Triplet-singlet conversion by broadband optical pumping
我们证明了最初分布在最低三重态a^{3}_{u}^{+}的几个振动能级上的冷Cs_{2}分子到单重基态X^{1}_{g}^{+}的转换。这种转换是通过宽带激光激发分子到一个精心选择的状态来实现的，从这个状态它们可以衰变到单线态，\textcolor{black}{h two sequential single-photon emission steps: Th} e第一个光子填充具有混合三线态-单线态特征的能级，使得第二个自发发射下降到X^{1} H_{g}^{+}态的几个振动能级成为可能。通过添加振动冷却的光学方案，很大一部分分子被转移到单重态的基振动能级。在文章的最后，讨论了有和没有振动冷却的转换过程的效率。所提出的转换是一般的范围，并可以扩展到其他分子。
2012-03-07 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Features of Molecular Structure Beneficial for Optical Pumping
通过光抽运可以实现快速有效的分子态制备。最明显促进循环的分子结构涉及强电子跃迁，具有有利的振动分支（对角弗兰克-康登因子，又名FCF），并且没有任何介入的电子状态。在这里，我们提出了重要的调整，这些标准的基础上，我们的经验，光学泵浦SiO $^+$。具体而言，不介入电子状态的偏好应该得到修改，过度依赖FCF可能会错过重要的功能。在SiO $^+$中的介入电子态实际上被发现是有益的，通过提供一个途径，人口进行奇偶翻转的地面旋转态的准备。这一贡献表明，通过干预状态的衰变可能有助于非对角或多原子分子的状态准备。我们还扩展了有利分支的定义。在SiO $^+$中，我们发现非对角FCF不能反映振动加热与冷却速率。由于分支率是由跃迁偶极矩（TDM）决定的，我们引入了一个简单的模型来近似非对角衰变的TDM。我们发现，两个条款，设置主要由斜率的偶极矩函数（$dμ/dx$）和平衡键长（$Δx = r_e^g-r_e^e$）的偏移，可以添加（减去），以增加（减少）的幅度，一个给定的TDM。将该模型应用于SiO $^+$，我们发现有一个偶然的取消，衰减导致振动激发减少，导致光学循环自然导致振动冷却。
2022-08-30 physics.atom-ph quant-ph
Implementation of a single femtosecond optical frequency comb for rovibrational cooling
我们表明，一个单一的飞秒光学频率梳可以用来诱导分子振动能级之间的双光子跃迁，形成超冷分子，例如，KRb脉冲训练中的单个脉冲上的相位以仔细选择的调制幅度和频率进行正弦调制。通过所施加的脉冲训练中的每个脉冲实现到最终状态的分段绝热布居转移，从而在最终状态中提供受控的布居累积。失谐的脉冲训练载波和调制频率从单光子共振改变的时间尺度的分子动力学，但导致相同的完全人口转移到超冷状态。一个标准的光学频率梳没有调制的诱导类似的动力学导致振转冷却。
2010-04-17 physics.atom-ph
Characterization of Molecular Breakup by Very Intense Femtosecond XUV Laser Pulses
我们研究了$\text{H}_2^+$暴露于频率大于电离势的超强飞秒激光脉冲下的分裂。通过求解含时的薛定谔方程，在广泛的场参数范围内，它揭示了高度非共振解离通道可以主导电离。通过考虑场修饰的玻恩-奥本海默势能曲线在参考系中的自由电子在该领域，我们提出了一个简单的物理模型，表征这种解离机制。该模型用于预测振动激发的控制、解离产率的大小以及核动能释放谱。最后，电离过程的联合能谱说明了电子和原子核之间的能量共享以及电离和解离过程之间的相关性。
2016-04-10 physics.atom-ph
Femtosecond pulses and dynamics of molecular photoexcitation: RbCs example
以铷原子为模型系统，研究了非啁啾飞秒激光脉冲作用下分子光激发的动力学。本研究的目的是优化双色方案的振动激发超冷分子的绝对基态。在该方案中，分子最初通过光缔合或磁缔合在接近第一解离阈值的束缚振动能级产生。我们在这里分析的第一步的双色路径作为一个函数的脉冲强度从低场到高场制度。我们使用两种不同的方法，一个全球性的，“波包”的方法，和一个受限制的，“水平的水平”的方法，其中振动能级的数量被限制在一个小的子集。这两种方法的结果之间的比较，使人们能够获得定性的洞察力的复杂动态的高场制度。特别是，我们强调的非平凡的和重要的作用，远离共振的水平，这是通过一个大的弗兰克-康登因子的“垂直”过渡的激励。我们还指出壮观的激发阻断由于在较低的电子态的准简并能级的存在。我们得出结论，飞秒脉冲的选择性转移是可能的，在低场制度。最后，我们扩展我们的单脉冲分析和研究人口转移引起的相干列车的低强度飞秒脉冲。
2012-03-03 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Coherent control of bond making: The performance of rationally phase-shaped femtosecond laser pulses
光诱导二元反应相干控制的第一步是成键或光缔合。我们最近已经证明了在热镁原子的多光子飞秒光缔合中的键形成的相干控制，使用线性啁啾脉冲[Levin等人，arXiv：1411.1542]。通过正啁啾脉冲增强了光缔合镁二聚体的检测产率，这在理论上可以通过纯化和啁啾依赖的拉曼跃迁的组合来解释。通过脉冲优化可以进一步提高产量，从而产生具有有效线性啁啾和子脉冲结构的脉冲，其中后者允许利用振动相干性。在这里，我们系统地探讨了效率的相位整形脉冲的相干控制键的制作，采用参数化的频谱相位的形式的余弦函数。我们发现了一个数量级的产量相比，未成形的变换限制脉冲的增强。高性能脉冲全部显示总体时间上增加的瞬时频率，并且由若干重叠的子脉冲组成。前两个子脉冲之间的时间延迟几乎完全符合产生的中间波包的振动频率。这些发现与啁啾相关的拉曼跃迁和利用振动动力学作为潜在的控制机制是一致的。
2015-05-19 physics.atom-ph physics.optics quant-ph
Optical pulse-shaping for internal cooling of molecules
我们考虑使用脉冲形状的宽带飞秒激光光学冷却分子的旋转和振动自由度。由于这种方法依赖于通过激发电子跃迁来冷却旋转和振动量子，因此它最容易适用于具有相似的基态和激发态势能面的分子，使得振动态在电子弛豫期间通常不变。与通过激发振动来冷却旋转的方案相比，这种方法实现了数量级更快的电子衰变时间尺度上的内部冷却，并且可能适用于非极性分子。对候选物种AlH+的速率方程模拟表明，在8 μs内可达到振转平衡.此外，我们报告的实验室演示的光脉冲整形具有足够的分辨率和功率旋转冷却的AlH+。
2011-10-17 physics.atom-ph
Isolated vibrational wavepackets in D2+: Defining superposition conditions and wavepacket distinguishability
室温D $_2$在超短（12飞秒）近红外（800 nm）泵浦激光脉冲中的隧道电离激发了D2+离子中的振动波包;在剩余的D2分子中也激发了旋转波包。这两种波包类型崩溃后的一个变量的时间由超短探测脉冲。我们隔离的振动波包和量化其演化动力学通过理论比较。量子计算（初始相干性和量子态检索）的要求进行了研究，使用这个定义良好的（在室温下的初始状态的数量少，初始波包空间本地化）单电子分子原型通过时间拉伸的泵和探测脉冲。
2007-11-06 physics.atom-ph physics.chem-ph
Dissociative ionization of H2+ using intense femtosecond XUV laser pulses
对H2+离子与飞秒强紫外激光脉冲相互作用过程中的离解电离进行了理论研究。这是通过数值传播的含时薛定谔方程的共线一维模型的H2+，与电子和核运动的处理完全在模型的限制。用t-SURFF方法提取了碎裂电子和原子核的联合能谱。动态干涉效应，这是第一次在单电子原子系统中观察到的，是在目前的工作中观察到的H2+，出现在JES的干涉图案。通过JES积分得到了光电子能谱和核能能谱。没有JES，光电子能谱本身被证明是不够的动态干涉效应的观察。由此产生的JES进行了分析，在两个模型。在一个模型中，波函数被扩展为系统的“基本”状态，包括基态和连续态。在第二个模型中，从固定核计算的光电子能谱被用来重现JES使用简单的反射参数。这些模型的有效性的范围进行了讨论，它表明，连续-连续耦合和考虑人口的激发振动态是至关重要的理解的结构的JES。
2015-02-24 physics.atom-ph
Generating Molecular Rovibrational Coherence by Two-Photon Femtosecond Photoassociation of Thermally Hot Atoms
在自由-束缚双光子飞秒光缔合反应中，实验证明了具有转动和振动相干性的双原子分子的形成。在温度为1000 K的热气体中，镁原子对在其电子基态中碰撞，被激发成在电子激发态中的束缚振转能级的相干叠加。振转相干探测的时间延迟的第三个光子，导致在紫外荧光量子拍。一个全面的理论模型从头计算的基础上合理化的碰撞能量和分波的弗兰克-康登过滤的相干性的产生，量化它在热合奏的量子纯度的增加方面。我们的研究结果开辟了一条道路，相干控制的二元反应。
2011-11-16 physics.atom-ph quant-ph
Rovibrational cooling of molecules by optical pumping
我们演示了旋转和振动冷却的铯二聚体的光泵浦技术。我们使用两个激光源激发所有的布居振转态，除了一个目标状态，因此表现得像一个黑暗的状态，其中分子堆积感谢吸收-自发发射周期。我们能够以高达40%的效率在它们的绝对基态（v = 0，J = 0）中积累光缔合冷Cs2分子。由于其简单性，该方法可以扩展到其他分子和分子束。它也开辟了一般的前景激光冷却的外部自由度的分子。
2012-11-08 physics.atom-ph physics.optics quant-ph
Extreme UV generation from molecules in intense Ti:Sapphire light
通过直接求解含时薛定谔方程，模拟了H2+和HD+在强飞秒脉冲相互作用下的动力学行为。在这些时间尺度上，即使对于这样的轻分子，旋转运动也是冻结的。因此，合理的假设是，在脉冲相互作用期间，核对准是固定的，并且旋转可以被忽略。在振动弛豫方面，由于原子核是光，振动在飞秒时间尺度上将是重要的。虽然homomorphic是IR不活跃的，在一个强的领域，可以通过连续耦合产生振动激发。为了说明振动的影响，考虑一级近似，其中原子核是无限大的，因此它们保持在固定的键长R=2 a.u.，在整个过程中。
2006-10-20 physics.atom-ph physics.comp-ph
Real-time observation of electronic, vibrational, and rotational dynamics in nitric oxide with attosecond soft X-ray pulses at 400 eV
分子中的光诱导量子动力学具有与电子和核运动相关的具有不同能量尺度的分级时间结构。飞秒到阿秒瞬态吸收光谱（TAS）使用高次谐波产生（HHG）与光子能量低于300 eV的已成为一个强大的工具，以观察这样的电子和核动力学在桌面上的方式。然而，电子，振动和旋转分子动力学的全面测量尚未实现。在这里，我们展示了HHG为基础的TAS在氮K-边缘（400 eV）的第一次，并观察所有的电子，振动和旋转自由度在一氧化氮分子在阿秒到亚皮秒的时间尺度。这种采用核-价跃迁的方法提供了一种全光学方法来揭示具有元素和电子态特异性的光化学反应中完整的分子动力学。
2019-10-10 physics.atom-ph physics.optics
Precise Control of Molecular Dynamics with a Femtosecond Frequency Comb - A Weak Field Route to Strong Field Coherent Control
我们提出了一个通用的和高效的计划，用于执行窄带拉曼分子振动能级之间的跃迁，使用一个相干训练的弱泵浦-转储对整形超短脉冲。弱脉冲的使用允许在微扰状态中的相干控制的框架内进行分析描述，而许多脉冲对的相干积累使得能够实现具有高光谱选择性的接近1的传输效率，从而形成泵-给出了频率梳的概念，并通过动力学仿真验证了其可行性和鲁棒性在Rb $_2$中。我们考虑应用这一概念形成稳定的，深绑定，超冷分子。
2006-09-05 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.optics
Rovibrational optical cooling of a molecular beam
利用宽带光源冷却分子的旋转和振动，对于捕获的分子离子或超冷分子是可能的。由于功率谱密度低，冷却时间从未低于几毫秒。在这里，我们报告的旋转和振动冷却的超声波束的一氟化钡分子在不到440 $μ$ s。通过增强半导体光源在潜在分子跃迁处的光谱功率密度来优化振动冷却，从而使我们能够将$v''=1-3$的所有群体转移到振动基态（$v''=0$）。旋转冷却，这需要一个有效的振动泵，然后实现。根据玻尔兹曼拟合，旋转温度几乎降低了10倍。以这种方式，最低旋转水平的人口增加了一个以上的数量级。
2017-09-20 physics.atom-ph quant-ph
Quantum interference spectroscopy of RbHe exciplexes formed on helium nanodroplets
飞秒多光子泵浦探测光电离应用于掺铷氦纳米液滴。Rb+离子的产率具有明显的量子干涉（QI）条纹，表明在数十皮秒的时间尺度上电子态叠加的相干性。此外，我们观察到QI的产量形成的RbHe激基复合物分子。量子干涉图允许确定这些不稳定分子的振动结构。从切片傅立叶分析，人们不仅可以提取振动态的布居动力学，但也遵循他们的能量演化过程中的RbHe形成。
2007-12-11 physics.atm-clus physics.atom-ph
Triplet-singlet conversion in ultracold Cs$_2$ and production of ground state molecules
我们提出了一个将超冷亚稳态Cs $_2$分子从最低三重态转变为最低振动能级的（单重态）基态分子的过程。首先将分子泵入激发三重态，通过耦合$A^{1}Σ_{u}^{+} \sim b ^{3}Π_{u}$态的两步自发衰变促进三重态-单重态转换。使用光谱数据和精确的量子化学计算Cs $_2$的电位曲线和跃迁偶极矩，我们表明，这个过程具有很高的速率和竞争有利的单光子衰变回到最低的三重态。此外，我们证明，这种转换过程代表了一个损失通道的亚稳三重态分子的振动冷却，防止有效的光泵浦周期下降到低振动水平。
2010-11-11 physics.atom-ph quant-ph
Role of rotational coherence in femtosecond-pulse-driven nitrogen ion lasing
采用泵浦-种子方案，对N $_2^+$在391和428 nm激光的旋转分辨偏振特性进行了实验研究。通过改变泵浦光和种子光的线性偏振之间的相对角度，发现391 nm激光的P和R分支的偏振反向旋转。相比之下，428 nm激光的两个分支都保持沿着泵浦偏振。基于一个完整的物理模型，同时考虑了瞬态光电离和离子的电子、振动和转动量子态之间的耦合，发现了这一令人困惑的反常偏振特性的根源，认为电离后的级联共振拉曼过程在离子基态X $^2Σ_g^+(ν=0)$中产生了$J$和$J$ +2的转动态之间的负相干，这导致391-nm激光的P和R分支的镜像对称偏振。实验和理论都表明，所证明的转动相干性对阐明N $_2^+$激光的增益机制具有极其关键的作用，并开辟了超快强场下量子光学的途径。
2020-05-22 physics.atom-ph physics.optics
Direct measurement of high-lying vibrational repumping transitions for molecular laser cooling
本文提出利用低温缓冲气体池中的光驱动化学反应结合调频吸收，直接高分辨测量分子高位振动态再泵浦跃迁，并在^174YbOH中确定了光子循环所需跃迁及相关光谱常数。
2023-03-06 physics.atom-ph physics.chem-ph
The Shape of the Electric Dipole Function Determines the Sub-Picosecond Dynamics of Anharmonic Vibrational Polaritons
我们发展了一个完全量子力学的方法来描述一个单一的非简谐振动模式与量子化的红外腔场在强和超强耦合制度的相互作用的静态性质和动力学。通过比较腔中Morse振子的多组态含时Hartree（MCTDH）模拟，与Hilbert空间中问题的等效公式，我们首次描述了永久偶极矩在振动极化激元波包的飞秒动力学中的重要作用。我们表明，根据沿振动模式坐标$q$的电偶极函数$d_e(q)$的形状，分子可以分为三个一般的家庭。对于分子的极性和具有正斜率的偶极函数在平衡，我们表明，初始非绝热光物质产品状态没有振动或腔激发可以演变成一个极化子波包与大量的腔内光子，在超强耦合的发病相互作用强度。这种腔内光子振幅的建立伴随着接近$10\%$的振动模式的有效$lengthening$，与自由空间中的激光诱导振动激发相当。相比之下，在平衡时也是极性的但具有偶极函数的负斜率的分子在等效耦合条件下经历有效模式$shortening$。我们的模型预测进行了数值验证，使用现实的$ab$ - $initio$潜力和HF和CO $_2$分子在其基态的偶极函数。最后，我们提出了一个非绝热态制备方案，利用纳米红外天线和紫外可见光化学或电子隧穿产生振动极化激元，使远场检测自发产生的红外量子光。
2020-03-17 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Two-dimensional sideband Raman cooling and Zeeman state preparation in an optical lattice
本文提出了一种边带拉曼冷却到大失谐二维光晶格中$m=0$塞曼子能级振动基态的方法。在我们的方案中，由于弱泵浦场引起的交流斯塔克效应，相邻塞曼子能级的振动流形之间的拉曼耦合移到了红边带。因此，冷却和对$m=0$的光学泵浦通过具有共面cw激光束的纯光学装置来实现。的光晶格和冷却参数估计的框架内的简单的理论模型。本文讨论了横向边带冷却法在频率标准中的应用。预测了简并振动能级间边带拉曼跃迁的相干布居俘获。
2000-08-15 physics.atom-ph physics.optics quant-ph
Controlled redistribution of vibrational population by few-cycle strong-field laser pulses
研究了利用强场（即强度超过10^13 Wcm-2）少周期超快（持续时间为10飞秒或更短）激光脉冲来产生、操纵和成像振动波包。准经典建模的初始叠加通过隧道电离，波包修改通过非线性地改变核环境，通过跃迁偶极子和斯塔克效应，并测量控制结果，通过分裂的分子进行了详细说明。强场超快波包控制的激光强度的影响进行了详细的讨论：通过修改激光强度的分布成像，我们表明，可以创建的焦点条件，优先考虑这三个脉冲技术以上的脉冲单独引起的过程。给出了一个实验演示，并讨论了由准经典模型推导的核动力学。最后，我们提出了一个双控制脉冲方案的系统调查的结果，表明单振动状态应该是可观察的高保真度，和人口的状态定义通过改变两个控制脉冲的到达时间。这种强场相干控制方法的操纵电子本地化和阿秒科学的相关性进行了讨论。
2012-08-10 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Quasi-classical model of dynamic molecular structure and non-destructive wavepacket manipulation by ultrashort laser pulses
建立了强飞秒激光场中分子动力学的准经典模型（QCM），并应用于研究超短“控制”脉冲对氘分子离子基态振动的影响.一个非绝热处理帐户的初始电离引起的振动人口所造成的超短“泵”脉冲。在QCM中，原子核在分子势上作经典运动，分子势被激光诱导的斯塔克位移和跃迁偶极所扭曲。然后，原子核调整到修改后的电位，非破坏性地移动振动布居和相对相位。这种转变已被研究作为控制脉冲参数的函数。观察到与时间相关的量子模拟的预测，贷款的信心模型的有效性，并允许新的意见。QCM的适用性更复杂的多势能面分子（量子处理是最好的困难）进行了讨论。
2010-01-07 physics.atom-ph quant-ph
