Chemical reactivity and magnetism of graphene
E. F. Sheka, L. A. Chernozatonskii
在自旋对称性破缺方法的框架下，研究了石墨烯中奇电子之间的弱相互作用这一基本问题。后者通过增强的化学反应性和磁性表现出奇电子行为的特性。
The basic problem of weak interaction between odd electrons in graphene is considered within the framework of broken spin-symmetry approach. The latter exhibits the peculiarities of the odd electron behavior via both enhanced chemical reactivity and magnetism.
机构、总结、中文摘要均由AI分析而来，可能存在错误，请以论文正文为准。
继续探索
Altering the reactivity of pristine, N- and P-doped graphene by strain engineering: a DFT view on energy related aspects
对于碳基材料，与金属表面相反，应变和反应性之间的关系尚未建立，尽管有关于应变石墨烯的文献报道。了解这些关系对于理解石墨烯基表面的反应性和寻找优化策略将是非常有益的，这些优化策略将使这些材料更适合于目标应用。在这里，我们研究了压缩和拉伸应变（高达+/-5%）对纯，N掺杂和P掺杂石墨烯的结构，电子性质和反应性的影响，使用DFT计算。我们证明了通过应变以及通过掺杂剂原子的选择来调整石墨烯表面的拓扑结构的可能性。使用H和Na作为具有重要实际意义的简单吸附物来探测（掺杂）应变石墨烯的反应性。应变可以增强和减弱H和Na在（掺杂）石墨烯上的吸附。在Na吸附的情况下，在P掺杂的石墨烯上的Na吸附能与磷电荷之间观察到线性关系。发现钠在石墨烯表面的吸附能与应变之间存在线性关系，并根据吸附能和电导率讨论了其作为储氢电极和钠离子电池电极的可能性。
Chemical reactivity imprint lithography on graphene: Controlling the substrate influence on electron transfer reactions
石墨烯的化学功能化使得能够控制电子特性和传感器识别位点。然而，它的研究被底层基底的异常强烈的影响所混淆。在本文中，我们显示了一个鲜明的差异，在电子转移化学速率与芳基重氮盐单层石墨烯上支持在广泛的基板。当石墨烯在SiO_2和Al_2O_3（蓝宝石）表面上时，反应进行得很快，而在烷基封端的六方氮化硼（hBN）表面上则几乎不进行反应。该效果与基于掺杂水平的预期相反，并且可以使用考虑石墨烯中的衬底诱导的电子-空穴水坑的反应性模型来描述。拉曼光谱映射用于表征衬底对石墨烯的影响。反应性压印光刻（RIL）被证明是一种通过图案化底层衬底来空间图案化石墨烯上的化学基团的技术，并且被应用于石墨烯上的蛋白质的共价束缚。
Reactivity screening of single atoms on modified graphene surface -- From formation and scaling relations to catalytic activity
单原子催化剂（SAC）代表了催化剂利用的最终水平，这使其成为当前研究的焦点。因此，对它们的理解对于开发新的高效催化系统至关重要。使用密度泛函理论计算，分析了在四种不同载体（原始石墨烯、N-和B-掺杂的石墨烯和具有单空位的石墨烯）上的由九种金属（Ni、Cu、Ru、Rh、Pd、Ag、Ir、Pt和Au）组成的模型SAC。其中，只有具有单个空位的石墨烯能够形成SAC，其在电催化的苛刻条件下在聚集和溶解方面是稳定的。使用原子（氢和A = C、N、O和S）和分子吸附物（AHx，x = 1、2、3或4，取决于A）探测模型SAC的反应性，得到包括在本研究中的近600个不同的系统。证实了A和AHx在模型SAC上的吸附能之间的标度关系。然而，对于CH 3的情况，标度被打破。原子和分子吸附物在由原始、N掺杂和B掺杂石墨烯支撑的金属SA上的吸附能之间也存在明显的标度，这源于这些支撑物上SA的相似电子结构。利用所获得的数据，我们分析了模型SAC上的析氢。只有M@石墨烯空位体系（不包括Ag和Au）在高酸性溶液中的析氢条件下是稳定的。额外的界面效应进行了讨论，并需要适当的理论处理时，研究SAC与分子物种的相互作用。
Reactivity of Stone-Wales defect in graphene lattice -- DFT study
本文通过DFT计算系统研究含Stone-Wales缺陷石墨烯的反应活性，发现该缺陷增强多种元素吸附，且机械约束可进一步强化结合并诱导缺陷结构重组，为石墨烯缺陷与应变工程提供理论基础。
Magnetism in Graphene Systems
石墨烯因其新颖的电子结构而引起了材料科学的极大兴趣。最近，在石墨烯基系统中发现的磁性开启了其自旋电子学应用的可能性。本文综述了二维石墨烯、一维石墨烯纳米带和零维石墨烯纳米团簇等石墨烯体系的磁性和电子结构。理论研究表明，这种无金属磁性主要来自于局域态或边缘态。通过外加电场或化学修饰，可以将锯齿形纳米结构转变为半金属结构，从而得到理想的自旋滤波器。
The role of surface chemical reactivity in the stability of electronic nanodevices based on two-dimensional materials "beyond graphene" and topological insulators
在这里，我们研究了对环境气体的表面化学反应性对纳米器件的性能的影响，基于二维材料“超越石墨烯”和新的拓扑相的物质。虽然观察到硅烯和磷烯在环境条件下的表面氧化，随后降低了载流子的迁移率，但具有硒化铟、铋硫属化物和过渡金属二硫属化物的活性通道的纳米器件在空气中是稳定的。然而，暴露于空气中的硒化铟由于Se空位上的水分解而遭受p型掺杂，而过渡金属二硫属化物中的载流子的低迁移率增加了纳米器件的响应时间。相反，铋硫族化物需要控制晶体质量，这可能是扩大规模的严重障碍。
Repair of magnetism in oxidized graphene nanoribbons
提出了在实际氧化石墨烯纳米带中建立磁性的新途径。采用密度泛函理论模拟了氧钝化后石墨烯纳米带中羟基从中心向锯齿形边缘迁移的过程。在边缘附近的羟基基团的存在导致形成悬挂键，而不是饱和，由于氧化和修复的磁性减少边缘氧化。并对新型磁性石墨烯纳米带的制备方法和稳定性进行了讨论。
Electronic structure, imaging contrast and chemical reactivity of graphene moiré on metals
在4d和5d过渡金属表面上实现石墨烯莫尔超结构提供了具有周期性调制电子密度的模板，这是许多迷人效应的原因，包括量子点的形成和有机分子或金属簇在石墨烯上的位置选择性吸附。在这里，应用扫描探针显微镜/光谱学和密度泛函理论计算的组合，我们获得了深刻的洞察电子和地形的贡献，以成像对比度的外延石墨烯/Ir（111）系统。我们直接表明，在STM成像的电子贡献是占主导地位的地形相比。在力显微镜和光谱实验中，我们观察到的尖端之间的相互作用强度的变化和高对称性的地方在石墨烯莫尔超晶胞，这决定了吸附位点的分子或金属簇在石墨烯/Ir（111）。
Magnetism in Graphene Induced by Single-Atom Defects
我们从第一性原理出发研究了单碳原子缺陷引起的石墨烯磁性。对于氢化学吸附缺陷和空位缺陷这两种缺陷，我们观察到了由缺陷诱导的扩展态引起的巡游磁性。计算的磁矩等于1 $μ_B$每氢化学吸附缺陷和1.12 $-$ 1.53 $μ_B$每空位缺陷取决于缺陷浓度。磁矩之间的耦合是铁磁的还是反铁磁的，这取决于缺陷分别对应于石墨烯晶格的相同还是不同的六边形子晶格。讨论了石墨烯中巡游磁性与高$T_C$磁有序的相关性。
Visible evidence to magnetism of graphene oxide
氧化石墨烯在催化剂、吸附剂、氧化剂等广泛应用中的多种潜力继续令科学界感到惊讶，是由不断揭示其奇妙本质所决定的。其中，磁性最终不能被肉眼识别和直接观察到。在此，我们报道了氧化石墨烯在普通Nd-Fe-B磁体的外部磁场下简单地定向迁移和沉积在一起，而氧化石墨烯的铁磁性没有表现出铁那么强。因此，我们说明了这一有趣的途径，以保持接近这样的二维碳材料和潜在的促进磁性取向的应用。
Hydrogen on graphene: Electronic structure, total energy, structural distortions, and magnetism from first-principles calculations
利用密度泛函理论计算了氢化单层、双层和多层石墨烯的电子结构、总能量、结构畸变和磁性。研究发现，氢致磁性只能在氢原子浓度很低的情况下（单原子状态）才能存在，而具有优化结构的氢对通常是磁性的。化学吸附能作为氢浓度的函数计算，以及氢结合和释放的能量障碍。结果表明石墨烯是一种很有前景的储氢材料。讨论了石墨烯、纳米管和块状石墨氢化之间的差异。
Stability of edge states and edge magnetism in graphene nanoribbons
我们批判性地讨论了锯齿形边缘石墨烯纳米带（ZGNRs）的边缘态和边缘磁性的稳定性。我们指出，磁边缘状态可能不存在于真实的系统中，并表明，至少有三个非常自然的机制-边缘重建，边缘钝化，和边缘关闭-这大大减少边缘状态的影响，在ZGNRs，甚至完全消除它们。即使可以制造出具有磁性边缘状态的系统，其内在磁性在室温下也不会稳定。电荷掺杂和边缘缺陷的存在进一步破坏了这种系统的固有磁性。
Selective metal deposition at graphene line defects by atomic layer deposition
石墨烯中的一维缺陷对其物理性质，如电荷传输和机械强度有很大的影响。随着化学反应性的增强，这种缺陷也可以让我们选择性地功能化材料，并系统地调整石墨烯的特性。在这里，我们展示了通过原子层沉积在化学气相沉积的石墨烯的线缺陷，特别是晶界处的金属的选择性沉积。原子层沉积使我们能够沉积铂主要在石墨烯的晶界，褶皱，和裂缝，由于这些线缺陷，这是直接证实了透射电子显微镜成像的增强的化学反应。石墨烯缺陷位点的选择性功能化，连同沉积的Pt的纳米线形态，产生用于传感应用的优越平台。使用Pt-石墨烯混合结构，我们展示了高性能的氢气传感器在室温下，并显示其优于其他蒸发Pt沉积方法，其中Pt装饰石墨烯表面非选择性。
Magnetism of cobalt nanoclusters on graphene on iridium
利用扫描隧道显微镜和X射线磁性圆二色性光谱原位研究了石墨烯/Ir（111）莫尔条纹上自组织或非自组织的26 ~ 2700个Co原子团簇的结构和磁性。令人惊讶的是，小团簇几乎没有磁各向异性。我们发现了星系团之间存在磁耦合的迹象。实验必须仔细进行，以避免软X射线对团簇的破坏。
Gate-controlled ultraviolet photo-etching of graphene edges
研究了正负栅电场作用下石墨烯在紫外光照射下的化学反应性。当施加负栅极电压时，石墨烯边缘被选择性地蚀刻，而对于正栅极电压，反应性被显著抑制。氧吸附到石墨烯上受到在先前的电测量期间实现的最终状态的费米能级的显著影响。在负到正栅极扫描之后的UV照射导致主要的氧解吸，而在相反方向上的栅极扫描之后的UV照射导致石墨烯边缘的蚀刻。
Structure stability and magnetism in graphene impurity complexes with embedded V and Nb atoms
采用第一性原理密度泛函理论（DFT）研究了V和Nb原子嵌入单空位和双空位石墨烯的过程。对于MV/DV石墨烯中的V/Nb嵌入，验证了完全/几乎完全的自旋极化。磁性的起源是通过嵌入过渡金属原子的3d态与嵌入位置附近的不等价C原子的p态的相互作用来确定的。通过能带结构分析研究了石墨烯在V/Nb原子嵌入的少子自旋通道中的半导体行为。等值面图也证实了本纳米系统的磁性。我们的结果表明，这些纳米系统具有未来应用的潜力，例如自旋电子学、能源和高频晶体管。
Accelerated First-Principles Exploration of Structure and Reactivity in Graphene Oxide
本研究利用机器学习加速第一性原理模拟，结合即时加速与消息传递神经网络势，快速探索氧化石墨烯的化学与构型空间，并在十纳米尺度模型中成功模拟热还原，为碳质材料模拟提供平台。
Emergence of Flat-Band Magnetism and Half-Metallicity in Twisted Bilayer Graphene
利用第一性原理计算证明了压缩扭曲双层石墨烯的平带磁性和半金属性。我们表明，动态带结构工程在扭曲的双层石墨烯是可能的，通过控制化学成分与外部掺杂，层间耦合强度与压力，和磁有序与外部电场。通过改变旋转顺序和减少层间分离，电荷密度的不平衡分布导致局部磁矩的自发显现，而不破坏双层的结构完整性。在大晶胞中估计了磁矩之间的弱交换相关。外部电场将局部磁有序从铁磁转变为反铁磁。取代掺杂改变了一个自旋分布的化学势，导致半金属性。压缩扭曲双层石墨烯片表现出自发磁化，这表明磁矩之间的相关性并不是其形成的必要条件。
Understanding the $sp$ magnetism in substitutional doped graphene
在石墨烯中的缺陷诱导磁性已被理论预测和实验观察。然而，当考虑具有$sp$电子的替代杂质时，关于磁性行为的起源存在公开的问题。这项工作的目的是有助于掺杂石墨烯系统中杂质诱导的自旋磁性的理解。因此，在密度泛函理论的框架下，得到了周期表中IIIA族（B，Al，Ga）和VA族（N，P，As，Sb，Bi）杂质置换掺杂石墨烯的电子结构和自旋磁矩.磁性基态的性质是从计算的总能量作为自旋磁矩的函数，使用固定的自旋矩方法确定的。我们表明，在所研究的系统中的自发磁化产生的电子不稳定性的存在下，在费米能级的一个狭窄的杂质带。此外，我们发现自旋极化的出现需要杂质引入额外的电子到石墨烯晶格，并且杂质-碳杂化接近于$sp^3$几何形状。这些特征揭示了电荷掺杂符号和杂化程度在取代掺杂石墨烯中$sp$磁性的起源中起着根本性的作用。
Stone-Wales Defects in Silicene: Formation, Stability and Reactivity of Defect Sites
在合成具有六方晶格结构的超薄材料的过程中，很容易形成Stone-Wales（SW）型缺陷，这种拓扑缺陷的存在导致石墨烯类结构的电子和力学性能发生显著变化。在这里，我们调查这种SW缺陷的形成和反应性的硅烯。我们报告了在独立的（~2.4 eV）和Ag（111）支撑的（~2.8 eV）硅烯中形成SW缺陷的能垒，并发现其显著低于石墨烯（~9.2 eV）。此外，硅烯的屈曲性质为SW缺陷的愈合提供了大的能量势垒，因此有缺陷的硅烯即使在高温下也是稳定的。具有SW缺陷的硅烯是半导体的，具有0.02 eV的直接带隙，并且该值取决于缺陷的浓度。此外，在SW缺陷硅烯中的氮取代表明，缺陷晶格位置是最不优选的N原子的取代位置。我们的研究结果表明，在硅烯SW缺陷的容易形成，也提供了一个指导方针，在硅基材料的带隙工程通过这样的缺陷。
Tunable Magnetism of Transition Metal Nanostructures by Hydrogenated Graphene
通过与石墨烯的$π$电子态配对来控制过渡金属原子的磁性是有趣的。在此，我们通过第一性原理计算探索了通过形成四面体$sp^3$ -金属$d$杂化键来实现磁化翻转的可能性.单层钴原子覆盖的石墨烯多层膜在底面氢化后可以转变为$sp^3$键合的金刚石膜。虽然$sp^3$悬挂键和金属$d_{z^2}$状态之间的杂交有利于这种转换，但这种强杂交可能会导致钴吸附原子的易磁化轴从平面重新取向为垂直。进一步的研究表明，这种各向异性磁化甚至可以在电荷载流子密度变化时进行调制，这表明电场控制磁化重取向的可能性。这些结果提供了一种新的替代方案，将代表剪裁磁性的层状材料中的层间混合键的程度。
Energy gaps, magnetism, and electric field effects in bilayer graphene nanoribbons
采用第一性原理密度泛函电子结构方法，研究了双层石墨烯纳米带的能隙和磁性随带宽和层间电场强度的变化.我们假设AB（Bernal）堆叠，并考虑扶手椅和锯齿形边缘以及两个边缘对齐，其区别在于一个层相对于另一个层旋转60 $^o$。扶手椅带具有三种类型的双层间隙，其随着带宽度的增加而减小。层之间的外部电场增加了窄带的间隙，并减少了宽带的间隙，这是一种可以使用$π$带紧束缚模型和微扰理论半解析地理解的性质。锯齿形边缘带的磁性是不同的两个不同的边缘对齐，并不强大的所有考虑的交换相关近似。双层带隙对磁性的存在或不存在很敏感。
Magnetism and structure at a vacancy in graphene
采用密度泛函方法研究了含空位石墨烯的电子结构、成键和磁性。单空位石墨烯基态是自旋极化的，并且结构平坦。非偏振态仅对有限段是非平面的。含有周期性空位阵列的系统显示磁性转变和金属-绝缘体转变。
Competing magnetism in $π$ electrons in graphene with a single carbon vacancy
石墨烯中一个有趣的发现是空位诱导的磁性，它突出了局部磁矩和传导电子之间有趣的相互作用。在密度泛函理论中，目前对基态的理解是，斯通纳不稳定性引起$π$电子的铁磁性，该铁磁性与$σ$悬挂键的局部磁矩对齐，并且诱导的$π$磁矩在低空位浓度下消失。然而，观察到的近藤效应表明，$π$电子周围的空缺应该反铁磁耦合到本地的时刻，并进行非零的时刻。在这里，我们建议，一个相位拥有显着的面外位移和$π$带与反铁磁耦合到本地$σ$矩是基态。与我们提供的功能，它是可能的自旋分辨STM，STS和ARPES测量，以验证新提出的阶段。
Stability and magnetism in complex multivacancy graphene systems
本论文的主要工作是通过密度泛函理论计算研究复杂石墨烯多配体体系的稳定性和磁性。去除一系列碳原子-即互补图形-导致这些多配位系统。我们证明了树枝状互补图形产生非常稳定的缺陷石墨烯结构的证据。如果该树枝状互补图形是脂肪族的，则有缺陷的石墨烯系统的应力足以降低这种系统的对称性。在互补图形是基于苯基或芘类核心的情况下，剩余的系统与空缺将保持对称性的删除部分产生花状结构优化后。这在基于位于五边形环的松散顶点处的悬挂键的磁性排列中具有后果。在正交各向异性的情况下，磁序由空位系统的对称性（即互补图形的对称性）驱动。
Edge Saturation effects on the magnetism and band gaps in multilayer graphene ribbons and flakes
采用基于密度泛函理论的电子结构方法和半局域密度近似，研究了几何约束、磁场和外电场对边缘饱和氢（H $_2$）或羟基（OH）的多层石墨烯带的电子结构和带隙的影响.我们讨论的相似性和差异的计算功能相比，原子氢（或H-）饱和带和薄片。对于H $_2$边饱和，我们发现了三种扶手椅型带类的\emph{shifted}标记，以及在窄锯齿型带中的磁性到非磁性的转变，其临界宽度随层数而变化。其他计算的特性，如存在的临界间隙和外部电场行为，层相关的电子结构，堆叠相关的带隙感应和长度限制的影响保持定性与H饱和带相同。
Edge State Magnetism of Single Layer Graphene Nanostructures
我们使用哈伯德模型的平均场论研究了石墨烯纳米结构的边态磁性。我们研究了石墨烯锯齿形边缘的磁性如何受到其他类型的终止边缘和缺陷的影响。通过对规则形状（如多边形纳米点和纳米带）和不规则形状的详细研究，我们得出结论，锯齿形边缘的磁性非常强大。我们的计算表明，长度超过三到四个重复单元的锯齿形边缘总是磁性的，而不管其他边缘，规则或不规则。因此，我们清楚地表明，石墨烯纳米结构的边界边缘的边缘不规则性和缺陷不会破坏边缘状态磁性。
Effects of magnetism and electric field on the energy gap of bilayer graphene nanoflakes
采用\textit{first principles}密度泛函电子结构方法和半局域交换关联近似，研究了磁场和垂直外电场强度对长度受限的双层石墨烯纳米带（或纳米片）的能隙的影响.我们假设AB（Bernal）双层堆叠，并考虑扶手椅和锯齿形边缘，对于每种边缘类型，我们考虑两个边缘对齐，即$α$和$β$边缘对齐。对于扶手椅型纳米片，我们确定了三种不同的双层能隙，由宽度方向上的碳链数决定（{ \it N} = 3{ \it p}，3{ \it p}+1和3{ \it p}+2，{ \it p}是整数），并且除了3类{ \it p}+2扶手椅型纳米带之外，带隙随着宽度的增加而减小。在扶手椅型双层纳米带中看到的金属样行为被发现在扶手椅型纳米片中不存在。3类{ \it p}+2扶手椅型纳米片显示出显著的长度依赖性。我们发现，由于纳米片的大的本征带隙，带隙随着所施加的电场而减小。因此，我们的计算没有预测到临界能隙的存在。层之间的磁性在增强由几何限制产生的间隙值方面起着重要作用，暗示了在有限尺寸的双层石墨烯中磁性和几何限制的相互作用。
Signature of gate-tunable magnetism in graphene grafted with Pt-porphyrins
在石墨烯中诱导磁性有很大的希望，例如控制与栅电极的交换相互作用和产生奇异的磁相。迄今为止，用磁性分子或原子涂覆石墨烯主要导致石墨烯迁移率降低。在目前的工作中，我们表明，铂卟啉吸附在石墨烯上导致增强的流动性和栅极依赖的磁性。我们报道了卟啉可以是供体或受体，这取决于石墨烯的初始掺杂。卟啉在石墨烯上的带电杂质周围转移电荷和电荷，减少石墨烯掺杂并增加其迁移率。此外，电离的卟啉带有磁矩。利用介观输运对磁性的敏感性，特别是超导邻近效应和电导涨落，我们探讨了电离卟啉的相互作用磁矩在石墨烯中诱导的磁序。在磁性的签名中，我们发现了具有奇数分量的两端磁阻波动，这是零场时反对称性破缺的一个标志，在未涂覆的石墨烯样品中不存在。当石墨烯连接到超导电极时，感应的磁性导致超电流的栅极电压依赖性抑制、修改的磁干涉图案和栅极电压依赖性磁滞。对于长超导体石墨烯超导体结和具有最高初始掺杂的样品，磁性特征是最大的，与更大数量的电离的并且因此磁性的卟啉相容。我们的研究结果表明，长程磁性通过电离的卟啉磁矩通过石墨烯诱导。这种磁相互作用由石墨烯中载流子的密度控制，这种可调谐性可以在自旋电子学应用中加以利用。
Hydrogen Atoms on Zigzag Graphene Nanoribbons: Chemistry and Magnetism Meet at the Edge
尽管石墨烯之字形边缘的非常规$π$磁性具有广泛的应用前景，但它是否以及在多大程度上在其化学中发挥作用仍然知之甚少。在这里，我们研究了添加氢原子$-$最简单的实验相关的吸附物$-$的锯齿形石墨烯纳米带（ZGNRs）。我们发现，$π$ -磁性管辖的ZGNRs的化学，引起一个网站依赖的碳原子的反应性和驱动氢化过程的纳米边缘。相反，化学吸附的氢原子控制ZGNR的$π$磁性，在反铁磁基态中充当自旋- $\frac{1}{2}$顺磁中心，并在能带极值处使载流子自旋极化。我们的研究结果建立了一个全面的图片之间的特殊相互作用的化学和磁性出现在锯齿形边缘的石墨烯。
Effects of edge magnetism and external electric field on energy gaps in multilayer graphene nanoribbons
利用第一性原理密度泛函理论，我们研究了多层石墨烯纳米带的电子结构作为带宽度和外部电场的函数，施加垂直于带层。我们考虑两种类型的边缘（扶手椅和锯齿形），每一种都有两个边缘对齐（称为alpha和beta对齐）。我们发现，在单层和双层扶手椅型纳米带，多层扶手椅型纳米带表现出三个类的能隙随宽度的增加而减少。非磁性多层锯齿形纳米带具有对边缘对齐和层数敏感的能带结构，表明不同的磁性和由此产生的能隙。我们发现，在垂直于外电场的情况下，在ABC叠层带中可以产生能隙，而在其他叠层序列中，能隙随着外电场的增大而减小或保持闭合。
Ab initio study of the influence of adsorbed atoms on vacancy-induced magnetic moments in graphene sheets
我们提出了单原子空位在石墨烯的从头计算。与先前的工作一致，我们发现空位是最近实验观察到的磁性的原因，它产生了一个具有净自旋的中心。对于小的超晶胞，相对于完美的石墨烯结构，在超晶胞中存在强对称性破缺，并且这种对称性破缺对于较大的超晶胞要小得多。研究了H、O和N原子的吸附对裸单原子空位自旋中心的影响及其对样品感生磁性的影响。在这个系统中发现了丰富多样的机制产生的磁性。
Defect-induced magnetism and Yu-Shiba-Rusinov states in twisted bilayer graphene
原子缺陷对石墨烯系统的低能性质有显著影响。通过第一性原理计算和紧束缚模型，我们提供的证据表明，化学杂质修改扭曲双层石墨烯的正常和超导状态。一个单一的氢原子连接到双层表面产生一个三点交叉，而自掺杂和三倍的破缺是由一个空位。这两种类型的缺陷导致时间反转击穿和局部磁矩的产生。氢诱导磁性也被发现存在于魔角石墨烯超晶格中出现超导性的掺杂水平。结果表明，超导有序和缺陷诱导磁性的共存在魔角扭曲双层石墨烯中产生了带隙Yu-Shiba-Rusinov激发。
Tunable Flat Bands and magnetism in Triangulene-based Superatomic Graphene
通过磷掺杂三角烯自下而上合成超原子石墨烯，利用STM/S证实其狄拉克带和平带电子结构，DFT揭示平带源于面内p_x,y轨道并导致半金属性，氧功能化实现电子结构与磁序的可调调控。
Robust Magnetoelectric Effect in Decorated Graphene/In2Se3 Heterostructure
磁电效应是一种基本的物理现象，它协同电和磁自由度产生不同的材料响应，如电调谐磁性，这是新兴的自旋电子学领域的关键基础。在这里，我们通过第一性原理研究表明，铁电（FE）极化的In 2Se 3单层可以调制相邻的过渡金属（TM）修饰的石墨烯层通过FE诱导的电子跃迁的磁性。在一个FE极化下，TM非键d轨道向下移动并与费米能级附近的碳p态杂交，抑制了磁矩，但在反向FE极化下，该TM d轨道向上移动，恢复了原始的磁矩。TM修饰的石墨烯/In 2Se 3异质结构中强大的磁电效应的这一发现为二维材料中FE控制磁性的实验探索提供了强有力的见解和有前途的途径。
Magnetism as a mass term of the edge states in graphene
从理论上研究了石墨烯边缘态的磁性。在库仑相互作用的存在下，边缘态的赝自旋序的不稳定性诱导亚铁磁序。虽然次近邻跳跃可以稳定赝自旋序，但强库仑相互作用使赝自旋非极化，实自旋极化。边缘态的磁性使导带和价带的态密度在费米点附近出现两个峰值。利用Weyl方程的连续模型，我们证明了边缘诱导的规范场和自旋相关的质量项是决定边缘态磁性的关键。讨论了边缘态的磁性与宇称异常的关系。
On-surface synthesis and characterization of Teranthene and Hexanthene: Ultrashort graphene nanoribbons with mixed armchair and zigzag edges
本研究针对兼具扶手椅与锯齿边缘的超短石墨烯纳米带反应活性研究不足的问题，合成蒽三烯和蒽六烯模型化合物，表征其结构并研究空气暴露下的反应活性，明确了不同边缘的轨道与振动模式起源。
Atomic adsorption on graphene with a single vacancy: systematic DFT study through the Periodic Table of Elements
石墨烯中的空位提供了改变化学反应性的位点，并打开了通过缺陷工程调整石墨烯性质的可能性。了解这些缺陷的化学反应性对于在先进技术中成功实施碳材料至关重要。我们报告了一个系统的DFT研究的原子吸附在石墨烯上的元素周期表（PTE）的第1至6行的元素，不包括镧系元素的单空位的结果。计算使用PBE，长程色散相互作用校正的PBE（PBE+D2和PBE+D3）和非本地vdW-DF 2功能。我们发现，大多数元素强烈绑定到空位，除了第11和12族的元素，和稀有气体，其中的色散相互作用的贡献是最显着的。与空位的相互作用的强度与元素在其稳定相中的结合能相关：结合能越高，可以预期与空位的结合越强。由于大多数原子可以被困在SV网站，我们已经计算了溶解的潜力，发现在大多数情况下，吸附在空位的金属是更“贵”比他们在相应的稳定相。
Limits on intrinsic magnetism in graphene
研究了超声剥离法制备的石墨烯纳米晶的磁化强度。在低于2K的任何温度下都没有检测到铁磁性。我们也没有发现强顺磁性预期由于大量的边缘缺陷。相反，石墨烯是强抗磁性的，类似于石墨。我们的纳米晶体仅表现出弱的顺磁性贡献，在50K以下是显而易见的。测量结果产生了单一种类的缺陷，负责顺磁性，每个典型的石墨烯微晶大约有一个磁矩。
Probing the magnetism of topological end-states in 5-armchair graphene nanoribbons
我们广泛地表征了在Au（111）上合成的具有扶手椅边缘和锯齿形末端的超窄石墨烯纳米带（GNRs）的电子结构，所述超窄石墨烯纳米带在其宽度上具有5个碳原子（5-AGNRs）。记录在金属衬底和去耦NaCl层上的带状物上的扫描隧道光谱测量显示出定义明确的色散带和间隙状态。结合理论计算，我们展示了这些间隙状态的拓扑性质和本地化的锯齿形终端的纳米带。除了合理化背后的5-AGNRs的拓扑类选择的驱动力，我们还揭示了这些末端状态的长度依赖的行为，从单占据自旋分裂状态过渡到一个封闭的壳层形式的丝带变得更短。最后，我们证明了通过传输实验在一个模型的两端器件结构，其中的色带之间的扫描探针和基板，都作为铅悬浮的最终状态的磁特性。
A synergistic view of magnetism, chemical activation, and ORR as well as OER catalysis of carbon doped hexagonal boron nitride from first-principles
近年来，碳（C）掺杂的六方氮化硼（hBN）已被实验报道是氧还原反应（ORR）的可能的催化主体，以及在室温下可能的铁磁体。还报道了在hBN中被C取代形成石墨烯岛。在这项工作中，我们探索从第一性原理，这些不同方面的C掺杂hBN之间的连接。我们发现形成的石墨烯岛覆盖不相等数量的B和N的网站在hBN是积极合理的。它们具有净非零磁矩，并且还被发现比它们的非磁性对应物具有更多的化学活性，覆盖相等数量的B和N位点。电子之间的原位库仑排斥，已知是像石墨烯和hBN这样的二分晶格中的磁性的原因，也被发现不仅在磁性石墨烯岛和hBN的锯齿形界面处的C原子的化学活化中，而且在紧邻hBN附近的硼（B）位点的化学活化中发挥核心作用。然而，据报道，由于在B位点处的取代（其在能量上比在N位点处更有利）而导致的这种活化的B或C不利于ORR。有利地，我们发现，随着石墨烯岛的尺寸增加，B位点处的C的活化系统地缓和，为在磁性石墨烯岛的边缘处覆盖比N位点更多的B位点的有效催化位点的丰度铺平了道路。因此，作为贵金属电极的替代品，我们提出了一类石墨烯-hBN杂化物，其具有嵌入hBN中的磁性石墨烯岛的晶格，其可以是金属的。
Selective Chemical Modification of Graphene surfaces: Distinction between Single and Bilayer Graphene
与碳附着到石墨烯晶格相比，用氧或氢修饰石墨烯是众所周知的。通过共焦拉曼光谱分析了石墨烯片与芳香族重氮离子的化学修饰（碳附着）。表面吸附物种的时间和空间演变允许准确跟踪的化学反应和鉴定的中间体。sp2到sp3碳的受控转化在两个单独的步骤中进行。所提出的衍生化对于单层石墨烯是选择性的，并且允许将吸附的重氮试剂受控地转化为在单层石墨烯的边缘处具有增强的反应性的共价结合的表面衍生物。在双层石墨烯上，衍生化进行到吸附的中间体，而没有进一步反应以在碳表面上形成共价连接。
Structural, chemical and dynamical trends in graphene grain boundaries
晶界是拓扑缺陷，通常具有无序特征。无序意味着理解总体趋势比精确研究单个晶界更重要。在这里，我们提出了石墨烯晶界的趋势。我们使用密度泛函紧束缚方法来计算能量，原子结构（多边形组成），化学反应性（悬挂键密度），弯曲高度（拐点角）和动力学性质（振动）的趋势，作为晶格取向失配的函数。观察到的趋势和它们之间的相互关系可以用结构来解释，并得到过去实验的支持。
Induced magnetism of carbon atoms at the graphene/Ni(111) interface
我们报道了石墨烯/Ni（111）系统的电子和磁性的元素特定的调查。使用磁性圆二色性，观察到平行于Ni 3d磁化取向的石墨烯层中的碳原子的感生磁矩的发生。我们把这种磁矩归因于C $π$和Ni 3d价带态之间的强杂化。石墨烯层中碳的净磁矩估计在每个原子$0.05-0.1 μ_B$的范围内。
Tunable magnetism of a single-carbon vacancy in graphene
去除单碳空位引入了石墨烯中的电子和电子的（准）局域态。石墨烯中单碳空位的局域悬挂键和准局域电子之间的相互作用被预测为控制其磁性。然而，通过操纵电子和电子之间的相互作用来实验证实这一预测仍然是一个突出的挑战。在这里，我们报告的操纵单个单碳空位在石墨烯中的磁性通过使用扫描隧道显微镜（STM）的提示。我们的自旋极化STM测量，辅以密度泛函理论计算，表明局域化和准局域化电子之间的相互作用可以分裂成两个状态的电子与相反的自旋，即使它们是在费米能级以上。通过STM针尖，我们成功地操纵了电子相对于电子的磁矩的大小和方向。在实验中实现了单碳空位的三种不同的磁性状态，表现出的磁矩分别约为1.6、0.5和0。
Emergence of magnetism in graphene materials and nanostructures
基于碳的磁性材料和纳米结构为自旋电子学等未来技术应用提供了独特的机会。本文综述了石墨烯衍生的系统，其中磁相关性由于尺寸减小、无序和其他可能的情况而出现。特别是，零维石墨烯纳米碎片，一维石墨烯纳米带，以及石墨烯和石墨中的缺陷诱导磁性都被覆盖。在这些系统中出现的磁性的可能的物理机制的说明与计算的例子的帮助下，基于简单的模型哈密顿。此外，这篇评论还包括自旋输运性质，石墨烯基自旋电子器件的设计，有限温度下的磁有序以及最新的实验成果。
Edge Disorder in Bottom-Up Zigzag Graphene Nanoribbons: Implications for Magnetism and Quantum Electronic Transport
基于扫描探针显微镜和第一性原理计算，我们揭示了自下而上锯齿型石墨烯纳米带中结构无序的本质及其对磁性和电子输运的影响.我们发现在表面合成的环化脱氢步骤中出现的边缘缺失的间二甲苯单元是最常见的点缺陷。这些“咬”缺陷作为自旋1顺磁中心，严重破坏带极值附近的电导谱，并引起自旋极化电荷输运。我们进一步表明，整个石墨烯纳米带的电子电导是更敏感的“咬”缺陷形成在锯齿形边缘比扶手椅的。我们的工作建立了一个全面的理解无序的自下而上的石墨烯纳米带的低能电子特性。
Atomic-scale control of graphene magnetism using hydrogen atoms
吸附在石墨烯上的孤立的氢原子被预测会引起磁矩。在这里，我们证明了一个单一的氢原子吸附在石墨烯诱导的磁矩的特点是一个~20 meV的自旋分裂状态在费米能量。我们的扫描隧道显微镜（STM）的实验，辅以第一性原理计算，表明这种自旋极化状态基本上是本地化的碳亚晶格互补的H原子被化学吸附。这种原子调制的自旋织构，从H原子延伸到几纳米之外，在异常长的距离上驱动磁矩之间的直接耦合。利用STM针尖以原子精度操纵H原子，我们证明了定制所选石墨烯区域磁性的可能性。
The role of pressure on the magnetism of bilayer graphene
我们研究了压力对双层石墨烯中的空位引起的局域磁矩的影响。通过使用平均场哈伯德模型，我们解决了两个不等价的类型的空位出现在Bernal堆叠双层石墨烯。我们发现，通过在垂直于层的方向上施加压力的临界值的Hubbard相互作用所需的系统的降低。这种效应对于一种类型的空位特别增强，并且可以直接推广到Bernal堆叠和石墨中的多层石墨烯。目前的结果清楚地表明，多层石墨烯的磁性行为可以受到机械横向变形的影响。
Global Optimization of Molybdenum Subnanoclusters on Graphene: a Consistent Approach Towards Catalytic Applications
本研究提出一种结合粒子群优化与从头计算的系统性方法，模拟钼亚纳米团簇在石墨烯上的沉积及CO解离催化，强调统计采样对理解能量景观和催化性能的重要性。
Edge-Insensitive Magnetism and Half Metallicity in Graphene Nanoribbons
在石墨烯/碳纳米结构中实现磁性是一个长达十年的挑战。锯齿形石墨烯纳米带中的磁边缘状态和半金属性是特别有前途的[Y. W. Son等人，Nature 444，347（2006）]。然而，它的实验实现一直受到单氢化锯齿形边缘的严格要求的阻碍。使用第一性原理计算，我们预测，自由载流子掺杂可以克服这一挑战，实现铁磁性和半金属性的一般类型的边缘结构的窄石墨烯纳米带。这种磁性存在于栅极掺杂实验的密度范围内（~1013 cm-2），并且具有高达17 meV/载流子的大自旋极化能量，这引起了相当于几百特斯拉的外部磁场的塞曼分裂。最后，我们追踪这种边缘不敏感磁性的形成机制，带边附近的电子态的量子限制，并揭示了磁性与带宽的标度律。我们的研究结果表明，结合掺杂和量子限制可能是一个通用的工具，实现轻元素纳米结构中的过渡金属的磁性。
Direct experimental evidence of pi magnetism of a single atomic vacancy in graphene
原始的石墨烯是强抗磁性的。然而，具有单个碳原子缺陷的石墨烯可以表现出顺磁性，每个空位具有约1.5的局部磁矩1 -6。理论上，石墨烯的电子和电子都对缺陷的磁矩有贡献，并且π磁性的特征在于靠近狄拉克点的两个自旋分裂DOS（态密度）峰1，6。自预测以来，许多实验试图研究石墨烯中的π磁性，然而，在原子缺陷周围只观察到一个显著的共振峰6 -9，使π磁性在实验上如此难以捉摸。在这里，我们报告的π磁性的直接实验证据，使用扫描隧道显微镜。我们证明了原子缺陷的局域态分裂成两个能量间隔为几十meV的DOS峰，两个自旋极化态在距离单空位约1 nm处简并成一个深峰。强磁场进一步增加了两个自旋极化峰的能量分离，并导致类塞曼分裂。原子缺陷周围的有效g因子geff被测量为约40。这种g因子的巨大增强归因于电子密度的强自旋极化和原子空位附近的大的电子-电子相互作用。
Intrinsic $i$-wave altermagnetism in 2D graphene superlattices
本文通过 symmetry-guided 设计原则，在石墨烯抗点超晶格中工程化i波替代磁性，揭示了特定单层和双层石墨烯超晶格中替代磁态的出现，结合第一性原理方法和原子紧束缚模型，展示了由二维石墨烯抗点超晶格内在磁不稳定性引起的交互诱导i波替代磁分裂。
Exchange interactions and frustrated magnetism in single-side hydrogenated and fluorinated graphene
采用海森堡模型，从第一性原理出发，分析了单面氢化（C $_2$ H）和氟化（C $_2$ F）石墨烯的磁性.我们预测了这两个系统的受抑基态，这意味着共线自旋结构的不稳定性，并揭示了在最近的实验中证明的缺陷石墨烯中没有常规的磁有序。此外，我们的研究结果表明，在低温下的高度相关的磁行为提供了自旋液体状态的可能性。
Reversible magnetism switching in graphene-based systems via the decoration of photochromic molecules
通过第一性原理计算，我们证明了当用光致变色分子修饰时，可以利用光可逆地控制纳米磁性系统的磁性。选择石墨烯基磁性系统和光致变色偶氮苯分子的组合作为模型系统。发现偶氮苯分子的{ \it transs}和{ \it cis}异构体可以通过光激发在彼此之间转换，对系统的磁性具有显著不同的影响。研究结果为今后设计光可控的分子尺度自旋电子器件奠定了基础。
Effects of biaxial strain on the impurity-induced magnetism in P-doped graphene and N-doped silicene: A first principles study
采用自旋极化密度泛函方法，采用超原胞方法研究了双轴应变对P掺杂石墨烯（P-graphene）和N掺杂硅烯（N-silicene）杂质感生磁性的影响.对三种不同的超晶胞尺寸$4\times 4$、$5\times 5$和$6\times 6$进行计算，以分别模拟三种不同的掺杂剂浓度3.1%、2.0%和1.4%。对于这两个系统，计算的磁矩是1.0 $μ_B$每个杂质原子的三个研究浓度。从电子结构和总能量作为磁化强度的函数的分析，我们表明，描述窄杂质带的电子不稳定性的Stoner型模型解释了P-石墨烯和N-硅烯中$sp$磁性的起源。在双轴应变下，杂质带色散增加，磁矩逐渐减小，在中等应变值下，磁化强度随之崩溃。因此，我们发现，双轴应变诱导磁量子相变在P-石墨烯和N-硅烯。
A Chemical Route to Graphene for Electronics and Spintronics Device Applications
用于器件制造的选择性高精度化学功能化策略的开发，结合用于以原子精度图案化石墨烯晶片的相关技术，将为后CMOS制造技术提供必要的基础。这需要彻底理解在亚纳米长度尺度下石墨烯的反应性和图案化的原理。本文回顾了我们对石墨烯化学原理的探索-即狄拉克点及以上的化学，以及共价化学对这种低维材料的电子结构，电输运和磁特性的影响，以便能够规模化生产石墨烯基设备用于低端和高端技术应用。
Magnetism of Fullerene C60 Compared with Graphene Molecule by DFT Calculation, Laboratory Experiment and Astronomical Observation
采用密度泛函理论计算、实验和天文观测三种方法研究了富勒烯C60的磁性。密度泛函理论（DFT）揭示了最稳定的自旋态是Sz=0/2的非磁性自旋态。这与我们最近关于空隙诱导的C23和C53的石墨烯分子是Sz=2/2的磁性石墨烯分子的研究相反。两个石墨烯分子的组合模型表明，每个碳五边形环上的两个上自旋可以相互抵消，使Sz=0/2。类似的取消可能发生在C60上。C60的分子振动红外光谱显示出四个主要谱带，这与实验室气相实验结果一致，也与天文观测到的富碳行星状星云Tc 1和Lin 49中的一个谱带一致。然而，在天文一号上仍然有许多未识别的波段。我们假设石墨烯片上有多个空隙，这可能会产生C60和复杂的石墨烯分子。结果表明，两个空洞诱导的石墨烯分子的光谱与主要天文波段吻合良好。C60和石墨烯分子的简单总和可以成功地再现天文波段的细节。
Vacancy induced magnetism in graphene and graphene ribbons
我们解决的电子结构和磁性的空位和空隙在石墨烯和石墨烯带。利用平均场哈伯德模型，我们研究了去除单个原子（空位）和多个相邻原子（空洞）所产生的磁织构以及它们之间的磁相互作用。基于Lieb定理的一组简单规则将缺陷的原子结构和空间排列与出现的磁序联系起来。给定缺陷的总自旋$S$取决于它的亚晶格不平衡，但是具有S=0的一些缺陷仍然可以具有局部磁矩。亚晶格的不平衡性也决定了缺陷之间是铁磁相互作用还是反铁磁相互作用，并在一些简单的情况下研究了这些磁相互作用的范围。我们发现，在半导体扶手椅带和二维石墨烯没有全球的亚晶格不平衡有最大的缺陷密度以上，局部磁化消失。有趣的是，具有非耦合局域矩的半导体石墨烯带的电子性质与稀磁半导体的电子性质非常相似，呈现出巨大的塞曼分裂。
Imprinting Tunable $π$-Magnetism in Graphene Nanoribbons via Edge Extensions
磁性碳纳米结构目前正受到广泛应用的审查。在这里，我们从理论上研究扶手椅型石墨烯纳米带图案化与不对称的边缘扩展组成的横向稠合的萘酚基团，最近通过表面合成制造。我们表明，一个单独的边缘扩展作为一个自旋$\frac{1}{2}$中心，并开发了相当大的自旋极化的带边缘周围的电导。一对边缘扩展之间的海森堡交换耦合由碳骨架中第二个萘并基团的位置决定，从而实现铁磁、反铁磁或非磁性状态。边缘扩展的周期性排列在能带极值处产生完全的自旋极化，并且伴随的铁磁基态可以通过外部刺激被驱动到非磁性或反铁磁相。总的来说，我们的工作揭示了精确的可调谐性的$π$ -磁性的石墨烯纳米带诱导的萘酚基团，从而建立这些一维架构作为合适的平台，逻辑自旋电子学。
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