Comparison of exact-exchange calculations for solids in current-spin-density- and spin-density-functional theory
本文研究了在纯交换近似下处理的固体的电流-自旋-密度-和自旋-密度泛函理论的相对优点。确定了零外磁场下的自旋轨道分裂和轨道磁矩。我们发现，对于磁性（Fe，Co和Ni）和非磁性（Si和Ge）固体，确切的交换电流自旋密度泛函方法并没有显着提高相应的自旋密度泛函结果的准确性。
2007-06-04 cond-mat.mtrl-sci
Exact Kohn-Sham exchange kernel for insulators and its long-wavelength behavior
给出了周期绝缘体的频率相关Kohn-Sham精确交换核的精确表达式，该表达式可用于含时密度泛函理论中电子响应性质的计算.结果表明，EXX核具有完全交换相关核的长波长发散特性，从而弥补了绝热局域密度近似核和广义梯度近似核的一个严重缺点. TDEXX和GW近似Bethe-Salpeter方程的方法之间的比较。
2002-05-28 cond-mat.mtrl-sci
Universal Dynamical Steps in the Exact Time-Dependent Exchange-Correlation Potential
我们表明，确切的交换相关势的时间依赖的密度泛函理论显示动态的步骤结构，具有空间非本地和时间非本地的密度依赖。使用一维两电子模型系统，我们说明了这些步骤的一系列非平衡动力学的情况下相关的光化学/物理过程的建模：非稳态的无场演化，共振局部激发，共振完整的电荷转移，和演化下的任意字段。在通常的近似中缺乏这些步骤会产生不准确的动态，例如预测更快的动态和不完整的电荷转移。
2012-11-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.chem-ph
Position-dependent exact-exchange energy for slabs and semi-infinite jellium
本文采用Jeltron平板和半无限（SI）Jeltron模型，研究了金属表面$\varepsilon_x(z)$（定义为$z$上给定电子与其精确交换空穴之间的相互作用）的精确交换能.对于凝胶板，我们证明了解析和数值，在真空区域远离表面$\varepsilon_{x}^{\text{Slab}}(z \to \infty) \to - e^{2}/2z$，{ \it独立}的体电子密度，这正好是一半的相应的确切的交换电位$V_{x}(z \to \infty) \to - e^2/z$ [物理。{ \bf 97}，026802（2006）]的密度泛函理论，如发生在有限系统的情况下。将$\varepsilon_{x}^{\text{Slab}}(z)$拟合到物理上激发的像状表达是可行的，但是每次板离散能级被占据时，所得到的像平面的位置显示出强烈的有限尺寸振荡。对于一个半无限的凝胶，$\varepsilon_{x}^{\text{SI}}(z)$的渐近行为有些不同。如在凝胶厚片的情况下，$\varepsilon_{x}^{\text{SI}}(z \to \infty)$具有形式为$\propto - e^2/z$的类似图像的行为，但是现在具有通常不同于厚片通用系数1/2的密度相关系数。我们对这个系数的数值估计与以前的两个分析估计相同。对于任意有限厚度的胶凝板，我们发现$\varepsil…
2009-11-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Physical Origin of the One-Quarter Exact Exchange in Density Functional Theory
交换相互作用是电子的量子力学性质的表现，在从第一原理预测材料性质方面发挥着关键作用。在密度泛函理论（DFT）中，广泛使用的交换能近似结合了基于密度的交换和Hartree-Fock（精确）交换的分数。这种所谓的混合DFT方案在许多材料中是准确的，其原因尚不完全清楚。在这里，我们表明，1/4分数的精确交换加上3/4分数的密度为基础的交换是兼容的正确的量子力学处理的交换能量的电子对在非极化电子气。我们还表明，1/4精确的交换分数模仿双激发电子配置之间的相关相互作用。我们的结果和混合DFT计算中观察到的趋势之间的关系进行了讨论，以及其他影响。
2020-03-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Polarizability of molecular chains: does one need exact exchange?
标准密度泛函近似大大高估了长链聚合物的静态极化率，但Hartree-Fock或精确交换计算没有。简单的自相互作用校正（SIC）近似甚至可以比精确交换更好，而它们的计算成本只能与占据轨道的数量成线性关系。
2007-08-21 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.comp-ph
Magnetism in Exact Exchange Density Functional Theory
采用精确交换密度泛函理论研究了金属间化合物FeAl的磁性。这是在现有技术的全电子全电位方法中实现的。我们发现FeAl是磁性的，磁矩为0.70 $μ_B$，接近LSDA的结果0.69 $μ_B$。与负结合能的非磁态密度的实验结果进行了比较，结果表明与以往的计算结果吻合得更好。我们将其归因于交换场的精细细节，特别是其不对称性，这可以用轨道相关交换势很好地捕捉到。
2005-11-04 cond-mat.mtrl-sci
Approximations to the exact exchange potential: KLI versus semilocal
为了寻找一个精确的和计算效率高的近似Kohn-Sham密度泛函理论的精确交换势，我们最近比较了各种半局域交换势和精确交换势[F. Tran等人，B91，165121（2015）]。得出的结论是，贝克-约翰逊（BJ）势是一个很好的起点，但需要使用的经验参数，以获得良好的协议与确切的交换势。在目前的工作中，我们通过考虑Krieger-Li-Iafrate（KLI）近似，这是一个超越半局部近似扩展的比较。结果表明，总体上KLI和BJ为基础的潜力是最可靠的近似的确切的交换势，然而，相当大的差异，特别是对于反铁磁过渡金属氧化物，可以得到。
2016-08-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Exact-Exchange Spin-Current Density-Functional Theory
介绍了一种自旋电流密度泛函理论（SCDFT），它除了考虑标准电流自旋密度泛函理论中考虑的电子密度、非共线自旋密度和密度电流外，还考虑了自旋密度的电流，从而也考虑了磁化强度的电流.本文提出了一种基于SCDFT的精确交换Kohn-Sham形式，它代表了处理磁性和自旋性质的一般框架。作为例子，一个氧原子在磁场处理的新方法。
2006-04-24 cond-mat.mtrl-sci
Localized versus extended systems in density-functional theory: some lessons from the Kohn-Sham exact exchange potential
在密度泛函理论中，一个长期存在的难题是金属表面的Kohn-Sham交换关联势的长程行为问题。作为求解的重要一步，本文通过对优化有效势积分方程的Rigurouos渐近分析和精确数值解，证明了Kohn-Sham精确交换势随$\ln(z)/z$衰减到{ \it extended}半无限大的真空侧。与{ \it定域}系统（如原子、分子和平板）中的情况相反，这种主要贡献不是由所谓的斯莱特势产生的。这个确切的交换结果提供了一个强有力的约束近似相关能量泛函的适用性。
2010-03-18 cond-mat.mtrl-sci
Excitonic optical spectrum of semiconductors obtained by time-dependent density-functional theory with the exact-exchange kernel
采用含时密度泛函理论中的精确交换（EXX）Kohn-Sham方法，计算了体硅的光吸收谱，得到了与实验符合较好的吸收谱，其中包含了激子的特征. ESX核的分析表明，包括库仑耦合的电子-空穴对和正确的长波长行为的内核是至关重要的半导体中的激子效应的正确描述。
2002-08-06 cond-mat.mtrl-sci
The role of screened exact exchange in accurately describing properties of transition metal oxides: Modeling defects in LaAlO3
利用Heyd，Scuseria，and Ernzerhof（HSE）的筛选杂化泛函研究了宽带隙半导体LaAlO_3中多种本征缺陷的性质.在原始结构中，包括在筛选的混合泛函的确切交换，简化了带隙低估的问题，这是常见的半局部泛函，这使得准确预测的缺陷属性。我们提出了修正免费缺陷能级散装LaAlO3计算使用HSE，可能作为指导的光致发光实验的解释。
2013-11-06 cond-mat.mtrl-sci
Order-N implementation of exact exchange in extended systems
精确的（Hartree Fock）交换需要克服密度泛函理论（DFT）的局部和半局部近似的一些限制。然而，到目前为止，计算成本已经限制了在平面波计算中使用精确交换扩展系统。我们表明，这一困难可以克服通过执行一个单一的变换，从布洛赫最大局部化的Wannier函数结合一个有效的技术来计算实空间库仑积分。由此产生的计划规模与系统的大小呈线性关系。我们验证了该计划与代表性的应用程序。
2008-12-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Excitation energies from time-dependent density functional theory using exact and approximate functionals
研究了交换关联势和交换关联核在含时密度泛函理论计算激发能中的作用。从基态Kohn-Sham势和两种依赖于轨道的近似计算了He和Be原子的激发能。这些是精确交换和自相互作用校正的局域密度近似（SIC-LDA），两者都使用Krieger-Li-Iafrate（KLI）近似计算。对于交换相关核，测试了三种绝热近似：局域密度近似，精确交换和SIC-LDA。基态交换关联势的选择对大多数激发能的绝对位置影响最大。特别是，轨道依赖的近似势导致过渡能均匀地转移到里德伯态。
2000-01-12 cond-mat.mtrl-sci
Exact thermal density functional theory for a model system: Correlation components and accuracy of the zero-temperature exchange-correlation approximation
热密度泛函理论计算通常使用Mermin-Kohn-Sham方案，但使用交换相关（XC）自由能的基态近似。在最简单的可解非平凡模型，一个不对称的Hubbard二聚体，我们计算了该系统的精确的多体能量和精确的Mermin-Kohn-Sham泛函，并提取了精确的XC自由能。对于中等温度和弱相关，我们发现这种近似是优秀的。我们提取了各种精确的自由能关联分量和精确的绝热连接公式。
2016-06-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Exact-exchange based quasiparticle energy calculations for the band gap, effective masses and deformation potentials of ScN
采用精确交换Kohn-Sham密度泛函理论单粒子波函数和能量作为输入，采用G 0 W 0准粒子计算方法计算了岩盐结构中ScN的带隙、纵向和横向有效质量以及形变势.我们的准粒子间隙支持最近的实验观察，SCN有一个更低的间接带隙比以前认为的。结果进行了分析的交换和相关的计算方法上的SCN的电子结构的不同近似的影响。
2006-11-16 cond-mat.mtrl-sci
Exact-exchange energy density in the gauge of a semilocal density functional approximation
精确交换能量密度和半局部密度泛函近似的能量密度是通过局部混合泛函模拟静态相关性的两个关键成分。因为能量密度不是唯一定义的，所以传统的（Slater）精确交换能量密度$e_\mathrm{x}^\mathrm{ex(conv)}$不一定很适合于具有给定半局部近似的局部混合。我们展示了如何变换$e_\mathrm{x}^\mathrm{ex(conv)}$，以使其与任意半局部密度泛函兼容，以陶，Perdew，Staroverov和Scuseria（TPSS）的非经验元广义梯度近似为例。我们的加性规范变换函数积分为零，满足精确的约束，是最重要的密度是由一个单一的轨道形状。我们发现，正如预期的那样，半局域和精确的交换能量密度之间的差异变得更加负下的键拉伸在他$_2^{+}$和相关系统。我们的$e_\mathrm{x}^\mathrm{ex(conv)}$的解决方案的身份的方法需要无收缩的基础功能。
2007-12-04 cond-mat.mtrl-sci
A simple screened exact-exchange approach for excitonic properties in solids
我们提出了一个筛选的精确交换（SXX）方法的有效和准确的计算固体的光学性质，其中的筛选是通过零波矢极限的逆介电函数。SXX方法可以被看作是Bethe-Salpeter方程（BSE）的简化，或者在时间依赖的密度泛函理论的背景下，作为第一步走向一类新的混合泛函的固体的光学性质。SXX对小禁带半导体和大禁带绝缘体中的束缚激子和连续谱都有很好的表现，计算成本远低于BSE。
2015-01-22 cond-mat.mtrl-sci
Exact-exchange density-functional calculations for noble-gas solids
用密度泛函理论的精确交换方法（EXX）计算了惰性气体固体的电子结构，并与局域密度近似（LDA）的结果进行了比较。结果表明，EXX方法不能再现基本的能隙，以及已报道的半导体。然而，这些材料的EXX-Kohn-Sham能隙再现了约80%的实验光学带隙。惰性气体固体的结构性质，用EXX方法描述和用LDA方法描述一样差。这是由于LDA和EXX泛函中缺少范德华相互作用。
2003-07-30 cond-mat.mtrl-sci
Comparison between exact and semilocal exchange potentials: An all-electron study for solids
通过求解优化有效势（OEP）方程得到的精确交换势（ESX）与一组选定固体（C、Si、BN、MgO、Cu $_{2}$ O和NiO）的各种近似半局部交换势进行了比较。这是在线性化增广平面波方法的框架内完成的，该方法允许固体中电子结构问题的非常精确的全电子解决方案。为了评估半局域势近似EXX-OEP的能力，我们考虑了EXX总能量、电子结构、电场梯度和磁矩。还报道了一种尝试参数化的半局部交换潜力。
2015-01-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Simple iterative construction of the optimized effective potential for orbital functionals, including exact exchange
对于明确依赖于Kohn-Sham轨道的交换相关泛函，势$V_{\mathrm{xc}σ}(\re)$必须作为优化有效势（OEP）积分方程的解来获得。这是非常苛刻的，并限制了轨道泛函的使用，如精确交换。我们证明了OEP可以通过迭代求解偏微分方程而不是积分方程来获得。这相当于计算精确化Krieger-Li-Iafrate（KLI）近似的轨道位移。不需要计算非对称轨道。该方法的准确性和效率的原子和簇使用的确切的交换能。反直观的渐近极限的确切OEP，从以前的建设，无法访问。
2003-01-29 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
Optimized Effective Potential made simple: Orbital functionals, orbital shifts, and the exact Kohn-Sham exchange potential
优化有效势（OEP）是明确依赖于轨道的能量泛函的精确Kohn-Sham势，例如，准确的交换能量。给出了OEP方程的一个证明，它不依赖于泛函导数的链式法则，直接给出了最简单形式的方程：一定的一阶密度漂移必须为零。这个条件解释了Hartree-Fock和精确交换OEP的最高占据轨道能量如此接近的原因。更重要的是，我们表明，确切的OEP可以迭代地构建从一阶位移的Kohn-Sham轨道，这些可以很容易地计算。计算了球形原子和三维钠团簇的交换势$v_\mathrm{x}(\re)$。研究了它的长程渐近行为，包括$v_\mathrm{x}(\re)$在特定空间方向上对非零常数的逼近。我们计算的总能量和轨道能量和静态电偶极子极化率的钠团簇采用确切的交换功能。精确的OEP结果进行了比较的Krieger-Li-Iafrate（KLI）和局部密度近似。
2003-03-19 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
Linear-scaling implementation of exact exchange using localized numerical orbitals and contraction reduction integrals
我们提出了使用密度矩阵和局部支持函数的精确交换计算的计算效率的增强。我们引入了一种数值方法，避免了显式计算四中心两电子排斥积分，并减少了因子N的前因子标度，其中N是在精确交换哈密顿量范围内的原子数。这种方法是基于一个收缩减少计划，并利用离散空间，使直接求和的支持函数在一个本地化的空间。利用密度矩阵的稀疏性，可以进一步降低前因子的缩放，以达到渐近O（N）。
2012-11-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Exchange and Correlation in Open Systems of Fluctuating Electron Number
虽然一个分离的开放系统的精确总能量作为相邻整数之间的平均电子数的函数线性变化，但半局域密度泛函近似预测的能量曲线向上，而精确交换能量或Hartree-Fock能量向下。因此，半局域密度泛函不适用于电子数波动的分离开放系统，如拉伸分子离子A $_2^{+}$和固体过渡金属氧化物。我们开发了一个精确的交换理论和交换孔求和规则，解释这些故障，我们提出了一种方法来纠正他们通过当地的混合功能。
2007-06-26 cond-mat.mtrl-sci
Overhauser's spin-density wave in exact-exchange spin density functional theory
在非共线自旋密度泛函理论（DFT）的精确交换近似下，研究了均匀电子气的自旋密度波（SDW）态。与Hartree-Fock理论不同，在Hartree-Fock理论中，电子气的均匀顺磁状态对于所有密度的自旋密度波的形成都是不稳定的，在精确交换自旋DFT中，这种不稳定性只发生在密度低于临界值的情况下。研究还表明，虽然在适当的密度范围内，可以找到一个能量低于相应顺磁态的非相互作用SDW基态Slater行列式，但该Slater行列式不是非共线自旋DFT优化有效势（OEP）积分方程的自洽解. OEP方程的一个自洽解给出了一个更低的能量，可以使用激发态斯莱特行列式找到，其中只有两个能带中较低的单粒子能量的轨道被占据，而第二个能带中的轨道保持未被占据，即使它们的能量低于费米能。
2009-09-29 cond-mat.mtrl-sci
Efficient Computation of the Long-Range Exact Exchange using an Extended Screening Function
本文提出基于HSE屏蔽函数的一阶泰勒展开来近似长程库仑势，在保持HSE06级别计算速度的同时纳入长程精确交换，并在半导体和有机晶体上验证了其精度与PBE0接近且成本显著降低。
2025-05-05 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Exact-Exchange Kohn-Sham formalism applied to one-dimensional periodic electronic systems
精确交换（EXX）Kohn-Sham形式主义，它把交换相互作用完全在密度泛函理论，适用于一维周期性系统。底层实现不依赖于所考虑的系统的特定对称性，并且可以应用于一维到三维中的任何类型的周期性结构。作为一个测试系统，$trans$ -聚乙炔，无论是在一个孤立的链的形式和在散装几何进行了研究。在EXX计划，能带结构和独立的粒子响应函数的计算和比较实验数据，以及通过其他几种方法计算的数据。与局域密度近似的结果相比，EXX方法导致带隙的值增加，与三维半导体的类似观察结果一致。在局域密度近似或广义梯度近似中包含相关势，导致能带结构中的影响可以忽略不计。体$trans$ -聚乙炔的ESX带隙与实验数据吻合得很好。堆积效应的链在散装$trans$ -聚乙炔被发现降低约0.5 eV的带隙。
2006-05-16 cond-mat.mtrl-sci
Efficient and accurate calculation of exact exchange and RPA correlation energies in the Adiabatic-Connection Fluctuation-Dissipation theory
近年来，人们对实际体系的精确交换能和RPA相关能的计算又产生了新的兴趣。这些量是所谓的EXX/RPA+方案的主要成分，该方案已被证明是LDA和GGA表现不佳的弱结合系统的标准LDA/GGA DFT的有前途的替代方法。在本文中，我们提出了一个有效的方法来计算RPA相关能的绝热连接涨落耗散形式主义的框架。该方法是基于一个相对较小的RPA介电矩阵的本征模的计算，有效地计算密度泛函微扰理论的框架中的迭代密度响应计算。我们还将讨论在精确交换能量计算中对可积发散的仔细处理，这说明了在布里渊区采样时收敛缓慢的问题。作为一个例子的方法，我们显示的应用程序的结果，体硅，Be二聚体和原子系统。
2009-04-20 cond-mat.mtrl-sci
VASP on a GPU: application to exact-exchange calculations of the stability of elemental boron
通用图形处理单元（GPU）为某些类别的高度并行化计算提供高处理速度，例如矩阵运算和傅立叶变换，其位于第一原理电子结构计算的核心。包含精确交换增加了密度泛函理论的成本的数量级，激励GPU的使用。将广泛使用的电子密度函数代码VASP移植到GPU上运行，与传统CPU相比，精确交换的性能提高了5-20倍。我们分析了性能瓶颈，并讨论了将从GPU中受益的问题类别。作为这种实现的能力的说明，我们利用精确交换计算晶格稳定性α-和β-菱面体硼结构。我们的结果证实了在低温下β-菱面体结构的破缺部分占据的能量偏好，但没有解决α相对于β的稳定性。
2011-11-03 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Band gap and band parameters of InN and GaN from quasiparticle energy calculations based on exact-exchange density-functional theory
我们采用基于精确交换密度泛函理论的G 0 W 0方法研究了InN和GAN的电子结构。对于InN，我们的方法预测0.7 eV的间隙。在考虑Burnstein-Moss效应的情况下，表观准粒子带隙随电子浓度的增加而增加，这与实验观察到的光学吸收边的蓝移是一致的.此外，有效质量的浓度依赖性，这是由于导带的非抛物线性，同意最近的实验结果。从准粒子能带结构出发，导出了4 × 4 kp哈密顿量的参数集。
2006-10-05 cond-mat.mtrl-sci
All-electron Exact Exchange Treatment of Semiconductors: Effect of Core-valence Interaction on Band-gap and $d$-band Position
在全电子全势方法中对一系列半导体和绝缘体（Ge、GaAs、CdS、Si、ZnS、C、BN、Ne、Ar、Kr和SiO2）进行精确交换（EXX）Kohn-Sham计算。我们发现，带隙是不接近实验从以前的赝势EXX计算得到的那些。全电位带隙对于$sp$半导体来说也并不比绝缘体好多少，正如在赝势中所发现的那样。$d$带态的位置，确定使用全电位EXX方法，是在极好的协议与实验，无论这些国家是核心，半核心或价。我们的结论是，包括芯价相互作用是必要的准确测定EXXKohn-Sham能带结构，表明赝势计算中可能存在的不足。
2005-01-17 cond-mat.mtrl-sci
Semilocal exchange functionals from the exact-exchange condition for the hydrogen atom: Hydrogenic exactness and recovery of Rydberg-like bound states
研究针对半局域密度泛函问题，通过求解 GP93 构建的重现氢原子精确交换势方程得到增强因子，结合动能密度指标，校准参数，所得泛函能产生类里德堡束缚态，移动最高占据特征值，还明确了适用范围，无需广义求解器。
2026-07-09 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Towards an exact treatment of exchange and correlation in materials: Application to the "CO adsorption puzzle" and other systems
结果表明，目前的交换相关（xc）泛函的误差是相当短的范围。因此，对于扩展系统，可以通过分析适当选择的簇并采用最高质量的量子化学方法来评估校正。xc校正迅速接近一个普遍的依赖与集群大小。该方法适用于体系统以及体中和表面处的缺陷。它在这里被证明为CO吸附在过渡金属表面，其中目前的XC泛函显着无法预测正确的吸附位点，并为晶体体的内聚能。
2007-04-03 cond-mat.mtrl-sci
Optical excitations of Si by time-dependent density-functional theory based on the exact-exchange Kohn-Sham band structure
本文采用含时密度泛函理论，基于精确交换（EXX）Kohn-Sham（KS）能带结构和绝热局域密度近似（ALDA）核，计算了体硅的频变介电函数虚部. E2吸收峰的位置计算与实验在独立粒子水平的ESX能带结构是非常一致的，这表明了良好的质量的ESX `KS准粒子'。激子E1峰，是失踪的独立粒子水平仍然不存在，如果两个粒子的相互作用的影响内考虑到时间依赖的LDA，证明了无能的ALDA内核来描述激子效应。
2002-02-13 cond-mat.mtrl-sci
Exact exchange-correlation potentials for calculating the fundamental gap with a fixed number of electrons
通过$Δ$在精确的交换相关（xc）势中捕获不连续的位移是在KS密度泛函理论（DFT）中从Kohn-Sham（KS）能隙$\varepsilon_\mathrm{g}$计算基本能隙$E_\mathrm{g}$的标准建议，作为$E_\mathrm{g} = \varepsilon_\mathrm{g} + Δ$，然而这种不连续性在现有的近似中是不存在的。系综DFT的“以$N$为中心”的公式人为地保持总电子数$N$，以便不是通过xc势的不连续移位而是通过xc能量的系综重量导数产生$E_\mathrm{g}$。在以$N$为中心的方法中，我们计算了一维有限系统的精确xc势，并分析表明，$Δ$实际上可以解释为在精确的以$N$为中心的系综xc势中的不连续移位，从而将不带电激发的精确性质扩展到带电激发。我们表明，在这种情况下，应用Levy-Zahariev“移位潜在的”程序重新定位不连续的移位到系统的不重要的外围，使确切的xc潜在的效果是免费的不连续性，从而无法捕获不连续的行为是无关紧要的本地功能。
2021-01-13 cond-mat.mtrl-sci
Exact exchange optimized effective potential and self-compression of stabilized jellium clusters
在本工作中，我们采用纯交换优化有效势对稳定的自压缩Jeltron模型中简单金属团簇的密度泛函Kohn-Sham方程进行了自洽计算.对Al、Li、Na、K和Cs的闭壳层团簇的计算结果表明，在$N=$为2、8、18、20、34和40的情况下，团簇比局域自旋密度近似下压缩了3%。另一方面，在LSDA中，忽略相关性导致收缩1.4%。
2005-08-28 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus
Linear scaling computation of the Fock matrix. VIII. Periodic boundaries for exact exchange at the $Γ$-point
给出了Hartree-Fock（HF）$Γ$点近似的一个几何不变公式。通过在原始双电子积分的水平上引入最小图像约定（MIC）来实现该公式化，并且在用于交换矩阵的线性缩放计算的ONX算法[J. Chem. Phys，{ \bf 106} 9708（1997）]的周期性版本中实现该公式化。HF-MIC $Γ$ -点模型的HF ${\bf k}$ -空间极限的收敛证明了完全周期的氧化镁，冰和金刚石。使用HF-MIC模型连同混合PBE 0密度泛函[Theochem，{ \bf 493} 145（1999）]计算金刚石晶格常数产生具有6- 21 G * 基组的$a_0=3.569$和$3\times3\times3$超晶胞。HF-MIC交换矩阵的线性标度计算被证明为金刚石和冰在凝聚相
2004-05-21 cond-mat.mtrl-sci
Exact exchange-correlation potential of effectively interacting Kohn-Sham systems
为了将密度泛函理论与波函数理论相结合，我们研究了从多体相互作用系统到有效相互作用Kohn-Sham系统的映射.由于有效相互作用系统的基态要求具有相关多体波函数的解，这为DFT形式理论框架中的组态相互作用和耦合集团方法等多体波函数理论提供了一个自然的框架。利用简单的一维双电子系统--一维氦原子、氢分子和异质双原子分子--研究了有效相互作用Kohn-Sham系统的多体波函数和精确交换关联势的性质。结果表明，通过优化有效相互作用势，可以控制精确交换关联势的渐近行为。此外，选择适当的有效相互作用，可以抑制精确非相互作用Kohn-Sham系统的典型特征，即分子离解极限的交换关联势中的尖峰特征和台阶特征.这些发现为基于有效相互作用的Kohn-Sham方案构造数值稳健和高效的交换相关势和泛函提供了可能性。
2019-09-06 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph physics.chem-ph
Physical exact conditions as regularizers for exchange-correlation in solids and surface chemistry
SUNCAT Center for Interface Science and Catalysis（界面科学与催化SUNCAT中心）；SLAC National Accelerator Laboratory（斯坦福直线加速器中心）
研究DFT在固体和表面化学中交换关联近似的问题，指出针对表面结合能优化XC泛函可能使表面反应势垒描述变差，强调满足物理精确条件的重要性。
2026-07-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Exact dynamical exchange-correlation kernel of a weakly inhomogeneous electron gas
非均匀电子气的动力学交换关联核$f_{xc}$是电子系统含时密度泛函理论的重要输入。已知该核的长波长行为具有$f_{xc}= α/q^2$的形式，其中$q$是波矢量，而$α$是频率相关系数。我们证明了在弱非均匀性的极限下，系数$α$与{ \it uniform}电子气的基态密度和平均密度下的频率相关核有一个简单而精确的表达式.我们提出了一个近似的评价，这个表达式的硅和讨论其影响的激子效应的理论。
2008-12-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Role of semicore states in the electronic structure of group-III nitrides: An exact exchange study
采用精确交换（EXX）Kohn-Sham密度泛函理论和赝势平面波方法计算了AlN、GAN、InN的Zn掺杂相的能带结构。阳离子的半核电子既作为价态又作为核态处理。AlN和GAN的EXX带隙（用Ga 3d电子作为芯态获得）与以前的EXX结果，GW计算和实验非常一致。包含半芯电子作为价态导致GAN和InN的EXX带隙大幅减小。与通常的看法相反，通过EXX方法去除自相互作用并不能解释LDA结果与实验之间半芯电子位置的巨大差异。
2005-09-09 cond-mat.mtrl-sci
Accurate and efficient approximation to the optimized effective potential for exchange
我们设计了一个有效的实用方法来计算对应于Hartree-Fock电子密度的Kohn-Sham交换相关势。这种势与精确交换优化有效势（OEP）几乎没有区别，并且当用作OEP的近似值时，比所有现有模型都要好得多。使用我们的方法可以获得明确的，几乎精确的OEP为任何有限的单电子基组在相同的低成本的Krieger-Li-Iafrate和Becke-Johnson势。实际上，这解决了在精确交换计算中OEP的黑箱构造的长期问题。
2013-06-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Exact Exchange with Range-separated Algorithm for Thermodynamic Limit of Periodic Hartree-Fock Theory
针对周期性体系精确交换计算成本高的问题，提出将库仑相互作用拆分为短程、长程分别在实/倒易空间计算的程分离算法，可高效处理大量k点，在台式机上完成了百万基函数LiH晶体的全电子Hartree-Fock计算。
2023-04-25 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Towards quantifying the role of exact exchange in predictions of transition metal complex properties
我们估计的预测灵敏度相对于Hartree-Fock交换近似密度泛函代表Fe（II）和Fe（III）八面体配合物。基于最广泛使用的泛函所涵盖的参数范围相对较窄的观察，我们计算了Hartree-Fock交换比（0 - 50%）相对较宽范围内的电子结构性质和自旋态有序。对于考虑的整个范围内，我们始终观察到的自旋态排序，不同的直接配体的元素，因此可以广泛地采用作为功能的有机金属化合物的预测灵敏度的措施之间的线性关系。Hartree-Fock交换在杂化泛函中的作用通常被认为是纠正自相互作用错误驱动的电子离域（例如从过渡金属中心到相邻配体）。令人惊讶的是，我们反而观察到，增加Hartree-Fock交换减少铁中心的电荷，对应于有效的电荷离域配体，从而挑战了Hartree-Fock交换在改变自旋态有序预测中的作用的概念。
2015-07-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Local exact exchange potentials within the all-electron FLAPW method and a comparison with pseudopotential results
我们提出了一个一般的数值方法来构建本地Kohn-Sham势的轨道依赖的泛函内的全电子全势线性增广平面波（FLAPW）方法，其中核心和价电子被平等对待。作为一个实际的例子，我们提出了一个处理的轨道依赖的确切交换（EXX）的能量和潜力。一个配方的混合产品的基础上，这是从产品构造的LAPW基函数，使一个解决方案的优化有效势（OEP）方程与标准的数值代数工具，没有形状近似的潜在。我们发现，混合产品和LAPW基组必须得到适当的平衡，以获得光滑和收敛的EXXpotential没有虚假振荡。对钻石交换势的构造和收敛性进行了详细的分析。我们对C、Si、SiC、Ge、GaAs半导体以及Ne和Ar惰性气体固体的全电子计算结果与平面波赝势计算结果非常吻合。这证实了EXX-OEP形式主义中赝势近似的充分性，并澄清了FLAPW和赝势结果之间的矛盾。
2011-02-11 cond-mat.mtrl-sci
Dynamic Response of an Electron Gas: Towards the Exact Exchange-Correlation Kernel
均匀电子气（Jelvis模型）动力学的精确计算对于新材料的设计和表征具有重要意义。我们介绍了一种基于算法的松原积分，使我们能够计算频率和动量解决有限的温度响应直接在实频域中使用一系列连接的费曼图的图解蒙特卡罗技术。在中等电子密度的电荷响应的数据被用来提取在有限的动量和温度的交换相关内核的频率依赖性。这些结果对于材料动力学的含时密度泛函理论的发展和对于密度泛函理论的基态能量一样重要。
2022-11-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
A simple, efficient, and general treatment of the singularities in Hartree-Fock and exact-exchange Kohn-Sham methods for solids
本文提出了一种处理周期固体精确交换（EXX）Kohn-Sham或Hartree-Fock（HF）方法中可积奇异项的一般方法。我们表明，治疗这些分歧的奇异性校正仅取决于总数和位置的k点和晶格矢量，特别是晶胞体积，但不对特定位置的原子内的晶胞。这里提出的方法来处理的奇异性构成了一个稳定的，简单的实施，和一般的计划，可以应用到系统的任意晶格参数内的EXX科恩-沙姆或HF形式主义。我们适用于一个典型的对称结构，金刚石，和一个更一般的结构，反式聚乙炔的奇异性校正。我们考虑的体积优化和k点收敛的奇异性校正的效果。虽然奇点修正明显取决于k点的总数，但它对k点的特定排列的选择的依赖性非常小。
2007-02-27 cond-mat.mtrl-sci
Electronic structure of GdN, and the influence of exact exchange
在局域密度近似下，在Hartree-Fock水平和杂化泛函B3 LYP水平上对GdN体相进行了研究.使用本地基集形式主义，如在本CRYSTAL 06版本中实现的。它表明，该代码是技术上能够处理这个系统的4f电子明确，即核心。局域密度近似下的能带结构与早期的计算结果吻合得很好，并且被认为是半金属的。Hartree-Fock能带结构是绝缘的，具有大的带隙。有趣的是，在B3 LYP水平上发现了三个解。其中最低层对于多数自旋来说是绝缘的，而少数自旋的费米表面仅由点组成，导致费米能级周围的态密度非常低。
2008-01-21 cond-mat.mtrl-sci
A discontinuous functional for linear response time-dependent density functional theory: the exact-exchange kernel and approximate forms
本文详细研究了含时密度泛函理论的正合交换核，重点研究了它在整数粒子数下的不连续性。最近发现，这种确切的性质导致核中的尖峰和台阶特征，其在双原子系统的解离极限中发散[Hellgren和Gross，Phys.Rev.A，022514（2012）]。为了进一步分析内核的不连续性，我们在这里使用两种不同的近似EXX内核：PGG近似和共同能量分母近似（CEDA）。它表明，而PGG近似忽略不连续CEDA包括它明确。通过对模型分子系统的研究表明，在分子链的密度泛函描述中，所谓的场抵消效应可以从静态核的不连续性来看待。的频率依赖性的作用也进行了研究，突出其重要性，为远程电荷转移激发以及内壳层激发。
2013-09-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Insights From Exact Exchange-Correlation Kernels
本文对三个典型的一维有限体系，在宽频率范围内计算了线性响应时间依赖的密度泛函理论的精确交换相关（xc）核$f_\mathrm{xc}(x,x',ω)$.用于确保$f_\mathrm{xc}$的数值鲁棒性的方法。发现$f_\text{xc}$的频率依赖性很大程度上是由于其解析结构，即其在某些频率处的奇异性，这是为了捕获特定的跃迁所需的，包括双激发特征的跃迁。然而，在前几个相互作用的激发的频率范围内，$f_\mathrm{xc}$是近似频率无关的，这意味着精确的绝热近似$f_\mathrm{xc}(ω= 0)$补救的局部密度近似和随机相位近似的失败，这些最低的过渡。精确的$f_\mathrm{xc}$和它的常见近似之间的关键区别进行了分析，不能消除利用有限的规范自由度在$f_\mathrm{xc}$。光谱受益于使用尽可能精确的$f_\mathrm{xc}$和基态xc势，而保持两者之间的精确兼容性不太重要。
2021-01-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.comp-ph
Ideal regularization of the Coulomb singularity in exact exchange by Wigner-Seitz truncated interactions: towards chemical accuracy in non-trivial systems
杂化密度泛函在化学精确的第一性原理计算中显示出巨大的潜力，但其高计算成本限制了其在非平凡研究中的应用，如探索周期性表面上吸附剂的反应途径。导致其成本增加的一个因素是精确求解精确交换能中的可积奇异性所需的密集布里渊区采样。我们分析了这种奇异性在一个直观的形式主义的基础上Wannier函数本地化和分析证明维格纳-塞茨截断是理想的方法正则化的库仑潜在的交换内核。我们表明，这种方法是有限的，只有在科恩-沙姆轨道的布里渊区离散化误差，因此收敛的交换能指数与用于采样的布里渊区的所有，但零温度的金属系统的k点的数量。为了便于实现这种方法，我们开发了一个通用的构造截断Wigner-Seitz细胞在一个，两个或三个晶格方向的平面波库仑核。我们比较了几种正则化方法的交换内核在各种实际系统，包括低对称性晶体和低维材料。我们发现，我们的Wigner-Seitz截断系统地产生最好的k点收敛的所有这些系统的交换能量，并提供了一个准确的混合泛函可比半本地和屏蔽交换泛函在相同的k点集。
2013-04-16 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Faster Exact Exchange for Solids via occ-RI-K: Application to Combinatorially Optimized Range-Separated Hybrid Functionals for Simple Solids with Pseudopotentials Near the Basis Set Limit
In this work, we developed and showcased the occ-RI-K algorithm to compute the exact exchange contribution in density functional calculations of solids near the basis set limit. Within the gaussian planewave (GPW) density fitting, our algorithm achieves a 1-2 orders of magnitude speedup compared to conventional GPW algorithms. Since our algorithm is well-suited for simulations with large basis sets, we applied it to 12 hybrid density functionals with pseudopotentials and a large uncontracted basis set to assess their performance on band gaps of 25 simple solids near the basis set limit. The la…
2022-11-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Strengths and limitations of the adiabatic exact-exchange kernel for total energy calculations
本研究评估了含时密度泛函理论中绝热精确交换核在总能量计算中的表现，发现其对共价体系足够准确，但在非共价体系中会系统性高估相互作用能，且该误差源于核的强频率依赖性。
2023-05-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Classical Heisenberg and XY models on zigzag ladder lattices with nearest-neighbor bilinear-biquadratic exchange: Exact solution for the ground-state problem
Yukhnovskii Institute for Condensed Matter Physics, National Academy of Sciences of Ukraine（乌克兰国家科学院尤赫诺夫斯基凝聚态物理研究所）；Max Planck Institute for the Physics of Complex Systems（马克斯·普朗克复杂系统物理研究所）
本文用团簇方法精确求解二维和三维等腰三角形锯齿梯晶格上双线性-双二次交换经典 Heisenberg 与 XY 模型的基态，揭示几何阻挫导致的丰富螺旋、倾斜及非共面相与简并行为。
2025-09-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
