Blackbody-radiation-assisted molecular laser cooling
在离子阱中，分子离子的平移运动可以通过与激光冷却的原子离子的库仑相互作用而被有效地冷却到低于100 mK的温度。然而，内部振转态的分布在几十秒内与通常高得多的环境温度达到热平衡。我们考虑这样的内部热的旋转冷却的概念，但冷却异源双原子分子离子。该方案依赖于从几个特定旋转能级到"暗态“的光泵浦与黑体辐射介导的旋转粒子数再分布的组合。
2002-06-19 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Sympathetic cooling of rovibrationally state-selected molecular ions
本文提出了一种在离子阱中产生旋转和振动选态、自旋冷分子离子的新方法。我们的技术是基于中性分子的状态选择阈值光电离，然后用激光冷却的钙离子对产生的离子进行交感冷却。使用N $_2^+$离子作为测试系统，我们实现了> 90%的选择性，在制备的基础振转能级和状态寿命的数量级为15分钟的限制与背景气体分子的碰撞。该技术可以用来产生一个广泛的非极性和极性的分子离子在地面和激发振转态。我们的方法为冷量子控制的离子-分子碰撞研究、用状态选择的分子离子和分子-离子量子比特进行频率计量学实验开辟了新的前景。
2010-06-29 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Rotational cooling of heteronuclear molecular ions with ^1-Sigma, ^2-Sigma, ^3-Sigma and ^2-Pi electronic ground states
在离子阱中，分子离子的平移运动可以通过与激光冷却的原子离子的库仑相互作用而被有效地同情地冷却到低于100 mK的平移温度。然而，预计转振自由度在平移冷却期间基本上不受影响。我们以前曾提出过一种方案，用于冷却这种在最简单的^1-σ电子基态分子情况下，内部冷而内部热的异质双原子离子的内部自由度。在这里，我们提出了一个显着的简化这些方案，并作出推广到最常见的电子基态的异质分子离子：^1-Sigma，^2-Sigma，^3-Sigma和^2-Pi。该方案依赖于一个或两个激光驱动的转变，可能包括一个定制的非相干远红外辐射场。
2004-06-23 physics.atom-ph physics.chem-ph
Laser-probing the rotational cooling of molecular ions by electron collisions
我们提出了非弹性电子碰撞的CH $^+$分子离子的旋转冷却和激发速率的状态选择测量。实验在低温储存环上进行，利用单能电子束以匹配的速度与状态敏感的激光解离的CH $^+$离子的旋转水平人口的同时监测相结合。采用存储时间高达600秒，我们创造的条件下，电子诱导冷却到$J = 0$基态占主导地位的辐射弛豫，允许实验测定的非弹性电子碰撞率基准国家的最先进的理论计算。在更广泛的范围内，我们的实验为探测各种等离子体环境中相关的各种分子离子的非弹性电子碰撞铺平了道路。
2022-03-31 physics.atom-ph physics.chem-ph
Molecular Asymmetry and Optical Cycling: Laser Cooling Asymmetric Top Molecules
我们提出了一个实用的路线图，实现光学循环和激光冷却的非对称顶部分子（ATM）。我们的理论分析描述了如何减少分子的对称性，相比双原子和对称的非线性分子，在光子散射中发挥作用。我们提出的方法来规避这些系统中的快速光子循环的限制。我们计算振动分支比的一组不同的不对称的顶部分子，并发现，许多物种内的一个广泛的类分子可以有效地冷却与管理数量的激光。我们还描述了在ATM中实现旋转闭合光学循环的方法。尽管结构相当复杂，但使用用于线性分子的现有技术的扩展，可以使激光冷却有效。激光冷却ATM的潜在科学影响跨越了受控化学、量子模拟和标准模型之外的物理学研究领域。
2020-01-30 physics.atom-ph physics.chem-ph
Ultracold Molecular Assembly
由于原子和分子的波动性质，化学反应在超冷温度（< 1mK）下可以令人惊讶地有效。超冷区反应的研究是原子和分子物理学中发展起来的冷却和捕获技术的一个新的研究前沿。此外，超冷分子气体，提供不同的分子内部状态和大的电偶极相互作用后，寻求强相互作用的多体量子物理学的研究。在这里，我们提出了一种新的方法来生产超冷分子的绝对内部和运动的量子基态，其中单个分子组装一个接一个的单个原子。该方案包括激光冷却、光阱、拉曼边带冷却和相干分子态转移。作为一个关键的初始步骤，我们展示了组成原子的量子控制，包括单个Cs原子的3D基态冷却，在一个简单的装置。随着激光技术向更短波长发展，更多的原子将适合激光冷却，从而允许更多样化，最终更复杂的分子在完全量子控制下组装。
2017-01-11 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
A Study of molecular cooling via Sisyphus processes
我们提出了一个研究西西弗斯冷却的分子：一个单光子的散射删除了大量的分子动能和光泵浦步骤允许重复的过程。到目前为止，对所产生的冷分子的回顾表明，该方法可以对其中的大多数实施，使其成为一种有前途的方法，能够在亚mK温度下产生大的分子样品。考虑所需的实验参数，例如激光功率和线宽或陷阱的各向异性和维数，给出。速率方程，以及散射和偶极力，使用动力学蒙特卡罗方法解决了几个激光器和几个级别。对于NH分子，如此详细的模拟预测温度降低1000倍，相空间密度增加10^7倍。即使在具有低Franck-Condon系数和非封闭泵浦方案的分子的情况下，60%的捕获分子也可以在几秒钟内从100 mK冷却到亚mK温度。此外，这些方法可以应用于连续减速和冷却分子束
2014-04-10 physics.atom-ph physics.chem-ph
Isotopologue-selective laser cooling of molecules
该研究以BaF为例首次实现分子的同位素异构体选择性激光冷却，在含多种高丰度同位素异构体的分子束中操控了稀有未冷却的136BaF，为低丰度同位素的强分子束与高保真检测提供可能，推动相关精密应用发展。
2024-06-03 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Enhancing radical molecular beams by skimmer cooling
高强度超声束源是分子碰撞、分子-表面相互作用、化学反应和精密光谱学研究中的重要组成部分。然而，可用于下游科学室中的实验的分子密度受到撇渣器堵塞的限制，撇渣器堵塞将阀和撇渣器之间的分离约束到至少几百个喷嘴直径。最近的一项实验（Science Advances，2017，3，e1602258）引入了一种新的策略来应对这一挑战：当撇渣器冷却到低于载气凝固点的温度时，可以有效抑制撇渣器堵塞。我们在几个关键方面超越了这一原理证明工作。首先，我们应用撇渣冷却方法放电产生的自由基和亚稳态光束夹带在载气。我们还确定了两个不同的过程撇渣器堵塞缓解冲击波抑制在载气凝固点和扩散堵塞的温度在更低的温度。随着载体堵塞的消除，我们现在完全优化了夹带物质（如羟基自由基）的生产，从而使密度比最好的商业设备提高了30。该增益来自堵塞缓解和有利的几何形状，具有更短的阀-撇渣器距离。
2018-02-27 physics.atm-clus physics.chem-ph
Towards density and phase space compression of molecular gases in magneto-electrostatic traps
我们介绍，分析和比较两种新的单光子冷却方法，一般冷却和压缩分子气体。第一种方法将分子气体密度压缩了三个数量级，并增加了捕获样品中的碰撞频率。第二种方法将气体的相空间密度压缩至少两个数量级。这些方法设计了电场和磁场的组合，使用单一的不可逆状态变化将分子从~ 100 mK冷却到1 mK。它们可以被视为通用的冷却方案，适用于任何分子的磁和电偶极矩。与涉及循环的方案相比，计算出的高效率是用单个步骤冷却分子的结果。
2012-02-19 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Laser-induced, blackbody-radiation-assisted rovibrational cooling of symmetric-top molecular ions: NH3+ and ND3+
Indian Association for the Cultivation of Science（印度科学培养印度协会）；University of Liverpool（利物浦大学）
该研究通过激光和黑体辐射辅助冷却对称顶部分子离子NH3+和ND3+，发现基态重新分布受BBR驱动，而振动态衰减快，同位素替换减缓动力学。
2026-02-28 physics.chem-ph
Direct measurement of high-lying vibrational repumping transitions for molecular laser cooling
本文提出利用低温缓冲气体池中的光驱动化学反应结合调频吸收，直接高分辨测量分子高位振动态再泵浦跃迁，并在^174YbOH中确定了光子循环所需跃迁及相关光谱常数。
2023-03-06 physics.atom-ph physics.chem-ph
Absorption spectroscopy for laser cooling and high-fidelity detection of barium monofluoride molecules
本研究利用高分辨率吸收光谱表征BaF分子激光冷却所需跃迁频率，提取改进的分子常数、证实激发态超精细分裂并分析其影响，还实现了BaF分子束的高保真无背景荧光成像，可应用于精密测量。
2023-07-17 physics.atom-ph physics.chem-ph
Tuning of dipolar interactions and evaporative cooling in a three-dimensional molecular quantum gas
超冷极性分子具有长程、各向异性和可调的偶极相互作用，为探测现有冷气平台无法实现的量子现象提供了机会。然而，实验进展一直受到两体损失超过弹性相互作用的主导地位，这阻碍了有效的蒸发冷却。尽管最近的工作已经证明了通过将分子限制在二维几何形状来控制相互作用，但是缺乏用于在三维（3D）稳定系统中调节分子相互作用的一般方法。在这里，我们展示了可调弹性偶极相互作用的超冷40 K87 Rb分子在3D的散装气体，促进由电场诱导的屏蔽共振，抑制反应性损失的一个因素的三十。弹性碰撞与非弹性碰撞的比率的这种改进使得能够直接热化。热化率取决于碰撞轴和偶极取向之间的角度，偶极取向由外部电场控制，是各向异性偶极相互作用的直接表现。我们在三维空间中实现了由偶极相互作用介导的蒸发冷却。这项工作展示了对具有可调长程相互作用的长寿命体量子气体系统的完全控制，为集体量子多体物理学的研究铺平了道路。
2021-09-17 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Laser Scheme for Doppler Cooling of the Hydroxyl Cation (OH$^+$)
本文提出一种针对OH$^+$离子的多普勒冷却激光循环方案，利用电子基态与激发三重态跃迁，无需协同冷却，可制备纯净冷分子离子样品，并表明激光冷却适用分子范围比预期更广。
2023-08-28 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Temperature-dependent structure of methanol-water mixtures on cooling: X-ray and neutron diffraction and molecular dynamics simulations
用高能同步辐射X射线和中子衍射技术研究了甲醇-水混合液的低温结构。因此，我们能够报告的第一套完整的X射线和中子加权总散射结构因子在整个组成范围内（在12个不同的甲醇浓度（x $_M$）从10到100摩尔%），并在温度从环境温度下降到冰点的混合物。新的衍射数据可以在以后的理论和模拟研究中作为参考。测量数据解释的分子动力学模拟，其中所有的原子OPLS/AA力场模型甲醇结合SPC/E和TIP 4P/2005水的潜力。虽然TIP 4P/2005水模型被认为是更成功的，这两种组合提供至少半定量的协议与测量的衍射数据。从模拟的粒子配置，部分径向分布函数，以及各种分布的氢键的数量已被确定。作为一般趋势，氢键的平均数在冷却时增加。然而，甲醇分子之间的氢键的数目随着温度的降低而略微减少。30和60摩尔%的酒精含量。从室温到193 K，对于甲醇含量高于70 mol %的水-水氢键也是如此。
2020-07-01 cond-mat.soft physics.chem-ph
Laser cooling of a diatomic molecule
自激光冷却技术产生超冷原子以来，已经有大约30年的时间了，这导致了大量领域的快速发展。不幸的是，激光冷却还没有扩展到分子，因为它们复杂的内部结构。然而，这种复杂性使得分子对于许多应用具有潜在的用途。例如，杂原子分子具有永久的电偶极矩，其导致长范围的、可调谐的、各向异性的偶极-偶极相互作用。偶极-偶极相互作用和在超冷温度下对分子自由度的精确控制的组合使得超冷分子在凝聚态系统的量子模拟和量子计算中具有吸引力的候选者。此外，超冷分子可能为研究化学动力学和基本对称性的测试提供独特的机会。在这里，我们实验证明激光冷却的分子一氟化锶（SrF）。使用光循环方案，只需要三个激光器，我们已经观察到西西弗斯和多普勒冷却力，大大降低了横向温度的SrF分子束。目前生产超冷分子的唯一技术是通过费什巴赫共振或光缔合将超冷碱金属原子结合在一起。相比之下，超冷分子的不同应用需要各种分子能级结构。我们的方法提供了一个新的途径，超冷温度的分子。特别是，它弥补了超冷温度和直接冷却分子（例如低温缓冲气体冷却或减速超声束）可达到的~1 K温度之间的差距。最终，我们的技术应该能够在超冷温度下生产大分子样品，这些样品的化学性质与bialkalis不同。
2011-07-19 physics.atom-ph physics.chem-ph
Determination of CaOH and CaOCH$_3$ vibrational branching ratios for direct laser cooling and trapping
碱土金属单醇盐自由基（MOR）具有有助于直接激光冷却至亚毫开尔文温度的分子性质。利用脉冲超声分子束源的色散激光诱导荧光（DLIF）测量方法，测定了MORs CaOH和CaOCH $_{3}$的振动分支比和Franck-Condon因子。用窄线宽连续波染料激光激发，我们精确地测量每个分子中$\tilde{X}-\tilde{A}$和$\tilde{X}-\tilde{B}$电子系统的荧光分支。观察到弱的非零振动角动量的弯曲激发态的禁戒衰变。简正模理论分析结合从头计算结构计算进行，并与实验结果进行比较。我们的测量和分析为直接激光冷却这些（和其他）复杂的非线性多原子分子铺平了道路。我们还描述了一种可能的方法，激光冷却和捕获的分子与较少的对称性，如手性物种。
2018-12-13 physics.atom-ph physics.chem-ph
Direct laser cooling of calcium monohydride molecules
我们演示了光学循环和亚多普勒激光冷却的一氢化钙（CaH）分子的低温缓冲气体束。我们测量了激发态A和B的激光冷却跃迁的振动分支比。我们进一步测量通过$A\leftarrow X$跃迁的重复光子散射可以以$\sim$ $1.6\times10^6$光子/s的速率实现，并通过再泵浦最大的振动衰减通道证明了$\sim$ $200$光子的相互作用-时间限制散射。我们还展示了通过磁辅助西西弗斯效应亚多普勒冷却CaH分子束的能力。利用光的驻波，我们将分子束的横向温度从$12.2(1.2)$ mK降低到$5.7(1.1)$ mK。我们将这些结果与使用光学布洛赫方程和分子束轨迹的蒙特卡罗模拟模拟的亚多普勒力进行比较。这项工作建立了一个明确的途径，创造一个磁光陷阱（MOT）的CaH分子。这样的MOT可以作为一个起点生产超冷氢气通过解离捕获的CaH云。
2022-03-09 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Optical cycling in charged complexes with Ra-N bonds
本文用Fock空间相对论耦合簇方法研究含Ra-N键分子离子的电子结构，发现RaNH$_3^+$和RaNCCH$_3^+$是首批适合直接激光冷却的对称陀螺分子离子。
2024-01-26 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
