Using high resolution x-ray absorption spectroscopy and state-of-the-art electronic structure calculations we demonstrate that the pre-edge region at the Cu K-edge of high T$_c$ cuprates is composed of several excitationsinvisible in standard X-ray absorption spectra. We consider in detail the case of Ca$_{2-x}$CuO$_2$Cl$_2$ and show that the many pre-edge excitations (two for c-axis polarization, four for in-plane polarization and out-of-plane incident X-ray momentum) are dominated by off-site transitions and intersite hybridization. This demonstrates the relevance of approaches beyond the single-site model for the description of the pre-edges of correlated materials. Finally, we show the occurrence of a doubling of the main edge peak that is most visible when the polarization is along the c-axis. This doubling, that has not been seen in any previous absorption data in cuprates, is not reproduced by first principles calculations. We suggest that this peak is due to many-body charge-transfer excitations, while all the other visible far-edge structures are single particle in origin. Our work indicates that previous interpretations of the Cu K-edge X-ray absorption spectra in high T$_c$ cuprates can be profitably reconsidered.
X-ray absorption spectroscopy study of the electronic and magnetic proximity effects in YBa$_2$Cu$_3$O$_{7}$/La$_{2/3}$Ca$_{1/3}$MnO$_3$ and La$_{2-x}$Sr$_x$CuO$_4$/La$_{2/3}$Ca$_{1/3}$MnO$_3$ multilayers
The hidden competing phase revealed by first-principles calculations of phonon instability in the nearly optimally doped cuprate La$_{1.875}$Sr$_{0.125}$CuO$_4$
通过第一性原理计算研究了具有代表性的铜氧化物La $_{2-x}$ M $_x$ CuO $_4$(M = Sr)和$x = 1/8$的高温四方晶系(HTT)、低温正交晶系(LTO)和低温少正交晶系(LTLO)结构。通过抑制磁性和超导电性,发现在$_{2-x}$ CuO $_4$中很少观察到的LTLO相为基态,其中结构相变HTT $\rightarrow$ LTO $\rightarrow$ LTLO可以通过声子不稳定性来理解.虽然La-O组合物被确定为负责声子软化,超导CuO $_2$层是动态稳定的。的LTLO阶段,它可以表现出$\sim$ 20毫电子伏分裂的状态密度,提出了与所观察到的赝能隙和电荷密度波给出的条纹有密切的关系。我们认为,在低温下,超导LTO La $_{1.875}$ Sr $_{0.125}$ CuO $_4$竞争的声子优先LTLO相自发地形成库珀对,从而抑制条纹。因此,揭示的LTLO相对于理解La $_{2-x}$ Sr $_x$ CuO $_4$是必不可少的。
Doping Evolution of Nodal Electron Dynamics in Trilayer Cuprate Superconductor Bi$_2$Sr$_2$Ca$_2$Cu$_3$O$_{10+δ}$ Revealed by Laser-Based Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy
Mimicking cuprates: large orbital polarization in a metallic square-planar nickelate
高温铜氧化物超导性是凝聚态物理中的一个关键问题。在解决这个问题的无数方法中,研究具有类似结构和3d电子数的替代过渡金属氧化物被建议作为铜酸盐物理学的代理。这些类似物都不是超导的,甚至很少有金属的。在这里,我们报告说,低价,准二维三层化合物,Pr 4 Ni 3 O 8避免了先前报道的La 4 Ni 3 O 8的电荷条纹有序相,导致金属基态。通过结合X射线吸收光谱和密度泛函理论计算,我们进一步发现金属Pr 4 Ni 3 O 8具有低自旋组态和显著的未占据eg态轨道极化,在费米能附近具有明显的dx 2-y2特征,这两个特征都是铜酸盐超导体的标志。属于一个政权的3D电子计数发现空穴掺杂的铜酸盐,Pr 4 Ni 3 O 8,因此代表了一个最接近的类比铜酸盐尚未报道和一个奇异的有前途的候选人,如果适当掺杂的高Tc超导。
Signatures of superconductivity and pseudogap formation in non-equilibrium nodal quasiparticles revealed by ultrafast angle-resolved photoemission
我们用时间分辨和角分辨光电子能谱测量了$_2$ $_2$ O $_2$的各种掺杂的节非平衡电子态。我们发现,这些ungapped状态的初始泵浦诱导的瞬态信号的强烈影响的超导能隙在$T_c$,超导配对波动在$T_p$,和赝能隙在$T^*$的发病。此外,$T_p$标记了通量依赖性瞬态信号中的一个提示性阈值,出现了低于$T_p$的临界通量,该临界通量对应于使所有库珀对断裂所需的能量。这些结果挑战了铜氧化物超导体中结-反结二分法的概念,在结准粒子和铜氧化物相图之间建立了一个新的联系。
Combined single crystal polarized XAFS and XRD at high pressure: probing the interplay between lattice distortions and electronic order at multiple length scales in high $T_c$ cuprates
一些最奇特的材料特性来自于具有短相关长度(~10-500 μ m)的电子态,这表明局部结构对称性可能在它们的行为中起着相关的作用。在这里,我们讨论了在高压下结合使用偏振x射线吸收精细结构和x射线衍射作为一种强大的方法来调整和探测在多个长度尺度的结构和电子订单。除了解决一些与这些实验相关的技术挑战,我们说明了这种方法与铜氧化物La $_{1.875}$ Ba $_{0.125}$ CuO $_4$,其中电子顺序的压力的响应只能通过探测在相关的长度尺度的结构中获得的结果。
Bulk sensitive x-ray absorption spectroscopy free of self-absorption effects
我们展示了一种新的方法,X射线吸收光谱(XAS),是体积敏感,像传统的荧光产率测量,但不受自吸收或饱和效应。XAS的这种测量是通过扫描入射光子能量通过吸收边缘并使用能量敏感光子检测器来测量部分荧光产率(PFY)来实现的。从PFY中选择不与研究中的吸收边共振的任何元素或芯孔激发的X射线发射。结果发现,这个PFY光谱的倒数,我们称之为逆部分荧光产额(IPFY),是线性成正比的X射线吸收截面没有任何修正,由于饱和或自吸收效应。我们证明了这种技术上的Cu L和Nd M吸收边的高Tc铜酸盐LNSCO通过测量O K PFY和比较的总电子产额,总荧光产额和IPFY光谱。
Oxide Fermi liquid universality revealed by electron spectroscopy
我们提出了一个软X射线和高分辨率的真空紫外角分辨光电子能谱研究的电子过掺杂的铜酸盐Pr $_{1.3-x}$ La $_{0.7}$ Ce $_{x}$ CuO $_4$(PLCCO)。其高度二维的能带结构的证明,使平面内的自能量占主导地位的电子-电子散射的精确测定。通过对这种自能和费米液体截止能级的分析,我们发现-与空穴掺杂的铜氧化物相反-PLCCO中的动量各向同性和相对较弱的电子相关。然而,从多个氧化物系统中提取的自能相结合,以证明准粒子散射率和质量之间的对数发散关系。这构成了一个光谱版本的Kadowaki-Woods关系的一个重要优点-费米液体准粒子的寿命和质量被设置由一个单一的能量尺度的演示。
Evidence for strong lattice effects as revealed from huge unconventional oxygen isotope effects on the pseudogap temperature in La$_{2-x}$Sr$_{x}$CuO$_{4}$