PtTe₂过渡金属二硫化物的增强三阶谐波响应

周期性图案化石墨烯和过渡金属二硫属化物单分子膜中二次和三次谐波产生的理论和计算分析

Theoretical and computational analysis of second- and third-harmonic generation in periodically patterned graphene and transition-metal dichalcogenide monolayers

二维（2D）材料（如石墨烯和过渡金属二硫属化物（TMDC）单层）的显着光学和电学性质为新型和改进的光电纳米器件提供了巨大的技术潜力，其中许多依赖于这些2D材料中的非线性光学效应。本文介绍了一种高效、准确地描述纳米结构二维材料中线性和非线性光学效应的数值方法，该方法嵌入包含规则三维（3D）光学材料的周期性光子结构中，如衍射光栅和周期性超材料。所提出的方法建立在严格的耦合波分析，并通过修改的电磁边界条件的二维材料的非线性光学响应。这使得一个减少的数学框架的数值方法的非均匀散射矩阵形式主义，这使得它更准确和有效的比以前使用的方法。概述了石墨烯和TMDC单层的线性和非线性光学性质，并对相应的光谱的各种特征进行了数值研究和讨论。为了说明我们的数值方法的多功能性，我们用它来调查的线性和非线性多共振光学响应的2D-3D异质材料增强和可调谐的二次和三次谐波产生。特别是，通过采用光学耦合到图案化的平板波导的结构化的2D材料，我们研究了与周期性图案化的平板波导的引导模式相关联的几何共振与2D材料的等离子体激元或激子共振之间的相互作用。

Harmonic generation by metal nanostructures optically coupled to 2D transition metal dichalcogenide

Rigorous electrodynamical simulations based on the nonlinear Drude model are performed to investigate the influence of strong coupling on high harmonic generation by periodic metal gratings. It is shown that a thin dispersive material with a third order nonlinearity strongly coupled to surface plasmon-polaritons significantly affects even harmonics generated solely by the metal. The physical nature of this effect is explained using a simple analytical model and further supported by numerical simulations. Furthermore, the behavior of the second and third harmonics is investigated as a function …

单层过渡金属二硫属化物中激子的非线性光学选择规则

Nonlinear optical selection rules of excitons in monolayer transition metal dichalcogenides

本文提出了一种计算单层过渡金属二硫属化物（TMD）的线性和非线性光学（NLO）响应的解析方法。一个有效的哈密顿再现三角形翘曲（TW）的能量色散，是用来推导激子矩阵元素的解析表达式。基于这种方法，我们提供了一个信息图，其中包括所有激子选择规则。该图使我们能够识别一阶、二阶和三阶光学响应的主要跃迁。作为一个案例研究，我们计算的光学电导率和二次/三次谐波产生响应的单层二硫化钼，并表明，分析方法准确地再现使用Bethe-Salpeter方程（BSE）获得的光谱。因此，分析方法提供了一种有效和可靠的方法来计算非线性光学光谱的准确度为全BSE方法。此外，它使我们能够获得有价值的物理洞察的基本转变负责个别共振，这是不简单的完整的BSE方法。

PdSe2二硫属化合物二维薄膜的大的负克尔非线性效应

Large and negative Kerr nonlinearity in PdSe2 dichalcogenide 2D films

报道了二维贵金属二硫属化合物材料二硒化钯（PdSe 2）薄膜的三阶非线性光学响应。使用800 nm的飞秒脉冲激光进行开孔（OA）和闭孔（CA）Z扫描测量，分别研究非线性吸收和非线性折射。在OA实验中，我们观察到光限幅行为源于β = 3.26 × 10-8 m/W的PdSe 2薄膜中的大二光吸收（TPA）。在CA实验中，我们测量了对应于n2 = -1.33 x 10-15 m2/W的大的负克尔非线性的峰谷响应，比体硅大两个数量级。我们还表征了n2作为激光强度的函数的变化，观察到n2随着入射激光强度的大小而减小，在高强度下在n2 = -9.96 x 10-16 m2/W处变得饱和。这些结果验证了2D PdSe 2的大的三阶非线性光学响应以及其作为高性能非线性光子器件的强大潜力。

过渡金属-二硫属化物超颖表面的可调谐单向非线性辐射

Tunable Unidirectional Nonlinear Emission from Transition-Metal-Dichalcogenide Metasurfaces

非线性光源是无数应用的核心，推动了对纳米级非线性光源的追求。在这一探索中，非线性超颖表面具有很大的前景，因为它们通过其谐振光子环境和高折射率（例如在高折射率介电超颖表面中）增强非线性效应。然而，尽管介电超颖表面在基波处的子衍射操作，但是对于非线性生成的谐波不满足该条件，由此迄今为止所有非线性超颖表面发射多个衍射光束。在这里，我们展示了增强的单光束的第二和第三谐波产生在晶体过渡金属二硫属化物材料的超颖表面，提供最高的折射率。我们发现，超颖表面的共振之间的相互作用允许在向前或向后的方向上的单向二次谐波辐射的调谐，在任何散装非线性晶体中是不可能的。我们的研究结果为基于超颖表面的非线性光源，包括非线性镜和纠缠光子的产生提供了新的机会。

第VI族过渡金属二硫属化合物单层膜的光谐波产生

Optical harmonic generation in monolayer group-VI transition metal dichalcogenides

过渡金属二硫属化合物（TMD）单层膜具有很高的非线性光学（NLO）性能。在MoS $_2$上的实验确实揭示了非常大的二阶（$χ^{(2)}$）和三阶（$χ^{(3)}$）光学折射率。然而，其他层状TMD的三次谐波产生结果尚未报道。此外，所报道的MoS $_2$的$χ^{(2)}$和$χ^{(3)}$变化了几个数量级，并且在不同TMD之间的光学非线性的可靠定量比较仍然是难以捉摸的。在这里，我们调查二次和三次谐波产生，和三光子光致发光的TMD。具体来说，我们提出了一个实验研究的$χ^{(2)}$，和$χ^{(3)}$的四种常见的TMD材料（\ce{MoS2}，\ce{MoSe2}，\ce{WS2}和\ce{WSe2}）通过放置不同的TMD薄片在一个共同的基板上彼此靠近，使他们的NLO性能准确地从一个单一的测量。比较了四种单层TMD的$χ^{(2)}$和$χ^{(3)}$，表明它们表现出不同的NLO响应。我们进一步提出了理论模拟的测量结果与定性一致。我们对不同二维层状材料的非线性光学响应的比较研究使我们能够选择原子尺度非线性光子应用的最佳候选者，例如频率转换和全光信号处理。