ET通过醌型光系统II RC中的活性途径。

光合复合体中噪声辅助的量子电子转移

Noise-assisted quantum electron transfer in photosynthetic complexes

初级电子供体和受体之间的电子转移（ET）在光系统II反应中心（RC）中建模。我们的模型包括（i）两个离散的能级与施主和受主，通过偶极型矩阵元素相互作用和（ii）两个连续流形的电子能级（“汇”），直接与施主和受主相互作用。也就是说，施主和受主的两个分立的能级通过相应的相互作用矩阵元嵌入到它们各自独立的阱中。我们还介绍了经典的（外部）噪声，同时作用于施主和受主（集体相互作用）。我们推导出一个封闭的积分微分方程系统，它描述了非马尔可夫量子动力学的ET。一个区域的参数中，ET动力学可以被简化，并描述耦合常微分方程。使用这些简化的方程，尖锐和平坦的氧化还原电位进行了分析。我们分析和数值计算得到的特征参数，优化ET率和效率在这个系统中。

光合捕光中能量漏斗和离域作用的区别

Distinguishing the roles of energy funnelling and delocalization in photosynthetic light harvesting

光合复合物以几种方式改善激发能从外周触角到反应中心的转移。特别地，向下的能量漏斗可以将激子引导到正确的方向，而相干激子离域可以通过超转移的合作现象来提高转移速率。然而，分离纯粹相干效应的作用是困难的，因为离域的任何变化也会改变能量景观。在这里，我们表明，这两个过程的相对重要性，可以通过比较自然光捕获装置与反事实模型，其中的离域和能源景观被改变。应用到紫色细菌的例子中，我们的方法表明，尽管超转移确实在一定程度上提高了速率，但能量漏斗起着决定性的作用。因为离域作用很小（有时是有害的），它很可能不是适应性的，是一个密集的叶绿素包装的副作用，进化增加每个反应中心的光吸收。

光合复合物非光化学猝灭中的干扰和库效应

Possible Role of Interference and Sink Effects in Nonphotochemical Quenching in Photosynthetic Complexes

我们描述了一个简单而一致的量子数学模型，模拟量子干涉和汇效应在捕光复合物（LHC）中的非光化学猝灭（NPQ）中的可能作用。我们的模型由五个相互连接的站点组成负责NPQ机制的两种激发态（激发态）：（i）叶绿素分子的两种激发态，$ChlA^*$和$ChlB^*$，形成LHC二聚体，其最初被填充;（ii）负责单线态氧的产生和其他破坏性结果的“破坏性”位点;（iii）$(ChlA-Zea)^*$异二聚体激发态（Zea表示玉米黄质）;和（iv）该异二聚体的电荷转移状态，$(ChlA^{-}-Zea^{+})^*$。在我们的模型中，破坏和电荷转移状态描述的离散电子能级连接到他们的汇，模仿连续部分的电子能谱，因为在这些网站的电子参与准不可逆的化学反应。所有五个激子位点与使用随机方法建模的蛋白质环境相互作用。作为一个例子，我们应用我们的模型来证明可能的贡献，在CP 29小型LHC的NPQ机制的量子干涉和汇效应。我们对约化密度矩阵的量子动力学的数值结果表明，在一定条件下，利用量子干涉效应和量子阱可以显著抑制破坏性信道。结果表明，干扰和汇效应的建模，工程和优化性能的NPQ过程中的自然和人工集光复合物的可能作用。

LH2和LH3紫细菌光合复合物在室温下的 exciton-bath 静力学建模

Computational Modeling of Exciton-bath Hamiltonians for LH2 and LH3 Complexes of Purple Photosynthetic Bacteria at Room Temperature

本文通过计算研究阐明了LH2和LH3复合物在分子水平上的差异，并构建了具有共同形式的简单exciton-bath模型。

欠阻尼振动下的相干激子动力学

Coherent exciton dynamics in the presence of underdamped vibrations

最近的超快光学实验表明，大型生物捕光复合物中的激子与分子振动模式耦合。这些高频振动不仅会影响光学响应，而且会驱动激子输运。在这里，使用一个模型二聚体系统，欠阻尼振动的频率示出具有强烈的影响，激子动力学，使量子相干振荡系统中可以存在，即使在强噪声的情况下。两种机制被确定为负责增强的传输效率：临界阻尼由于耦合到浴的可调有效强度，和共振耦合的振动频率与系统中的能隙一致。这两种机制的相互作用决定了负责最有效传输的参数，这些最佳控制参数与现实捕光复合物中的参数相当。有趣的是，激子相干性在共振时的振荡被抑制相比，非共振振动的情况下。

超快量子过程层析揭示的超分子捕光纳米管中的相干激子动力学

Coherent exciton dynamics in supramolecular light-harvesting nanotubes revealed by ultrafast quantum process tomography

长寿命的激子相干最近已经通过超快光谱在光合复合物中观察到，为相干激子输运的研究和设计打开了令人兴奋的可能性。然而，在光谱信号的模糊性导致的参数解释它们的激子动力学方面，要求更严格的测试。我们提出了一种新的超快光谱技术--量子过程层析技术（QPT），用于在室温下重建双壁超分子捕光纳米管中激子的量子态.该协议要求八个瞬态光栅实验与不同的脉冲光谱。我们的分析揭示了从外部到内壁激子的单向能量转移，不存在非长期过程，以及这两个状态之间持续约150飞秒的意想不到的相干性，表明壁之间的弱电子耦合。我们的工作构成了第一个实验QPT在一个“温暖”和复杂系统，并提供了一个优雅的计划，以最大限度地提高信息从超快光谱实验。

仿生光捕获的设计原理和基本权衡

Design principles and fundamental trade-offs in biomimetic light harvesting

合成和超分子化学的最新发展为设计具有定制纳米结构的有机系统以用于各种技术应用创造了机会。一个关键的应用领域是捕获光能并将其转化为光电或传感应用的电化学或化学形式。在这项工作中，我们考虑了发色团的圆柱形组装体，这些组装体模拟了由几种超分子技术产生的结构。我们的研究特别是指导病毒模板组装产生的多功能结构。我们使用一个多目标优化框架，以确定设计原则和限制，在这种组件的光捕获性能，无论是在存在和不存在的障碍。我们确定了一个基本的权衡，在圆柱形组件，试图最大限度地提高能量传输和吸收带宽的效率时遇到的。我们还合理化的最佳设计策略，并提供解释为什么各种结构提供最佳性能。最重要的是，我们发现，最佳的设计策略取决于系统中的能量和结构的混乱。这些研究的目的是开发一个量子信息合理设计的程序，用于构建具有与生物光合捕光复合物相同程度的定制纳米级结构的有机组件，并且也有可能重现其显着的捕光性能。