Liquid-liquid phase transition model incorporating evidence for ferroelectric state near the lambda-point anomaly in supercooled water
我们提出了一个统一的模型，结合一阶液-液和二阶铁电相变模型，并在一个单一的理论框架内解释液态水的$λ$点的各种功能。很明显，在所提出的模型中，不仅水分子的长程偶极-偶极相互作用在室温下产生大的介电常数$ε$值，我们的分析表明，水分子的大偶极矩也导致铁电相变在温度接近于临界点。我们的更精细的模型表明，相变只发生在低密度的液体成分，是最近在实验中观察到的介电常数的奇异性与过冷液体水在温度T~ 233 K的起源。这个组合模型与几乎所有可用的实验组一致，并解释了大多数众所周知的，甚至最近获得的MD模拟结果。
2012-01-30 cond-mat.soft
Tetrahedrality, hydrogen bonding and the density anomaly of the central force water model. A Monte Carlo study
采用正则和巨正则统计系综下的Monte Carlo计算机模拟研究了中心力（CF 1）水模型的性质。该模型较好地再现了H $_2$ O分子的分子内结构。重点是氢键，四面体，$q$，和翻译，$τ$，序参量。一个充满活力的氢键的定义给出了更一致的结果相比，一个参数的距离标准的平均氢键数。在300 K时，得到的平均值为3.8。$q$和$τ$度量被用来阐明CF 1模型的类水异常行为。结构异常导致密度异常，模型的密度与实验$ρ(T)$趋势吻合得很好。探讨了该模型状态方程的化学势-密度投影。在足够低的温度下观察到汽液共存。
2021-10-09 cond-mat.soft
Absence of a Diffusion Anomaly in Water Perpendicular to Hydrophobic Nanoconfining Walls
我们进行了分子动力学模拟，以调查在垂直于两个疏水限制壁的方向上的TIP5 P水的扩散运动。为了计算扩散系数，我们使用特征停留时间的概念，该特征停留时间是从停留时间概率分布函数的指数衰减计算的。我们发现，水的扩散异常，增加扩散后压缩，是不存在的方向垂直于围壁下降到我们模拟的最低温度，220 K，而有一个扩散异常，类似于散装水，在平行于墙壁的方向。不存在扩散异常可能主要是由于纳米限制，而不是由于限制壁的疏水性质。
2007-11-30 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Water alignment, dipolar interactions, and multiple proton occupancy during water-wire proton transport
建立了一个离散的多状态水丝质子输运动力学模型，并利用蒙特卡罗模拟进行了分析。该模型允许每个水分子处于三种状态之一：氧孤对指向α、指向β或质子化（H $_{3}$ O $^{+}$）。这些状态之间的转换的具体规则被定义为质子跳跃通过连续的水氧。然后，我们扩展模型，包括水通道的相互作用，优先对齐的水偶极子，最近邻偶极耦合相互作用，和库仑排斥。进行了广泛的蒙特卡罗模拟和所观察到的定性物理行为进行了讨论。我们发现的参数，使模型表现出超线性和次线性的电流-电压关系，并显示为什么对齐字段，无论是由与孔内部或膜电位{ \it总是}的相互作用产生的质子电流减少。模拟还揭示了一种“润滑”机制，当通道被质子多次占据时，这种机制会抑制水偶极相互作用。这种效应可以解释在电流-电压关系中观察到的次线性到超线性的转变。
2003-10-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Monovalent counterion distributions at highly charged water interfaces: Proton-transfer and Poisson-Boltzmann theory
表面灵敏同步辐射X射线散射研究揭示了高电荷界面附近的单价离子分布。一种脂质磷酸盐（双十六烷基磷酸氢盐）作为单层在空气-水界面，含有不同浓度的CsI。使用异常反射率关闭和在$L_3$ Cs $^+$共振，我们提供了，第一次，空间逆分布（Cs $^+$）旁边的带负电荷的界面在很宽的范围内的离子浓度。我们认为，在低盐浓度和纯水的增强浓度的水合氢离子H $_3$ O $^+$在界面导致质子转移回磷酸基团的高接触电位，而高盐浓度降低接触电位，导致质子释放和表面电荷密度增加。实验的离子分布与重整化表面电荷Poisson-Boltzmann理论非常一致，没有拟合参数或额外的假设。
2005-10-30 cond-mat.soft
Kinetics and mechanism of proton transport across membrane nanopores
我们使用计算机模拟来研究质子通过一个窄孔碳纳米管膜分离液态水水库的动力学和机制。自由能和速率常数的计算表明，质子在膜上扩散移动的氢键水分子的单列链。质子通过膜是反对沿有效电位的高势垒，反映了大的静电罚去溶剂化，并让人想起在生物水通道的电荷排斥。在中性pH下，我们估计每小时和每管约1个质子的易位率。
2006-11-14 cond-mat.soft
Shear and bulk viscosities of water up to 1.6 GPa and anomaly in the structural relaxation time
Institut Lumière Matière, Université de Lyon, Université Claude Bernard Lyon 1, CNRS, Institut Universitaire de France（物质与光研究所，里昂大学，克莱贝尔·贝尔纳·里昂第一大学，法国国家科学研究中心，法国高等研究院）；Departamento de estructura de la materia, física térmica y electrónica, Facultad de Ciencias Fisicas, Universidad Complutense de Madrid（马德里康普顿斯大学物理科学学院物质结构、热学与电子学系）；Laboratoire de Géologie de Lyon Terre, Planètes et Environnement, Université Claude Bernard Lyon 1, CNRS, École Normale Supérieure de Lyon, Université Jean Monnet Saint-Étienne（里昂地球、行星与环境地质学实验室，克莱贝尔·贝尔纳·里昂第一大学，法国国家科学研究中心，里昂高等师范学院，圣艾蒂安让·莫内大学）
研究水在高压下的剪切和体积粘度变化，发现其比值随压力增加而下降，同时揭示结构弛豫时间τ在0.5 GPa附近达到最小值，提出此异常源于水结构的异常。
2026-03-18 cond-mat.soft
Ab initio Molecular Dynamics Study of Glycine Intramolecular Proton Transfer in Water
我们使用从头算分子动力学模拟来量化模型质子转移反应的结构和热力学性质，该反应将在气相中稳定的中性甘氨酸分子转化为在水溶液中占主导地位的两性离子。计算了甘氨酸分子内质子直接转移的平均力势。结构分析表明，甘氨酸的平均水合数Nw沿反应坐标不是恒定的，而是从中性分子的Nw=5进展到两性分子的Nw=8。我们报道了中性和带电甘氨酸分子之间的自由能差，以及质子转移的自由能垒。最后，我们确定了我们的方法中固有的近似值，并估计相应的修正我们报告的热力学预测。
2005-03-12 cond-mat.soft
The Excess Proton at the Air-Water Interface: The Role of Instantaneous Liquid Interfaces
水表面pH值的大小仍然是水界面物理化学中一个有争议的话题。最近的理论研究表明，与本体\cite{baer2014toward}相比，质子很少或没有优先位于表面。使用从头算分子动力学模拟，我们重新审视的倾向，过量的质子的空气-水界面的瞬时液体界面的作用，特别关注。我们发现质子倾向于水的表面。质子周围增强的水结构导致存在平行于表面的质子线以及由欠协调拓扑缺陷水分子组成的疏水环境，这两者都为质子限制在表面创造了有利条件。结构化水层内的Grotthuss机制涉及协调一致和紧密间隔的逐步质子跳跃的混合物。质子在第一溶剂化层内靠近或沿着瞬时界面进行漂移。
2017-03-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Influence of wettability on liquid water transport in gas diffusion layer of proton exchange membrane fuel cells (PEMFC)
水管理是限制PEFC性能的关键因素。我们展示了如何深入了解这个问题，可以从孔隙尺度的模拟模型纤维介质中的水入侵。我们探讨了接触角对水侵入模式和水饱和度的影响，并显示了一个戏剧性的变化，在入侵模式，从分形紧凑，发生系统从疏水性到亲水性的变化。然后，我们探讨的情况下，混合润湿性的系统，即包含亲水性和疏水性孔。突破时的饱和度作为亲水性孔隙分数的函数进行了研究。讨论了与水管理问题，GDL的优化设计和燃料电池性能退化机制的关系的结果。我们概述了如何研究可以扩展到3D系统，特别是从二进制图像的GDL获得的X射线显微断层扫描。
2009-09-16 cond-mat.soft
Stripes polymorphism and water-like anomaly in hard core-soft corona dumbbells
本文通过模拟研究硬核-软冠哑铃模型，揭示其条纹多态性及向列相中的类水反常现象，为纳米材料介观图案设计提供指导。
2023-06-20 cond-mat.soft
NMR contributions to the study of water transfer in proton exchange membranes for fuel cells
本文回顾了核磁共振方法在研究Nafion型全氟化膜结构中水性质方面的贡献，阐述了质子交换膜燃料电池中水传递机制及其对质子传输的重要性。
2024-02-14 cond-mat.soft
Spectral Signatures of the Diffusional Anomaly in Water
散装SPC/E水中的各种标记颗粒量的功率谱曲线的分析用于证明与扩散异常相关的流动性的变化反映在\onebyf \区域的指数中。监测的\onebyf的行为被证明是一个简单而直接的方法连接现象上的三个不同的长度和时间尺度：当地的分子环境，氢键网络重组和扩散。结果表明，实验研究过冷水探测密度依赖性的$1/f^α$光谱特征，或等效的拉伸指数行为的时间-关联函数，将感兴趣。
2004-05-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Modelling proton transfer in water molecule chains
质子在水分子链中的传输过程是许多生物系统的基本兴趣。虽然这类系统的许多特征可以使用大规模计算建模来分析，但其他特征可以通过简化模型问题来更好地理解。在这里，我们已经测试，分析和数值，描述经典的质子跳跃过程中的分子水链的模型。为了捕捉在这样的分子链中的质子跳跃过程的主要特征，我们使用一个简化的模型进行分析。特别是，我们的离散模型描述了一个位于外部蛋白质通道结构中的一维水分子链，每个水分子都可以在这个系统中围绕其平衡点振荡，而质子可以沿着相邻氧原子的线移动。非线性孤立传输结构的发生和属性，允许更快的质子传输，进行了讨论，并强调这些发现对生物系统的可能影响。
2011-08-22 cond-mat.soft physics.bio-ph
Density anomaly in a minimum model of water-alcohol mixtures
我们研究了当少量溶质加入到混合物中时，类水溶剂的最大密度温度（TMD）的变化。水被建模为一个两个长度尺度的潜力，这是已知的表现出类似水的特征异常，而溶质被选择有吸引力的相互作用与溶剂。当溶质为结构生成剂时，TMD随溶质的加入而增大;当溶质为结构破坏剂时，TMD随溶质的加入而减小。无论是在一个确切的一维模型，并使用分子动力学在三维，我们表明，必要的成分，以代表结构制造商是一个强大的溶质-溶剂的吸引力。
2022-09-12 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Anomaly of the dielectric function of water under confinement and its role in Van der Waals interactions
我们提出了一个理论计算的Hamaker常数的变化，由于水的静态介电函数的异常减少。在限制下，水的介电函数从79的体积值下降到2。如果限制壁由电介质材料制成，Hamaker常数减小几乎90%。然而，如果用金属板实现限制，Hamaker常数几乎没有变化。此外，我们表明，限制可以用来减少德拜屏蔽长度，而不改变盐浓度。这反过来又被用来改变电解质存在下的Hamaker常数。
2020-07-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
A Family of Tunable Spherically-Symmetric Potentials that Span the Range from Hard Spheres to Water-like Behavior
我们研究了一类由硬核和线性排斥斜坡组成的球对称势族的状态方程、扩散系数和结构序。这个通用的潜力有两个特征的长度尺度：硬和软芯直径。通过改变它们的比率$λ$来生成势族。我们发现负的热膨胀（热力学异常）和增加的扩散系数等温压缩（动态异常）$0\leqλ<6/7$。与在水中一样，这些异常发生的区域是（$T, ρ$）或（$T, P$）平面中的嵌套圆顶，热力学异常圆顶完全包含在动力学异常圆顶内。我们计算平移和取向的顺序参数（$t$和$Q_6$），并项目的（$t, Q_6$）平面上的平衡状态点，或顺序映射。当$λ$在4/7和6/7之间变化时，有序映射从水状行为演变为硬球状行为。因此，我们通过简单地改变硬核直径与软核直径的比率来遍历具有可调球对称势的家族的硬球（$λ=1$）和类水（$λ\sim4/7$）所包含的液体行为的范围。尽管动力学和热力学异常几乎发生在整个$0\leqλ\leq1$范围内，但水状结构异常（即，在压缩时$t$和$Q_6$两者的降低以及在异常区域中严格相关的$t$和$Q_6$）仅发生在$λ=4/7$周围。水一样的结构，动力学和热力学异常的出现完全是由于存在两个长度尺度，取向依赖的相互作用是缺席的设计。
2006-01-24 cond-mat.soft
Competing interactions near the liquid-liquid phase transition of core-softened water/methanol mixtures
水是一种独特的物质，具有一长串的热力学、动力学和结构异常，这些异常通常归因于分子间相互作用中两个特征长度尺度之间的竞争。人们一直认为，潜在的液-液相变（LLPT）结束于液-液临界点（LLCP）的水的异常行为的核心。这种转变，已被证明在多个模拟研究似乎是抢占实验自发结晶。在这里，为了暴露在过冷制度中观察到的LLPT附近的自发结晶，和密度异常之间的连接，我们进行了广泛的分子动力学模拟的模型混合物的核心软化水和甲醇。类纯水流体表现出LLPT和密度异常。相比之下，我们的纯甲醇类模型确实有一个LLPT，但缺乏密度异常。我们的研究结果说明了密度异常的消失和自发结晶的温度增加之间的关系：一旦这个温度超过LLCP的临界温度，没有密度异常观察。这种奇特的特征说明了如何微调的竞争相互作用决定了水/酒精混合物的异常行为。
2020-08-20 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Liquid polymorphism, density anomaly and H-bond disruption in an associating lattice gases
本文研究了氢键畸变和质子简并消除对缔合液体极小模型热力学性质的影响。在这两种情况下，两个液相和密度异常的存在不受影响。键合结构的简并度越大，临界温度越低，液-液共存线越陡，意味着液体密度越低，熵越大。对相图中氢键网络的分析表明，密度异常伴随着氢键密度的急剧降低，这对一个早已被人们所认识的关联式产生了限制。这一特点是目前独立的键畸变或质子熵的存在。
2006-09-21 cond-mat.soft
Ab initio molecular dynamics description of proton transfer at water-tricalcium silicate interface
首次采用从头算分子动力学模拟模拟了C $_3$ S/水界面。模拟表明，具有良好环境的氧化物首先被质子化，产生非常稳定的羟基。质子转移发生在水和硅酸盐之间，以及水和表面上水解离后形成的氢氧化物之间。这些事件的典型寿命是在相同的时间尺度比本征和Zundel离子在散装水之间的相互转换。在我们的模拟所涵盖的水合的非常早期的阶段，硅烷醇基团是非常不稳定的，并且水的分子吸附比解离吸附稍微更稳定。
2020-07-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Electronic Excitation Response of DNA to High-energy Proton Radiation in Water
缺乏对DNA对带电粒子辐射（如高能质子）的电子激发响应的分子水平理解，仍然是推进质子和其他离子束癌症治疗的基本科学瓶颈。特别是，不同类型的DNA损伤对高能质子的依赖性代表了一个重要的知识空白。在这里，我们采用第一性原理实时依赖于时间的密度泛函理论模拟，使用一个并行的超级计算机，解开能量转移的量子力学细节从高能质子到DNA在水中。计算结果表明，质子沉积在DNA糖磷酸侧链上的能量比沉积在核碱基上的能量多得多，并且预计在DNA侧链上的能量转移比在水上的能量转移大。作为这种电子停止过程的结果，在DNA侧链上产生高能空穴作为氧化损伤的来源。
2023-03-16 cond-mat.soft physics.chem-ph
Anomalous behavior of dispersion curves in water-like systems and water
本文考虑了模型岩心软化液和SPC/E水模型纵向激励的频散曲线。我们发现，这两个系统都表现出异常的激发频率的行为：激发的频率可以随着温度沿等容线降低，而在正常的液体中，他们应该增加。这一观察允许引入一个水异常-激发频率对温度的异常依赖性。
2018-12-23 cond-mat.soft
Diffusion anomaly and dynamic transitions in the Bell-Lavis water model
本文研究了最小Bell-Lavis（BL）水模型的动力学性质及其与热力学反常的关系。Bell-Lavis模型定义在三角形晶格上，其中水分子由具有通过范德华力和氢键相互作用的三个对称键臂的粒子表示。我们通过蒙特卡罗模拟研究了相图不同区域的模型扩散率。我们的结果表明，该模型显示了一个区域的反常扩散，这是在该区域内的反常密度，由最大密度温度线（TMD）所包围。此外，我们还发现，扩散率经历了一个动态的转变，可以归类为脆弱的强转变，在临界线，只有在低压。在较高的密度下，在穿过临界线时没有看到动态转变。因此，从这项研究的证据是，动态过渡到临界的关系可能会被丢弃。
2010-06-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Understanding diffusion and density anomaly in a coarse-grained model for water confined between hydrophobic walls
我们研究，通过蒙特卡罗模拟，一个粗粒度的模型，在部分水化的疏水壁之间的水单层，与壁到壁的距离约为0.5 nm。我们分析了平行于壁的扩散常数，$D_{\parallel}$，如何改变和相关的系统的相图。我们发现一个轨迹的$D_{\parallel}$最大值和轨迹的$D_{\parallel}$最小值沿等温线，与线的恒定$D_{\parallel}$类似的散装水的熔点线。$D_{\parallel}$极值的两个轨迹包封在恒定$P$时密度最大值的温度线上。我们展示了这些位点是如何与由于氢键的异常体积行为。在低得多的$T$，承压水成为subdiffusive，我们讨论了这种行为是如何增加水分子之间的相关性时，氢键网络的发展。在subdiffusive区域内，虽然翻译在很大程度上受到阻碍，我们观察到，氢键网络可以平衡，其重排是负责沿等压线的密度极小值的外观。我们澄清，最小值不一定与氢键网络的饱和度。
2011-09-13 cond-mat.soft physics.chem-ph
Water Assisted Proton Transport in Confined Nanochannels
在疏水限制下的水合过量质子是纳米多孔材料和生物分子系统中电荷传输行为和反应性的关键组分。本文通过改变圆柱形碳纳米管（CNT）纳米孔的直径（d = 0.81、0.95、1.09、1.22、1.36、1.63和1.90 nm）、长度（1 ~3和~5 nm）、曲率和手性，计算研究了亚2 nm疏水纳米孔的过量质子限制效应。还探索了具有不同直径段的组合的CNT。限制下的水分子的空间分布是直径相关的，然而，质子溶剂化和运输被一致地发现发生在邻近孔壁的水层中，显示出水合过量质子水合氢离子样结构的“两亲性”特征。质子传输自由能垒也随着纳米孔直径的增加而显著降低，并且质子传输在d > lnm的纳米孔中变得几乎无垒。在所研究的纳米孔中，Zundel阳离子（${H_{5}O_{2}}^{+}$）仅在d = 0.95 nm CNT（7，7）纳米孔中填充。CNT（7，7）纳米孔内水合过量质子和$K^{+}$的存在分别诱导水密度增加40%和20%。通过CNT纳米孔的$K^{+}$传输的自由能垒也始终高于质子传输。有趣的是，过量质子电荷缺陷分布的演变揭示了d = 0.81 nm CNT（6，6）纳米孔（或段）中的“冻结”单水线构型，水合的过量质子只能通过Grotthuss机制穿梭通过该构型。车辆扩散成为相关的质子运输在“平”的自由能区和更宽的纳米孔，其中质子不主要穿梭在轴向方向。
2020-06-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Structural Origin of Water Heat Capacity Anomaly from Classical and Quantum Simulations
University of California, Davis（加州大学戴维斯分校）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）；Lawrence Livermore National Laboratory（劳伦斯利弗莫尔国家实验室）
研究水热容量异常的结构起源，采用经典和路径积分分子动力学方法，发现核量子效应抑制高频振动，热容量异常源于结构波动，通过两态映射揭示有效焓标度，建立微观联系。
2026-08-24 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Biasing the center of charge in molecular dynamics simulations with empirical valence bond models: free energetics of an excess proton in a water droplet
多态经验价键（EVB）模型提供了复杂分子体系中质子转移和溶剂化的能量学的准确描述，可以有效地用于分子动力学计算机模拟。在这样的模型中，移动质子电荷的位置可以由所谓的电荷中心来指定，电荷中心被定义为EVB模型的非绝热状态的加权平均。在本文中，我们使用一级微扰理论计算的分子力，如果一个偏置电位施加到电荷中心。当使用分子动力学模拟来确定与质子转移相关的自由能并且在可用的计算时间期间并非所有相关质子位置都以足够的频率采样时，这种偏置电位通常是必需的。我们推导出的力表达式很容易评估，不产生任何显着的计算成本相比，无偏EVB模拟。作为该方法的一个例子，我们研究质子转移在一个小的液体水滴组成的128个水分子加上一个多余的质子。相反的连续静电的预测，但在协议与以前的计算机模拟类似的系统，我们观察到，过剩的质子主要位于液滴的表面。使用本文中开发的形式主义，我们计算所需的可逆工作进行质子电荷从液滴表面到其核心找到一个值约为4 $k_{\rm B}T$。
2007-11-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Two-Dimensional Water in Graphene Nanocapillaries Simulated with Different Force Fields: Rhombic Versus Square Structures, Proton Ordering, and Phase Transitions
氢键模式，质子排序，和相变的单层冰在二维疏水约束是从根本上不同的散装冰。为了研究准二维冰的行为，我们进行了分子动力学模拟的固定石墨烯板之间的距离为0.65 nm的限制水。虽然实验结果仍然是有限的，理论研究往往是基于一个单一的力场模型，这项工作提出了一个系统的研究，使用不同的水力场，即SPCE，TIP 3 P，TIP 4P，TIP 4P/ICE，TIP 5 P。在1000 MPa的压力下，石墨烯毛细管的水占有率被确定为每平方纳米13.5至13.9个水分子，这取决于水力场的选择。为了确保构型空间的完整采样，并克服分离亚稳结构的障碍，这些模拟是基于副本交换分子动力学技术。我们报道了不同的四氢氢键模式，这些模式被归类为近正方形或菱形。虽然许多这些安排是平坦的，但在某些情况下，也发现了褶皱的安排。也被认为是准二维水结构的质子排序，允许确定它们为铁电，铁电或反铁电。对于200 K和400 K之间的温度，我们发现几个二级相变从一个冰结构到另一个，改变在许多情况下，氧原子和质子的排列。对于400 K和600 K之间的温度有融化一样的转变，从单层的冰到单层的液态水。这些一级相变的潜热在3.4和4.0 kJ/mol之间。
2019-01-14 cond-mat.soft physics.chem-ph
Isotopic Fingerprints of Proton-mediated Dielectric Relaxation in Solid and Liquid Water
Austrian Institute of Technology（奥地利技术研究所）；Israel Institute of Technology（以色列理工学院）；University of Washington（华盛顿大学）；École Polytechnique Fédérale de Lausanne（洛桑联邦理工学院）；Hamburg University of Technology（汉堡工业大学）
研究通过交叉验证测量了冰和水四种同位素在1-10^5 Hz区域的介电弛豫同位素效应，发现H2O/D2O弛豫率比恒定，支持经典质子转移理论而非分子重取向。
2025-09-11 cond-mat.soft physics.chem-ph
In Situ Observation of Proton-Induced DNA Fragmentation in the Bragg Peak: Evidence for a Protective Role of Water
本研究通过原位单分子测量和实时荧光追踪，发现布拉格峰附近含水DNA的质子诱导双链断裂截面比干燥DNA低十倍，证实水的保护作用，为放射生物学和质子治疗建模提供依据。
2025-10-02 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.ins-det
Electric Fields in Liquid Water Irradiated with Protons at Ultrahigh Dose Rates
本研究通过单粒子追踪观察3 MeV质子辐照水，发现带电聚苯乙烯珠的径向运动源于离子迁移率差异引发的电泳，揭示了高剂量辐射对生物系统的扰动机制并为辐射诱导扩散泳操控胶体提供了新途径。
2023-10-23 cond-mat.soft physics.acc-ph physics.chem-ph
An interacting spin flip model for one-dimensional proton conduction
提出了一种离散的非对称排斥过程（ASEP）来模拟质子沿一维水线的传导。每个晶格点代表一个水分子，它只能处于三种状态之一：质子化、指向左和指向右。只有右（左）指向的水才能接受来自左（右）的质子。给出了三种群开边界排斥模型的渐近平均场分析和蒙特卡罗模拟的结果，并进行了比较。稳态质子流的平均场结果表明，在单一物种ASEP中发现了许多类似于低和最大电流相的机制[B]。Derrida，Physics Reports，{ \bf 301}，65-83，（1998）].我们发现，平均场的结果是准确的（相比晶格蒙特卡罗模拟），只有在某些制度。还讨论了包括更精细的力和孔隙缺陷的改进和扩展。
2002-12-03 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Proton-transfer dynamics in ionized water chains using real-time Time Dependent Density Functional Theory
在光电离水基体系的密度泛函理论研究中，电荷局域化在质子转移动力学中的作用还没有得到很好的理解。这是由于在存在交换和相关函数误差的情况下提取耦合电子-核非绝热动力学的贡献的固有复杂性。在这项工作中，我们解决了这个问题，通过使用实时依赖于时间的密度泛函理论（rt-TDDFT）为基础的Escherichfest动力学模拟电离线性氢键水簇模型系统。我们的目的是了解半局域交换和相关泛函中的自相互作用误差如何影响质子转移的概率。特别是，我们表明，对于H-键合（H $_2$ O）$_n^+$链（与$n>3$），质子转移概率达到最大值，成为可比的混合泛函预测。这是因为在扩展的氢键结构中，半键合型几何形状的形成在很大程度上受到抑制。我们还展示了如何连接到质子转移反应的概率，以及电子和核电荷之间的分离的初始光空穴的本地化程度。这些结果与绝热动力学的初始波函数被允许放松的离子簇的基态，解释为什么不同的泛函和动力学方法导致定量不同的结果。
2020-07-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Proton Electrodynamics in Liquid Water
液态水的介电谱，$10^{4} - 10^{11}$ Hz，被解释为电荷的扩散，形成作为H $_{2}$ O分子的自电离的结果。这种方法解释了德拜弛豫和直流电导率作为这种扩散的两种表现形式。德拜弛豫是由于具有快速复合速率$1/τ_{2}$的电荷扩散，而直流电导率是具有慢得多的复合速率$1/τ_{1}$的扩散的表现。应用一个简单的模型的基础上布朗扩散，我们发现$τ_{2} \simeq 10^{-11}$和$τ_{1} \simeq 10^{-6}$的，和电荷载流子的浓度，参与每两个过程，$N_{2} \simeq 5 \times 10^{26}$ m $^{-3}$和$N_{1} \simeq 10^{14}$ m $^{-3}$。此外，我们与$N_{2}$和$N_{1}$的H $_{3}$ O $^{+}$ -OH $^{-}$对的总浓度和pH指数，分别，并找到一个单一的水分子，$τ_{0} \simeq 10^{-9}$ s的寿命。最后，我们表明，水的高介电常数的结果主要来自闪烁的分离电荷，而不是从完整的分子偶极子的重新取向。
2013-02-20 cond-mat.soft physics.chem-ph
Water-like anomalies for core-softened models of fluids: One dimension
我们使用一个一维（1d）的核心软化潜力，以发展一个物理图片的一些异常存在于液态水。核心软化电位模拟氢键的作用。对1d系统的兴趣源于这样的事实，即封闭形式的结果是可能的，并且1d中的定性行为在更高维度的液相中重现。讨论了势的形状与密度异常的关系，并研究了密度异常引起的熵异常。我们发现，某些形式的两步方阱势导致在T=0时存在一个在低压下有利的低密度相和一个在高压下有利的高密度相，并导致在正压下出现一个点$C'$，它类似于$1d$伊辛模型中T=0的“临界点”。点$C'$的存在导致等温压缩系数$K_T$和等压比热$C_P$的反常行为。
1999-08-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Why does hydronium diffuse faster than hydroxide in liquid water?
质子通过水合氢离子和氢氧根离子在水中的转移是普遍存在的。它是酸碱化学、某些酶反应甚至流感感染的基础。尽管经过了两个世纪的研究，为什么水合氢离子在水中的扩散速度比氢氧化物快的机制仍然没有得到很好的理解。本文采用基于分子动力学的最新密度泛函理论，对非局域范德华相互作用和电子基态中的自相互作用进行校正，来模拟水和水合水离子。在这一理论水平上，水合氢离子的结构扩散保持了先前公认的协同行为。然而，相比之下，通过氢氧化物的质子转移是由逐步的事件，从一个稳定的超配位溶剂化结构，阻碍质子转移所产生的。具体而言，后者表现出非平面几何形状，这与中子散射结果一致。质子转移的时间相关性的不对称性使得水合氢离子比氢氧化物扩散得更快。
2018-01-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Soliton model for proton conductivity in Langmuir films
本文提出了一个朗谬尔膜中质子电导率的孤子模型。该模型包含三个真正的标量场描述参与传导的氢，亲水头的朗缪尔膜，和水。得到了描述质子沿氢键运动的孤子解，在薄膜的压缩作用下，质子势最小值之间的距离和薄膜分子与水之间的氢键强度发生了变化.这种变化增加了孤子产生的概率。提出的模型允许质子电导率数据在朗缪尔薄膜进行解释。
2001-04-18 cond-mat.soft hep-ph hep-th
