Characterization of oxygen defects in diamond by means of density functional theory calculations
金刚石中的点缺陷作为实现固态量子比特、生物成像剂或超灵敏的电场或磁场传感器的候选者受到高度关注。各种人造金刚石的合成方法都会在金刚石中引入氧污染，然而，氧进入金刚石晶体以及与氧相关的点缺陷的性质在很大程度上是未知的。氧作为量子比特的来源可能是潜在的令人感兴趣的，或者它可以与其他点缺陷相互作用，这些点缺陷是公认的固态量子比特。在这里，我们采用平面波超原胞计算的密度泛函理论，为了表征各种氧相关的缺陷的电子和磁光性质。除了微不足道的单个间隙和替代氧缺陷，我们还考虑了它们与空位和氢原子的复合物。我们发现，氧缺陷大多是电活性的，并引入高度相关的轨道，构成了密度泛函理论建模的挑战。然而，我们能够在电子顺磁共振谱中识别出替位氧缺陷、氧空位和氧空位氢复合物的指纹。我们证明，第一性原理计算可以预测的运动平均的电子顺磁共振谱的缺陷，受到Jahn-Teller失真。我们发现，高自旋中性氧空位缺陷从其光学激发态表现出非常快的非辐射衰减，这可能会阻碍它作为量子比特的应用。
2016-08-13 cond-mat.mtrl-sci
Calculation ofthe transitions and migration of nitrogen and vacancy related defects,with implications on the formation of NV centers in bulk diamond
用屏蔽非局域杂化密度泛函超原胞平面波方法计算了金刚石中置换氮（Ns）、空位（V）和相关点缺陷（NV、NVH、N2、N2V和V2）的形成能、激发能以及电荷跃迁能级。此外，还计算了V和NV的扩散激活能，对已有的数据进行了理论和实验的比较，发现理论和实验符合得很好，并对缺失的数据进行了预测。基于这些缺陷的计算性质，带负电荷的氮空位中心的形成进行了研究，这是一个突出的候选应用在量子信息处理和纳米传感器。我们发现，NV缺陷的浓度是有限的天然金刚石由于相对较高的形成能量的NV。我们的研究结果表明，NV缺陷主要形成在退火的早期阶段，在N掺杂和辐照的金刚石。我们发现，具有多个受主态的两性双空位缺陷对辐照金刚石样品中NV的电荷状态和光稳定性有显著影响。
2013-11-26 cond-mat.mtrl-sci
Thermodynamic stability of neutral Xe defects in diamond
金刚石中的光学活性缺陷中心具有相当大的兴趣，从头计算为这些系统的物理提供了有价值的见解。利用密度泛函理论，对金刚石中结构信息知之甚少的晶格中心的候选结构进行了建模。两种可能的结构安排的相对热力学稳定性进行了计算。在1500 K以下的温度范围内，裂空位结构是最稳定的。还进行了振动分析，预测拉曼和IR活性模式，这可能有助于区分中心结构。
2012-01-24 cond-mat.mtrl-sci
Influence of extended defects on the formation energy, the hyperfine structure, and the zero-field splitting of NV centers in diamond
采用密度泛函理论对金刚石中位于扩展缺陷（即本征层错、非本征层错和共格孪晶界）附近的氮空位中心进行了理论分析.几个网站的NV中心接近扩展的缺陷是积极的首选相对于散装晶体。这表明NV中心可能在扩展缺陷处富集。我们报道了NV中心在扩展缺陷处的超精细结构（HFS）和零场分裂（ZFS）参数，它们通常偏离体积值约10%，但在某些情况下可达90%.此外，我们发现，扩展的缺陷对NV中心的影响是短期的：NV中心，大约三个双层（对应于$\sim6$ $\mathring{A}$远离缺陷平面已经显示出块体的行为。
2020-09-17 cond-mat.mtrl-sci
Photochromism in single nitrogen-vacancy defect in diamond
研究了金刚石单氮空位光学中心的光致变色现象。时间分辨光谱表明，在514 nm的强烈照射开关的氮空位缺陷的负形式。这种缺陷态在黑暗条件下弛豫回到中性形式。由光学中心的不同电荷状态发射的光子的时间关系明确地表明，氮空位缺陷占575 nm和638 nm的发射带。讨论了含氮给体光致变色的可能机理。
2005-08-12 cond-mat.mtrl-sci
Small-Angle X-ray and neutron scattering from diamond single crystals
本文介绍了用小角散射法研究具有不同类型的点缺陷和扩展缺陷以及不同退火程度的金刚石的结果。结果表明，热退火和/或机械变形导致形成纳米尺寸的平面和三维缺陷引起的小角散射。缺陷通常由金刚石常见的晶面111、100、110、311、211形成小面。散射缺陷可能包括集群的内在和杂质相关的缺陷，机械孪晶的边界也有助于SAS信号。氮杂质浓度与散射强度之间没有明显的相关性。
2011-10-28 cond-mat.mtrl-sci
Electron paramagnetic resonance of the $\mathrm{N_{2}V^{-}}$ defect in $\mathrm{^{15}N}$-doped synthetic diamond
氮是大多数天然和合成金刚石中的主要杂质，并且氮空位型（$\mathrm{N_{n}V}$）缺陷家族在我们理解这些金刚石中的缺陷动力学中是至关重要的。一个显著的差距是在含有显著浓度的电子供体的金刚石中缺乏对$\mathrm{N_{2}V}^{-}$（$\mathrm{N_{2}V}$的主要电荷状态）的阳性鉴定。在本文中，我们使用同位素富集的金刚石来识别与$^{15}\mathrm{N_{2}V}^{-}$相关的EPR谱，并使用导出的自旋哈密顿参数来识别天然同位素丰度样品中的$^{14}\mathrm{N_{2}V}^{-}$。电子波函数的$\mathrm{N_{2}V^{-}}$基态和以前缺乏识别进行了讨论。示出的$\mathrm{N_{2}V}^{-}$ EPR谱强度与H2光吸收在浓度的数量级。
2015-10-14 cond-mat.mtrl-sci
Optimizing synthetic diamond samples for quantum sensing technologies by tuning the growth temperature
通过调节化学气相沉积（CVD）温度，在（113）取向金刚石衬底上生长金刚石，可以控制金刚石中氮空位（NV）缺陷的晶体取向。我们发现，当CVD生长温度降低时，NV缺陷沿[111]轴的择优取向得到显着改善。然后将这种效应与CVD生长期间NV缺陷的温度依赖性并入相结合，以获得在薄金刚石层中空间定位的NV缺陷的密集集合上的优先对准。这些结果表明，生长温度可以被利用作为一个额外的自由度，以工程优化的金刚石样品的量子传感应用。
2018-06-29 cond-mat.mtrl-sci
Na in Diamond: High Spin Defects Revealed by the ADAQ High-Throughput Computational Database
研究利用ADAQ高通量数据库筛选21607个金刚石缺陷，发现含钠缺陷具有高自旋和优良光学性质，并通过高精度计算揭示Na_C与NaV的量子应用潜力。
2024-06-11 cond-mat.mtrl-sci
Photoluminescence of single colour defects in 50 nm diamond nanocrystals
我们使用光学共聚焦显微镜研究金刚石50 nm纳米晶体的光学性质，首先用电子束照射，然后分散为胶体溶液，最后沉积在二氧化硅载玻片上。在室温下，在波长为514.5 nm的CW激光激发下，我们观察到嵌入纳米晶体中的完全光稳定的单个氮空位（NV）颜色缺陷。从发射光光谱中575 nm附近的零声子线，我们推断出中性NV0型缺陷。这种具有内在荧光的纳米颗粒对于生物学中的应用是非常有希望的，其中仍然缺少长期发射荧光的生物相容性纳米探针。
2005-09-20 cond-mat.mtrl-sci
Raman spectroscopic features of the neutral vacancy in diamond from ab initio quantum-mechanical calculations
采用量子力学从头计算方法研究了金刚石中一种常见的辐照缺陷--中性空位的振动光谱特性。拉曼光谱的计算分析通过耦合微扰Hartree-Fock/Kohn-Sham方法作为两个不同的缺陷自旋状态和缺陷浓度的函数。位于400-1300 cm-1光谱范围内，即低于原始金刚石在1332 cm-1处的一阶线的缺陷金刚石的实验拉曼特征被很好地再现，从而证实了在低损伤密度下，该光谱区域主要受非石墨sp3缺陷影响的图片。没有发现高于1332 cm-1的峰，因此排除了先前对中性空位的不同光谱特征（在1450和1490 cm-1处）的尝试性分配。引入的空位的缺陷晶格中的碳原子的热核运动的扰动进行了讨论的原子各向异性位移参数（ADP），计算从收敛的晶格动力学计算。
2016-08-26 cond-mat.mtrl-sci
Photoinduced charge injection from shallow point defects in diamond into water
本研究利用含浅层氮-空位中心的金刚石表面，实现了可见光至594纳米波长范围内的光致电流产生，揭示了NV中心主导载流子注入，为金刚石-液体界面的光化学与自旋应用提供新途径。
2024-07-21 cond-mat.mtrl-sci
Electron configuration of the substitutional nitrogen defect in diamond
有人认为，金刚石中的取代氮与周围的三个碳原子键合，而不是四个。这个缺陷的电子配置是从以前的实验和理论考虑推导出来的。值得注意的是，1344 cm-1谱带是取代氮的特征，与氮的同位素变化无关，但取决于碳的同位素变化。如果氮与周围的四个碳结合，那么已经建立的NV中心应该是不稳定的。另外，单取代氮原子的尺寸明显增大，表明氮原子中存在对电子，并利用简单的力常数模型对所提出的取代氮原子构型进行了验证.用2/3 C-C：1/3 C=C代替C-N的力常数，得到1344 cm-1谱带。
2014-04-09 cond-mat.mtrl-sci
Density-functional theory study of the interaction between NV$^{-}$ centers and native defects in diamond
本研究结合量子嵌入结果与密度泛函理论计算，量化了金刚石本征缺陷对NV$^{-}$色心的应变及电场影响范围，并提出通过测量多个邻近NV$^{-}$色心判定缺陷类型与电荷态的方法。
2025-07-30 cond-mat.mtrl-sci
Strain broadening of the 1042-nm zero-phonon line of the NV- center in diamond: a promising spectroscopic tool for defect tomography
金刚石中带负电荷的氮空位（NV-）中心在许多量子应用中是有希望的候选者。在这里，我们研究中心的红外（IR）零声子线（ZPL）的分裂和加宽。我们开发了一个模型，这些影响，占光依赖的微观缺陷分布引起的应变。我们应用这个模型来解释所观察到的变化的IR ZPL形状与温度和光激发条件。我们确定了一个异常的温度依赖性的增宽机制和缺陷以外的替代氮中心显着有助于应变增宽。前一个结论表明在中心的单重态能级存在强的Jahn-Teller效应，后者表明加宽的主要来源尚未确定。这些结论对于理解该中心和金刚石量子器件的工程设计具有重要意义。最后，我们建议，红外ZPL可用作探测微观应变场和进行缺陷层析成像的灵敏光谱工具。
2017-01-19 cond-mat.mtrl-sci
Identification of nickel-vacancy defect in the photocurrent spectrum of diamond by means of \emph{ab initio} calculations
有一个连续的搜索固态自旋量子比特在室温下工作，激发在红外通信带宽。最近我们引入了磁共振光电探测（PDMR）技术来读取金刚石中氮空位（NV）中心的电子自旋态，这是一种在量子信息技术中有应用前景的技术。通过测量金刚石晶体的光电离谱，发现了两个未见报道的电离阈值。在相同的样品上，我们还观察到吸收和光致发光特征，其在文献中被识别为Ni相关缺陷。我们进行了\emph{ab initio}计算的光电离截面的镍分裂空位复合物（NiV）和N-相关的缺陷在其相关的电荷状态，并拟合这些缺陷的浓度测量的光电流光谱，这导致了一个令人惊讶的实验和计算的光谱之间的匹配。这项研究能够确定两个未知的电离阈值与NiV的两个受体水平。由于NiV的激发是在红外线中，从顺磁性NiV色心检测到的光电流是设计新型电读出量子比特的一种有前途的方法。
2018-04-20 cond-mat.mtrl-sci
Phonon- and defect-limited electron and hole mobility of diamond and cubic boron nitride: a critical comparison
金刚石和立方氮化硼（cBN）是两种最有前途的超宽带隙（UWBG）半导体材料，在大功率高频电子器件中有着广泛的应用前景。然而，尽管对这些材料中的载流子输运进行了广泛的研究，但它们报道的载流子迁移率存在很大的差异。在这项工作中，我们调查的声子和掺杂剂有限的电子和空穴迁移率的cBN和金刚石原子第一性原理计算，以了解其基本上限载流子输运。我们的研究结果表明，虽然声子限制的电子迁移率cBN和金刚石之间是可比的，空穴迁移率是显着较低的cBN由于其较重的空穴有效质量。此外，尽管晶格散射在低掺杂下主导迁移率，但由于高掺杂剂电离能，中性杂质散射在较高掺杂剂浓度下成为主导散射机制。我们的分析提供了关键的见解，并揭示了金刚石和cBN的载流子迁移率作为掺杂和温度的函数在高功率电子器件中的应用的固有上限。
2021-08-09 cond-mat.mtrl-sci
Muonium as a probe of point defects in type-Ib diamond
ISIS Neutron and Muon Facility, STFC Rutherford Appleton Laboratory（STFC 卢瑟福阿普顿实验室 ISIS 中子与缪子设施）；National Institutes for Quantum Science and Technology (QST)（量子科学技术研究开发机构）；Department of Materials Science, Tohoku University（东北大学材料科学系）
研究muon在类型Ib金刚石中的扩散特性，用于探测氮空位中心及 substitutional 氮原子，通过muon自旋弛豫机制分析缺陷相互作用。
2026-03-26 cond-mat.mtrl-sci
Interconnection of point defect parameters in solids with bulk properties: Application to diamond
我们表明，缺陷熵和缺陷的缺陷在金刚石中的空位形成的焓的值，有一个比例，这是一个预测的模型提出了四十年前。这个模型，它互连的形成吉布斯能与体弹性和膨胀率的数据，最近也被发现的价值在高$T_c$ -超导体，以及在玻璃形成液体。
2017-04-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Engineering quantum-coherent defects: the role of substrate miscut in chemical vapor deposition diamond growth
金刚石中的缺陷，特别是氮空位（NV）中心的工程对于量子科学中的许多应用都很重要。基于金刚石的化学气相沉积（CVD）生长和原位氮掺杂的材料科学方法是调节和优化嵌入缺陷的期望性质的有前途的途径。在此，考虑到嵌入缺陷的相干性，我们探索了衬底错切对金刚石生长速率、氮密度和小丘缺陷密度的影响，并且我们报告了用于工程化金刚石中NV中心的相干系综的目的的0.66° < θ < 1.16°之间的最佳角度范围。我们提供了一个模型，定量描述了丘形核的CVD生长的阶梯流制度，脱落的洞察力的物理丘形成。我们还报告了显着增强的氮在小丘缺陷的掺入，打开的可能性为模板小丘缺陷本地化NV中心合奏量子应用。
2020-05-12 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Diamond crystal with Y-defects: spectroscopy and transmission electron microscopy
Frumkin Institute of physical chemistry and electrochemistry RAS（俄罗斯科学院弗鲁姆金物理化学与电化学研究所）；Saint Petersburg mining university（圣彼得堡矿业大学）；Shubnikov Institute of Crystallography, Kurchatov Complex of Crystallography and Photonics, National Research Centre "Kurchatov Institute,"（库尔恰托夫国家研究中心库尔恰托夫晶体学与光子学综合体内的舒布尼科夫晶体学研究所）；Moscow Institute of Physics and Technology（莫斯科物理技术学院）；Zavaritsky Institute of Geology and Geochemistry UB RAS（俄罗斯联邦科学院乌拉尔分支扎瓦茨基地质与地球化学研究所）
研究自然Ib-IaA钻石中Y缺陷的光谱与透射电镜特性，揭示其空间分布与红外吸收的反相关性，发现纳米级空洞及非保守位错运动导致的缺陷形成机制。
2026-05-02 cond-mat.mtrl-sci
Optical centers in cubic boron nitride and diamond: remarkable similarities
Central European Institute of Technology, Brno University of Technology（中欧技术研究所，布尔诺理工大学）；Jilin Diamond Technology Research & Development（吉林金刚石技术研发有限公司）
通过对比同立方压力机生长的立方氮化硼与金刚石的光吸收和发光，发现二者光学中心谱学特征相似，初步归属了立方氮化硼中多种光学中心的缺陷起源。
2026-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Extended defects in natural diamonds: Atomic Force Microscopy investigation
用原子力显微镜研究了天然金刚石在H_2O、CO_2和H_2 O-NaCl溶液中的高压腐蚀表面。晶体的部分溶解产生了几种类型的表面特征，包括众所周知的三角区和小丘，并揭示了几种新类型的缺陷。除了众所周知的三角区和溶解丘几种新类型的缺陷观察。最显著的是几种滞弹性孪晶。丰富的microtwins，有序的小丘和缺陷的存在下，大概与结的分支位错的观察表明生长后的变形事件对金刚石显微结构的形成的重要性。这项工作证实了以前的报告中的一些变形金刚石的扩展缺陷的顺序。此外，目前的工作表明，天然金刚石变形不仅是位错机制和滑移，但机械孪生。主要机制应取决于压力-温度-应力条件下的金刚石从形成域地球表面的运输。
2012-09-07 cond-mat.mtrl-sci physics.geo-ph
Systematic study of defect-related quenching of NV luminescence in diamond with time correlated single photon counting spectroscopy
我们报告的光致发光（PL）寿命在NV-和NV 0中心在2 MeV H+注入Ib型金刚石样品的时间相关单光子计数（TCSPC）显微镜技术的系统表征。偶极-偶极共振能量转移模型被应用到解释实验结果，允许的浓度的定量相关性的原生（单取代氮原子）和离子诱导（孤立的空缺）PL淬灭缺陷与测得的PL寿命。TCSPC测量在正面（即激光束沿着先前注入离子的相同法线方向探测主样品表面）和侧面（即激光束相对于相同离子注入方向正交地探测侧面样品表面）几何结构中进行。特别是，后者的几何形状允许直接探测的中心寿命沿强烈的不均匀损伤的配置文件中的晶体中的MeV离子。经验准指数衰减参数的外推允许系统估计的平均量子效率的中心作为本征和离子诱导的缺陷浓度的函数，这是直接相关的，目前的研究使用的金刚石色心的光子应用。
2013-09-19 cond-mat.mtrl-sci
Crystallization of diamond-like carbon to graphene under low energy ion beam modification
提出了低能离子束改性在绝缘的类金刚石碳膜的顶部产生石墨烯。在这种低温制造过程中，由于点缺陷的产生和离子轰击引起的增强扩散，无定形碳的表面可以结晶为石墨烯。在实验中，使用130 eV氩离子照射。改性后样品表面电阻率下降。在633 nm处测量的样品的拉曼光谱显示部分结晶，并且与缺陷石墨烯的光谱相似。这一结果非常令人鼓舞，我们希望通过改进这一技术，将有可能制造出无缺陷的石墨烯，这种石墨烯可以用于电子产品，而不需要转移到其他衬底上
2011-06-06 cond-mat.mtrl-sci
Effect of deep-defect excitation on mechanical energy dissipation of single-crystal diamond
金刚石的超宽带隙将其与其他半导体区分开来，因为所有已知的缺陷都具有在室温下不活跃的深能级。在这里，我们提出的影响，深缺陷的机械能量耗散单晶金刚石的实验和理论高达973 K。能量耗散被发现随温度的增加，并表现出局部最大值，由于声子和深缺陷之间的相互作用，在特定的温度下激活。提出了一个含深能级的二能级模型，较好地解释了高温下的能量耗散。很明显，去除硼杂质可以显著提高室温金刚石机械谐振器的品质因数。氮的深能性质赋予单晶金刚石在室温或更高温度下在机械谐振器中具有出色的低本征能量耗散。
2020-10-23 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
High crystalline quality single crystal CVD diamond
在高压高温（HPHT）合成金刚石基底上的同质外延化学气相沉积（CVD）允许生产具有受控点缺陷含量的金刚石材料。然而，为了使扩展缺陷含量最小化，有必要使到达初始生长表面的衬底扩展缺陷的数量以及CVD层与其衬底之间的界面处的位错成核最小化。X射线形貌已经表明，当使用IIa型HPHT合成衬底时，在界面处成核的位错密度可以小于400 cm-2。X射线形貌，光致发光成像和双折射显微镜的HPHT生长的合成IIa型金刚石清楚地表明，扩展的缺陷含量是生长部门的依赖。<111>扇区包含最高浓度的堆垛层错和位错，但是<100>扇区相对没有堆垛层错和位错。已经表明，这种材料的HPHT处理可以显着减少堆垛层错的面积，并导致位错移动。这种知识，加上对生长部门在HPHT合成过程中如何发展的理解，已被用于指导适合于CVD合成具有高结晶完整性和受控点缺陷含量的材料的衬底的选择和处理。
2009-09-07 cond-mat.mtrl-sci
Decoration of growth sector boundaries with single nitrogen vacancy centres in as-grown single crystal HPHT synthetic diamond
通过高压高温（HPHT）合成可以生产大尺寸（> 100 mm $^3$）、相对纯净（II型）和低双折射的单晶金刚石。在这项研究中，我们研究了一个HPHT样品的良好的结晶完整性，含有小于1 ppb（十亿分之一碳原子）的硼杂质原子在{001}生长部门和氮杂质原子只有几十ppb。结果表明，{111}和{113}生长扇区之间的边界是由带负电荷的氮空位中心（NV $^-$）装饰：没有装饰观察到在任何其他类型的生长扇区界面。这种装饰可以用来计算相对{111}和{113}生长率。本体（001）扇区包含低于10 $^{11}$ cm $^{-3}$（10 $^{-3}$ ppb）的发光点缺陷浓度（用488和532 nm波长激发）。我们观察到带负电荷的硅空位（SiV $^-$）缺陷的体{111}扇区随着零声子线发射与镍缺陷在884 nm（1.40 eV）。对于NV $^-$或SiV $^-$缺陷均未观察到择优取向，但镍相关缺陷以其三角轴沿<111>扇形生长方向取向。由于NV $^-$缺陷预期在HPHT金刚石生长温度下容易重新取向，因此对于该缺陷预期没有优先取向，但是没有解释{111}扇区中SiV $^-$的优先取向的缺乏。
2020-02-18 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio calculation of point defect equilibria during heat treatment: Nitrogen, hydrogen, and silicon doped diamond
点缺陷是材料中广泛的光电特性的原因，因此设计它们的浓度对于新材料设计至关重要。然而，考虑到在共掺杂的半导体和介电材料中的过多缺陷以及缺陷形成能对热处理参数的依赖性，基于实验试错方法的工艺设计不是有效的策略。这使得有必要探索预测热处理过程中的缺陷平衡的计算途径。关于金刚石中缺陷转化的实验知识的积累是无与伦比的。因此，金刚石是一个很好的基准计算方法的材料。以氮、氢和硅掺杂金刚石为模型体系，研究了金刚石热处理过程中缺陷形成能与压力的关系，并通过从头计算方法计算了金刚石热处理过程中的缺陷平衡。我们绘制了各种缺陷的单片Kröger-Vink图，表示基于工艺参数的缺陷浓度，例如金刚石热处理过程中使用的气体的温度和分压。该方法表明预测的大部分实验数据，如氮聚集路径导致形成的B中心，退火的B，H3，N3，和NVHx中心在超高温下，SiV中心的热稳定性，和NV浓度的温度依赖性。我们展示了通过使用相对便宜但稳健的第一原理方法来设计各种半导体和介电材料的热处理的可能性，显著加速了缺陷工程和高通量新型材料设计。
2021-11-22 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Vibrationally resolved optical excitations of the nitrogen-vacancy center in diamond
全面描述固体中自旋缺陷的光学循环需要理解具有不同自旋多重性的状态的电子和原子结构，包括从理论观点来看特别具有挑战性的单重态。我们提出了一个一般的框架，基于自旋翻转含时密度泛函理论，以确定多体单重态的自旋缺陷的激发态势能面，然后我们预测的振动分辨吸收光谱之间的单重搁置状态的一个原型缺陷，在金刚石中的氮空位中心。我们的结果，这是非常符合实验，提供了测量光谱的解释，并揭示了特定的声子在确定吸收过程中的关键作用，以及非绝热相互作用的显着影响。从我们的计算中获得的见解可能是有用的，在定义策略，以改善红外吸收为基础的磁学和光泵浦方案。这里开发的理论框架是通用的，适用于各种其他自旋缺陷和材料。
2022-08-09 cond-mat.mtrl-sci
Tailoring spin defects in diamond
固体中原子大小的自旋缺陷是独特的量子系统。大多数应用需要纳米定位精度，这通常通过低能离子注入来实现。到目前为止，这种技术的一个缺点是对晶格的显著的残余重结晶引起的损伤，这强烈地降低了量子应用中自旋的性能。在这封信中，我们表明，电荷状态的重结晶引起的缺陷，极大地影响在热退火过程中的晶格缺陷的形成。我们证明，充电的空位定位在例如个别氮注入位点抑制形成的空位复合物，导致在一个十倍的改善自旋相干时间的单氮空位（NV）中心的金刚石。这是通过将注入缺陷限制在由纳米薄的掺硼金刚石结构产生的自由载流子的空间电荷层中来实现的。此外，观察到NV中心形成的产率提高了两倍。通过结合数值计算，这些结果，我们达到了一个定量的理解的形成和动态的注入自旋缺陷。所提出的结果为金刚石自旋缺陷量子器件和其他固态量子系统的改进工程铺平了道路。
2017-01-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Fabrication of single nickel-nitrogen defects in diamond by chemical vapor deposition
采用化学气相沉积法在金刚石中制备了镍氮（NE_8）单缺陷中心。在745 nm连续激光激发下，室温下单个缺陷发射出波长为797 nm、线宽为1.5 nm的单光子脉冲。利用Hanbury-Brown和Twiss干涉仪研究了单中心光子的反聚束效应。共聚焦图像显示，在合成的薄膜中，每平方厘米约有10^6个光学活性位点。在人造金刚石中制备NE 8基单光子源对于光纤量子密码学具有重要意义。它也可以作为近场光学显微镜的理想点状光源。
2004-11-10 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
A defect in diamond with millisecond-scale spin relaxation time at room temperature
Princeton University（普林斯顿大学）；University of California, Santa Barbara（加州大学圣塔芭芭拉分校）；US Naval Research Laboratory（美国海军研究实验室）；University of North Carolina at Chapel Hill（北卡罗来纳大学教堂山分校）；University of Iowa（爱荷华大学）
本研究发现金刚石中WAR5缺陷在室温下具有0.97毫秒的自旋弛豫时间，并在4K时达到14.38分钟，同时展示了光学自旋极化和零声子线候选。
2026-03-07 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Preferential orientation of NV defects in CVD diamond films grown on (113) substrates
在（113）取向的衬底上成功地生长了厚的CVD金刚石层。它们表现出光滑的表面形态和与（100）电子级材料相当的晶体质量，并且比（111）生长的层好得多。获得了高的生长速率（15-50 μm/h），同时可以在相当宽的范围内实现氮掺杂，而不会严重影响晶体质量。进行电子自旋共振测量以确定NV中心取向，并得出结论，当（100）生长层在4个可能的方向上显示出相等的分布时，一个特定取向的发生概率为73%。测得的自旋相干时间约为270 μs，与同位素纯度相似的材料的自旋相干时间相当。虽然（111）生长层（几乎100%）实现了更高程度的优先取向，但（113）取向的生长和后处理的容易性使其成为磁力测量或其他量子力学应用的潜在有用材料。
2015-04-14 cond-mat.mtrl-sci
First-principles Studies of Strongly Correlated States in Defect Spin Qubits in Diamond
利用最近发展起来的量子嵌入理论，我们对金刚石中自旋缺陷的强关联态进行了第一性原理计算。在这个理论中，有效的哈密顿量被构造出来，可以用经典计算机和量子计算机来求解;后者比前者保证了一个更有利的尺度作为系统大小的函数。特别地，我们报道了金刚石中的中性IV族空位复合物的研究，并讨论了它们的强关联自旋单重态和自旋三重态激发态。我们的研究结果提供了有价值的预测实验，旨在光学操纵这些缺陷的量子信息技术的应用。
2020-09-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph quant-ph
Microscopic processes during ultra-fast laser generation of Frenkel defects in diamond
近年来，由于固态量子比特和传感器等新兴应用，将单原子缺陷工程化到宽带隙材料中已经成为一个有吸引力的领域。最简单的原子级缺陷是晶格空位，它通常是更复杂缺陷的组成部分，例如金刚石中的氮空位（NV）中心，因此需要了解空位的形成机制和精密工程。本文从理论和实验上研究了金刚石中空位-间隙对（Frenkel缺陷）的超快激光产生。该过程是由一组耦合速率方程的脉冲激光与材料的相互作用和非平衡动力学的载流子在脉冲期间和在唤醒。我们发现，通过结合双激子作为电子等离子体冷却的重组的弗伦克尔缺陷产生的模型提供了良好的协议与实验数据，再现了有效的非线性$\sim$ 40弗伦克尔缺陷产生相对于激光脉冲能量。
2021-05-25 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Theory of neutral nitrogen-vacancy center in diamond and its qubit application
金刚石中带负电荷的氮空位缺陷（NV）$^-$在量子比特和生物学应用中引起了人们的广泛关注。负电荷来自附近的氮供体，其可能限制或阻止（NV）$^-$的成功应用。在这封信中，我们明确地确定\emph{neutral}氮空位缺陷（NV $^0$）的\emph{ab initio}超晶胞计算。我们的分析表明，i）自旋态可以被\emph{selectively}光学占据，ii）电子自旋态可以被时变磁场操纵，iii）自旋态可以被光学读出。在此基础上，NVMPDMATHABMO为在金刚石中实现量子位提供了新的希望，\emph{without}需要氮施主。
2009-02-13 cond-mat.mtrl-sci
Diamond chemical vapor deposition on optical fibers for fluorescence waveguiding
已经开发了一种用于在光纤端面上沉积金刚石晶体并将金刚石中的光学活性缺陷产生的荧光捕获到光纤中的技术。这封信详细介绍了金刚石在光纤上的生长和荧光从金刚石中的氮空位（N-V）色心通过光纤的传输。在化学气相沉积（CVD）生长过程中纳入的缺陷浓度的控制也被证明。这是发展基于金刚石中光学活性缺陷中心的光纤耦合单光子源的第一个关键步骤。
2004-11-10 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Point defects in SiC as a promising basis for single-defect, single-photon spectroscopy with room temperature controllable quantum states
金刚石中氮空位（NV）中心的独特量子特性促使人们努力寻找碳化硅（SiC）中具有类似特性的缺陷，这可以扩展金刚石无法获得的此类系统的功能。电子顺磁共振（EPR）和光检测磁共振（ODMR）研究表明，SiC中与硅空位（VSi）有关的点缺陷具有与金刚石中NV中心类似的性质，这使它们成为红外区单缺陷和单光子光谱的一个有前途的量子体系。根据缺陷类型，温度，SiC多型体，和结晶位置，两个相反的计划已被观察到的基态自旋子级人口的VSI相关的缺陷与非偏振光照射后的光学对准。自旋系综的VSI相关的缺陷被证明是准备在一个相干叠加的自旋状态，即使在室温下。零场ODMR显示了通过施加射频场来操纵基态自旋布居的可能性。这些共同使得SiC中与VSi相关的缺陷成为自旋电子学、量子信息处理和磁力测量的非常有利的候选者。
2013-01-09 cond-mat.mtrl-sci
Can Europium Atoms form Luminescent Centres in Diamond: A combined Theoretical-Experimental Study
结合理论和实验研究了Eu掺入金刚石晶格的情况。大尺寸的Eu离子诱导的主晶格上的应变，这是最小的Eu-空位复合物。Eu的氧化态被计算为3+所考虑的所有缺陷模型。相反，缺陷复合物的总电荷为负的-1.5 ~-2.3电子.杂化功能电子能带结构表明Eu缺陷的发光强烈地依赖于缺陷的局部几何结构. 4-配位Eu取代掺杂剂是最有希望呈现典型Eu 3+发光的候选者，而6-配位Eu空位络合物预计不会呈现任何发光行为。用含Eu前驱体处理金刚石膜的初步实验结果表明，Eu可能掺入到滴铸处理的金刚石膜中。PL光谱的变化，在生长等离子体暴露后，主要发光峰从约614 nm移动到611 nm，并且在625 nm处出现肩峰，表明潜在的掺入。用负电性聚合物材料的滴注处理被示出为不需要在等离子体暴露之后观察Eu特征，并且增加了背景发光。
2019-04-23 cond-mat.mtrl-sci
Electronic properties and hyperfine fields of nickel-related complexes in diamond
利用第一性原理研究了金刚石中与镍有关的缺陷中心的微观性质。几种配置，涉及替代和填隙镍杂质，已被认为是在隔离配置或形成复合物与其他缺陷，如空位和硼和氮掺杂剂。结果，在自旋，对称性，和超精细领域，进行了比较与现有的实验数据的电活性中心的合成金刚石。此前提出的用于解释这些数据的几个微观模型已得到本次调查的证实，而一些模型可能会被丢弃。我们还对其中几个中心的微观结构提供了新的见解。
2012-08-15 cond-mat.mtrl-sci
The electronic structure of the silicon vacancy color center in diamond
金刚石中带负电荷的硅空位（SiV）色心最近被证明适合于明亮和稳定的单光子发射。然而，到目前为止，它的电子结构仍然难以捉摸。在这里，我们探索的电子结构，通过暴露单个SiV缺陷的磁场塞曼效应升降机的磁子能级的简并。在低应变参考样品中的单中心和SiV系综的类似响应证明了我们制造几乎完美的单SiV的能力，揭示了缺陷的电子性质的真实性质。我们使用群论方法模拟的电子态产生了很好的协议与实验观察。此外，该模型正确地预测了单SiV中心的极化测量，并解释了最近发现的SiV缺陷的自旋选择性激发。
2013-10-11 cond-mat.mtrl-sci
High pressure, high temperature molecular doping of nanodiamond
作为新兴量子技术基础的钻石色心的发展受到离子注入产生适当缺陷的需要的限制。我们提出了一种不需要离子注入的多功能掺杂金刚石的方法，通过合成掺杂的无定形碳前驱体和在高温高压下的转变。为了探索这种自下而上的色心产生方法，我们合理地在纳米金刚石中产生硅空位缺陷，并研究它们用于光学压力计量。此外，我们表明，这个过程可以产生惰性气体缺陷金刚石从典型的惰性氩气压力介质，这可以解释在其他高压实验中观察到的滞后效应和一些陨石纳米金刚石中的惰性气体的存在。我们的研究结果说明了一个一般的方法来产生钻石色心，并可能使设计缺陷的控制产生。
2018-04-01 cond-mat.mtrl-sci
Spin-orbit coupling and Jahn-Teller effect in $T_d$ symmetry: an \textit{ab initio} study on the substitutional nickel defect in diamond
本文通过杂化密度泛函理论分析$T_d$对称性下自旋-轨道与Jahn-Teller效应，应用于金刚石替位镍缺陷，计算精细结构与磁光参数，证实2.56和2.51 eV光学中心归属，并揭示光学跃迁及ODMR机制。
2023-09-04 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Hydrogen and muonium in diamond: A path-integral molecular dynamics simulation
在正则系综下，用路径积分分子动力学模拟研究了金刚石中孤立的氢、氘和μ 鎓。在100 ~ 800 K范围内分析了这些点缺陷的变温特性。原子间的相互作用模型的紧束缚势拟合密度泛函计算。这些类氢杂质最稳定的位置在C-C键中心。振动频率已获得从线性响应的方法，在有限温度下的原子位移的相关性的基础上。结果表明，在键中心位置的杂质振动中存在较大的非谐效应，这使得振动模式相对于谐波近似变得更硬。零点运动引起电子能隙中缺陷能级的明显位移，这是电子-声子相互作用的结果。当用μ素取代氢时，这个缺陷能级下降了70 meV。
2006-06-02 cond-mat.mtrl-sci
Theory of Spin-Conserving Excitation of the $N-V^-$ Center in Diamond
金刚石中带负电荷的氮空位缺陷（$N-V^-$中心）是一种重要的原子尺度结构，可用作量子计算中的量子比特，也可用作生物医学应用中的标记。它的有用性依赖于在明确定义的间隙状态之间光学激发电子的能力，这需要对相关状态和激发过程有清晰和详细的理解。在这里，我们表明，通过使用混合密度泛函理论计算在一个大的超晶胞，我们可以重现零声子线和斯托克斯和反斯托克斯位移，产生一个完整的图片的自旋守恒激发这个缺陷。
2009-03-24 cond-mat.mtrl-sci
Nature of point defects in bulk hexagonal diamond
Advanced Technology Research Institute of Taihu Photon Center, School of Physical Science and Technology, Suzhou University of Science and Technology（太湖光子中心先进技术研究院，苏州科技大学物理科学与技术学院）
研究通过第一性原理计算揭示了体心六方金刚石中内在缺陷、外来掺杂剂及缺陷复合体的性质，发现VC主导导电性，硼作为良性的受主体增强p型导电性，而氮和磷作为有效的施主体增强n型导电性，同时VC、MgC和XV缺陷复合体在带隙内具有多种自旋和电荷状态，具有作为色心宿主qubit的潜力。
2026-05-15 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Sulfur in diamond and its effect on the creation of nitrogen-vacancy defect from \textit{ab initio} simulations
本文通过杂化密度泛函理论计算金刚石中硫缺陷的形成能与电荷转变能级，揭示了替位硫与硫-空位复合体的竞争对NV中心产生效率的限制机制，并发现两者捕获间隙氢可促进化学气相沉积金刚石中NV中心的形成。
2025-03-08 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Imaging neutron radiation-induced defects in single-crystal chemical vapor deposition diamond at the atomic level
本文利用拉曼光谱和球差校正透射电镜等原子级表征手段，直接成像了单晶CVD金刚石在高通量快中子辐照下产生的点缺陷、哑铃形间隙缺陷及位错结构，揭示了缺陷聚集机制，为耐辐射金刚石材料开发提供了微观依据。
2025-03-12 cond-mat.mtrl-sci hep-ex physics.ins-det
Fingerprinting defects in diamond: Partitioning the vibrational spectrum
在这项工作中，我们提出了一个计算方案，用于隔离固体中的缺陷的振动光谱。通过量化原子投射振动光谱的缺陷特征，识别出贡献原子并确定其贡献的强度。这种方法可以用来系统地改进声子碎片的计算。更有趣的是，直接使用缺陷原子的原子投影振动光谱，可以以较低的计算成本获得收敛良好的缺陷光谱，这也包含了主机晶格相互作用。使用金刚石作为主机材料，四个测试用例的缺陷，每一个呈现出明显不同的振动行为，被认为是：一个重取代掺杂剂（Eu），两个本征缺陷（中性空位和分裂间隙），和带负电荷的N-空位中心。重掺杂剂和分裂填隙本本地化模式在低和高的频率，分别显示与主机光谱几乎没有重叠。相比之下，中性空位和N-空位中心显示出对主体光谱的上光谱范围的广泛贡献，使得它们的提取具有挑战性。独立的振动行为，主要的原子有助于缺陷光谱可以清楚地确定。它们的原子投影谱的简化导致孤立的缺陷谱。
2020-01-17 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
A general procedure for accurate defect excitation energies from DFT-1/2 band structures: The case of NV$^-$ center in diamond
创建量子计算机的一个主要挑战是找到一个可以用来实现量子比特的量子系统。为此，深中心是突出的候选者，从头计算是理论上研究其性质的最重要的工具之一。然而，这些计算是高度参与的，由于所需的大型超晶胞，并且当超越Kohn-Sham方案来校正带隙问题并实现良好的精度时，计算成本可能甚至更大。在这项工作中，我们提出了一种方法，克服了这些问题，并提供了作为Kohn-Sham本征值的差异的光学跃迁能量，甚至更多，提供了一个完整和准确的能带结构的缺陷在半导体。尽管最初的动机，所提出的方法是一个通用的程序，它可以用来系统地研究任何系统的带隙内的本地化水平之间的光学跃迁。该方法是低成本和无参数的DFT-1/2近似准粒子修正的推广，并允许它应用于复杂缺陷的研究。作为基准，我们应用该方法的NV $^-$中心的钻石。与实验的协议是显着的，与0.1 eV的精度。能带结构与该系统的预期定性特征一致，从而提供了一个很好的直观的物理图像本身。
2017-08-13 cond-mat.mtrl-sci
Mapping the local spatial charge in defective diamond by means of NV sensors - A "self-diagnostic" concept
电活性缺陷对基于宽带隙材料（例如金刚石）的电子器件的性能具有显著影响。这个问题在金刚石科学和技术中是普遍存在的，因为在不同类别的基于金刚石的器件（探测器、功率二极管、晶体管）的有源区中存在电荷陷阱，由于空间电荷的形成、记忆效应和与辐射损伤相关的电子响应的退化，可以显著影响它们的性能。在金刚石中最常见的缺陷中，氮空位（NV）中心具有独特的自旋特性，这使得在纳米尺度下能够实现高灵敏度的场传感。在这里，我们表明，NV合奏可以成功地利用执行直接的本地映射的内部电场分布的石墨-金刚石-石墨结表现出的电性能为主的陷阱和空间电荷相关的传导机制。通过执行光学检测的磁共振测量，我们在不同的偏置电压下执行了有源区中的电场的精确读出和空间映射。在这种新的“自我诊断”的方法中，缺陷复合物不仅代表有害的空间电荷效应的来源，而且也是一个独特的工具，直接调查他们，通过提供实验证据的传导机制，在以前的研究中只能间接推断的基础上，传统的电气和光学表征。
2017-06-24 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Identifying high performance spectrally-stable quantum defects in diamond
针对金刚石中NV中心光谱扩散及IV族空位复合物工作温度低等问题，本文通过高通量第一性原理筛选，识别出兼具中心对称性、可见光发射等特性的Zn$V^{-2}$等替代量子缺陷。
2025-04-15 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Fermi level pinning by defects can explain the large reported carbon 1s binding energy variations in diamond
在过去的三十年里，由于与sp $^2$和sp $^3$键合碳的特征结合能值的明确识别相关的挑战，通过X射线光电子能谱学（XPS）对碳杂化状态的定量评价一直是表面分析问题。虽然sp $^2$结合能已得到充分确定，但文献中对sp $^3$值存在分歧。在这里，我们使用密度泛函理论计算了纯金刚石和掺杂金刚石模型结构的结合能值。模拟结果表明，金刚石的大带隙允许缺陷钉扎费米能级，这导致sp $^3$键合碳的C（1s）核心电子能量变化很大，与文献报道的sp $^3$碳的实验C（1s）结合能值的宽范围一致.费米能级钉扎硼证明了实验的C（1s）结合能的高掺硼超纳米金刚石，是在良好的协议模拟。
2019-05-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
