Computational Methodologies and Physical Insights into Electronic Energy Transfer in Photosynthetic Light-Harvesting Complexes
我们研究计算技术和方法，目前正在使用的光捕获复合物的光合天线系统中探索电子激发能转移的背景下，并评论一些新的见解的基础物理。这些方法的优点和缺陷进行了讨论，是一些物理的光合动力学的见解。通过将复合物的分子建模（结构描述）与有效的非平衡统计描述（时间演化）相结合，我们确定了一些一般特征，无论蛋白质支架中的特定分布如何，这些特征对捕光动力学至关重要，并且最终可能与整个过程的高效率有关。基于这些普遍的共同特点，在该领域的一些可能的新方向进行了讨论。
2012-05-21 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Ultrafast Energy Relaxation in Single Light-Harvesting Complexes
能量弛豫在光捕获复合物已被广泛研究的各种超快光谱技术，最快的过程是在100 fs范围内。同时，通过单分子荧光光谱（SMS）在单个复合物中观察到慢得多的动力学。在这项工作中，我们采用了泵浦-探测型SMS技术，观察在单个捕光复合物LH 2的紫色细菌的超快能量弛豫。在800 nm处激发后，多个复合物的测量弛豫时间分布在95 fs处具有峰值，并且是不对称的，在较慢的弛豫时间处具有尾部。当调谐激发波长时，分布的形状和位置都发生变化。所观察到的行为与LH 2激发态结构的预期一致。正如我们通过Redfield理论计算的弛豫时间所示，分布形状对应于颜料跃迁能量的高斯无序的预期效果。通过重复测量几分钟的几个单独的复合物，我们发现复合物在秒的时间尺度上对弛豫时间分布进行采样。此外，通过比较三个长寿命配合物的分布与整个系综的分布，我们证明了系综可以被认为是遍历的。因此，我们的研究结果与通常使用的概念一致的合奏相同的LH 2复合物经历缓慢的随机波动。
2015-11-16 physics.bio-ph physics.chem-ph
Coupled charge and energy transfer dynamics in light harvesting complexes from a hybrid hierarchical equations of motion approach
我们描述了一种方法来模拟激子动力学的蛋白质色素复合物，包括电荷转移以及荧光的影响。该方法结合了用于描述激子量子动力学的分层运动方程和用于描述较慢电荷转移过程的Nakajima-Zwanzig量子主方程。我们研究了捕光复合物II中的电荷转移猝灭，捕光复合物II是一种在许多植物中控制非光化学猝灭的蛋白质。使用我们的混合方法，我们发现我们的计算和实验测量的激发寿命之间的良好协议。此外，我们的计算表明，激子能量漏斗在确定淬灭效率中起着重要作用，我们希望将这一结论扩展到其他蛋白质进行保护性激发淬灭。这也突出了需要适当考虑激子动力学和电荷转移过程的相互作用的模拟方法。
2022-07-24 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Open System Perspective on Incoherent Excitation of Light Harvesting Systems
在描述非相干自然热光产生的开放量子系统的动力学产生子的基础上，分析了该系统激发态的性质。自然热光被证明产生持久的相干动力学，因为（i）的辐射的超欧姆特性，和（ii）的纯退相动力学的情况下。在环境存在下，建立了非相干光突然开启引起的持久相干性耗散和稳态相干性。作为一个特定的应用，在PC-645捕光复合物的一个亚基的动力学被认为是进一步表明，方面的能量途径景观取决于激发光的性质和激发的发色团的数量。具体而言，脉冲激光和自然宽带非相干激发诱导显着不同的能量传递途径。此外，我们讨论的角度与本征态与网站的基础上的差异，并注意到一个重要的差异，系统相干相位时，耦合到黑体辐射或耦合到声子背景。最后，附录中包含了一个开放系统的例子，说明了当灯的开启时间假设为自然时间尺度时，相干性的损失。
2017-09-04 physics.atom-ph physics.bio-ph physics.chem-ph
Distribution of entanglement in light-harvesting complexes and their quantum efficiency
最近的证据表明，在光合天线复合物的能量转移过程中的电子相干性重新活跃的讨论是否相干和/或纠缠这些分子系统有任何实际的功能。在这里，我们调查的量子产率的捕光复合物和其组件之间的纠缠分布之间的定量关系。我们的研究集中在纠缠产量或平均纠缠生存的时间尺度可比的平均激发捕获时间。作为一个原型系统，我们考虑的Fenna-Matthews-Olson（FMO）蛋白质的绿硫细菌，并表明有一个量子效率和平均纠缠之间的反比关系，远供体网站。我们的研究结果表明，远程捐助者之间的持久的电子相干性可能有助于调制的集光功能。
2010-07-15 physics.bio-ph quant-ph
Delocalized excitons in natural light harvesting complexes
自然生物如光合细菌、藻类和植物利用复杂的分子机制将太阳能转化为生化燃料。大多数这些光合生物所共有的一个重要的共同特征是，它们以激子的形式捕获光子，这些激子通常在嵌入光捕获复合物（LHC）的蛋白质环境中的几个到几十个色素分子上离域。尽管受到环境波动的影响，但在这种LHC中产生的离域激子仍然受到很好的保护，并且在大约一百皮秒的时间尺度内成功地传递到其目的地超过一百纳米长度尺度的距离。几十年的实验和理论研究已经产生了大量的信息，提供了对LHC使用离域激子利用光子的非凡能力的主要结构，能量和动力学特征的见解。这篇评论的目的是（一）提供一个全面的帐户的主要理论，计算和光谱学的进步，有助于这方面的知识，（二）澄清离域激子在实现有效的能量传输机制的作用的问题。本文主要介绍了三个具有代表性的系统：绿色硫细菌的Fenna-Matthews-Olson复合物、紫色细菌的捕光2复合物和隐藻的藻胆蛋白。虽然我们提供了更深入和详细的理论和计算方面的描述，主要的实验结果及其影响也进行了评估的背景下，实现出色的光捕获功能。未来的理论和实验的挑战，以获得更好的理解和利用离域激子进行了讨论。
2018-06-12 cond-mat.soft physics.bio-ph quant-ph
Efficient estimation of energy transfer efficiency in light-harvesting complexes
光合复合体中能量传递的基本物理机制尚未完全了解。特别是，这些系统的能量转移的效率或灵敏度的程度是未知的，因为它们与蛋白质骨架和周围的光子和声子环境的非微扰和非马尔可夫相互作用。研究捕光复合物的一个主要问题是缺乏一种有效的方法来模拟它们在生物环境中的动力学。为此，在这里，我们重新审视二阶时间卷积（TC 2）主方程，并检查其可靠性超出极端马尔可夫和微扰极限。特别是，我们提出了一个推导的TC 2没有通常的弱系统浴耦合假设。利用这个方程，我们探讨了Fenna-Matthews-Olson（FMO）蛋白质复合物激子动力学的长时间行为。此外，我们引入了一个建设性的误差分析，以估计TC 2方程在计算能量传输效率的准确性，表现出可靠的性能，弱和中等的记忆和强度的环境。此外，我们数值计算表明，能量转移效率是最佳的和鲁棒的FMO蛋白质复合物的绿硫细菌重组能量和浴相关的时间尺度的变化。
2012-04-13 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Dimerization-assisted energy transport in light-harvesting complexes
我们研究了捕光复合物II（LH2）的二聚体结构在从LH2（没有反应中心（RC））到LH1（围绕RC）或从LH2到另一个LH2的激发转移中的作用。用准自旋模型研究了细菌叶绿素（BChl）的激发态和非激发态。在量子开放系统理论的框架下，我们将激发转移表示为LH2系统的总泄漏，然后计算了转移效率和平均转移时间。对于具有不同量子叠加性质的不同初始态，我们研究了B850 BChl环的二聚化如何提高转移效率和缩短平均转移时间。
2010-06-24 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Influence of subunit structure on the oligomerization state of light harvesting complexes: a free energy calculation study
来自杜鹃花属（Rhodocellum（Rs.）molischianum和红杜鹃Rhodopyranum（Rps.）嗜酸菌分别由八个或九个相同的亚基形成环状复合物。在这里，我们调查计算什么因素支配不同的环的大小。从晶体结构的几何形状开始，我们将每个物种的两个亚基嵌入其天然脂质双层/水环境中。采用分子动力学模拟，结合伞形采样和转向分子动力学，我们探测了沿两个反应坐标、两个亚基之间的角度和距离的自由能分布。我们发现，两个亚基更喜欢安排在明显不同的角度，这取决于物种，在约42.5度的Rs。molischianum和约38.5 °的Rps。嗜酸菌，这可能是有助于组装成不同环尺寸的重要因素。我们的计算表明，在跨膜结构域内的表面接触在约束这些角度的关键作用，而最强的相互作用稳定的亚基二聚体中发现的C-，并在较小程度上，N-末端结构域。所提出的计算方法提供了一个很有前途的起点，调查的因素，有助于蛋白质复合物的组装，特别是如果结合遗传变异的建模。
2005-04-28 physics.bio-ph q-bio.BM
Strong plasmonic fluorescence enhancement of individual plant light-harvesting complexes
金属纳米颗粒和相邻颜料的等离子体激元耦合可以由于增强的局部电场而显著增加颜料的亮度。在这里，我们证明了一个单一的植物捕光复合物（LHCII）的荧光亮度可以显着增强时，耦合到单个金纳米棒（AuNRs）。在这项研究中使用的AuNR通过化学反应制备，并使用一个简单而经济的自旋辅助逐层技术构建的混合系统。观察到高达240倍的荧光亮度增强，伴随着平均（振幅加权）荧光寿命从约3.5 ns下降到32 ps的109倍降低，对应于63倍的激发增强和高达3.8倍的发射增强。这种大的增强是由于所利用的AuNR的纵向局部表面等离子体共振和LHCII的吸收或发射带的强光谱重叠。这项研究提供了一个廉价的策略，探索弱发光光合捕光复合物在单分子水平上的荧光动力学。
2019-05-28 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.optics
Entanglement and entangling power of the dynamics in light-harvesting complexes
我们研究了Fenna-Matthews-Olson（FMO）复合物网络模型中激子能量转移（EET）过程中量子纠缠的演化，FMO复合物是一种生物色素-蛋白质复合物，参与硫细菌光合作用的早期步骤。马尔可夫的影响，以及空间和时间相关的（非马尔可夫）噪声的产生上的纠缠在不同的生色团（网站纠缠）和不同的激子本征态（模式纠缠）的研究，为不同的注入机制，包括热和相干激光激发。此外，我们研究了在自然操作条件下的FMO复合物的纠缠功率。虽然量子信息处理倾向于支持最大纠缠，但近单位EET是由于相干过程和噪声过程之间复杂的相互作用而实现的，其中演化的初始部分显示两种形式的纠缠的中间值。
2010-06-14 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
Modelling excitonic-energy transfer in light-harvesting complexes
光合作用中能量传递的理论和实验研究揭示了一个有趣的传输机制，它位于经典传输动力学和量子力学干涉效应之间的边界。耗散是由电子自由度与振动模式的耦合引起的，并导致从天线复合体到目标反应中心的定向能量转移。耗散驱动是鲁棒的，并且不依赖于特定振动模式的微调。对于在生物系统中遇到的参数制度，需要新的理论工具来直接比较理论结果与实验光谱数据。计算需要利用大规模并行图形处理器单元（GPU）进行高效和精确的计算。
2013-10-21 physics.bio-ph physics.chem-ph
Coherent open-loop optimal control of light-harvesting dynamics
我们应用理论上的开环量子最优控制技术，在现实的实验约束下，在自然和人工捕光复合物中的各种量子相干输运机制的验证方法。我们证明，最佳形状的激光脉冲允许忠实地准备在指定的初始状态（如本地化激发或相干叠加，即传播和非传播状态）的光系统，并有效地探测的动态。这些结果提供了一个路径的歧视不同的运输途径和环境特性的表征，提高我们的理解的作用，连贯的过程中可能发挥的生物复合物。
2011-03-04 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
Highly efficient energy excitation transfer in light-harvesting complexes: The fundamental role of noise-assisted transport
通过相互作用系统的激发转移在物理、化学和生物学的许多领域中起着重要作用。传输网络与噪声环境的不可控相互作用通常被认为会降低其传输能力，特别是当系统基本上是量子力学时。在这里，我们确定的关键机制，通过噪声，如失相，也许违反直觉，实际上可能有助于运输通过耗散网络，开辟额外的途径激发转移。我们发现，这些过程导致抑制相消干涉和利用线加宽效应。我们说明了这些机制是如何运作的一个完全连接的网络，通过开发一个强大的分析技术，确定一个给定的哈密顿不变（激发捕获）的子空间。最后，我们展示了这些原则可以解释显着的效率和鲁棒性的激发能转移从捕光叶绿素体的细菌反应中心在光合复合物，并提出了一个数值分析的激发运输整个Fenna-Matthew-Olson（FMO）复杂连同其纠缠特性的简要分析。我们的研究结果表明，在一般情况下，它是量子力学特性和不可避免的环境噪声，将导致最佳的系统性能的仔细相互作用。
2009-06-19 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
Atomistic study of energy funneling in the light-harvesting complex of green sulfur bacteria
光养生物，如植物、光合细菌和藻类，利用色素分子的微观复合体吸收阳光。在通常具有几个功能和结构亚基的捕光复合物内，能量以分子激发的形式以非常高的效率转移。绿硫细菌被认为是最有效的捕光生物之一。尽管对这些细菌进行了多项实验和理论研究，但其捕光复合物中有效和强大的能量转移的物理起源尚未得到很好的理解。为了在系统水平上研究激发动力学，我们引入了一个原子模型，模仿一个完整的光捕获装置的绿硫细菌。该模型包含约4000个色素分子，并包括一个双壁辊的叶绿体，基板和六个芬娜-马修斯-奥尔森三聚体复合物。我们发现，功能亚基内的快速弛豫结合色素的集体激发态之间的转移，可以导致强大的能量泛函。能量传递对初始激发条件和温度变化具有鲁棒性。此外，相同的机制描述了在超快光学实验中经常观察到的多个时间尺度的激发动力学的共存。虽然我们的研究结果支持超传输的假设，但该模型揭示了能量在不同长度尺度上通过多个通道传输。
2013-11-22 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Bloch-Redfield equations for modeling light-harvesting complexes
我们挑战的误解，布洛赫-雷德菲尔德方程是一个不太强大的工具，比现象学的林德布拉德方程建模激子在光合复合物的运输。这种观点主要源于对世俗近似的滥用。我们提供了一个详细的描述，如何建模相干振荡和几种类型的噪声，给出明确的例子。所有非正性问题都通过一致的直接物理噪声模型来克服。布洛赫-雷德菲尔德方法的优势也在于此，因为它通过将噪声影响与噪声环境的物理参数联系起来，便于对噪声影响进行分析。这包括时间和空间相关性以及噪声和感兴趣的系统之间的相互作用的强度和类型。最后，我们分析了一个原型的二聚体系统，以及一个7-网站Fenna-Matthews-Olson（FMO）复杂的空间相关长度的噪声，噪声强度，温度和它们的连接的转移时间和转移。
2015-02-11 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Fluorescence-detected Wavepacket Interferometry reveals time-varying Exciton Relaxation Pathways in single Light-Harvesting Complexes
本文利用双锁相超短脉冲在单个光合色素-蛋白质复合物中产生激子波包干涉，通过荧光探测揭示了能量弛豫路径在数十秒尺度上的波动，并指出该波动源于电子激发与低频振动模式耦合的时间变化。
2025-09-18 physics.bio-ph physics.chem-ph
Optimal efficiency of quantum transport in structured disordered systems with applications to light-harvesting complexes
无序量子网络，如描述捕光复合物的那些，通常以存在捕获光的天线结构和转移激发的内部结构（反应中心）为特征。光子晶体通常表现出显著的相干特征：它们的本征态可以根据激发的转移分为超辐射态和次辐射态两类。这两者对于优化传输效率都很重要。在没有无序的情况下，超辐射态与RC的耦合强度增强，而次辐射态基本上与RC解耦，无序引起次辐射态和超辐射态之间的耦合，从而产生与RC的间接耦合。我们考虑的问题，找到最大的激发传递效率作为RC能量和无序强度的函数，首先在一个典型的三能级系统，然后在一个现实的模型中的捕光复合物的紫色细菌。具体来说，我们专注于的情况下，在该情况下，激发是最初的subradiant状态，表明最佳的无序的顺序superradiant耦合。我们还确定了初始状态和RC能量之间的最佳失谐量。我们发现，在一个大的能量窗口的最佳失谐附近的效率仍然很高，成比例的超辐射耦合。这允许从具有不同的最佳失谐的几个初始状态的激发转移的同时优化。
2015-08-07 cond-mat.mes-hall physics.bio-ph quant-ph
Large scale FRET simulations reveal the control parameters of phycobilisome light harvesting complexes
藻胆体（Phycobilisomes，PBS）是一种吸收光能并将光能传递到光化学反应中心的巨大结构。在光收集系统的范围内，PBS被认为是吸收截面的优秀解决方案，但相对低效的能量传输系统。这是由于大量发色团与中间耦合距离的组合。然而，PBS系统从产氧光合作用的起源一直持续到今天的蓝藻和红藻，这些生物占海洋初级生产力的大约一半。在这项研究中，我们通过PBS结构的子集模拟能量转移，使用一个全面的动态哈密顿模型。我们的方法，最初，对藻胆素六聚体，然后扩展到短杆。通过控制结构之间的距离和角度，我们可以探测激子转移的动力学。这些模拟表明，PBS发色团网络增强了整个PBS结构上的能量分布，水平和垂直于棒轴。此外，能量转移被发现是相对免疫的距离或旋转的影响，在中间耦合距离的范围内。因此，我们认为PBS为水生光合作用提供了独特的优势和灵活性。
2022-08-24 physics.bio-ph
Electronic-vibrational resonance does not alter steady-state transport in natural light-harvesting systems
随时间变化的2D电子光谱中的振荡作为与电子-振动共振相互作用相关的光捕获系统中的量子相干性的证据出现。然而，自然界是在非平衡的稳态中发生的，因此这些论点与自然过程的相关性尚不清楚。在这里，我们研究的作用，在非平衡稳态的光合二聚体的非相干光激发的自然场景中的分子内振动。据发现，与激子状态之间的能量差共振的振动不增加量子产率，也不增加与自然非平衡稳态中的非共振振动相比，与运输相关的位间相干性的虚部。也就是说，振动-电子共振相互作用不会改变自然非相干光激发条件下的能量传输。
2022-12-28 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Geometry, supertransfer, and optimality in the light harvesting of purple bacteria
紫色细菌光合天线复合体的显著旋转对称性长期以来被认为增强了它们的光捕获和激发能运输。我们研究的对称性的作用，通过模拟假设的天线，其对称性被打破，通过改变细菌叶绿素色素的方向。我们发现，在LH2和LH1复合物，对称性增加能量转移率，使合作，相干过程的超转移。这种增强在LH1复合体中特别明显，其自然几何形状优于平均随机几何形状5.5个标准差，这是在光合复合体中发现的最显著的相干性相关增强。
2016-09-19 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Proposal for verifying dipole properties of light-harvesting antennas
对于具有三种类型的反应中心复合体（LH 1-RC复合体）的光采集器，我们提出了一个实验来验证我们的分析，该实验基于自动包括所需结构信息的天线理论。我们的分析符合目前对捕光天线的理解，因为我们可以解释这些复合物的已知性质。我们解释了光收集器处的凹口的功能作用、开口处称为PufX或W的多肽的功能作用、特殊对的功能作用、光收集器的截面必须不是圆形的原因、光收集器必须不是球形的原因、使用介电细菌叶绿素代替导体来制造光收集器的原因、一种防止过度阳光伤害的机制，二聚体形式的优点，以及自然界模块化设计的原因。根据我们的分析，我们提供了一个机制的二聚化。我们预测捕光复合物的二聚体形式在强烈的阳光下是有利的。我们进一步评论了二聚体或S形复合物的分类。S形复合体不应被视为第三种类型的光收集器，而应简单地视为复合形式。
2018-01-23 cond-mat.mes-hall physics.bio-ph q-bio.BM
Dependence of energy relaxation and vibrational coherence on the location of light-harvesting chromoproteins in photosynthetic antenna protein complexes
该研究通过二维电子光谱比较藻胆体中不同位置的色素蛋白，发现位置影响能量弛豫与振动相干性，可能是高效单向能量传递的关键机制。
2025-01-20 physics.bio-ph physics.chem-ph
Natural Light Harvesting Systems: Unraveling the quantum puzzles
在自然光收集系统中，通过专门的生物天线复合物的光子吸收、电荷分离、激子形成和能量转移到局部反应中心的顺序量子事件在太阳能到化学能的转换中达到高潮。这些过程中的一个显著特征是激发从被照射的蛋白质复合物位点转移到反应中心的异常高的效率（$>$ 95\%）。在交织的生物分子网络结构的系统内的高速度的激发传播，尚未在人工光捕获复合物中被复制。解开自然界量子谜题的一个线索可能在于，在光合作用复合物的电子光谱中观察到了持续数皮秒的长寿命相干态，这种相干态甚至在嘈杂的环境浴中也会出现。高能量传播速率和量子相干性强度之间的关联的确切性质在很大程度上仍然没有解决。本文介绍了量子理论的最新进展，并将信息理论与生物分子系统中的光合捕光过程联系起来。有各种尝试的检查，以查明的过程中所产生的光捕获活动的生物分子系统的相干性功能的基础，特别强调的影响，如非马尔可夫，芝诺机制，隐形传态，量子可预测性和多体状态的作用，对生物分子系统的量子动力学的因素。讨论如何量子化学原理和基于代理的建模和模拟方法可以提高我们对自然光合系统的理解。
2014-11-23 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Exciton Dynamics in Photosynthetic Complexes: Excitation by Coherent and Incoherent Light
本文研究了受光源外泵浦的分子系统的动力学。在完全量子力学的处理下，我们导出了一个通用公式，它可以评估不同光性质对分子系统光诱导动力学的影响。我们表明，一旦光的属性是已知的某些两点关联函数，重建系统动力学所需的唯一信息是约化的演化超算子。后一个量原则上可以通过超快非线性光谱学获得。考虑一个小分子天线的直接激发的非相干光，我们发现，相干激发是可能的，由于重叠的均匀线形状与不同的激子状态。在马尔可夫近似和长期近似下，相干量仅在快弛豫下才是显著的，并且激子态之间的布居和相干性在长时间内都是静态的。我们还研究的情况下，当一个光合复合物的激发介导的介观系统。我们发现，这种情况下可以处理相同的形式主义与一个特殊的关联函数表征超快涨落的介观系统。我们讨论细菌叶绿体作为这样的介观介质的一个例子，并提出能量转移的发色团-蛋白质复合物的性质可能会特别调整其相关的天线的波动特性。
2010-02-04 physics.bio-ph physics.chem-ph
Limits of quantum speedup in photosynthetic light harvesting
有人建议，在光合捕光复合物中的激发传输具有与量子算法中发现的那些类似的加速。在这里，我们将这些光捕获系统的动力学与量子行走的动力学进行比较，以阐明这种量子加速的限制。对于芬娜-马修斯-奥尔森（FMO）复合物的绿硫细菌，我们表明，虽然确实有加速在短时间内，这是短暂的（70 fs），尽管寿命较长（ps）的量子相干性。值得注意的是，这个时间尺度与退相干模型的细节无关。更一般地说，我们表明，捕光复合物的显着特点不仅限制了量子加速的程度，但也降低了扩散传输速率。这些结果表明，生物系统中的量子相干效应是为了效率或鲁棒性而优化的，而不是量子加速的更难以捉摸的目标。
2010-05-07 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Bio-inspired polymers with polaritonic properties from visible to infrared: a material playground to mimic purple bacteria light-harvesting resonators
自然光合系统中的捕光复合物，如紫色细菌中的捕光复合物，由嵌入在密集的“天线”系统中的光反应发色团组成，这些系统以明确的纳米结构组织。在紫色细菌的情况下，发色团天线是由天然的J-聚集体，如细菌叶绿素和类胡萝卜素。受这种生物系统的分子组成的启发，我们创建了一个由聚合物基质中密集堆积的J-聚集体组成的有机材料库，其中基质模拟蛋白质支架。这个有机材料库显示了极化激元特性，可以通过选择模型分子从可见光调谐到红外线。受\textit{Rhodospirillum molischianum}细菌捕光复合物的分子结构的启发，我们研究了具有与类似的天然纳米级结构相似尺寸的基于J聚集体的纳米环的光-物质相互作用。电磁模拟表明，这些J聚集体的纳米环可以充当谐振器，具有亚波长的光限制，同时将电场集中在特定区域。这些结果为全有机超材料的生物启发构建模块打开了大门，同时为生物有机体中密集有机物质（包括光合细胞器）的纳米级光物质相互作用提供了新的视角。
2022-10-05 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.optics
Vibronic resonances facilitate excited state coherence in light harvesting proteins at room temperature
直到最近，人们才相信光合作用是地球上生命的基本过程，可以用半经典模型完全理解。然而，令人困惑的量子现象已被观察到在几个光合色素蛋白质复合物，提示这些影响的性质和作用的问题。最近的注意力集中在与激子能量分裂共振或准共振并与这些激子态强耦合的离散振动模式上。在这里，我们明确地确定激发态相干叠加在光合捕光复合物使用一种新的实验方法。在激发态寿命的时间尺度上的退相干允许观察到信号强度上的低能量（56 cm-1）振荡。结合一个适当的模型，这些振荡提供了明确和直接的实验证据，观察到的持续相干性需要强的振动混合之间的激发态。
2015-07-23 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.optics
Excitonic energy transfer in light-harvesting complexes in purple bacteria
采用Frenkel-Dirac时间相关变分和Haken-Strobl模型两种不同的方法研究了紫色细菌单环和双环捕光系统的能量传递动力学。结果发现，包括长程偶极相互作用在这两种方法中的结果在环内或环间激子传输效率显着增加。激子转移效率对LH 2（B850）和LH 1单环上俘获位置的依赖性与仅具有最近邻耦合的玩具模型中的依赖性相似。然而，由于BChls的二聚化和偶极耦合引起的对称性破缺，这种依赖性在很大程度上被抑制。在耦合环体系的研究中，这两种方法都揭示了偶极相互作用在通过引入多个环内/环间传递路径来提高能量传递效率方面的有趣作用。重要的是，从极化子动力学得到的环间激子转移的时间尺度（~4ps）与以前的研究结果吻合得很好。在双环LH 2系统中，当退相速率为非零时，偶极诱导对称破缺导致平均俘获时间的全局极小值和局部极小值，表明环境在保持量子相干能量转移中起作用.相反，只有当假设系统中的完美圆柱对称性被破坏时，失相才起作用。本研究揭示了生色团间的偶极相互作用可能在LH_2系统和许多其它自然光合系统中的高能量传递效率中起重要作用。
2012-07-10 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Exciton scattering in light-harvesting systems of purple bacteria
利用约化密度矩阵方法计算了紫色细菌捕光系统中激子的散射。在这项工作中考虑到静态无序（网站能量的波动）以及动态无序（耗散）。研究了具有18种色素的圆形聚集体，以模拟细菌叶绿素与LH 2络合物的B850环。结果表明，在模拟荧光随时间变化的各向异性时，耗散的影响不可忽略。环的椭圆形变形也是必要的。
2001-09-05 physics.bio-ph physics.chem-ph
Noise-induced quantum coherence in photosynthetic complexes with multiple energy transfer pathways
我们从理论上研究了在各种非相干激发条件下，基于模型光合复合物的分子聚集体中激子弛豫动力学。我们发现，噪声诱导的量子相干性之间产生的空间分离的激子状态，属于相同或不同的能量转移途径，耦合通过真实和虚拟的转移过程。这种量子相干性效应可用于提高光捕获效率和揭示生物学中的量子现象。
2014-08-12 physics.bio-ph q-bio.BM quant-ph
Identifying the quantum correlations in light-harvesting complexes
量子生物学计划的主要努力之一是对生物系统进行标准测试或量子测量。这些测试和措施应能阐明生物系统中是否存在非平凡的量子效应。量子相关性的两个度量是量子不和谐和纠缠的相对熵。在这里，我们表明，相对熵的纠缠承认一个简单的解析形式时，动力学和可访问的自由度被限制在一个零和单激发子空间。我们还模拟和计算的量的量子不和谐，是存在于Fenna-Matthews-Olson蛋白质复合物在传输过程中的激发从一个叶绿体天线的反应中心。我们发现，单激发量子不和谐和纠缠的相对熵对于我们所有的数值模拟都是相等的，但是对于这种设置，它们的普遍相等性的证明现在还没有找到。另外，我们的一些模拟结果表明，在没有单激发限制的情况下，纠缠的相对熵远低于量子不和谐。根据文献中的一些来源，动力学的第一皮秒是激发转移的相关时间尺度。我们的模拟结果表明，量子相关性在这第一皮秒在许多情况下，在低温和生理温度的总相关性的一个显着的部分。
2010-07-21 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Studying Light-Harvesting Models with Superconducting Circuits
光合作用是生物界能量的主要来源，它将阳光转化为化学能。这一过程令人惊讶的高效率被认为是由光合复合物中分子结构的量子性质及其与环境的相互作用之间的复杂相互作用实现的。由于生物样品的复杂和无序结构，研究生物样品中的这些效应具有挑战性。在这里，我们实验证明了一种新的方法来研究光合作用模型的基础上超导量子线路。特别是，我们展示了前所未有的多功能性和控制我们的方法在一个工程的三个网站模型的色素蛋白质复合物与现实的参数按比例缩小的能量的一个因素的$10^5$。在这个系统中，我们表明，可以通过与环境噪声的相互作用，使能量无序的量子相干站点之间的激发输运。我们还表明，该过程的效率是最大化的结构噪声类似的分子内声子环境中发现的光合复合物。
2017-10-20 physics.bio-ph quant-ph
Multiscale cyclic dynamics in light harvesting complex in presence of vibrations and noise
从多体薛定谔方程出发，导出了描述捕光复合体和反应中心中激子/电子循环动力学的LindbladMaster方程.这些方程类似于介观系统中电流的主方程，并且通过考虑天线中积累的多激子态以及电荷分离、荧光和光吸收，它们超越了单激子描述。虽然这些影响发生在非常不同的时间尺度上，它们的列入是必要的激子动力学的一致描述。我们的方法再现相干和非相干动力学激子运动沿天线的振动模式和噪声的存在下。我们应用我们的结果来评估能量（激子）和荧光电流作为太阳光强度的函数。
2020-06-17 cond-mat.mes-hall physics.bio-ph physics.chem-ph
Environmental correlation effects on excitation energy transfer in photosynthetic light harvesting
最近几项关于光合捕光复合物中能量转移的研究揭示了这些开放量子系统中相干和退相干动态对整体转移效率的贡献之间的微妙相互作用。在这项工作中，我们系统地调查的时间和空间相关性的影响，在环境波动的激发运输的芬娜-马修斯-奥尔森光合复合体。我们证明了相关性的确切性质可以对光捕获的效率产生很大的影响。特别是，我们发现，（i）空间相关性可以增强相干性的网站的基础，而在同一时间减慢运输，和（ii）运输的整体效率是优化在一个有限的时间相关性，产生最大的重叠之间的环境功率谱和激子的能量差，这反过来又导致增强激子状态之间的转换驱动。
2011-02-20 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Topology and energy transport in networks of interacting photosynthetic complexes
我们解决的作用，拓扑结构中发生在网络的光合复合物的能量传输过程。我们从紫色细菌中存在的光捕获网络中汲取灵感，并在更一般和抽象的网络上模拟不连贯的耗散能量传输过程，同时考虑规则结构（凯莱树和超支化分形）和随机生成的结构。我们专注于紫色细菌的两个主要捕光复合物，即，LH1和LH2，我们使用网络理论的中心性措施，以选择不同的LH1安排。我们发现，不同的选择导致显着差异的运输效率，并定期网络中心性措施允许确定安排，确保运输效率比随机配置的复杂。最佳安排强烈依赖于耗散性质的动力学和考虑的网络的拓扑性质，并取决于后者，他们是通过使用全球与本地的中心性措施。对于随机生成的网络，复合物的随机排列已经提供了有效的传输，这表明该过程相对于结构设计中的有限控制量和随机组装结构的构建中固有的无序是强大的。最后，我们将所考虑的网络与真实的生物网络进行比较，发现后者由于其更高的连通性而具有更好的性能，但前者具有最佳安排，可以模仿真实网络在特定范围内的传输参数的行为。这些结果表明，使用网络理论的概念可以是至关重要的表征和设计的有效的人工能源传输网络。
2012-04-05 physics.bio-ph physics.chem-ph q-bio.QM
Quantum Correlation and Synchronisation-Enhanced Energy Transfer in Driven-Dissipative Light-Harvesting Dimers
University of Exeter（埃克塞特大学）；University of Cambridge（剑桥大学）
本文研究了驱动耗散环境中光合双极子中量子相关性和同步增强的能量转移机制，揭示了量子同步的形成基础及环境辅助的非线性修正作用。
2025-12-28 physics.bio-ph quant-ph
Structure and efficiency in bacterial photosynthetic light-harvesting
光合生物利用发色团网络吸收阳光，并将能量传递到反应中心，在那里电荷分离引发一系列化学步骤来储存能量。我们提出了一个详细的模型，在紫色细菌的光捕获复合物，包括明确的相互作用与阳光;通过辐射和非辐射过程的能量损失;和耦合到振动浴的失相和热化效应。该模型的一个重要特点是，我们捕获的慢振动模式的影响，通过引入时间相关的无序。我们的模型描述了实验观察到的高效率的光捕获，尽管没有长程量子相干性。量子态的单激子部分由于缓慢的振动变化而波动，但始终保持高度混合。这种缺乏长程相干性表明结构在决定细菌光捕获效率方面的作用相对较小。为了研究这一点，我们建立了随机排列发色团的假设模型，但当典型的最近邻距离与自然界中发现的距离相当时，仍然观察到高效率。这有助于解释发色团网络结构差异很大的生物体的能量传输效率，同时也为有效的人工光捕获设备提出了新的设计标准。
2019-08-14 physics.bio-ph quant-ph
Design principles of natural light harvesting as revealed by single molecule spectroscopy
生物学提供了适应、创新和灵感的无限源泉。存在各种各样的光合生物，它们能够使用丰富且低成本的材料以非常有效的方式收集太阳光。这些天然捕光复合物由蛋白质组成，这些蛋白质强烈结合高密度的发色团以捕获太阳光子并将激发能量快速转移到光化学反应中心。收集的光的量也被精细地调整到太阳辐射的水平，以保持反应中心的恒定能量通量，并避免电荷分离产物的积累。在这篇综述中，将讨论最近的发展，在理解光收集的植物，从单分子光谱学研究获得的结果的基础上。重点介绍了植物主要捕光天线的三个设计原则：（a）精细的光敏控制内在蛋白质紊乱，以有效地利用内在可用的热能耗散机制;（b）设计低能发色团二聚体的蛋白质微环境，以控制阴影吸收量;（c）激子歧管的设计，以确保所收集的光到终端发射器簇的有效的漏斗。
2015-12-15 physics.bio-ph physics.chem-ph q-bio.BM
Theoretical characterization of excitation energy transfer in chlorosome light-harvesting antennae from green sulfur bacteria
绿色体是最大和最有效的天然捕光天线系统。它们含有成千上万的色素分子-细菌叶绿素（BChls）-它们被组织成超分子聚集体，并形成一个非常有效的网络，用于激子能量迁移。在这里，我们提出了一个理论研究的激发能转移（EET）的基础上的分子组装的实验证据。整个天线的激子动力学模型结合了激子波函数的随机时间传播与超分子结构的分子动力学模拟，和激发态的电子结构计算。模拟结果揭示了EET在叶绿体的详细图片。相干能量转移仅在初始激发后的前50 fs才有意义，激子的波状运动在100 fs时完全阻尼。随后，非相干能量转移的特征时间常数从1 ps到几十ps不等。我们分配的时间尺度的EET特定的物理过程，通过比较我们的结果与时间分辨光谱实验获得的数据。
2013-07-01 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Distinguishing the roles of energy funnelling and delocalization in photosynthetic light harvesting
光合复合物以几种方式改善激发能从外周触角到反应中心的转移。特别地，向下的能量漏斗可以将激子引导到正确的方向，而相干激子离域可以通过超转移的合作现象来提高转移速率。然而，分离纯粹相干效应的作用是困难的，因为离域的任何变化也会改变能量景观。在这里，我们表明，这两个过程的相对重要性，可以通过比较自然光捕获装置与反事实模型，其中的离域和能源景观被改变。应用到紫色细菌的例子中，我们的方法表明，尽管超转移确实在一定程度上提高了速率，但能量漏斗起着决定性的作用。因为离域作用很小（有时是有害的），它很可能不是适应性的，是一个密集的叶绿素包装的副作用，进化增加每个反应中心的光吸收。
2016-03-03 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Nonadiabatic Sunlight-harvesting
实验和理论证据指出，特定的共振分子内振动模式的解释中观察到的一些天然和合成的光捕获复合物的二维光谱的长寿命的相干性的关键作用。对于自然的情况下，照明的非相干（太阳）光，这些振动的相关性进行了分析，在这里的光捕获振动原型二聚体。密度矩阵动力学的详细分析表明，包括分子内振动模式增强了一个数量级的激子相干性，并可能增加最低能量的单激子态的人口，以及人口和相干性的网站基础。与相干（激光）光源的初始状态制备的情况形成鲜明对比，局部振动模式的初始热状态以及反相关模式的初始热状态，演化没有非经典相关性，这是由其相空间准概率分布在任何时候都不存在负值所证实的。因此，不仅在二维光谱中观察到的长寿命相干性是由脉冲激光源的相干特性引起的，而且这里明确地表明，通常分配给反相关振动模式的非经典特性也是由相干脉冲激光源制备初始状态的结果。
2019-07-12 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Correlated interaction fluctuations in photosynthetic complexes
天然光合复合物的功能和效率受到其嵌入嘈杂蛋白质环境的强烈影响，这甚至可以提高运输效率。与环境的相互作用引起叶绿素分子的跃迁能和相互作用的波动，并且由于相同的环境因素会部分地引起不同的波动，因此各种波动之间会出现相关性。我们认为，波动的相互作用一般不应被忽视，因为这些有相当大的影响，人口转移率，退相干率和光合复合物的效率。此外，虽然过渡能量波动之间的相关性进行了研究，我们提供了第一个定量研究的相互作用波动和过渡能量波动之间的相关性的影响，以及各种相互作用波动之间的相关性。结果表明，这些额外的相关性通常会导致发色团间的转移速率，人口振荡的变化，并可能导致有限的增强的光捕获效率。
2011-11-15 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Design principles and fundamental trade-offs in biomimetic light harvesting
合成和超分子化学的最新发展为设计具有定制纳米结构的有机系统以用于各种技术应用创造了机会。一个关键的应用领域是捕获光能并将其转化为光电或传感应用的电化学或化学形式。在这项工作中，我们考虑了发色团的圆柱形组装体，这些组装体模拟了由几种超分子技术产生的结构。我们的研究特别是指导病毒模板组装产生的多功能结构。我们使用一个多目标优化框架，以确定设计原则和限制，在这种组件的光捕获性能，无论是在存在和不存在的障碍。我们确定了一个基本的权衡，在圆柱形组件，试图最大限度地提高能量传输和吸收带宽的效率时遇到的。我们还合理化的最佳设计策略，并提供解释为什么各种结构提供最佳性能。最重要的是，我们发现，最佳的设计策略取决于系统中的能量和结构的混乱。这些研究的目的是开发一个量子信息合理设计的程序，用于构建具有与生物光合捕光复合物相同程度的定制纳米级结构的有机组件，并且也有可能重现其显着的捕光性能。
2013-03-25 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Superradiance Transition and Nonphotochemical Quenching in Photosynthetic Complexes
我们证明了数值超辐射可以发挥重要作用，在非光化学猝灭（NPQ）的光捕获复合物。我们的模型由五个相互连接的网站（离散激子态），负责NPQ机制的网络。损伤和电荷转移状态与它们的汇（独立连续电子谱）有关，在汇中发生化学反应。超辐射跃迁的电荷转移（或在损坏）的通道，发生在特定的电子转移率从离散到连续的电子光谱，其特征在于由有效的非厄米哈密顿本征值的虚部的隔离。所有五个激子位点与它们的蛋白质环境相互作用，该蛋白质环境由随机随机过程建模。我们发现的参数区域中的超辐射过渡到电荷转移通道发生。我们证明了这种超辐射过渡具有产生最佳NPQ性能的能力。
2015-04-24 physics.bio-ph
Quantum simulation of photosynthetic energy transfer
在天然光合复合体中，已广泛观察到接近1的能量传递效率。这一现象引起了物理学、生物学、化学和材料科学等不同领域的广泛兴趣，因为它可能为有效的太阳能收集提供有价值的见解。近年来，量子相干效应在光合捕光中被发现，其在能量传递中的潜在作用引起了激烈的争论。在这里，我们使用核磁共振（NMR）进行光合能量转移的实验量子模拟。我们发现，一个N-生色团光合复合物，具有任意的结构和浴光谱密度，可以有效地模拟一个系统与log 2N量子比特。使用NMR量子模拟，利用理论工具（如分层运动方程，其在N中是指数的）模拟这样的系统的计算成本可以潜在地减少到需要恰好多项式数量的量子比特N。在NMR中进行这种量子模拟的益处在谱密度复杂时甚至更大，如在天然光合复合物中。这些发现可能揭示能量传递中的量子相干性，并有助于为有效的人工光收集提供设计原则。
2018-01-30 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.optics
Nature does not rely on long-lived electronic quantum coherence for photosynthetic energy transfer
在光合作用的第一步骤期间，撞击太阳光子的能量被转换成捕光生物分子复合物的电子激发能。随后的能量转移到反应中心被理解为激子准粒子，其在小于100飞秒（fs）的典型时间尺度上在生物分子位点的网格上移动。自量子力学早期以来，这种能量转移被描述为具有经典占位概率的非相干福斯特跳跃，但具有量子力学确定的速率常数。这一正统的观点受到了芬纳-马修斯-奥尔森蛋白质超快光谱实验的挑战，在该实验中，报道了高达1.5皮秒的干涉振荡信号，并将其解释为异常长寿的电子量子相干性的直接证据。在这里，我们表明，在环境温度下的水溶液中的光学二维光子回波光谱的复杂的不提供任何长寿命的电子量子相干性的证据，但确认正统的观点，迅速衰减的电子量子相干性的时间尺度为60 fs。我们的研究结果没有暗示电子量子相干性在真正的光活性生物分子复合物中起任何生物功能作用。由于这种天然能量转移复合物相当小，并且具有结构明确的蛋白质，细菌叶绿素之间的距离与其他捕光复合物相当，我们预计这一发现是普遍的，并直接适用于更大的光活性生物分子复合物。
2016-10-26 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Mapping The Ultrafast Flow Of Harvested Solar Energy In Living Photosynthetic Cells
光合作用通过一系列天线复合物有效地将能量转移到发生电荷分离的反应中心。体内能量转移主要通过测量来自小部分激发的荧光信号来监测，所述小部分激发未能导致电荷分离。在这里，我们使用二维电子光谱跟踪整个能量转移过程中的紫色细菌，球形红细菌的蓬勃发展的文化。通过去除散射光的贡献，我们提取了通过天线复合物的密集网络进入反应中心的能量转移的动力学。模拟表明，这些动态约束膜组织的核心天线复合物，迅速捕获周围的外周天线复合物吸收的能量的小池。这些激发的快速捕获和有限的反向转移导致83%的转移效率和小的功能性捕光单元。
2017-06-24 physics.bio-ph
Two-colour photon correlations probe coherent vibronic contributions to electronic excitation transport under incoherent illumination
提出通过频率滤波的双色荧光光子二阶关联不对称性，探测非相干照明下捕光异二聚体中的相干激子-振动耦合及其导致的定向输运和量子细致平衡违背。
2024-02-29 physics.atom-ph physics.bio-ph physics.chem-ph
Frequency-Dependent Vibronic Effects in Steady State Energy Transport
本文研究分子内供体-受体振动频率差对稳态能量输运的影响，发现平衡态下受体频率高于供体可增加受体布居，但在非相干光激发的非平衡稳态及生物相关参数下增强效果不显著。
2024-02-18 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Robust and fragile quantum effects in the transfer kinetics of delocalized excitons between B850 units of LH2 complexes
Queens College, City University of New York（纽约市立大学皇后学院）；Graduate Center, City University of New York（纽约市立大学研究生院）
研究揭示了LH2复合物B850单元间激子转移动力学中量子效应的鲁棒性与脆弱性，通过广义主方程分析距离、角度和能量对转移速率的影响。
2026-01-05 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Optical signatures of quantum delocalization over extended domains in photosynthetic membranes
相干动力学和激子离域在光合膜中的几个捕光结构的前景是相当大的兴趣，但具有挑战性的实验探索。在这里，我们从理论上证明，激子离域跨扩展域涉及几个捕光复合物可以导致明确的签名的光学响应，特别是线性吸收光谱。我们的特点，在实验建立的条件下的分子组装和蛋白质诱导的不均匀性，在这些阵列中的偏振和非偏振激发的光吸收，并证明它可以作为一种诊断工具，以确定等能量的光捕获结构之间的相干耦合。这些耦合的知识将进一步深入了解传递的动力学性质，例如促进准确确定福斯特速率。
2015-08-10 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Interplay between Dephasing and Geometry and Directed Heat Flow in Exciton Transfer Complexes
自然光合系统中惊人的能量转移效率和生物光捕获复合物中长寿命量子相干性的最新证据引发了许多兴奋，因为这些系统-地球上几乎所有生命都必不可少-使用量子力学效应来实现最佳功能的可能性令人回味。大量的理论工作已经解决了局部环境在决定光合网络中激子的输运性质和经典环境中量子相干性的生存中的作用。尽管如此，理解量子相干性、激子网络几何形状和能量转移效率之间的联系仍然是一个挑战。在这里，我们解决这个连接从激子网络内的热传递的角度来看。使用非平衡开放量子系统方法，并专注于Fenna-Matthews-Olson复合物，我们证明了有限的本地退相可以是有益的整体功率输出。这种增强功率输出的机制被确定为局部热流的量子和经典贡献之间的温和平衡，使得总热流沿着最短路径定向，并且耗散最小化。强烈相关的激子传输复合物的空间网络结构，这种机制阐明了如何在光合激子复合物的能量流动。
2015-10-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Hidden symmetries enhance quantum transport in Light Harvesting systems
50多年来，我们已经知道光合系统以几乎单位{ \it量子效率}收获太阳能。然而，最近的实验证据{ \it量子相干性}在激子能量传输光合生物挑战我们的理解，这一基本的生物功能。目前，尽管作出了许多努力，但一致性与效率之间的因果关系仍然是一个有争议的问题。我们表明，通过对网络上的量子相干输运的广泛模拟的研究，中心对称哈密顿特征的三维结构在统计上比随机安排更有效。此外，我们表明，实验数据可用于电子哈密顿的Fenna-Mathew-Olson（FMO）复杂的硫细菌和的crypophyte PC645复杂的海藻是一致的，这种强相关的中心对称性与量子效率。这些结果表明，什么似乎是几何无序的复合物很可能表现出一个隐藏的对称性，增强了发色团之间的能量传递。我们相信，我们的研究结果将推动研究，探索近中心对称的哈密顿在更现实的环境中的属性，并揭示对称性的量子效应在生物学中的作用。这种对称性的解开可能会打开新的视角，并提出新的设计原则，在人工设备的发展。
2012-05-23 cond-mat.mes-hall physics.bio-ph q-bio.BM
