From particles to spins: Eulerian formulation of supercooled liquids and glasses
过冷液体和玻璃体系的动力学通常在拉格朗日表象中进行研究，其中可区分的相互作用粒子的位置和速度。然而，在这种表示中，很难定义动力学中空间不均匀性的度量，因为粒子在足够长的时间内进出任何一个给定的区域。如何在拉格朗日公式中将结构玻璃和自旋玻璃问题联系起来也是不透明的。我们提出了一个欧拉制定的过冷液体和玻璃，允许一个简单的粒子和自旋系统之间的连接，并允许在一个固定的参考框架内的动力学不均匀性的研究类似于用于自旋玻璃。我们应用这个框架的动力学的胶体颗粒悬浮液的研究包装馏分对应的过冷和玻璃态，这是通过共聚焦显微镜探测。
2008-02-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
A Dramatically Growing Shear Rigidity Length Scale in a Supercooled Glass Former ($NiZr_2$)
寻找一个适当增长的长度尺度，增加与巨大的粘性减速的过冷液体是一个开放的问题与玻璃化转变。在这里，我们定义并证明存在一个这样的长度尺度，这可能是实验验证。这是当接近玻璃化转变时外部剪切扰动明显渗透到液体中的长度尺度。我们提供了基于模拟的证据，它的存在，它的增长至少一个数量级，通过使用分子动力学模拟NiZr 2，一个很好的脆弱的玻璃形成。在探测的时间尺度上，在从上面接近玻璃化转变温度时，这种长度尺度，也显示出与Ising样标度一致。此外，我们证明了可能的缩放的温度下，超阿耳忒弥斯增长的粘度，并显着增长的渗透深度集。我们的模拟结果表明，在过冷，显着的初始增加的剪切穿透深度在流体中可能会发生在串联的斯托克斯-爱因斯坦关系的故障。
2016-04-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
The Glass Crossover from Mean-Field Spin-Glasses to Supercooled Liquids
随机β松弛（SBR）提供了不连续自旋玻璃和过冷液体中的玻璃交叉的表征。值得注意的是，它可以通过动力学朗道理论的严格计算得出。在本文中，我将用一种不需要熟悉统计场论的语言来讨论这种联系的确切含义。我将讨论在平均场自旋玻璃模型中的有限尺寸修正和在有限维模型中的环路修正，这两个修正都是由所考虑的动力学朗道理论描述的。然后，我将论证同样的朗道理论可以与模式耦合理论所描述的过冷液体联系起来，该理论援引了时间尺度不变性的物理原理。
2015-07-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Molecular Dynamics Study of Long-Lived Structures in a Fragile Glass Forming Liquid
我们目前的分子动力学的两个组成部分，二维Lennard-Jones过冷液体的玻璃化转变附近的结果。我们发现，过冷液体是空间不均匀的，有长寿命的集群，其尺寸分布满足标度关系到一个截止。的相似性的几个属性的过冷液体的平均场的玻璃形成流体附近的旋节线表明，在过冷液体的玻璃化转变与一个潜在的热力学不稳定性。
1998-01-05 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Thermodynamic model for the glass transition: deeply supercooled liquids as mixtures of solid-like and liquid-like micro-regions
对于刚高于其玻璃化转变温度的深度过冷液体，我们提出了一个简单的热力学模型，其中深度过冷液体被假定为类固体和类液体微区的混合物。类液体区域的摩尔分数控制着过冷液体的热力学性质，而类固体区域的摩尔分数控制着过冷液体的弛豫时间或粘度。从深过冷液体的摩尔过剩熵的温度依赖性出发，导出了类液区摩尔分数的温度依赖性，从而得到了深过冷液体的弛豫时间或粘度的温度依赖性.我们的模型的一个中心参数，然后被证明是一个衡量的脆弱性的过冷液体。我们还提出了一种方法来测试我们的物理图像的深度过冷液体的分子动力学模拟的模型液体。
2012-10-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Supercooled-liquid and plastic-crystalline state in succinonitrile-glutaronitrile mixtures
我们报告了一个彻底的表征琥珀腈和戊二腈的混合物的玻璃相通过介电光谱和差示扫描量热法。该系统被揭示是一个罕见的例子，其中两个玻璃态的物质，结构无序的过冷液体和取向无序的塑性晶体，可以在同一材料中制备。这两种无序状态都可以很容易地过冷，最终达到结构玻璃或玻璃晶体状态。使用宽带介电谱的详细调查，使在这两个阶段的玻璃态动力学的比较。正如以前所证明的过冷液体和塑性结晶乙醇，我们的实验揭示了非常相似的弛豫行为和玻璃化温度的两种无序状态。因此，在玻璃化转变中的取向自由度的突出作用，建议乙醇的研究结果的基础上，是完全证实了目前的工作。此外，这两个阶段的脆弱性确定和比较不同的混合物。研究结果可以很好地理解内的能源景观为基础的解释脆弱性。
2013-11-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Non equilibrium mode coupling theory for supercooled liquids and glasses
本文导出了描述经典液体和玻璃中非平衡现象的一组形式上精确的方程。借助于非平衡投影算子，用记忆函数和随时间变化的集体频率表示了关联函数和涨落传播子。这正式精确的方程组近似通过应用模式耦合近似的记忆功能。所得到的一组方程的波矢关联函数，波动传播和一次性的结构因子$S_q(t)$推广了众所周知的模式耦合理论的玻璃化转变的情况下远离平衡。
1999-11-03 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Microscopic Theory of Heterogeneity and Non-Exponential Relaxations in Supercooled Liquids
最近的实验和计算机模拟表明，在玻璃化转变温度附近的过冷液体是“动态不均匀的”[1]。这种不均匀性是从玻璃化转变的随机一级转变理论预期的。使用基于这个理论的微观方法，我们推导出从德拜弛豫的偏离之间的关系，其特征在于由拉伸指数响应函数$ϕ(t) =e^{-(t/ τ_{KWW})^β}$的$β$值，和液体的脆弱性。预测的$β$值也取决于温度和消失的理想的玻璃化转变是接近在Kauzmann温度。
2000-08-30 cond-mat.dis-nn
Computer Simulations of Supercooled Liquids and Glasses
在简要介绍了过冷液体的动力学之后，我们讨论了计算机模拟这类系统的一些优点和缺点。随后，我们提出了计算机模拟的结果，其中一个脆弱的玻璃形成，二元Lennard-Jones系统的动力学进行了比较，一个强的玻璃形成，SiO_2。这一比较表明，这两种玻璃形成体的温度依赖性不同的原因在于模耦合理论的临界温度T_c附近的粒子输运机制。而一个脆弱的玻璃前体是很好地描述了理想版本的模式耦合理论，一个强的玻璃前体是由激活过程为主。在文章的最后一部分，我们回顾了一些模拟的玻璃形成剂，其中低于玻璃化转变温度的动力学进行了研究。我们表明，这样的模拟可能有助于建立一个自生成的无序（如结构玻璃）和淬火无序（如自旋玻璃）系统之间的连接。
1998-09-21 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
What does the potential energy landscape tell us about the dynamics of supercooled liquids and glasses?
对于一个模型玻璃成型，我们通过计算机模拟演示如何宏观动态量可以推断出从PEL分析。关键的一步是考虑整个上层结构的许多PEL极小，称为元基，而不是单一的极小。我们发现，存在两种类型的metabasins：一些允许准自由运动的PEL（液体状），其他人作为陷阱（固体状）。激活，多步逃脱后metabasins被发现指示在更广泛的温度范围比目前假设的冷却后的动力学减慢。
2003-06-12 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Real-time observation of the isothermal crystallization kinetics in a deeply supercooled liquid
低于熔化温度时，$T_m$晶体是典型的元素或分子体系的稳定相。然而，将液体冷却到低于$T_m$，结晶是不可避免的。液体可以过冷，最终形成低于玻璃化转变温度$T_g$的玻璃。尽管它们具有长的寿命和产生表观稳定性的强势垒的存在，但过冷液体和玻璃保持固有的亚稳态和对晶体的热稳定性不稳定。在这里，我们研究了在深过冷液体在1100 K，大约一半之间的$T_m$和$T_g$的原型强玻璃形成剂GeO $_2$的等温结晶动力学。结晶过程已通过时间分辨中子衍射观察了约三天。数据显示，无定形结构向α-石英相连续重组，最终材料由陷入低密度残余无定形基质的结晶域组成。的衍射图案的定量分析，可以确定的时间演变的相对分数的晶体和非晶，这是通过一个经验模型解释的结晶动力学。这种方法提供了一个很好的描述的实验数据，并确定了晶体和非晶之间的捕食者-猎物一样的机制，密度变化作为阻挡屏障。
2016-11-11 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Rate equations for cluster formation in supercooled liquids
团簇在接近玻璃化转变温度的过冷液体中的形成是由速率方程描述的，其中的系数是根据物理基础而不是根据热力学量如自由能和表面张力来确定的。特别地，作为温度的函数的液体中的自由分子的密度自洽地确定。一个非常简单的模型的计算表明，这样的速率方程能够产生物理上合理的结果。我们的研究结果表明，强和脆弱的液体之间的差异可能与表面分子的结合到一个集群的强度，他们也提供了有关的性质的玻璃化转变和所得玻璃的结构的指示。
2003-07-09 cond-mat.dis-nn
Local versus global stretched mechanical response in a supercooled liquid near the glass transition
非晶材料具有丰富的弛豫谱，通常用弛豫机制的层次来描述。在这项工作中，我们调查的局部动态模量谱在模型玻璃的玻璃化转变温度以上进行力学光谱分析与分子动力学模拟。我们发现，频谱，在本地以及在全球范围内，可以很好地描述的科尔-戴维森公式的频率范围内探索与模拟。令人惊讶的是，Cole-Davidson拉伸指数不随探测的局部区域的大小而改变。的局部弛豫时间显示一个广泛的分布，如预期的动态异质性概念的基础上，但得到的拉伸独立于此分布。我们发现，局部弛豫时间和模量的尺寸依赖性可以很好地解释的弹性推模型。
2019-02-12 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Revealing Rejuvenated Disorder States towards Crystallization in a Supercooled Metallic Glass-Forming Liquid
我们报告了一个深过冷金属玻璃形成液体中的结晶通过开发适当的集体变量的metadhesics模拟研究。通过结合自由能面和原子水平行为分析，揭示了一个异常吸热结晶过程：首先通过改变Cu原子周围的局部化学有序性，形成局部五重对称性较低、动力学较快的再生无序态，然后作为有序微晶形核的先驱.这一过程反映了一个复杂的能源景观，以及分离的玻璃和晶体盆地，产生的直接证据的内在挫折对结晶深过冷金属玻璃形成液体。此外，具有不同物理行为的再生无序状态提供了通过控制金属熔体的热历史来定制金属玻璃的性能的巨大机会。
2020-02-22 cond-mat.dis-nn physics.comp-ph
Microscopic origin of excess wings in relaxation spectra of supercooled liquids
玻璃形成在不同的材料中遇到。实验表明，过冷液体的动态弛豫谱一般在玻璃化转变温度$T_g$附近变得不对称，其中在高频处出现扩展的幂律。这个“翅膀”的微观起源仍然未知，迄今为止无法模拟。在这里，我们开发了一种新的计算方法，并研究模型过冷液体的平衡动力学附近的$T_g$。我们证明了出现的幂律翼的数值谱，这源于在罕见的，局部区域的广泛分布的时间尺度上的放松。我们合理化的非对称形状的弛豫谱，通过构建一个经验模型相关联的异质激活动力学与动态促进，这是我们的模拟揭示的两个最小的物理成分。我们的工作提供了一个一瞥的分子运动负责玻璃形成在相关的实验条件。
2022-05-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Influence of fictive temperature and composition of silica glass on anomalous elastic behaviour
为了指出热历史（假想温度）和OH含量对SiO2玻璃弹性性质的影响，我们对SiO2玻璃从室温到1773 K的过冷液体的玻璃转变过程进行了高分辨率的原位布里渊散射光谱测量。在玻璃态和过冷液体状态下，观察到弹性模量的异常增加。二氧化硅的弹性模量的斜率没有变化，这似乎是玻璃化转变的特征，与其他各种玻璃中发生的情况相反。我们表明，热历史有一个弱的影响弹性模量的玻璃化转变制度的二氧化硅玻璃。石英玻璃中水含量的影响比假想温度的影响更有效，并且对于相同的热依赖性，弹性模量的幅度变化更大。在1223K以上，还观察到水合样品的剪切模量的奇异下降。不同的模型解释弹性性能温度依赖性与冻结的密度波动或结构进行了讨论。
2006-07-10 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Equilibrium and out of equilibrium thermodynamics in supercooled liquids and glasses
本文综述了基于势能面统计性质的体积导数的液体平衡状态方程的内在结构形式和表述。我们还表明，在老化过程中的系统探索与平衡配置的状态的假设下，它是可能的，以推广所提出的状态方程的平衡条件。所提出的配方是基于一个额外的参数，在所选择的热力学形式主义，可以选择作为当地的最小值，其中缓慢放松的平衡液体被困的介绍。
2002-09-07 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
The Stokes-Einstein Relation in Supercooled Aqueous Solutions of Glycerol
甘油分子的扩散随着温度的降低而降低，因为其粘度以简单地由斯托克斯-爱因斯坦（SE）关系描述的方式增加。接近玻璃化转变时，这种关系就像其他一些纯液态玻璃形成体一样破裂了。我们已经测量了甘油和水的二元混合物的扩散系数，并发现斯托克斯-爱因斯坦关系恢复与水的浓度增加。我们与理论的比较表明，水的加入推迟了挫折域的形成
2006-11-20 cond-mat.dis-nn
Energy landscape in three-dimensional Heisenberg spin glasses
最近的工作表明，海森堡自旋玻璃可能属于相同的普适性类比结构玻璃。事实上，找到过冷液体的晶格等效物可能会使数值和分析研究更容易，这可能有助于回答长期存在的玻璃化转变问题。过冷液体有许多特殊的行为，如果这两个系统之间的类比成立，那么应该在海森堡自旋玻璃的顺磁相中发现这些行为。正是出于这个动机，我们对海森堡自旋玻璃的顺磁相进行了研究。我们将强调能量景观的作用，详细研究固有结构的性质（通过与过冷液体类比，我们将最接近当前自旋组态的能量函数的局部最小值称为固有结构）。寻找固有结构将需要开发新的搜索算法。我们还将研究顺磁相中动态跃迁的存在。事实上，复杂的能量景观的存在，以及动态过渡的存在，是过冷液体物理学的显著特征。
2015-03-29 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Supercooled Lennard-Jones Liquids and Glasses: a Kinetic Monte Carlo Approach
采用动力学蒙特卡罗（KMC）方法研究了过冷二元Lennard-Jones液体在玻璃化转变温度附近的结构性质和动力学行为。这种技术使我们能够探索势能面和势垒分布，而不会在低温下受到影响分子动力学模拟的指数减慢。在协议与以前的研究中，我们观察到一个明显的变化，在行为周围的$T=0.45$，接近动态转变温度$T_c$的模式耦合理论（MCT）。低于这个温度，对于相同数量的KMC步骤，系统访问的不同局部最小值的数量减少了一个数量级以上。在局部极小值之间的每次跳跃所涉及的平均原子数和它们移动的平均距离也显著减少，并且在部分结构因子中出现了新的特征。在$T~0.45$以上，每个KMC步的原子位移幅度的概率分布呈现指数衰减，其仅弱地依赖于温度。
2001-12-07 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Molecular dynamics beyonds the limits: massive scaling on 72 racks of a BlueGene/P and supercooled glass transition of a 1 billion particles system
我们最近开发的十亿体分子动力学（BBMD）包，这是专门为大规模并行模拟结构玻璃和非晶材料的原子动力学的世界上最大的超级计算机上的缩放结果报告。该代码能够扩展到IBM BlueGene/P的72个机架，对于具有1000亿个粒子的系统，测量效率为89%。在10亿个粒子的情况下，每次迭代的代码速度不到0.14秒，为研究十亿体结构玻璃铺平了道路，其分辨率比有史以来报道的最大模拟增加了两个数量级。我们证明了我们的代码的有效性，通过研究一个非常大的系统的液体玻璃化转变的二元混合物的10亿个粒子。
2011-05-27 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech physics.comp-ph
Arrhenius temperature dependence of the crystallization time of deeply supercooled liquids
通常，过冷液体和玻璃对于结晶是热稳定的。经典成核理论（CNT）已被用来描述过冷液体的结晶动力学。然而，最近对超压缩硬球的研究表明，它们的结晶动力学是间歇性的，并通过雪崩样的颗粒重排来介导，这在很大程度上不同于CNT。这些观察结果表明，深度过冷液体或玻璃的结晶时间不能用CNT描述，但这一点尚未得到详细研究。在本文中，我们使用分子动力学模拟来研究软球在瞬间淬火后的结晶动力学。我们发现，虽然平衡弛豫时间增加，在一个超阿耳忒弥斯的方式随着温度的降低，结晶时间显示阿耳忒弥斯温度依赖性在非常低的温度。这与基于CNT的常规公式相反。此外，结晶的估计的能量势垒是令人惊讶的小相比，平衡动力学。通过对结晶和老化动力学的定量比较，我们发现老化和结晶之间的耦合是理解深过冷液体或玻璃快速结晶的关键。
2023-03-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
A locally preferred structure characterises all dynamical regimes of a supercooled liquid
最近的实验结果表明，金属液体普遍表现出高温动力学交叉，这是与玻璃化转变温度（$T_{g}$）。我们证明，使用分子动力学结果为Cu 64 Zr 36，这个温度，$T_{A} \approx 2 \times T_{g}$，与合作原子重排，产生域连接二十面体。过冷到一个新的特征温度，$T_{D}$，被证明产生更高的顺序之间的合作重排连接二十面体，导致大规模的域波动和玻璃态动力学的发病。然后，这些延伸的区域突然稳定在$T_{g}$上方，并最终在玻璃形成之前渗透。因此，所有的特征温度（$T_{A}$、$T_{D}$和$T_{g}$）都是由从$T_{A}$开始的结构协同性的连续表现联系起来的。
2016-03-23 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
MFU-type metal-organic frameworks as host materials of confined supercooled liquids
在这项工作中，我们研究了使用金属有机框架（MOF）系统作为主体材料的玻璃态动力学的调查在受限的几何形状。我们研究了分子玻璃前体甘油在三种不同孔径的MFU型MOFs中的限制，并通过介电谱研究了限制液体的动力学。根据以前的报告限制玻璃成型，我们发现不同程度的偏差，从散装行为取决于孔径大小，表明MOFs是非常适合的主机系统的限制调查。
2015-08-13 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Barrier Softening near the onset of Non-Activated Transport in Supercooled Liquids: Implications for Establishing Detailed Connection between Thermodynamic and Kinetic Anomalies in Supercooled Liquids
根据玻璃的随机一级转变（RFOT）理论，当粘性液体的温度从下面接近动态转变温度时，过冷液体中激活动力学的势垒消失。这是由于局部亚稳分子排列之间的表面张力降低而发生的，就像在旋节线处一样。因此，动力学转变代表从低$T$激活的bevior到高$T$的碰撞输运状态的交叉。这种屏障软化解释了弛豫时间的偏差，作为温度的函数，从简单的$\log τ\propto 1/s_c$的依赖性在高粘度的模式模式耦合为主的结果在较低的粘度。通过计算屏障软化效应，RFOT理论提供了一种{ \em unified}微观方法来解释在测量的温度范围内许多不同类别的结构玻璃形成剂的结构弛豫数据。该理论还提供了一个明确的程序来确定的势垒重整化效应的存在下，使用实验的弛豫时间和构型熵数据的温度依赖性的动态合作区域的大小。我们使用RFOT理论框架来讨论三萘基苯，沙洛尔，丙醇和二氧化硅作为代表系统的数据。
2003-07-04 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Non-Arrhenius Behavior of Secondary Relaxation in Supercooled Liquids
用介电弛豫谱（1Hz- 20 GHz）研究了过冷玻璃形成体从玻璃化转变温度（Tg）到熔化温度的介电弛豫谱。精确的测量，特别是在MHz量级的频率上，揭示了二次β弛豫时间的温度依赖性在T_g以上偏离了Arrhenius关系。因此，我们的结果表明β过程在熔化温度附近而不是在动力学转变点T（约等于1.2Tg）处并入初级α模。
2001-10-19 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Glass Transition in Supercooled Liquids with Medium Range Crystalline Order
在静态长度尺度的增长，可能与可识别的结构有序的玻璃形成液体中的快速动力学减慢的起源，是一个备受争议的问题。在各种模型体系中观察到与玻璃态行为相关的中程晶序（MRCO）的生长。这样的观察提出了一个问题，即如果允许玻璃成形器松弛足够长的时间，玻璃成形器达到的最终状态。是一个缓慢增长的水晶秩序负责缓慢的动力学？在有和没有MRCO的液体中，玻璃化转变的分子机制是否相同？如果是的话，MRCO的玻璃形成剂提供了一般理解玻璃化行为的范例。如果没有，则具有MRCO的系统形成一类新的玻璃形成材料，其缓慢动力学的分子机制可能更容易在生长晶体顺序方面理解，并且应该以这种方式接近，即使它们不会提供一般的见解。在这项研究中，我们进行了广泛的分子动力学模拟的玻璃形成液体的数量在两个维度，并显示与MRCO玻璃的静态和动态性能是不同于其他玻璃形成液体没有占主导地位的本地秩序。我们还解决了一个重要的问题，关于所谓的点集方法确定静态长度尺度，并证明它是一个强大的，为了不可知的，方法确定静态相关长度在玻璃成型机。
2017-05-26 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Supercooled liquids are Fickian yet non-Gaussian
回复“评论'Fickian非高斯扩散在玻璃形成液体'“。在[ArXiv：2210.07119v1]中，Berthier等人质疑我们的信件[Phys. Rev. Lett. 128，168001（2022）]，关于玻璃形成液体中Fickian非高斯扩散的存在和特征。在这里，我们证明他们的论点要么是错误的，要么对我们的范围没有意义。因此，我们充分证实了我们的结果的有效性和新颖性。
2022-12-19 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Thirty milliseconds in the life of a supercooled liquid
我们结合交换Monte Carlo算法长多CPU分子动力学模拟分析模型过冷液体的平衡弛豫动力学的时间窗口覆盖10个数量级的温度下降到实验玻璃化转变温度$T_g$。通过对\rev{several}时间关联函数的分析，结合粒子运动的时空分辨，可以阐明深度过冷液体中平衡动力学的本质。我们发现，结构弛豫开始在早期罕见的本地化区域的特征在于由一个等待时间分布，开发附近的幂律$T_g$。在较长的时间内，随着接近$T_g$，弛豫事件在这些区域中以增加的概率累积。这种积累导致的幂律增长的线性扩展的松弛域随时间的一个大的，温度依赖的动态指数。超过平均弛豫时间，非弛豫域由于在其边界处发生的弛豫事件而随时间缓慢收缩。我们的研究结果提供了一个完整的微观描述的粒子运动负责玻璃动力学的关键实验签名，从形状和温度演变的弛豫谱的动态异质性的核心功能。他们还提供了一个微观的基础，以了解出现的动态促进深度过冷液体，并允许我们批判性地重新评估玻璃化转变的理论描述。
2022-12-15 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Symmetry and Critical Dynamics in Supercooled Liquid Crystals: Insights into the Glass Transition
本研究通过类临界分析揭示超冷液晶中对称性决定玻璃化转变的临界指数，并统一动力学与热力学视角，为理解玻璃化转变提供普适框架。
2025-01-21 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
A novel approach to numerical measurements of the configurational entropy in supercooled liquids
构型熵是实验上表征玻璃形成的关键观测量之一。在物理上，它量化了亚稳态的多重性，其中在给定的温度下可以发现无定形材料，并且其温度依赖性提供了玻璃化转变的主要热力学特征，这是实验上可获得的。然而，构型熵的测量需要一些近似，这常常导致模糊和矛盾的结果。在这里，我们实现了一个新的数值方案来测量的组态熵σ（T）在过冷液体，使用的自由能成本的直接确定本地化的系统在一个单一的亚稳态在温度T。对于两种典型的玻璃形成液体，我们发现在温度T_c以上，σ（T）不连续地消失，该温度T_c略低于通常对玻璃动力学起始温度的估计。这一观察结果与理论预期吻合得很好，但与其他数值方法形成鲜明对比。虽然Sigma（T）的温度依赖性与玻璃脆性相关，但我们表明，在早期数值研究中建立的Adam-Gibbs关系（将构型熵与结构弛豫时间相关联）的有效性比以前认为的要小，可能解决实验和模拟之间的重要冲突。
2014-08-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Enhanced Phonon Peak in Four-point Dynamic Susceptibility in the Supercooled Active Glass-forming Liquids
活性玻璃态系统可以被认为是模仿复杂生物系统的简单模型系统。有时，估计这些生物系统中存在的活性量变得至关重要，例如预测癌细胞的进展速度或伤口的愈合时间。在这项工作中，我们研究了一个模型的活性玻璃系统，以了解一个可能的量化的程度，从集体的活动，在系统中的长程声子响应。我们发现，四点动态磁化率，$χ_4(t)$在声子时标，增长与活动的增加。然后，我们展示了如何可以估计在这样一个小的时间尺度的活动程度，通过测量的增长$χ_4(t)$与变化的活动。一个详细的有限尺寸分析，这种测量，表明，在这个声子时间尺度的峰值高度$χ_4(t)$强烈增加，增加系统的大小表明可能存在的内在的动态长度尺度，随着活动的增加而增长。最后，我们表明，这个峰高是一个独特的功能，有效的活动在所有系统的大小，作为一个可能的参数，用于表征系统中的活动程度。
2021-12-31 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Statistical mechanics of coupled supercooled liquids in finite dimensions
我们研究了统计力学的过冷液体时，系统的演变在温度$T$与场$ε$线性耦合到其重叠的参考配置相同的液体采样在温度$T_0$。我们使用平均场理论来充分表征参考温度$T_0$的影响，并且我们主要研究了在计算机模拟中固定的低$T_0$值的情况。我们数值研究扩展的相图在$(ε,T)$平面上的模型玻璃形成液体在空间维度$d=2$和$d=3$，依靠伞采样和重新加权技术。对于这两个$2d$和$3d$的情况下，一个类似的现象与非平凡的热力学波动的重叠在低温下观察到，但详细的有限尺寸分析揭示了定性不同的行为。在$d=3$中的随机场伊辛模型（Rssing）的普适类中，我们建立了非零$ε$的一阶跃迁线的存在性，该跃迁线终止于临界点。相反，在$d=2$中，在足够大的系统中没有发现相变，至少在低于外推量热玻璃化转变温度$T_g$的温度下。我们的研究结果证实，有限尺寸的玻璃形成液体样品显示的热力学波动进行随机的一阶过渡有限系统的预期。他们还支持的相关性的物理学的Rectangular的过冷液体，这可能解释之间的定性差异$2d$和$3d$玻璃形成。
2022-01-26 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Supercooled Liquids for Pedestrians
当我们降低液体的温度时，在某个点上，我们遇到了一级相变到晶体。然而，在某些条件下，有可能将系统保持在其亚稳相并避免结晶。以这种方式，液体进入过冷相。过冷液体有着非常丰富的唯象学，至今仍远未被完全理解。首先，存在如何防止结晶以及在达到亚稳极限之前液体可以过冷多深的问题。但到目前为止，过冷液体最有趣的特征是动态玻璃化转变：当温度降低到某一点以下时，弛豫时间增加得如此之多，以至于发生了戏剧性的动态停滞，我们无法在合理的实验时间内平衡系统。玻璃化转变是一种物理起源的现象，在过去的一百年里引起了人们的极大兴趣。为什么会发生？它只是一个传统的参考点，还是有更深刻的物理意义？它是一个纯粹的动力学事件，还是一个真正的热力学转变的表现？与弛豫时间的急剧增加相关的相关长度是多少？我们能定义一种新的无定形秩序吗？过冷液体和玻璃化转变的共同理论还不存在，这些问题在很大程度上仍然是开放的。在这里，我将以最基本的方式说明过冷液体的主要唯象特征，并以非常局部的方式讨论关于这个问题的一些理论观点。
2009-03-25 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Multifractal Analysis of the Dynamical Heterogeneity in a Two-Dimensional Supercooled Liquid
基于多重分形理论，对用分子动力学模拟测量的过冷液体的动力学不均匀性进行了量化。当接近玻璃化转变时，奇异谱变得更宽。这种行为类似于在安德森本地化转变的情况下观察到的。
2002-05-24 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
The Ultimate Fate of Supercooled Liquids
近年来，动力学长度尺度过冷液体在玻璃化转变附近起着重要作用的观点已被广泛接受。我们研究了生长中的β_α和冷却时收缩的晶核尺寸β_M之间的相互作用的含义。我们认为，在低温下，当α_α > α_M时，出现了一种新的结晶机制，使得稀疏连接的结晶度的大规模网络能够快速发展。虽然我们预测这个网络在太低的温度下，在实验室中很容易看到的系统，有明显的玻璃化转变附近的残余效应，可以解释几个以前观察到的无法解释的现象，深过冷液体，包括Fischer集群，和异常晶体生长T_g附近。
2010-06-30 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Acoustic and relaxation processes in supercooled o-ter-phenyl by optical-heterodyne transient grating experiment
采用时间分辨瞬态光栅实验和外差探测技术，在较宽的温度范围内研究了邻叔苯的脆性玻璃形成动力学。我们研究了超过60年的时间内，这种玻璃形成器的动力学过程，具有良好的信号/噪声。声学，结构和热弛豫已被清楚地识别和测量的时间-频率窗口没有覆盖以前的光谱调查。与基于广义流体力学模型计算的密度响应函数进行了详细的比较。
2001-06-29 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Description of Fischer Clusters Formation in Supercooled Liquids Within Framework of Continual Theory of Defects
根据液体和玻璃的缺陷描述，将液体描述为复杂的向错系统。在缺陷的规范理论框架下，导出了任意形式的线性向错场和向错间相互作用能量的表达式。它使我们能够描述液体作为一个无序系统的拓扑矩和减少这个模型的爱德华兹-安德森模型与大范围的相互作用。在这种方法的框架内，玻璃化被表示为“分层”相变。该模型可以解释在接近液-玻璃转变点的过冷液体中Fischer团簇的形成过程和缓慢的动力学过程。
2005-11-28 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Glass and polycrystal states in a lattice spin model
我们数值研究了具有一级液晶转变的非无序晶格自旋系统，作为过冷液体和玻璃的模型。在低于熔化温度时，体系保持在亚稳液相，表现出类似于脆性过冷液体的动力学现象，具有指数弛豫、弛豫时间的幂律增长和高脆性指数。在有效的旋节温度Tsp下，弛豫时间超过晶体成核时间，并且过冷液体失去稳定性。低于Tsp的液体性质不能外推，这与Kauzmann的过冷液体的“亚稳下限”方案一致，作为Kauzmann悖论的解决方案。低于Tsp的非平衡动力学对应于小但稳定的晶体液滴的快速成核，随后由于钉扎能垒的存在而极缓慢地生长。在早期的时间区域，这是较长的温度较低，这种晶体生长阶段是无法区分的非平衡玻璃，无论是从结构和动力学的角度来看：晶体生长还没有足够的先进的结构检测，并违反波动耗散定理（FDT）典型的结构玻璃观察。另一方面，对于较长的时间，结晶达到一个阈值，超过该阈值，晶体域很容易识别，FDT违规变得与普通域生长兼容。
2002-10-17 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
In situ measurements of density fluctuations and compressibility in silica glass as a function of temperature and thermal history
本文用小角X射线散射测量方法测定了具有不同热历史的石英玻璃在热平衡中的不同压缩率贡献以及等温压缩率。用两种不同的分析方法，分别得到了在过冷液体和玻璃态下等温压缩系数的温度和假想温度关系。在玻璃态和过冷液体态得到的值非常接近。他们同意以前的文献确定。玻璃态的可压缩性随假想温度的升高而略有降低。松弛部分的压缩性也计算和以前的测定相比。我们讨论了不同测定之间的微小差异。
2005-10-11 cond-mat.dis-nn
Influence of polydispersity on the relaxation mechanisms of glassy liquids
本文研究尺寸多分散性对深度过冷液体弛豫动力学的影响，发现跨越模式耦合温度后小粒子与大粒子出现动力学分离，小粒子的笼逃逸促进大粒子的结构弛豫，且不同尺寸粒子表现出不同的Stokes-Einstein关系破坏程度和活化能势垒，强调推广结果时须考虑粒子尺寸效应。
2023-08-09 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Glassy Dynamics in a Model without Disorder: Spin Analog of a Structural Glass
我们分析了一个非随机受抑自旋模型，该模型表现出与结构玻璃现象非常相似的行为。高温无序相经历强烈的一级转变为长程有序结构。利用蒙特卡罗模拟，我们研究了过冷态的行为淬火温度低于这个转变温度。在一定的过冷度范围内，系统保持各态历经，表现出过冷液体的动力学特性。然而，在某一特征温度以下，系统冻结成“玻璃态”相。在这个阶段，系统是非遍历的，并通过分布的陷阱，其特征在于由幂律分布的捕获时间的演变。动态特性的这种变化与剪切不稳定性的出现是同时发生的。
1996-12-11 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Random-field Ising model criticality in a glass-forming liquid
我们利用计算机模拟研究了线性耦合到淬冷参考组态的过冷液体的扩展相图。一个广泛的有限尺寸标度分析表明存在一个随机场伊辛模型（RISK）的临界点和一阶过渡线，在最近的场论方法一致。在这个临界点附近的动力学类似于RFIM类系统的特殊激活标度，重叠自相关显示对数拉伸。我们的研究表明，在热力学极限下，三维过冷液体在平衡状态下具有Rbn临界性。
2020-10-23 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Relation between heterogeneous frozen regions in supercooled liquids and non-Debye spectrum in the corresponding glasses
最近对玻璃体系的数值研究提供了在态密度$D(ω)$的低频谱中存在非Goldstone模（NGM）的证据。类似于Goldstone模式（GM），i。例如，固体中的声子，NGM是软低能激发。然而，与GM不同，NGM是局部激发。在这里，我们首先表明，父母的温度$T^*$修改$D(ω)$中的GM/NGM的比例。特别地，声子衰减反映在低频幂律$D(ω) \sim ω^{s(T^*)}$中的指数$s(T^*)$的母体温度依赖性中，其中$2 \leq s(T^*) \leq 4 $。其次，通过对$s(T^*)$和$s(p)$的比较，指出了$s(T^*)$和$s(p)$的区别。例如，通过钉扎\mttp{a} $p$粒子分数获得相同的量，我们认为$s(T^*)$反映了大小为$ξ^3 \propto p$的动态异质区域的存在。最后，我们提供了一个估计$ξ$作为$T^*$的函数，发现一个温和的幂律发散，$ξ\sim (T^* - T_d)^{-α/3}$，$T_d$的动态交叉温度和$α$的范围内下降$α\in [0.8,1.0]$。
2019-09-04 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
An Ising model for the thermal and dynamic properties of supercooled liquids and the glass transition
我们描述了一个伊辛模型与正交动力学的行为，在同一个蒙特卡罗（MC）步骤中，能量的变化和对齐的变化从来没有发生。这种正交伊辛模型（OIM）允许能量守恒和动量守恒在它们自己的优选时间尺度上独立地进行。MC模拟的OIM模拟二十多个不同的特点，通常发现以上和以下的玻璃化温度，Tg。实例包括在Tg附近具有滞后的比热、表现出主要和次要峰值的异相损耗、α响应时间的超阿耳忒弥斯T依赖性以及随着系统尺寸（N）增加而增加的脆性。平均场论的能量波动的OIM产生了一个新的表达式的超阿克里乌斯发散。因为这种发散让人想起Vogel-Fulcher-Tammann（VFT）定律的平方，我们称之为VFT 2定律。一个修改后的Stickel图，线性化的VFT 2法，给出了定性一致的协议与测量的主要响应（从文献）上的五个玻璃形成液体。与OIM的这种一致性表明，过冷液体具有几个基本特征。液体凝固成玻璃涉及到一个潜在的二阶转变，该转变因有限尺寸效应而变宽。VFT 2定律来自于能量波动，它通过熵瓶颈增强了路径，而不是激活了能量障碍。初级响应时间随逆N呈指数变化，与从测量中推导出的弛豫时间分布一致。通过T依赖的主要响应发现系统的大小是类似的独立弛豫区域的大小通过核磁共振测量的简单分子玻璃形成液体。OIM为更详细的液态玻璃行为模型提供了广泛的基础。
2022-09-12 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
A macroscopic model that connects the molar excess entropy of a deeply supercooled liquid near its glass transition temperature to its viscosity
对于接近玻璃化转变温度的深度过冷液体，我们提出了一种可能的方法，通过建立一个宏观模型，将其摩尔过剩熵与粘度的温度依赖性联系起来，其中深度过冷液体被假定为类固体和类液体微区的混合物.在该模型中，我们假设当液体的温度T降低并外推到温度Tg* 时，液体状微区域的摩尔分数x趋于零，我们假设该温度Tg * 低于但接近液体以最慢的可能冷却速率可达到的最低玻璃化转变温度Tg。在不涉及固体状和液体状微区域的任何特定微观性质的情况下，我们还假设在Tg附近，固体状微区域的摩尔焓低于液体状微区域的摩尔焓。然后，我们表明，温度依赖性的x是直接相关的摩尔过剩熵。接近Tg时，我们假设固体状微区的活化运动控制粘度，并且该活化运动是涉及几乎所有固体状微区的集体运动，使得活化运动的摩尔活化自由能与固体状微区的摩尔分数1-x成比例。因此，粘度的温度依赖性通过摩尔分数x的温度依赖性与摩尔过量熵的温度依赖性相关联。作为一个例子，我们将我们的模型应用于一类玻璃形成剂，其在接近Tg的温度下的摩尔过量熵与1-T/TK成比例，其中TK < Tg \sim Tg*，并且发现它们的粘度在非常接近Tg的温度下很好地近似于Vogel-Fulcher-Tamman方程。我们估计在我们的模型中的三个参数的值在这个类中的三个玻璃形成者。
2012-10-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crossover between Solid-like and Liquid-like Behavior in Supercooled Liquids
本文利用最近邻原子对相对坐标与质心坐标对应的 α 弛豫时间之比，区分过冷液体的类固、类液动力学状态，并通过模拟确认特征转变温度 Tx。
2025-06-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Revealing the role of molecular rigidity on the fragility evolution of glass-forming liquids
如果淬火足够快，液体能够避免结晶，并将保持在亚稳过冷状态下直至玻璃化转变，在进一步冷却时粘度显著增加。当液体接近玻璃化转变时，液体的松弛方式存在重要差异，在适度的温度变化下动态量的快速或缓慢变化，并且通过“脆性”的概念提供了量化这种变化的简单方法。在这里，我们报告的分子动力学模拟的一个典型的网络形成的玻璃，锗硒，并发现的松弛行为的过冷液体的刚性随温度的变化和空间分布的相应的拓扑约束，最终连接到脆弱性最小。这允许将脆性概念扩展到拓扑/刚性方面，以及各种结构玻璃的原子-销售相互作用的均匀性程度。
2016-05-24 cond-mat.dis-nn
Supercooled water confined in a metal-organic framework
在150 ~ 235 K之间所谓的“无人区”内，大量水的结晶是不可避免的。预测在该区域发生的水的玻璃状冻结和液体到液体的转变可以通过将水限制在纳米尺寸的孔中来研究。在这里，我们报告的分子动力学的金属有机框架的孔隙内的水使用介电光谱。检测到的过冷水的温度依赖性动力学与无人区边界外报告的散装水相匹配。在限制中，形成了一种不同类型的水，但仍在经历具有相当大的分子协同性的玻璃化转变。在水中似乎存在两种不同的长度尺度：较小的一种，约为2 nm，是控制玻璃态冻结的协同长度尺度，而较大的一种（> 2 nm），表征了产生具有独特动力学性质的“真正”水所需的氢键网络的最小尺寸
2020-09-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Icosahedral order in liquid and glassy phases of cyclohexane
采用Voronoi镶嵌技术对环己烷进行了全原子分子动力学模拟，分析了环己烷在过冷态和玻璃态下的短程和中程结构.通过对体系势能和分子径向分布函数的分析，发现随着温度的降低，环己烷发生玻璃化。此外，二十面体状结构在所有温度下都占主导地位，并且在过冷液体中生长，而面心立方结构在温度降低时不生长。它也被确定，二十面体状结构比全二十面体的一个更占主导地位。变形二十面体的网络在低温下遍布整个系统。我们的模拟表明，即使在非球形分子，如环己烷的二十面体结构的稳定性。
2020-01-14 cond-mat.dis-nn
How can computer simulations contribute to the understanding of the dynamics of glasses and glass melts?
过冷氧化硅动力学的计算机模拟综述。
1997-12-01 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
On nonlinear susceptibility in supercooled liquids
本文从理论上讨论了在模式耦合不稳定性温度$T_c$附近的过冷液体的四点非线性极化率及其相关长度的行为。我们的工作在玻璃化转变的理论框架所描述的平均场论的无序系统，和超网链近似。我们的研究结果给出了一个解释框架，最近的数值研究结果在过冷液体动力学的不均匀性。
2000-05-04 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Excess free energy of supercooled liquids at disordered walls
使用一种新的热力学积分方案，我们计算的过剩自由能，$γ$，玻璃形成，二元Lennard-Jones液体与冻结的无定形壁接触，形成的颗粒冻结成类似的结构作为液体。我们发现，$γ$是非零的，成为负的在低温下。这表明系统的热力学受到非晶壁效应的扰动。
2014-10-27 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Are supercooled liquids Fickian yet non Gaussian?
本文是对Rusciano等人关于二维玻璃形成体菲克非高斯扩散研究的评论，指出其报道的多尺度要么已有表征要么定义不明，质疑其菲克非高斯行为及对动态异质性研究价值的结论。
2023-10-04 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
