A substantial hybridization between correlated Ni-d orbital and itinerant electrons in infinite-layer nickelates
在空穴掺杂的NdNiO 2中发现的非常规超导电性，类似于CaCuO 2，受到了极大的关注。然而，与CaCuO 2不同，RNiO 2（R = Nd，La）在稀土间隔层中具有巡游电子。以前的研究表明，Ni-dx 2-y2和稀土-d轨道之间的杂化非常弱，因此RNiO 2仍然是CaCuO 2的有前途的类似物。在这里，我们进行第一性原理计算表明，在RNiO 2中的Ni-dx 2-y2轨道和巡回电子之间的杂化比以前认为的要强得多。由于大的胞间跳跃，主要的杂化来自于稀土-s轨道而不是稀土-d轨道。由于这种杂化作用，巡游电子屏蔽了Ni的局域磁矩，提高了长程磁有序化的临界U_Ni。我们的工作表明，RNiO 2的电子结构是不同的CaCuO 2，这意味着所观察到的超导电性在无限层镍酸盐不出现从掺杂的莫特绝缘体。
2020-05-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Theory of scanning tunneling spectroscopy beyond one-electron molecular orbitals: can we image molecular orbitals?
本文探讨扫描隧道谱成像分子轨道的理论依据，指出单电子轨道解释在强关联分子中失效，提出需用多电子波函数和Dyson轨道来精确描述电子移除/添加过程。
2025-04-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Spectroscopic signatures of molecular orbitals on a honeycomb lattice
最近已经表明，形成类苯分子轨道的趋势是具有蜂窝晶格的$4d$和$5d$过渡金属氧化物的共同特征。这种趋势与其他相互作用，如自旋轨道耦合和哈伯德相关性竞争，并可以部分或完全抑制。在计算中，SrRu $_{2}$ O $_{6}$给出了迄今为止最清晰的形成良好的分子轨道，然而，支持或反对这一命题的直接实验证据一直缺失。在本文中，我们表明，结合光电子能谱和光学研究可以用来确定分子轨道在SrRu $_{2}$ O $_{6}$。对称性驱动的电子选择规则抑制了某些分子轨道之间的光学跃迁，而光电发射和逆光电发射测量对它们不敏感。比较光电子能谱和光导谱，人们应该能够观察到分子轨道的清晰特征。
2016-07-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Optical Process of Linear Dichroism in Angle-Resolved Core-Level Photoemission Reflecting Strongly Correlated Anisotropic Orbital Symmetry
为了解释最近发现的4f基稀土化合物芯能级光电子谱中的线性二色性（LD）现象，我们重新讨论了强关联电子系统中偏振相关芯能级光电子谱的角分布公式和模拟。由于芯能级激发的光学过程的选择规则，可以观察到由基态轨道对称性决定的各向异性外部局域电荷分布所产生的LD。我们的模拟结果表明，核心d-能级激发是必不可少的LD在本地化的离子具有立方对称性，这是不存在的p-轨道激发。
2018-12-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Probing Strongly Correlated 4f-Orbital Symmetry of the Ground State in Yb Compounds by Linear Dichroism in Core-Level Photoemission
我们表明，强相关的4f-轨道对称性的基态的核心水平的光电子能谱中的线性二色性，我们已经发现为YbRh 2Si 2和YbCu 2Si 2。理论分析表明，线性二向色性反映了晶体电场引起的各向异性电荷分布。我们已经成功地确定了基态4f对称性的两个化合物的偏振依赖角分辨芯能级光谱在低温远低于第一激发能。激发态的对称性也探讨了温度依赖性的线性二向色性，其中高的测量温度的晶体场分裂能量的顺序。
2014-10-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Asymmetric orbital-lattice interactions in ultra-thin correlated oxide films
使用共振X射线光谱结合密度泛函计算，我们发现一个不对称的双轴应变诱导的$d$轨道响应的相关金属LaNiO $_3$，这是在体不可访问的超薄膜。失配应变的符号决定了八面体“呼吸”畸变的稳定性，而八面体“呼吸”畸变反过来又产生了一个电荷有序的基态，并改变了配体空穴密度和键共价性。对这种新机制的控制为合理的轨道工程开辟了道路，为人工设计的莫特材料提供了平台。
2011-08-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Electronic structures of spin-orbit-coupled metal candidate PbRe$_2$O$_6$: one dimensionality and molecular orbital formation
Toyama Prefectural University（富山県立大学）；Osaka Metropolitan University（大阪公立大学）；The University of Osaka（大阪大学）
研究通过第一性原理计算揭示PbRe₂O₆中d轨道形成的准一维费米面和分子轨道诱导的扁带，解释其高各向异性电荷输运和相变起源。
2026-04-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Plane-wave based electronic structure calculations for correlated materials using dynamical mean-field theory and projected local orbitals
通过局域密度近似下的密度泛函理论和动力学平均场论的结合，近年来强关联系统的描述得到了很大的发展。这种LDA+DMFT方法能够处理强相关的绝缘体和金属。LDA和DMFT之间的几个接口已经被使用，例如（N阶）线性Muffin Tin轨道或最大局部化Wannier函数。然而，这样的方案在使用中是复杂的或者经常执行附加的简化（即，原子球近似（Atomic sphere approximation）。我们提出了LDA+DMFT的另一种实现，它保持了Wannier实现的精度，但更轻。它依赖于局部轨道到一组受限的Kohn-Sham状态的投影来定义相关子空间。该方法在投影增强波（PAW）和混合基赝势（MBPP）框架内实现。这为LDA+DMFT中更复杂结构的电子结构计算开辟了道路，具有全电子方法的精度。我们提出了一个应用程序，两个相关的系统，即SrVO 3和β-NiS（电荷转移材料），包括配体状态的基础设置。计算结果进行了比较，与最大局域化的Wannier函数，并讨论了出现在轨道分辨谱函数的物理特征。
2008-01-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Molecular-orbital representation of generic flat-band models
我们开发了一个框架来描述一个广泛的类的平带模型，有和没有平移对称性，通过使用“分子轨道”介绍了在以前的工作（HATSUGAI Y。和丸山一，\textit{EPL}，\textbf{95}，（2011）20003）。使用分子轨道表示，我们揭示了新的光带接触的问题之间的平坦和色散带。我们表明，带接触发生的结果，崩溃，或线性相关的性质，分子轨道。相反，我们可以通过调节分子轨道使其不坍缩来使平坦带变窄，这提供了一个简单的处方来构建在平坦带和色散带之间具有有限能隙的模型。
2019-10-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
The interplay of field-tunable strongly correlated states in a multi-orbital moiré system
在强关联系统中，电荷、自旋、晶格和轨道自由度的相互作用导致了广泛的涌现现象。在异质双层过渡金属二硫属化物云纹体系中，最近对莫特绝缘体和广义维格纳晶体的观察结果都可以用基于K谷导出的云纹带的三角晶格单轨道哈伯德模型很好地描述。更丰富的相图，映射到多轨道哈伯德模型，是可能的六方晶格在$Γ$谷衍生的莫尔带和额外的层自由度。在这里，我们报告的可调相互作用的强相关的空穴状态托管$Γ$ -和K-衍生莫尔带在单层MoSe $_2$ /天然WSe $_2$双层设备。为了精确地探测关联态的性质，我们用光学方法研究了激子-极化子的行为，并区分了层自由度和谷自由度。我们发现蜂窝状的$Γ$ -带产生了一个电荷转移绝缘体，该绝缘体由具有不等价的$Γ_\mathrm{A}$和$Γ_\mathrm{B}$轨道的双轨道哈伯德模型描述。与平面外的电场，我们重新排序的$Γ_\mathrm{B}$和K-衍生带大力，驱动载流子的突然重新分配到层极化的K轨道，在那里观察到新的相关态。最后，通过微调能带排列，我们得到了$Γ_\mathrm{B}$和K轨道在费米能级的简并度。在这种临界条件下，观察到载流子分布在两个轨道上的稳定维格纳晶体，直到费米能级达到每个晶格位置一个空穴，于是系统坍缩成充满的$Γ_\mathrm{B}$轨道。我们的结果为研究多轨道哈伯德模型哈密顿量中电荷、自旋、晶格和层几何的相互作用提供了一个平台。
2023-03-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Towards Mott design by $δ$-doping of strongly correlated titanates
在畸变钙钛矿结构的莫特绝缘体体LaTiO $_3$和GdTiO $_3$中沿[001]方向掺杂一层SrO，可以得到丰富的相关电子结构.一个现实的超晶格的研究通过电荷自洽结合的密度泛函理论与动力学平均场论揭示层和温度依赖的多轨道金属-绝缘体的转变。在界面处的轨道选择性金属层通过轨道极化的掺杂Mott态溶解成超出两个导电TiO $_2$层的轨道有序绝缘区。我们发现后者的散射行为有很大的差异。打破$δ$掺杂的GdTiO $_3$中的自旋对称性导致反铁磁耦合的铁磁巡回层和铁磁Mott绝缘层的块。
2015-04-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Orbital Magnetization of Correlated States in Twisted Bilayer Transition Metal Dichalcogenides
University of Washington（华盛顿大学）；Pacific Northwest National Laboratory（太平洋西北国家实验室）
研究双层过渡金属二硫化物中相关态的轨道磁化，通过扩展现代轨道磁化理论，结合Hartree-Fock态，揭示轨道磁化与扭曲角的非单调依赖关系。
2026-05-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Observation of orbital order in the Van der Waals material 1T-TiSe2
除了磁序和电荷序外，轨道占据的规则排列构成了凝聚态物理的一个基本序参量。尽管轨道序很难在实验中直接确定，但它的存在在许多强相关的三维莫特绝缘体中得到了牢固的确立。在这里，报告共振X射线散射实验上的层状范德华化合物$1T$ -TiSe $_2$，我们建立了出现的轨道顺序在弱相关，准二维材料。我们的实验散射结果是一致的第一性原理计算，带来了一个通用的机制之间的密切相互作用的电荷重新分配，晶格位移，和轨道顺序。它表明了轨道自由度在TiSe $_2$中的重要作用，以及它们在整个相关范德华材料家族中的重要性。
2021-05-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Competing correlated states and abundant orbital magnetism in twisted monolayer-bilayer graphene
平带莫尔超晶格最近成为研究强电子相关性、非平凡能带拓扑和多重同位旋“味”对称性之间相互作用的独特平台。扭曲单层-双层石墨烯（tMBG）由于其低晶体对称性以及其带宽和拓扑结构与外部电场的可调谐性而成为特别丰富的系统。在这里，我们发现，轨道磁性是丰富的tMBG的相关相图内，引起的异常霍尔效应（AHE）在相关的金属状态附近的最奇数整数填充的平坦导带，以及相关的陈绝缘体状态稳定在外部磁场。在我们研究的特定扭曲角范围内，零场态的行为似乎与简单的自旋和谷极化不一致，相反，可能是由于谷间相干（IVC）态的序参量打破了时间反演对称性。磁场的应用进一步调整了相关态之间的竞争，在某些情况下驱动了一级拓扑相变。我们的研究结果强调了密切竞争的相关基态在tMBG之间的丰富的相互作用，与探测外来IVC订购可能的影响。
2021-01-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Cluster magnetism of Ba4NbMn3O12: localized electrons or molecular orbitals?
最近合成的Ba 4 NbMn 3 O 12属于团簇磁体-具有紧密结合的磁性离子基团的系统，在这种情况下为Mn 3三聚体。通常，这种磁性团簇可以用分子轨道（MO）来描述，然而强的电子相关性可能会使这种描述无效。为了理解Ba_4NbMn_3O_（12）的电子和磁状态，我们进行了从头计算，结果表明，该体系不是用MO图描述的，而是一个电子局域在Mn离子上的体系，具有较强的团簇内交换和较弱的团簇间交换. Mn 3三聚体的计算自旋为S=2，与实验一致。预测的Ba 4 NbMn 3 O 12的磁结构是Mn 3三聚体的铁磁层，反铁磁堆叠。
2018-12-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Imaging the symmetry breaking of molecular orbitals in carbon nanotubes
碳纳米管由于其独特的电子性质而引起了人们的极大兴趣。它们是一维材料的基础研究以及未来分子电子学应用的迷人候选者。纳米管的分子轨道是特别重要的，因为它们支配系统的传输特性和化学反应性。在这里，我们首次展示了一个完整的单壁碳纳米管分子轨道的原子分辨扫描隧道光谱实验研究。局部电导测量显示壮观的碳-碳键的不对称性在范霍夫奇异的半导体和金属管，展示了对称性破缺的分子轨道在纳米管。无论管，只有两种类型的互补轨道交替观察。一个分析紧束缚模型描述的干扰模式？从头计算证实的轨道，完美地再现了实验结果。
2009-11-23 cond-mat.mtrl-sci
Quantifying the relative molecular orbital alignment for molecular junctions with similar chemical linkage to electrodes
估计的前沿分子轨道之间的相对对齐，占主导地位的电荷传输通过单分子结的理论是一个挑战。这就需要超越密度泛函理论所提供的广泛使用的框架的方法，在该框架中，科恩-沙姆“轨道”被视为真正的分子轨道，而事实并非如此。在本文中，我们报告了通过量子化学计算获得的结果，包括EOM-CCSD（运动方程耦合簇单和双），这是最先进的量子化学中等大小的分子，如这里考虑的。这些理论结果与从基于4，4 '-联吡啶和1，4-二氰基苯的结的实验中提取的相对于电极费米能的分子轨道能量偏移的数据进行了验证。
2015-09-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Direct Experimental Evidence for the Hybridization of Organic Molecular Orbitals with Substrate States at Interfaces: PTCDA on Silver
我们演示了应用轨道k-空间断层扫描分析发生在金属有机界面的键合。利用角分辨光电子能谱学（ARPES）研究了3，4，9，10-二萘嵌苯四甲酸二酐（PTCDA）单分子膜在Ag（110）和Ag（111）表面上的最高占据分子轨道（HOMO）和前最低未占据分子轨道（LUMO）的空间结构，特别是轨道间的杂化和基底电子态的影响.我们能够量化和本地化的基板的LUMO的贡献，从而证明了这种复杂的状态的金属分子的混合字符。
2010-05-03 cond-mat.mtrl-sci
Orbital tomography of hybridized and dispersing molecular overlayers
利用角分辨光电子能谱实验和\emph{ab-initio}电子结构计算，对Ag（110）和Cu（110）表面并五苯单分子膜进行了比较和对比，确定了分子取向，并明确地将发射归属于特定的轨道。在Ag（110）上，轨道保持基本上孤立的分子状，而在Cu（110）上吸附时观察到强烈的基底增强的分散和轨道修改。我们展示了如何扩展系统的光电发射强度可以模拟，它的行为基本上像孤立的分子调制的频带色散由于分子间的相互作用。
2015-08-19 cond-mat.mtrl-sci
Intramolecular charge ordering in the multi molecular orbital system (TTM-TTP)I_3
从（TTM-TTP）I_3分子基材料的结构出发，采用从头计算（CASSCF/CASPT 2）方法研究了前线分子轨道的特征。结果表明，单占据和次高占据分子轨道彼此接近，即，该化合物应被视为双轨道系统。通过将[TTM-TTP]分子实际上分成三个片段，构建了一个有效的模型来合理化这幅图的起源。为了研究低温对称性破缺的实验观察到的晶体中，在一对[TTM-TTP]分子的电子分布进行了分析，从CASPT 2计算。我们的检查支持并解释了推测的分子内电荷有序，这可能会引起低能磁性能。
2010-06-08 cond-mat.mtrl-sci
Temperature dependent surface relaxation for Al(110) and Mg(10-10) studied by orbital free ab initio molecular dynamics
本文用无轨道从头计算分子动力学模拟研究了金属固体体系的两个开放面，即面心立方Al的（110）面和六方晶系Mg的（10-10）面的热行为。我们的研究结果再现定性的实验测量和以前的从头计算进行更昂贵的科恩-沙姆方法的密度泛函理论。这些计算可以看作是对半无限曲面无轨道方法的验证，其结果支持其可靠性。
2006-06-06 cond-mat.mtrl-sci
Electrical transport through single-molecule junctions: from molecular orbitals to conduction channels
我们提出了一个原子理论的电子传输通过单个有机分子，再现了在最近的实验中观察到的电流-电压特性的重要功能。我们跟踪这些功能的起源在分子的电子结构和它们的本地原子环境。我们演示了传导通道如何从分子轨道中产生，并阐明了各个轨道的特定属性决定了它们对电流的贡献。
2001-10-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Control of molecular orbital ordering using a van der Waals monolayer ferroelectric
本研究利用单层铁电材料SnTe的应变与铁电有序，通过STM调控铁电畴极化，实现了吸附酞菁分子的轨道有序电学切换，为分子磁性电学调控奠定基础。
2023-08-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Bridging molecular dynamics and correlated wave-function methods for accurate finite-temperature properties
我们介绍了“selPT”微扰的方法，从头算分子动力学（AIMD）的基础上，计算精确的有限温度性能，有效地使用相关的波函数方法。我们用无规相近似计算了300 K时CH $_4$和CO $_2$在沸石上的典型吸附分子谱，证明了该方法的有效性.计算结果与实验结果吻合较好。selPT提供的更高精度代表了在有限温度下实现实验观测值的真正定量AIMD预测目标的关键一步。
2019-04-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Quantum Transport through Asymmetrical Molecular channel Azulene: Role of Orbital Interference
本文基于非平衡Green函数和Q-matrix方法，研究了四种电极接触下azulene分子的量子干涉与电子输运，揭示了不同构型因轨道干涉和分子偶极特性产生的电导差异及不对称I-V响应。
2024-12-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab initio derivation of multi-orbital extended Hubbard model for molecular crystals
从组态相互作用（CI）的从头计算出发，基于电荷转移分子导体（TTM-TTP）I_3和单组分分子导体[Au（tmdt）_2]的gerade（g）和ungerade（u）分子轨道，导出了有效的双轨道扩展哈伯德模型。首先，通过对孤立分子的研究，我们确定了模型哈密顿量的参数，从而重现了CI哈密顿矩阵。接下来，我们将分析扩展到晶体中的两个相邻分子对，并进行类似的计算来评估分子间的相互作用。从得到的紧束缚参数，我们分析了能带结构，以确认两个带重叠并混合在一起，支持多带特征。此外，使用片段分解，我们推导出有效的模型的基础上的片段MO和表明，桩TTM-TTP分子可以描述的锯齿形双腿梯子与分子间的转移积分大于分子内的片段内的转移积分。片段间的相互作用遵循库仑定律，支持片段分解策略。
2012-01-30 cond-mat.mtrl-sci
Correlation between molecular orbitals and doping dependence of the electrical conductivity in electron-doped Metal-Phthalocyanine compounds
我们对六种不同的电子掺杂金属酞菁（MPc）化合物（ZnPc，CuPc，NiPc，CoPc，FePc和MnPc）的电子性质进行了比较研究，其中电子密度是通过钾的嵌入来控制的。尽管这些系统的复杂性，我们发现，潜在的分子轨道的性质产生可观察到的影响，在掺杂的材料的电导率的依赖。对于所有的MPc的，其中所添加的电子预计将占据以配体（ZnPc，CuPc，和NiPc）为中心的轨道，掺杂的电导率的依赖性具有基本相同的形状。这种形状与MPc材料中观察到的不同，在MPc材料中，电子也被添加到以金属原子为中心的轨道（CoPc，FePc和MnPc）。所观察到的MPc化合物的宏观电子性质和组成分子的分子轨道的性质之间的关系，清楚地表明了丰富的碱金属掺杂的金属酞菁作为一类模型化合物的调查的分子系统的电子性质。
2006-02-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Finite-temperature orbital-free DFT molecular dynamics: coupling Profess and Quantum Espresso
实现轨道自由能泛函的专业代码和耦合的专业与量子咖啡代码进行说明。这种结合使得无轨道DFT能够在相同的基础上（算法、恒温器、收敛参数等）驱动从头计算分子动力学模拟。对于Kohn-Sham（KS）DFT。所有实现的非相互作用自由能泛函都是单点的：局域密度近似（LDA;也称为有限T梯度-费米，ftTF），二阶梯度近似（SGA或有限T梯度校正TF），以及我们最近引入的有限T广义梯度近似（ftGGA）。通过无轨道方法消除KS轨道瓶颈使得在普通计算机上进行高T模拟成为可能，而对于KS分子动力学（MD）来说，在非常高性能的计算机系统上进行这些模拟将是昂贵的甚至是非常耗时的。报告了在2，000 K <= T <= 4，000，000 K的温度范围内对H进行的示例MD模拟，时间为小型集群（16-128个核心）甚至笔记本电脑。相对于KS驱动的计算，无轨道计算的速度在几倍到几百倍之间。
2014-06-03 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Symmetry, Shape and Energy Variations in Frontier Molecular Orbitals at Organic/Metal Interfaces: the Case of F$_4$TCNQ
采用近边X射线吸收、价态和芯能级光电子能谱以及密度泛函理论计算方法，研究了四氰基-2，3，5，6-苯醌二甲烷（F $_4$ TCNQ）在Ag（111）和BiAg $_2$ /Ag（111）上的分子水平. F $_4$ TCNQ的高电子亲和势引发了来自底物的大的静电荷转移，并且，更有趣的是，与底物的杂化导致前线分子轨道的对称性、形状和能量的根本改变。最低不饱和铜分子轨道（LUMO）移动到费米能以下，成为新的最高占据分子轨道（$n$），而$n$由混合$π^*$和$σ^*$对称性的混合带定义，分别位于醌环和氰基上. Bi的存在影响分子与氰基接触的方式。在F $_4$ TCNQ/Ag（111）中，分子/表面距离更近，键在衬底原子上延伸得更多，而在F $_4$ TCNQ/BiAg $_2$ /Ag（111）中，距离更大，接触更局限于Bi的顶部。这不会显著改变分子水平，但它会导致F $_4$ TCNQ核心水平光谱中存在或不存在光学激发。
2018-05-28 cond-mat.mtrl-sci
Molecular-orbital-free algorithm for excited states in time-dependent perturbation theory
一个非线性共轭梯度优化方案被用来获得激发能内的随机相位近似（RPA）。RPA本征值方程的解决方案是通过使用修改的无源泛函，这是基于一个不对称的瑞利商，在正交化的原子轨道表示的变分表征。这样就避免了计算分子轨道的计算瓶颈。通过投影将变分空间简化为物理相关的过渡。RPA实现线性缩放系统大小的可行性，N，通过监测收敛行为的初始猜测的质量和阈值下对噪声的敏感性，以及病态的问题。发现无分子轨道算法是稳健的并且计算高效的，提供了朝向时间依赖性光学性质和线性响应的大规模、降低复杂度的计算的第一步。该算法可扩展到其它形式的时间相关微扰理论，包括但不限于时间相关密度泛函理论。
2008-05-21 cond-mat.mtrl-sci
Liquid Water through Density-Functional Molecular Dynamics: Plane-Wave vs Atomic-Orbital Basis Sets
我们确定和比较结构，动力学和电子性质的液态水在附近的环境条件下，通过密度泛函分子动力学模拟，当使用平面波或原子轨道基组。在这两个框架中，电子结构和原子力的自洽确定在同一理论方案的基础上的非局部密度泛函占范德华相互作用。在这两个框架内实现的液态水的整体性质是非常一致的。因此，我们的研究支持平面波或原子轨道基组的实现产生等效的结果，可以不加区别地用于液态水或水溶液的研究。
2016-07-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Chemical diversity in molecular orbital energy predictions with kernel ridge regression
分子特性的即时机器学习预测对于材料设计是理想的，但该方法的预测能力主要在众所周知的基准数据集上进行测试。在这里，我们研究了使用核岭回归（KRR）的机器学习在三个大型数据集上预测分子轨道能量的性能：标准QM9小有机分子集，氨基酸和二肽构象，以及从剑桥结构数据库中提取的有机晶体形成分子。我们专注于预测的最高占据分子轨道（HOMO）的能量，计算在密度泛函水平的理论。两种不同的表示，编码分子结构进行了比较：库仑矩阵（CM）和多体张量表示（MBTR）。我们发现，KRR性能显着依赖于化学的基础数据集和MBTR是优于CM，预测HOMO能量的平均绝对误差低至0.09 eV。为了证明我们的机器学习方法的能力，我们将我们的模型应用于10k个以前看不见的分子的结构。我们获得即时的能量预测，使我们能够为未来的应用确定有趣的分子。
2019-03-25 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Photoemission Orbital Tomography Using Robust Sparse PhaseLift
本研究提出一种基于PhaseLift的新型光电子发射轨道断层成像方法，可从单个光电子动量图识别含三维相位的分子轨道，对噪声鲁棒且能以0.05埃精度区分分子形变，为量子力学解释电子态变化与分子间相互作用铺路。
2023-07-24 cond-mat.mtrl-sci cs.IT eess.SP
