Extreme-ultraviolet pump-probe studies of one femtosecond scale electron dynamics
超快动力学研究以及飞秒脉冲计量依赖于非线性过程,仅由激发/探测脉冲或待表征的脉冲引起。扩展这些方法的极紫外(XUV)光谱区开辟了一个新的,直接的路线阿秒尺度动力学。相干XUV连续谱可用强度的限制使这种前景变得渺茫。本工作克服了这一障碍。达到的条件下,同时推出的两个束缚电子的双XUV光子吸收变得更有效,比他们一个接一个的删除,它成功地探测原子相干性,在1fs尺度上的演变,并确定XUV脉冲的持续时间。所研究的自电离流形具有丰富的稠密结构,证明了该方法对复杂系统的适用性。这开创了具有阿秒分辨率的XUV泵浦XUV探测实验的时代。
2011-03-04 physics.atom-ph
Modulation-free pump-probe spectroscopy of strontium atoms
我们对锶原子(5s 5s)1^S_0 ->(5s 5 p)1^P_1跃迁进行了偏振光谱和亚多普勒DAVLL研究。这两种技术都产生了适合激光稳定的色散型线型,而不需要频率调制。在这两种情况下,信号主要由饱和效应产生,而不是光泵浦。研究了振幅和梯度与强度和磁场的关系。
2009-02-09 physics.atom-ph physics.optics
High-resolution spectroscopy of triplet states of Rb2 by femtosecond pump-probe photoionization of doped helium nanodroplets
利用飞秒泵浦-探测光电离光谱研究了氦纳米液滴表面形成的铷二聚体(Rb 2)三重态振动波包动力学。由于被激发的Rb 2分子从液滴快速解吸并且由于它们的低内部温度,波包振荡可以跟随到非常长的泵浦-探测延迟时间>1.5ns。在第一激发三重态(1)^3 <$_g^+中,观察到了完全的和部分的回复,对比度很高。傅立叶分析提供了高分辨率的振动光谱,这是在良好的协议与从头计算。
2009-07-16 physics.atm-clus physics.atom-ph
Velocity-selective resonance dips in the probe absorption spectra of Rb D2 transitions induced by a pump laser
我们报告的实验观察速度选择性共振的多普勒展宽探测吸收光谱的85 Rb和87 Rb的D2跃迁的存在下,一个强大的共同传播的泵浦激光锁定到一个频率内的多普勒轮廓的过渡。具有允许的超精细跃迁的间隔的三个凹陷的集合可以通过调谐泵浦激光器频率而沿着多普勒轮廓移动,该泵浦激光器频率指示泵浦激光器频率与速度偏移的探测激光器频率之间的谐振。
2004-04-26 physics.atom-ph physics.class-ph
Hyperfine spectroscopy using co-propagating pump-probe beams
我们之前已经表明,超精细光谱在一个蒸气室使用共同传播的泵浦-探测光束有许多优点,超过了通常的技术,饱和吸收光谱使用反向传播的光束。主要优点是没有交叉共振,信号出现在平坦(无多普勒)背景上,以及主峰的较高信噪比。与非零速度原子的相互作用会产生额外的峰,但只有一个峰出现在主谱中。我们首先通过研究Rb的$D_2$线来说明这种技术用于高分辨率光谱的优点。然后,我们使用声光调制器(AOM)的频率校准,使精确的超精细间隔测量的第一个激发态的$^{85,87}$ Rb和$^{133}$ Cs的$P_{3/2}$。
2010-08-31 physics.atom-ph physics.optics
Analysis of femtosecond pump-probe photoelectron-photoion coincidence measurements applying Bayesian probability theory
光激发分子的超快动力学过程可以通过泵浦-探测测量来观察,其中关于动力学的信息是从与激发态相关的瞬态信号中获得的。由泵浦和/或探测脉冲单独激发的背景信号常常使这些激发态信号模糊。如通常所应用的,从泵浦-探测测量中简单地减去仅泵浦和/或仅探测测量导致信噪比的降低,并且在符合检测的情况下,导致过高估计的背景减除的危险。重合测量另外遭受假重合。在这里,我们提出了一个概率方法的基础上贝叶斯概率理论,克服了这些问题。对于一个泵浦探测实验与光电子-光离子符合检测,我们重建有趣的激发态光谱从泵浦探测和泵浦只有测量。这种方法允许一致地并在同一基础上处理背景和假巧合。我们证明了贝叶斯形式主义与简单的信号减法相比具有以下优点:(i)显著地增加了信噪比,(ii)没有高估仅泵浦的贡献,(iii)排除了假的重合,(iv)一致地结合了先验知识,例如正性,(v)为重建的光谱提供置信区间,及(vi)适用于任何实验情况及噪音统计。最重要的是,通过考虑假巧合,贝叶斯方法允许在更高的电离率下运行实验,从而显著减少数据采集时间。应用于丙酮分子的泵浦-探测符合测量,可以对分子的衰变动力学和碎裂行为进行新的定量解释。
2018-06-08 physics.atom-ph physics.data-an
Recoil-Induced-Resonances in Nonlinear, Ground-State, Pump-Probe Spectroscopy
本文发展了一种泵浦-探测光谱理论,即光场驱动三能级$Λ$原子系综基态之间的双光子喇曼跃迁。原子与场相互作用产生的反冲效应在这个理论中得到了充分的解释。本文计算了两个任意强度的泵浦场存在时弱探测场的线性吸收系数。对于亚反冲冷却的原子,光谱由八条吸收线和八条发射线组成。在$χ_{1}\ll χ_{2}$(其中$χ_{1}$和$χ_{2}$为两个泵浦场的Rabi频率)的极限下,恢复了单泵浦光场作用下探测场与有效二能级原子相互作用的吸收谱.然而,当$χ_{1}\gtrsim χ_{2}$时,出现新的干涉效应,其允许选择性地打开和关闭这些反冲诱导的共振中的一些。
2001-02-02 physics.atom-ph physics.optics
Transient-absorption phases with strong probe and pump pulses
研究了Rb原子与V型三能级系统在强探测脉冲和泵浦脉冲作用下的量子动力学行为。因此,当强探测脉冲之前或之后有强泵脉冲时,可以预测强探测脉冲的时延相关瞬态吸收光谱。数值结果解释的分析模型,这使我们能够量化的振荡特性所产生的瞬态吸收光谱的原子布居数和相位产生的强脉冲。强场诱导的相位和它们对所产生的瞬态吸收光谱的影响,从而研究不同的泵浦和探测强度和频率的值,专注于原子的属性,这是编码的吸收线的形状为积极和消极的时间延迟。
2017-03-27 physics.atom-ph physics.optics
Single-photon-level sub-Doppler pump-probe spectroscopy of rubidium
我们提出并证明了铷吸收的泵浦探测光谱,它揭示了$^{5}$ S $_{1/2} \leftrightarrow$ $^{5}$ P $_{3/2}$(D2)跃迁的亚多普勒超精细结构。反向传播的泵浦和探测激光器的频率是独立可调的,探测器工作在单光子水平。扫描激光频率时测得的二维光谱显示出荧光、多普勒展宽吸收下降和亚多普勒特征。泵浦和探测激光器之间的失谐允许补偿室温蒸气中所有原子速度的多普勒频移,这意味着我们观察到光束中所有原子的亚多普勒特征。我们详细介绍了一个理论模型的系统,其中包括荧光,饱和效应和光泵,并与测量光谱进行比较,发现平均绝对百分比误差为4.17%。在未来,这种技术可以帮助激光器的频率稳定,单光子探测器可以被单光子源取代。
2020-07-16 physics.atom-ph quant-ph
Compact realization of all-attosecond pump-probe spectroscopy
研究利用1 kHz商业激光器、空芯光纤后压缩和紧凑型高次谐波产生装置实现了双色阿秒泵浦-探测光谱学,生成近孤立阿秒脉冲,支持极短时间尺度的基础过程研究。
2023-06-28 physics.atom-ph physics.optics
Pump-probe studies of resonantly saturated selective reflection from high-density rubidium vapor
该研究针对YAG窗口-高密度铷蒸气界面的非线性选择性反射,通过泵浦-探测实验探究不同原子密度和泵浦光强下的光谱特性,发现泵浦光强增大会减小反射共振的幅度与宽度,提出可基于该效应研发全光调制器。
2024-07-09 physics.atom-ph physics.optics
A pump-probe study of the formation of rubidium molecules by ultrafast photoassociation of ultracold atoms
本文介绍了超冷铷分子光缔合产生的泵浦-探测实验研究和数值模拟。松散结合的激发态二聚体的形成被观察到作为第一步走向一个完全相干的泵浦转储方法的稳定Rb $_2$到其最低的地面振动状态。的人口,有助于泵探测过程的特征在于,并发现是从一个背景人口的预相关的分子不同。
2009-09-08 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Effect of a plasma grating on pump-probe experiments near the ionization threshold in gases
计算了强泵浦脉冲和弱探测脉冲之间的干涉引起的等离子体密度空间调制引起的相移。建议最近的实验[Loriot等人,Opt. Express v.17,13429(2009)]观察到来自该等离子体光栅而不是来自高阶克尔效应的有效双折射。
2011-09-14 physics.atom-ph physics.optics physics.plasm-ph
Terawatt-level three-stage pulse compression for all-attosecond pump-probe spectroscopy
提出一种基于氦介质的三阶后压缩方案,生成3.7 fs多mJ脉冲,兼具简单、鲁棒和高稳定性,适用于全阿秒泵浦-探测光谱学,并验证了同时与顺序双光子吸收,可扩展至多太瓦功率。
2024-08-26 physics.atom-ph physics.optics
Coherent population oscillation produced by saturating probe and pump fields on the intercombination Line
本文对174Yb互组合线上相干布居振荡和相干布居俘获的实验进行了理论研究。跃迁涉及自旋的变化,因此不能用有效的λ系统来解释。所报道的实验是在泵浦场和探测场都能使跃迁饱和的情况下进行的。我们通过数值计算和分析计算证明了当泵浦和探测开始饱和过渡时干涉最小值的出现。给出了干扰最小值出现时探测功率阈值的解析结果。我们还详细研究了施加磁场时干扰极小值的出现.磁场不仅产生塞曼分裂,而且由于与其他能级的耦合,还使系统开放。我们证明了在次谐波共振位置干涉极小的可能性。
2016-01-27 physics.atom-ph physics.optics
Effect of two-beam coupling in strong-field optical pump-probe experiments
测量由强泵浦脉冲在弱探测脉冲中引起的相移的非线性光学实验必须考虑相干效应,该相干效应仅在泵浦脉冲和探测脉冲在时间上重叠时发生。众所周知,弱探测光束经历比泵浦光束自身引起的更大的来自强泵浦光束的相移。增强相移背后的物理机制是泵浦光通过两束光之间的干涉产生的非线性折射率光栅衍射到探测方向。对于瞬时三阶响应,光栅的效果是简单地使探针相移加倍,但是当考虑延迟非线性时,效果更加复杂。本文对稀有气体和双原子气体中简并和非简并泵浦探测实验作了全面的处理。将数值计算的结果与最近的瞬时双折射测量进行比较[Loriot等人,Opt.Express 17,13429(2009)]和最近的光谱干涉测量实验[Wahlstrand等人,A 85,043820(2012)]。我们还提出了两个新的实验结果,使用光谱分辨瞬态双折射与800 nm脉冲在Ar和空气和退化啁啾脉冲光谱干涉术在Ar。这两个实验都支持解释的负双折射在高强度所产生的等离子体光栅。
2013-06-19 physics.atom-ph physics.optics physics.plasm-ph
Pump-probe nonlinear magneto-optical rotation with frequency modulated light
塞曼子能级之间的特定类型的原子相干性可以使用基于频率调制光的非线性磁光旋转的方法来产生和检测。采用线性偏振的频率调制光来选择性地产生塞曼子能级之间的基态相干性,对于塞曼子能级,在$^{85}$ Rb和$^{87}$ Rb原子中的$Δm=2$和$Δm=4$,以及在$^{85}$ Rb中的另外的$Δm=6$。用一束单独的、未经调制的探测光束探测原子相干态。抽运光束和探测光束的分离使得能够独立地研究原子相干态的产生和检测过程。用本方法观察到了塞曼相干态(包括高阶相干态)通过自发发射从激发态向基态的转移。
2006-03-06 physics.atom-ph physics.optics
Experimental control of quantum-mechanical entanglement in an attosecond pump-probe experiment
纠缠态是量子力学中最有趣的方面之一,也是正在进行的第二次量子革命的核心,它是量子密钥分发、量子计算和量子隐形传态中使用的一种资源。我们报告的实验表明,纠缠在涉及电离的泵浦探测实验中起着至关重要的作用,这是阿秒科学的新研究领域的一个标志。我们表明,在一个二分离子加光电子系统的纠缠度,因此,在离子的振动相干度,可以通过定制的光谱特性的阿秒极端紫外激光脉冲,用于创建它们来控制。
2021-08-26 physics.atom-ph quant-ph
Theory of Attosecond Transient Absorption Spectroscopy of Krypton for Overlapping Pump and Probe Pulses
首次对氪原子在泵浦和探测脉冲重叠时的阿秒瞬态吸收光谱进行了从头计算。在与时间相关的组态相互作用单一(TDCIS)方法中,我们从第一原理描述了泵步骤(使用近红外脉冲的强场电离)以及探测步骤(使用极紫外脉冲的共振电子激发)。我们扩展我们的TDCIS模型和帐户的自旋轨道分裂的占用轨道。我们讨论了最近的阿秒瞬态吸收实验中看到的光谱特征[A. Wirth等人,Science 334,195(2011)]。我们的研究结果支持的概念,瞬态吸收信号可以直接相关的瞬时空穴人口,即使在电离泵脉冲。此外,我们发现强烈的变形时,泵浦和探测脉冲的重叠是最大的吸收线。这些变形可以用振荡离子偶极子的相对相移来描述。我们讨论了可能的机制,这些相移。我们的发现表明,整个N电子波函数的非微扰激光修整是主要贡献者。
2012-12-07 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Pump Probe Spectroscopy of Bose Polarons: Dynamical Formation and Coherence
我们提出并研究了一种泵浦-探测光谱方案,以揭示浸没在谐波捕获的玻色-爱因斯坦凝聚体中的费米子或玻色子杂质的时间分辨动力学。在该方案中,泵浦脉冲最初将杂质从非相互作用转移到共振相互作用的自旋状态,并且在系统自由演化的有限时间之后,探测脉冲反转这种转变。这直接允许监测杂质的非平衡动力学,因为相干吸引或排斥玻色极化子的动态形成及其诱导相互作用的签名被印在探针光谱中。我们发现,种间排斥超过种内的时间正交性灾难发生,其次是增强能量再分配过程,独立的杂质的味道。这种现象发生在特征陷阱时间尺度上。对于更长的时间尺度,达到稳定状态,其特征在于杂质的相干性的实质性损失。这种稳定状态与本征态热化有关,并被证明与系统的特性无关。
2020-08-04 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph quant-ph
Simulating pump-probe photo-electron and absorption spectroscopy on the attosecond time-scale with time-dependent density-functional theory
实时含时密度泛函理论(TDDFT)可以有效地预测分子的吸收光谱和光电子能谱。我们在这里展示了如何这些技术可以很容易地扩展到研究时间分辨泵浦探测实验中,系统响应(吸收或电子发射)的探测脉冲,在激发态测量。这个模拟工具有助于解释快速发展的阿秒时间分辨光谱实验,其中电子运动必须遵循其自然的时间尺度。我们展示了如何额外的自由度(泵浦脉冲的持续时间,强度,频率和时间延迟),这是在传统的稳态实验中不存在的,提供额外的信息,提高系统的表征的电子结构和动力学。作为该方法的扩展,原则上还可以针对大尺度结构和扩展系统来模拟时间相关的2D光谱。
2013-01-09 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Genuinely quantum effects in nonlinear spectroscopy: vacuum fluctuations and their induced superradiance
光谱信号的经典或量子性质是近年来引起人们极大关注的一个话题。光谱技术已被分类为量子或经典,这取决于在其实现中使用的光源。这样,用量子光(如纠缠光子对)进行的实验被称为量子光谱学,而用相干激光脉冲进行的实验通常被称为经典光谱学。在这项工作中,我们强调了这样一个事实,即典型的激光光谱信号有时也应该被认为是量子的,因为它们包含了与样品相互作用的模式的量子真空的信息。使用一个最小的模型,即频率积分泵浦探测光谱,我们表明,真空的贡献可以表示为一个校正项的\emph{classical}泵浦探测信号,它的比例线性泵浦场的强度。值得注意的是,我们表明,这些真空的贡献可能是不可忽略的,并导致观察到的超辐射在泵浦探测实验中,提供与介质相互作用的字段被安排在一个共线配置。
2016-06-18 cond-mat.soft physics.atom-ph physics.chem-ph