Concurrent processes in the time-resolved solvation and Coulomb ejection of sodium ions in helium nanodroplets
本研究通过环聚合物分子动力学模拟，揭示了氦纳米液滴中钠离子连续电离、壳层形成与库仑排斥在几十皮秒内的并发机制，并证明这些过程受电离时间延迟和液滴大小双重影响，同时排除了形成Na$^+$Xe非共价复合物的可能性。
2024-09-25 physics.chem-ph
Wave packet dynamics in triplet states of Na2 attached to helium nanodroplets
利用氦纳米液滴分离（HENDI）技术结合飞秒泵浦-探测光谱研究了Na 2二聚体三重态基态和激发态的振动波包动力学.在所采用的共振多光子电离方案的不同途径进行了鉴定。在该方法的精度范围内，波包动力学似乎不受氦滴环境的干扰。
2007-02-01 physics.atm-clus physics.chem-ph
Long-lived nuclear coherences inside helium nanodroplets
飞秒时间分辨光谱学是研究分子动力学和分子功能的重要手段。尽管在过去的几十年里，广泛的技术发展，一些类别的系统至今仍无法进行动力学研究。在这里，我们证明了超流氦纳米液滴，作为0.4 K温度的热浴，以稳定弱结合或反应系统，非常适合于时间分辨的研究在液滴内部的单分子溶剂化。通过观察铟二聚体（In $_2$）的振动波包运动超过50 ps，我们证明了这种量子液体所施加的扰动可以比任何其他溶剂低10-100倍，这是唯一允许研究依赖于耗散环境中的长核相干性的过程。此外，量身定制的微溶剂化液滴内的环境将能够调查溶剂对分子内动力学的影响，在很宽的调谐范围内，从分子隔离到强分子-溶剂耦合。
2019-07-09 physics.chem-ph
Quantum Hydrodynamic Model for the enhanced moments of Inertia of molecules in Helium Nanodroplets: Application to SF$_6$
采用量子流体力学方法计算了氦纳米液滴中SF $_6$转动惯量的增加。这就需要将流体动力学方程的数值解扩展到三个明确的维度。基于根据最低的四个八面体球谐函数的密度的展开，与实验确定的$310(10) {\rm u Å^2}$值相比，转动惯量的预测增加为$170 {\rm u Å^2}$，即，观察值的55%。这种差异可能至少部分是由于角膨胀缺乏收敛，但目前我们无法获得完整的密度，从中可以确定更高阶的膨胀。目前的结果与Kwon等人的结果相矛盾，J. Chem. Phys. { \bf 113}，6469（2000），其预测流体动力学理论预测的转动惯量的增加小于所观察到的增加的10%。
2001-09-04 physics.chem-ph
Valence Ionization Of Water Clusters Formed Inside Helium Nanodroplets
Indian Institute of Technology Madras（印度马德拉斯理工学院）；Aarhus University（奥胡斯大学）；Université Grenoble Alpes, CNRS, LIPhy（格勒诺布尔阿尔卑斯大学，法国国家科学研究中心，LIPhy）；Elettra-Sincrotrone Trieste（的里雅斯特电子同步加速器）
利用彭宁电离电子-离子符合谱研究氦纳米液滴内水团簇的电离机制，发现液滴抑制碎片化并稳定完整团簇离子，量子化学计算支持低温下质子转移和半键构象共存。
2026-06-02 physics.chem-ph
Microcanonical Thermodynamic Properties of Helium Nanodroplets
在能量和总角动量均为守恒量子数的微正则系综下，计算了氦纳米滴的态密度和其他热力学函数.这些功能允许角动量守恒蒸发冷却模拟。作为这个项目的一部分，递归关系推导出的旋转群的不可约表示的n次对称幂的不可约表示的减少。这些给出了通过将多个量子置于液滴的波纹子或声子模式中而产生的总角动量态的分布，其中每个量子的特征在于角动量量子数。
2003-04-20 physics.atm-clus physics.chem-ph
Electric deflection of imidazole dimers and trimers in helium nanodroplets: Dipole moments, structure, and fragmentation
采用静电束偏转法研究了氘代咪唑（IM）分子及其二聚体和三聚体在液氦纳米液滴中的形成。监测（IM）D+的偏转曲线提供了一种直接的方法来确定它是（IM）2和（IM）3电离诱导碎裂的主要产物。偏转的大小决定了母体团簇的电偶极矩：二聚体的电偶极矩接近9 D，三聚体的电偶极矩接近14.5 D。这些非常大的偶极值证实了理论预测，并来自杂环咪唑分子的极性链键合排列。
2020-08-25 physics.atm-clus physics.chem-ph
Energetics and Possible Formation and Decay Mechanisms of Vortices in Helium Nanodroplets
研究了氦纳米液滴直涡态和弯涡态的能量和角动量随液滴尺寸的变化规律。对于在许多实验的尺寸范围内的液滴，发现在重溶质的拾取期间，事件的显著部分沉积足够的能量和角动量以形成直的涡旋线。弯曲的涡线存在于几乎为零的角动量和能量，因此原则上几乎可以在任何碰撞中形成。此外，在通过膨胀冷却期间较小液滴的聚结也可以沉积足够的角动量以形成涡旋线。尽管它们的能量很高，但大多数涡旋预计在氦纳米滴的最终温度（0.38 K）下是稳定的，这是由于缺乏保存能量和角动量的衰变通道。
2003-06-26 cond-mat physics.chem-ph
Direct detection of polar structure formation in helium nanodroplets by beam deflection measurements
长程分子间力能够将浸没在超流氦纳米液滴中的极性分子引导成高度极性的亚稳态构型。我们证明，这种特殊结构的存在下，可以识别，在一个直接和确定的方式，通过静电偏转的掺杂纳米液滴束。测量还确定了结构的电偶极矩。因此，介绍的方法是补充低温分子组装反应的光谱研究。这是由于在冷的超流基质中，分子偶极子几乎完全被施加的电场定向。结果，大量的（数万个氦原子）纳米液滴发生了显著的偏转。该方法在这里示出的二甲基亚砜（DMSO）分子的二聚体和三聚体的应用程序。我们用从头算理论解释了实验结果，绘制了DMSO配合物的势能面，并模拟了它们的低温聚集动力学。
2019-09-14 physics.atm-clus physics.chem-ph
Electron transfer mediated decay of alkali dimers attached to He nanodroplets
研究发现，氦纳米液滴表面附着的碱金属二聚体在光致电离氦液滴时，通过电子转移介导的衰变（ETMD）被有效地双电离。同时探测到两个库仑爆炸产生的高能离子和一个低动能电子，证实了这一过程，并根据双原子势能曲线，用简单模型计算再现了离子和电子的动能谱，与He-Na_2和He-KRb体系的从头计算结果一致。这项工作表明，ETMD是暴露于电离辐射的异质纳米系统中的一个重要衰变通道。
2020-03-11 physics.chem-ph
Entrance Channel X-HF (X=Cl, Br, and I) Complexes studied by High-Resolution Infrared Laser Spectroscopy in Helium Nanodroplets
报道了氦纳米液滴中卤素原子- HF自由基复合物的旋转分辨红外光谱。使用一种溢出式热解源来用Cl、Br和I原子掺杂氦液滴，所述Cl、Br和I原子通过Cl $_2$、Br $_2$和I $_2$的热解离形成。然后将单个氟化氢分子添加到液滴中，从而形成感兴趣的X-HF络合物。所得光谱的分析证实，所观察到的物种具有$^2Π_{3/2}$基态电子态，与理论预测的线性氢键结构一致。斯塔克光谱也报道了这些物种，从其中的永久电偶极矩确定。
2006-08-16 physics.atm-clus physics.chem-ph
UV spectra of benzene isotopomers and dimers in helium nanodroplets
我们报道了氦纳米液滴中各种苯同位素及其二聚体在~260 nm处第一个Herzberg-Teller允许的电子振动跃迁610 1B 2u <-1A1g（A00跃迁）区域的光谱。激发光谱已被记录使用光束耗尽检测和激光诱导荧光。与许多较大的芳香族分子不同，单体光谱由单一的“零声子”线组成，从气相位置蓝移约30 cm-1。旋转带模拟表明，在纳米液滴中的C6 H6的惯性矩是在气相中的至少6倍。二聚体光谱呈现出与先前在气相中观察到的相同的电子振动精细结构（尽管适度压缩）。发现二聚体的荧光寿命和量子产率与单体的荧光寿命和量子产率相等，这意味着在氦气中二聚体中激基缔合物的形成受到实质性抑制。
2004-07-23 physics.atm-clus physics.chem-ph
Oriented polar molecules trapped in cold helium nanodroplets: Electrostatic deflection, size separation, and charge migration
利用静电偏转技术研究了掺杂极性分子的氦纳米液滴。这种广泛适用的方法甚至允许多原子分子达到亚开尔文温度和几乎完全取向的领域。由场梯度产生的强力甚至可以使含有数万个原子的液滴发生强烈的偏转，而这些原子是用束流偏转测量法研究的质量最大的中性系统。“我们使用偏转来提取液滴尺寸分布。此外，由于每个主液滴根据其质量偏转，因此偏转光束的空间过滤转化为中性易碎纳米液滴的尺寸过滤。作为一个例子，我们测量的掺杂剂的电离概率作为液滴半径的函数，并确定通过氦矩阵的电荷跳跃的平均自由程。该技术将能够分离掺杂和纯纳米液滴和尺寸相关的光谱研究。
2019-07-25 physics.atm-clus physics.chem-ph quant-ph
Magnetic deflection of high-spin sodium dimers formed on helium nanodroplets
该研究通过测量掺钠氦纳米液滴束的 Stern-Gerlach 磁偏转，证实液滴表面存在丰富的高磁矩自旋三重态钠二聚体，且其电子自旋可被外磁场完全取向。
2025-05-15 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Complexes of gold and imidazole formed in helium nanodroplets
我们研究了金原子和咪唑（C $_3$ N $_2$ H $_4$，缩写为Im）在氦纳米液滴中生成的配合物。在掺杂液滴的电离之后，我们检测到宽范围的不同Au $_m$ Im $_n^+$络合物，然而，我们发现对于特定值的$m$，某些$n$是“神奇的”，因此特别丰富。我们的密度泛函理论计算表明，这些丰富的簇大小的结果，部分特别稳定的配合物，如AuIm $_2^+$，部分是由于在碎片模式的过渡，从中性咪唑分子的损失为大系统的中性金原子的损失为较小的系统。
2019-12-03 physics.atm-clus physics.chem-ph
Fano Resonances observed in Helium Nanodroplets
利用同步辐射研究了氦纳米液滴的双激发里德堡态。我们观察到Fano共振相关的原子N = 2，0系列作为液滴尺寸的函数。虽然在性质上类似于它们的原子对应物，但共振线更宽，并且表现出能量的偏移，该偏移对于更高的激发态而增加。此外，还观察到原子系统中没有的额外共振。我们讨论了这些功能的离域原子状态扰动周围的He原子和比较单激发液滴。
2015-12-15 physics.atm-clus physics.chem-ph
Structure determination of the tetracene dimer in helium nanodroplets using femtosecond strong-field ionization
并四苯分子的二聚体形成内部的氦纳米液滴，并通过来自飞秒激光诱导库仑爆炸的动力学并四苯阳离子的发射方向的协方差分析确定。接下来，二聚体在无场条件下通过非共振、中等强度的激光脉冲在一维或三维中排列。实验的角协方差图的并四苯离子的计算协方差图为7种不同的二聚体构象，并发现与其中4个是一致的。二聚体依赖于强场电离产率的额外测量将可能的构象缩小到滑动平行或平行轻微旋转的结构。根据我们的量子化学计算，这是两个最稳定的气相构象的二聚体，其中之一是有利于单重态裂变。
2019-07-06 physics.atm-clus physics.chem-ph
Enhanced ionization of embedded clusters by Electron Transfer Mediated Decay in helium nanodroplets
在这里，我们报告的观察电子转移介导的衰变（ETMD）涉及镁簇嵌入氦nanodrodles，这是由氦的电离，然后由两个电子从镁簇，其中一个被转移到他的环境中和它，而另一个电子发射到连续。该过程被证明是占主导地位的电离机制嵌入集群的光子能量以上的电离势的他。光电子能谱显示出低能ETMD峰。对于大于5个原子的Mg团簇，我们观察到稳定的双电离团簇。我们认为，ETMD提供了一个新的途径，形成双电离冷物种。
2015-12-15 physics.atm-clus physics.chem-ph
Free Radicals in Superfluid Liquid Helium Nanodroplets: A Pyrolysis Source for the Production of Propargyl Radical
描述了一种用于在适合于氦滴拾取方法的条件下产生连续自由基束的溢出热解源。本文报道了氦液滴中炔丙基自由基在3322.15 cm $^{-1}$处的$ν_1$振动模式的旋转分辨光谱。还记录了斯塔克光谱，该光谱允许首次实验测定炔丙基的永久电偶极矩，即基态和激发态分别为-0.150 D和-0.148 D，与先前报道的-0.14 D的从头算结果非常一致[1]。本文还报道了炔丙基溴的$ν_1$模式的红外光谱。未来的应用，这些方法用于生产新的自由基集群进行了讨论。
2006-08-08 physics.atm-clus physics.chem-ph
Long-lasting field-free alignment of large molecules inside helium nanodroplets
通过激光诱导排列方法获得的轴严格限制在空间中的分子对于当前的许多实验（包括超快分子成像）是必不可少的。这些应用中的大多数都需要关闭对准激光场以避免不期望的扰动，并且分子保持对准足够长的时间，以便可以绘制出反应和动力学。目前，这只可能用于小的线性分子，并且时间小于1皮秒。在这里，我们展示了氦纳米滴内大分子的强无场排列，持续数十皮秒。在一维或三维的分子排列是由一个缓慢打开的激光脉冲，通过快速脉冲截断无场，并保留由于氦环境对分子旋转的阻碍作用。我们说明的机会，无场排列的分子开放通过测量依赖于强场电离产率的噻吩低聚物。我们的技术将使分子框架实验，包括超快激发态动力学，对各种大分子和复合物。
2018-07-19 physics.atm-clus physics.chem-ph
Vibronic Lineshapes of PTCDA Oligomers in Helium Nanodroplets
通过氦纳米液滴分离（HENDI）光谱研究了有机半导体PTCDA的低聚物。在对比的单体吸收光谱，它表现出清晰的分离，非常尖锐的吸收线，它被发现，低聚物光谱由三个主峰具有的表观宽度的数量级大于单体线的宽度。使用一个简单的低聚物的理论模型，其中一个Frenkel激子耦合到单体的内部振动模式，这些实验结果很好地再现。仅考虑PTCDA分子的一个有效振动模式，就可以获得低聚物光谱中存在的三个峰。包含更多的振动模式导致准连续光谱，类似于宽的低聚物光谱。
2010-09-05 cond-mat.other physics.chem-ph quant-ph
Density Functional Theory of doped superfluid liquid helium and nanodroplets
在过去的十年中，密度泛函理论（DFT）在其静态和动态的时间依赖的形式，已经成为一个强大的工具来描述掺杂液氦和液滴的结构和动力学。本文综述了自上一篇综述文章发表以来，在DFT框架下开展的有关这一领域的研究工作[M。Barranco等人，J.低温142，1（2006）]。此外，全面介绍了氦DFT的实际实现，这还没有在单独的文章中讨论或分散在现有的文献中。这是Taylor & Francis Group于2017年8月2日在Int. Rev. Phys. Chem. 36，621（2017）中发表的一篇文章的公认摘要，可在线获得：http://dx.doi.org/10.1080/0144235X.2017.1351672
2017-08-05 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Probing the presence and absence of metal-fullerene electron transfer reactions in helium nanodroplets by deflection measurements
金属-富勒烯化合物的特征在于显著的电子转移到富勒烯笼，产生电偶极矩。我们使用静电束偏转的方法，以验证是否发生这种反应的超流氦nanodroads之间的嵌入式C $_{60}$分子和碱金属（疏日）或稀土（亲日）原子。这两种情况导致了明显不同的结果：C $_{60}$ Na $_n$（$n$ =1-4）没有可辨别的偶极矩，而C $_{60}$ Yb是强极性的。这表明，富勒烯和小的碱金属簇未能形成一个电荷转移键的氦矩阵，尽管他们强大的范德华吸引力。另一方面，C $_{60}$ Yb偶极矩与离子络合物的预期值一致。
2022-04-25 cond-mat.mes-hall physics.atm-clus physics.chem-ph
Dopant ionization and efficiency of ion and electron ejection from helium nanodroplets
该研究通过系统测量不同尺寸氦纳米液滴中掺杂剂（O₂和Li）的离子产额，确定了电荷转移和彭宁电离两种机制下的最佳液滴尺寸及检测效率，为质谱和光电离光谱实验提供了优化条件。
2023-05-31 physics.atm-clus physics.chem-ph
Tracking Microhydration of the NaCl Rocksalt Molecule in Helium Nanodroplets by Penning Ionization Electron Spectroscopy
本研究通过彭宁电离电子光谱在氦纳米液滴中追踪NaCl微水合，发现约30个水分子完全抑制信号，DFT计算揭示溶剂化壳层形成过程，解释了实验现象。
2025-10-24 physics.atm-clus physics.chem-ph
Spectroscopy of corannulene cations in helium nanodroplets
氦原子示踪光谱法是一种对气相光谱干扰最小的复杂分子离子吸收光谱的有效测量方法。我们已经使用超流氦纳米液滴掺杂corannulene制备这些分子的阳离子与不同数量的He原子络合。在5500 nm和6000 nm之间，我们总共从corannulene阳离子中识别出13个不同的吸收带。He原子引起corannulene离子的带位置的小的化学诱导红移。通过研究这种效应作为溶剂化原子的数量的函数，我们能够识别在质谱中不可见的溶剂化结构的形成。溶剂化特征与行动光谱检测的基础上的路径积分分子动力学模拟的原子模型的结果非常吻合。通过另外用D $_2$掺杂我们的He液滴，我们产生质子化的corannulene离子。这些离子的吸收光谱与自由基阳离子的情况明显不同，因为许多窄带被跨越近2000 nm宽度的宽吸收特征所取代。
2019-12-03 astro-ph.GA physics.atm-clus physics.chem-ph
Quantum-State-Sensitive Detection of Alkali Dimers on Helium Nanodroplets by Laser-Induced Coulomb Explosion
氦纳米液滴表面的铷二聚体被强飞秒激光脉冲双重电离，分裂成一对$\mathrm{Rb^+}$离子。我们发现，$\mathrm{Rb^+}$碎片离子的动能可以用来识别在X $^1Σ_{\mathrm{g}}^+$基态或在最低的三重态，一个$^3Σ_{\mathrm{u}}^+$形成的二聚体。从实验中，我们估计作为平均液滴尺寸的函数的a和X状态中的二聚体的丰度比，并找到4：1和5：1之间的值。我们的技术一般适用于碱金属原子的二聚体和三聚体，这里也证明了$\mathrm{Li_2}$，$\mathrm{Na_2}$，和$\mathrm{K_2}$，并将使fs时间分辨测量其旋转和振动动力学，可能与原子结构的分辨率。
2022-03-05 physics.atm-clus physics.chem-ph physics.optics
Laser-induced Coulomb explosion imaging of \ce{(C6H5Br)2} and \ce{C6H5Br-I2} dimers in helium nanodroplets using the Timepix3
我们已经推导出的\ce{bromobenzene} - \ce{I2}异二聚体和\ce{(bromobenzene)2}同型二聚体内氦液滴的结构，使用组合的激光诱导的对齐，库仑爆炸成像，和三维离子成像。复合物在实验室框架中以各种方向固定，然后在每种情况下通过强激光脉冲多重电离。三维离子成像探测器，包括Timepix 3探测器，使我们能够测量不同碎片的速度矢量之间的相关性，并与经典模拟相结合，向后工作到爆炸前复杂的初始结构。对于异二聚体，我们发现\ce{I2}分子轴与溴苯的苯环近似垂直相交。同二聚体具有堆叠的平行结构，其中两个溴原子指向相反的方向。这些结果说明了库仑爆炸成像的能力，以确定大型复合物的结构，并指出了一条道路，对氦液滴内的双分子反应的实时测量。
2021-05-03 physics.atm-clus physics.chem-ph physics.optics
Detailed study of dissipative quantum dynamics of K-2 attached to helium nanodroplets
我们彻底研究了由最近的K-2测量激发的附着在He液滴上的二聚体的振动量子动力学[1]。对于这些飞秒泵浦-探测实验，关键的观察特征不能通过气相计算再现，但是使用基于耗散量子动力学的描述发现了一致性，如[2]中简要所示。在这里，我们提出了一个详细的研究液滴引起的可能影响的影响。氦滴引起电子退相干、势面移动和二聚体中波包的弛豫。此外，一个现实的描述（随机）解吸的二聚体的液滴需要考虑。我们一步一步地在我们的全量子计算中包括并研究这些效应的重要性。这使我们能够重现和解释所有主要的实验发现。我们发现，解吸是快速的，已经发生在电子激发后2-10 ps内。进一步的发现是，在基态的缓慢振动运动可以被认为是无摩擦的。
2011-06-30 physics.atm-clus physics.chem-ph quant-ph
Time-resolved solvation dynamics of Li$^+$, Na$^+$ and K$^+$ ions in liquid helium nanodroplets
本研究将超快泵浦-探测光谱测量扩展至 Li$^+$ 和 K$^+$ 离子，记录了它们在液氦纳米液滴中的飞秒级溶剂化动力学，结合蒙特卡罗计算识别了第一溶剂化壳层特征并比较了各离子的能量耗散速率。
2025-10-14 physics.chem-ph
Controlling isomer population using a dual-oscillator infrared free-electron laser
Fritz-Haber-Institut der Max-Planck-Gesellschaft（马克斯·普朗克学会弗里茨·哈伯研究所）
利用双振荡红外自由电子激光的双色操作，研究超流氦纳米滴中离子异构体人口的控制与表征，通过调节激光频率实现对异构体谱的记录。
2026-03-27 physics.chem-ph
Stern-Gerlach deflection of cryogenically cold polyatomic molecules in superfluid nanodroplets
本研究通过测量掺杂高自旋FeCl2和CoCl2的超流氦纳米液滴的束流偏转，实现了在极低温下定量测定分子与团簇的磁矩，并揭示了其反铁磁序及自旋弛豫机制。
2025-08-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.quant-gas physics.atm-clus
Electrostatic deflection of a molecular beam of massive neutral particles: Fully field-oriented polar molecules within superfluid nanodroplets
电偏转测量掺杂有个别极性分子的液氦纳米液滴表明，冷超流矩阵，使沿外场的分子偶极子的全面取向。这转化为偏转力，与典型的偏转实验相比，偏转力大大增加，并且可以可测量地偏转质量为数万至数十万道尔顿的中性掺杂液滴。这种方法允许制备和研究完全取向的极性分子的连续通量，并且广泛且普遍适用，包括复杂和生物分子。它示出的内部低温冷分子的偶极矩可以直接确定从掺杂的纳米液滴束上的偏转测量。
2016-11-18 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Time-resolved solvation of alkali ions in superfluid helium nanodroplets: Theoretical simulation of a pump-probe study
本文用含时密度泛函理论模拟碱金属离子在超流氦纳米液滴中的泵浦-探测溶剂化过程，证实前五个He原子结合的泊松模型，并揭示初始溶剂化结构不稳定、仅靠周围氦溶剂稳定，且能量弛豫时间显著长于实验值。
2025-07-19 physics.atm-clus physics.chem-ph
Rotation in liquid $^4$He: Lessons from a toy model
本文分析了由两个相互作用的刚性环组成的分子在液态$^4$ He中转动的模型问题。由于玻色对称性，对应于N个氦原子的环的转子的激发被限制为具有N个角动量量子的整数倍的状态。这种极小模型与$\approx 10^3 - 10^4$氦原子纳米液滴中的分子所观察到的旋转光谱具有许多相同的特征。特别是，该模型预测，第一次，非常大的增强的离心畸变常数，已观察到实验。它还说明了不同的影响，增加旋转速度的角动量量子数的增加或增加分子转子的旋转常数。据发现，固定节点，扩散蒙特卡罗和流体动力学模型提供的分子转子的有效旋转常数的大小的上限和下限时，耦合到氦。
2000-08-30 physics.chem-ph
Highly charged droplets of superfluid helium
我们报告的生产和研究的稳定，高度带电的液滴的超流氦。使用一种新的实验装置，我们产生中性束的液氦纳米液滴含有数百万个原子或更多，可以通过电子碰撞电离，每电荷质量选择，并电离第二次之前进行分析。含有多达55个净正电荷的液滴被识别，并且多电荷液滴的外观尺寸被确定为电荷状态的函数。我们表明，液滴是稳定的毫秒级的时间尺度上的实验和衰变通过损失的小带电集群，而不是通过对称库仑爆炸。
2019-12-03 cond-mat.other physics.atm-clus physics.chem-ph
Alignment of the CS$_2$ Dimer Embedded in Helium Droplets Induced by a Circularly Polarized Laser Pulse
使用中等强度、160 ps、非共振、圆偏振激光脉冲，将嵌入氦纳米液滴中的二硫化碳（CS $_2$）分子的二聚体对齐。结果表明，分子间碳-碳（C-C）轴沿垂直于取向激光脉冲偏振面的轴取向。由$\langle \cos^2(θ_\text{2D}) \rangle$量化的排列程度由反冲CS $_2$ $^+$碎片离子的发射方向确定，所述反冲CS碎片离子是当强的40 fs探测激光脉冲双重电离二聚体时产生的。这里，$θ_\text{2D}$是2D离子检测器上的C-C轴与偏振平面的法线之间的角度的投影。测量了$\langle \cos^2(θ_\text{2D}) \rangle$作为对准激光强度的函数，并且结果与对于旋转温度为0.4K的气相CS $_2$二聚体计算的$\langle \cos^2(θ_\text{2D}) \rangle$吻合得很好。
2019-01-10 physics.atm-clus physics.chem-ph
Molecular impurities interacting with a many-particle environment: from helium droplets to ultracold gases
在物理学和化学的几种设置中，人们必须处理与某种外部环境相互作用的分子，无论是气体，溶液还是晶体表面。在这样一个多粒子浴的存在下理解分子过程本质上是具有挑战性的，通常需要大规模的数值计算。在这里，我们提出了一种替代方法的问题-的角度准粒子的概念的基础上。我们表明，分子旋转内超流氦纳米液滴和玻色-爱因斯坦凝聚体形成角动量，因此可以描述一个简单的微观哈密顿量的简单的解决方案。用角动量的语言来处理这个问题不仅可以极大地简化它，而且可以深入了解所观察到的现象的起源，并为未来的实验研究做出预测。
2017-04-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.quant-gas physics.atm-clus
A high-resolution infrared spectroscopic investigation of the halogen atom-HCN entrance channel complexes solvated in superfluid helium droplets
本文报道了X-HCN（X = Cl，Br，I）二元配合物在氦纳米液滴中的旋转分辨红外光谱。这些结果直接与相应的X-HF络合物[J. M. Merritt，J. Küpper，and R. E. Miller，PCCP，7，67（2005）]。对于溴和碘原子与HCN络合，观察到两个线性结构，并分配到$^{2}Σ_{1/2}$和$^{2}Π_{3/2}$基态的氮和氢的束缚几何形状，分别。HCN +氯原子的实验只产生一个单一的带，这是由于氮结合的异构体。氢键结合的异构体是不稳定的合理化方面的降低的异构化势垒的自旋轨道耦合。还进行了有和没有自旋轨道耦合的理论计算，并与我们的实验结果进行了比较。稳定的高能量的结构，包含多个自由基的可能性进行了讨论，动机由初步的光谱证据的双自由基Br-HCCCN-Br复合物。还提供了相应的分子卤素HCN-X $_{2}$配合物的光谱。
2006-10-06 physics.atm-clus physics.chem-ph
Proton transfer at subkelvin temperatures
我们提出了一种在低于1 K的温度下通过质子转移来取代分子或分子团簇的新方法。该方法产生新生离子，并在很大程度上消除了次级反应，即使是众所周知的“微妙”分子。质子化在液氦纳米滴（HND）内部实现，并且开始于作为质子供体的（H $_{2}$）$_{m}$ H $^{+}$离子的形成。在单独的后续步骤中，用质子受体分子X掺杂HND。质子转移发生在X和氦滴内的冷质子供体离子之间，这种方法避免了先掺杂然后电离HND时释放的大量多余能量。在碰撞池中剥离多余的氦和氢后记录的质谱表明，该方法提供了一种新的方法来确定质子亲合势的分子和集群的质子转移括号，调查天体化学相关的离子-分子反应在亚开尔文温度下，并制备XH $^{+}$离子，适用于信使标记作用光谱。
2022-11-10 physics.atm-clus physics.chem-ph
Strongly aligned molecules inside helium droplets in the near-adiabatic regime
碘（I $_2$）分子嵌入在He纳米液滴中通过160 ps长的激光脉冲对准。在脉冲峰值处出现的最高对准程度由$\langle \cos^2 θ_{2D} \rangle$量化，作为激光强度的函数进行测量。计算的$\langle \cos^2 θ_{2D} \rangle$是在温度为0.4 K时，对有效转动常数为气相值0.6倍的孤立分子气体的计算。理论分析使用角动量准粒子来描述超流氦中的旋转分子，合理化了为什么排列机制类似于具有有效旋转常数的孤立分子。He液滴中分子的一个主要优点是，它们的0.4 K温度导致比气相分子通常可以实现的更强的对准-这里通过液滴结果与孤立分子的$\sim$ 1 K超声束上的测量的直接比较来证明。通过对1，4-二碘苯和1，4-二溴苯的测定，进一步说明了这一点对于更复杂的复杂系统。对于所研究的所有三种分子种类，在He液滴中实现的$\langle \cos^2 θ_{2D} \rangle$的最高值超过0.96。
2017-04-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.other physics.atm-clus
An optical centrifuge with zero rotational acceleration
本文提出一种基于光谱聚焦的新型光学离心机，可实现极低至零的旋转加速度，用于研究氦纳米液滴内分子旋转，以探测纳米尺度多体量子系统。
2025-10-08 physics.chem-ph physics.optics
Excited rotational states of molecules in a superfluid
以CS $_2$和I $_2$为例，结合实验和理论方法，探索氦纳米液滴中分子的激发转动态。激光诱导的非绝热分子排列测量谱线的旋转状态延伸超出那些最初填充在0.37 K液滴温度。我们构建了一个简单的量子力学模型，耦合到一个单模玻色子浴的线性转子的基础上，以确定其整体的旋转能量结构。计算的谱线与实测的谱线符合得很好。我们发现，周围的超流体对分子旋转的影响可以合理化的一个单一的量-角动量，从分子转移到液滴。
2021-06-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.quant-gas physics.atm-clus
Nonadiabatic Laser-Induced Alignment Dynamics of Molecules on a Surface
研究氦纳米液滴表面钠二聚体在非共振红外激光脉冲下的非绝热排列动力学，发现表面相互作用导致排列度周期性衰减，并用二维量子转子模型成功描述。
2023-08-29 physics.atm-clus physics.chem-ph
Rotational quenching of monofluorides in a cryogenic helium bath
本文结合从头算量子化学与全量子刚性转子碰撞计算，研究冷 He 缓冲气体中金属单氟化物的相互作用、输运及转动淬灭，并用 BDWA 解释其物理机制。
2025-02-18 physics.chem-ph quant-ph
Fingerprints of angulon instabilities in the spectra of matrix-isolated molecules
涡旋的形成通常被认为是超流体中角动量处置的主要机制。最近，有人预测超流体可以通过另一种微观途径获得角动量-即通过与旋转杂质的相互作用，形成所谓的“angulon准粒子”[Phys. Rev. Lett. 114，203001（2015）]。角动量不稳定性对应于少量的角动量量子从杂质转移到超流体，与涡旋不稳定性相反，在涡旋不稳定性中，角动量以每个原子的$\hbar$为单位量子化。此外，由于常规杂质（诸如分子）代表三维（3D）转子，因此所传递的角动量本质上也是3D的，这与涡旋固有的仅仅平面旋转相反。在这里，我们表明，角动量理论可以解释的CH $_3$和NH $_3$分子在超流氦纳米液滴中观察到的光谱线的异常加宽，从而提供了一个指纹的新兴角动量不稳定性在实验中。
2017-05-31 cond-mat.quant-gas physics.atm-clus physics.chem-ph
Far-from-equilibrium dynamics of angular momentum in a quantum many-particle system
我们使用激光诱导的单分子嵌入超流氦纳米液滴的旋转，揭示角动量动力学和转移在一个受控的设置，在远离平衡的条件下。作为一个意想不到的结果，我们观察到明显的振荡的时间依赖性的分子排列，没有对应的气相分子。Angulon理论揭示了这些振荡起源于He液滴中分子的独特旋转结构和皮秒时间尺度上旋转角动量到多体He环境的量子态特定转移。我们的研究结果铺平了道路，理解集体效应的宏观角动量交换在固态系统中的自下而上的方式。
2019-07-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.quant-gas physics.atm-clus
A simple model for high rotational excitations of molecules in a superfluid
我们提出了一个简单的量子力学模型，描述了超流氦纳米液滴中分子的激发旋转状态，如最近在非绝热分子排列实验中所研究的[Cherepanov等人，版本A 104，L061303（2021）]。我们发现，一个线性分子沉浸在超流体中可以被看作是一个有效的对称顶部，类似于自由基的旋转结构，如OH或NO，但与角动量的超流体发挥作用的电子角动量在自由分子。该模型允许评估的有效的旋转和离心畸变常数为广泛的物种，并解释之间的交叉轻和重的分子在超流$^4$他的多体波函数结构。最重要的是，这个简单的理论可以回答这样一个问题：当分子的旋转角动量增加到红外光谱所能达到的最低激发态以上时会发生什么。上面提到的一些见解可以通过分析一个简单的2x2矩阵来获得。
2022-01-31 cond-mat.mes-hall cond-mat.quant-gas physics.atm-clus
Attractive and repulsive angulons in superfluid environments
本研究通过类Lee-Low-Pines变换和多参考组态方法，揭示线性分子在氦纳米液滴中诱导密度缺陷，产生吸引与排斥两类角子态，并随密度增加发生交叉转变，为量子杂质非平衡现象研究开辟新途径。
2025-04-22 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Rotation of quantum impurities in the presence of a many-body environment
我们发展了一个描述量子杂质的微观理论，其旋转自由度耦合到多粒子浴。我们通过引入“角动量”的概念来解决这个问题-量子转子穿着量子场-并揭示其准粒子性质使用变分和图解技术相结合。我们的理论预测重整化的杂质旋转结构，如在实验中观察到的超流氦滴中的分子，在旋转的兰姆位移引起的多粒子环境。此外，我们发现了丰富的多体诱导的精细结构，出现在转动光谱由于量子多体系统内的角动量的重新分配。
2015-04-01 cond-mat.quant-gas physics.atm-clus physics.atom-ph
