A novel machine learning enabled hybrid optimization framework for efficient and transferable coarse-graining of a model polymer
这项工作提出了一个新的框架，管理开发一个有效的，准确的，可转移的粗粒度（CG）模型的聚醚材料。建议的框架结合了两个根本不同的经典优化方法的粗粒度模型参数的发展，即自下而上和自上而下的方法。这是通过将优化算法集成到使用分子动力学（MD）模拟数据训练的机器学习（ML）模型中来实现的。在自下而上的方法中，CG模型的键合相互作用使用深度神经网络（DNN）进行优化，其中原子键合分布相匹配。原子分布模拟了局部链结构。在自上而下的方法中，非键合电位的优化是通过再现温度依赖的实验密度来完成的。我们证明了通过我们的机器学习实现的混合优化框架实现的CG模型参数满足与粗粒度模型聚合物的经典方法相关的热力学一致性和可转移性问题。我们证明了开发的CG模型的效率，准确性和可转移性，使用我们的新框架，通过准确的预测链的大小以及链动力学，包括玻璃化转变温度，扩散和应力松弛谱的限制行为，其中没有包括在潜在的参数化过程。预测的性能的准确性进行评估的分子理论和现有的实验数据的背景下。
2022-04-28 physics.chem-ph physics.comp-ph
ParAMS: Parameter Optimization for Atomistic and Molecular Simulations
这项工作介绍了ParAMS -一个多功能的Python包，旨在使计算化学和物理学中的参数化工作流程更容易访问，透明和可重复。我们演示了如何ParAMS促进参数优化的势能面（PES）模型，否则可以是一个繁琐的专家任务。由于该软件包的模块化结构，各种功能可以很容易地组合起来，以实现各种参数优化协议。例如，PES模型的选择和参数优化算法可以独立选择。在两个案例研究中提供了ParAMS的优势的说明：i）无机离子晶体ZnO的基于密度泛函的紧束缚（DFTB）排斥势，以及ii）用于模拟有机二硫化物的ReaxFF力场。
2021-03-23 physics.chem-ph
A General and Transferable Local Hybrid Functional for Electronic Structure Theory and Many-Fermion Approaches
本研究从第一性原理构建了一种通用可迁移的新型局域杂化交换关联密度泛函，在多类电子结构测试中表现优异且数值稳定，还可推广至任意费米子体系，为量子力学研究提供通用工具。
2024-10-01 physics.chem-ph
A foundation model for atomistic materials chemistry
该研究提出通用原子机器学习模型MACE-MP-0，在中等规模公共数据集训练后可对多类物质运行稳定分子动力学，微调少量数据即达从头算精度，降低原子建模门槛。
2025-09-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Quantum-chemical insights from interpretable atomistic neural networks
University of Luxembourg（卢森堡大学）；Korea University（高丽大学）
随着量子化学应用的深度神经网络的兴起，迫切需要一种架构，除了提供准确的化学性质预测外，还可以由研究人员轻松解释。在这里，我们以Behler-Parrinello网络和端到端模型SchNet为例描述原子神经网络的解释技术。这两种模型通过聚集原子贡献来获得化学性质的预测。这些潜在变量可以作为预测的局部解释，并且在训练期间获得而无需额外成本。由于它们与原子能和部分电荷等众所周知的化学概念相对应，这些原子层面的解释不仅能够洞察模型，更重要的是能够洞察潜在的量子化学过程。我们从原子的解释推广到三维空间，从而获得空间分辨的可视化，进一步提高可解释性。最后，我们分析了学习嵌入的化学元素，表现出类似于周期表的顺序的偏序。由于所研究的神经网络与化学知识非常吻合，因此所提出的技术为化学，物理和材料科学的数据驱动研究开辟了新的途径。
2018-06-27 cs.LG physics.chem-ph physics.comp-ph
Rem3Di: Learning smooth, chiral 3D molecular descriptors from atomistic foundation models
University of Cambridge（剑桥大学）；Max Planck Institute for Polymer Research（马克斯·普朗克聚合物研究所）；Imperial College London（伦敦帝国学院）
Rem3Di是一种表征学习框架，利用原子基础模型潜在特征生成可转移分子描述符，用于性质预测和虚拟筛选。它能捕捉分子手性，在药物性质基准测试中表现出色，还能区分过渡金属配合物，为化学机器学习提供新途径。
2026-07-23 physics.atm-clus physics.chem-ph physics.comp-ph
Perspective on integrating machine learning into computational chemistry and materials science
机器学习（ML）方法几乎被用于电子结构理论和分子模拟的每一个可能的领域。特别是，ML已经牢固地建立在高维原子间势的建设。没有一天没有发表另一个关于ML方法如何表示和预测量子力学性质的原理证明-无论它们是可观察的，如分子极化率，还是不可观察的，如原子电荷。随着ML在电子结构理论和分子模拟中变得越来越普遍，我们概述了原子计算建模如何通过纳入ML方法进行改造。从该领域从业者的角度来看，我们评估了预测结构，动力学和光谱学的常见工作流程如何受到ML的影响。最后，我们讨论了如何实现ML方法与计算化学和材料科学的更紧密和持久的整合，以及这对研究实践，软件开发和研究生培训意味着什么。
2021-06-21 physics.chem-ph
Transferable machine learning of excited-state dynamics with extremal pooling
École Polytechnique Fédérale de Lausanne（洛桑联邦理工学院）；The Abdus Salam International Centre for Theoretical Physics (ICTP)（阿卜杜斯·萨拉姆国际理论物理中心）
提出基于极值池化的尺寸密集型机器学习框架，通过预测原子HOMO和LUMO贡献，实现激发态动力学模拟，在光激发溶剂化电子系统中验证了其准确性和可迁移性。
2026-10-14 physics.chem-ph
Solvating machine-learning interatomic potentials for solution-phase chemistry
Harvard University（哈佛大学）
本文提出可迁移隐式溶剂化势AnySolv，为现有气相机器学习原子间势提供溶剂相关能量与力修正，精度接近DFT-SMD且成本大幅降低，可用于溶液相化学的可扩展模拟。
2026-10-14 cs.LG physics.chem-ph
A Simple and Scalable Kernel Density Approach for Reliable Uncertainty Quantification in Atomistic Machine Learning
Charles University（查理大学）
提出基于k近邻核密度估计的GPU加速不确定性量化框架，在PCA降维描述符空间中检测稀疏区域，提供模型无关的不确定性度量，经多案例验证能可靠标记外推配置，提升材料科学ML模型的可靠性。
2025-08-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Machine learning potentials for redox chemistry in solution
本文提出第四代机器学习势可克服局域原子能量缺乏全局组成信息的局限，正确描述溶液中铁离子氧化态及电子转移，为氧化还原化学模拟开辟新途径。
2024-10-04 physics.chem-ph
MACE-OFF: Transferable Short Range Machine Learning Force Fields for Organic Molecules
本文提出MACE-OFF系列短程可迁移有机分子力场，结合机器学习与第一性原理数据，在气相、凝聚相、溶剂自由能、肽折叠及小蛋白质模拟中实现高精度预测，以较低计算成本推动第一性原理分子模拟的广泛应用。
2025-08-22 physics.chem-ph
Feature Optimization for Atomistic Machine Learning Yields A Data-Driven Construction of the Periodic Table of the Elements
对原子尺度性质的机器学习相当于提取结构、成分和想要预测的数量之间的相关性。以最好地反映这种相关性的方式表示输入结构，可以提高给定参考数据量的模型的准确性。当使用透明且原则性良好的结构描述时，优化表示可能会揭示对数据集化学性质的见解。在这里，我们将展示如何推广SOAP内核，引入一个距离依赖的权重，占多尺度的相互作用的性质，和化学物种之间的相关性的描述。我们表明，这大大提高了分子和材料稳定性ML模型的性能，同时使其更容易与复杂的，多组分的系统，并扩展SOAP粗粒度的分子间的潜力。给出最佳性能模型的元素相关性与传统的元素周期表具有惊人的相似性，这为机器学习如何重新发现和概括构成化学基础的直观概念提供了一个鼓舞人心的例子。
2019-07-25 physics.chem-ph physics.comp-ph stat.ML
Bridging Atomistic and Mesoscale Lithium Transport via Machine-Learned Force Fields and Markov State Models
Ilmenau University of Technology（伊尔姆瑙工业大学）；Martin-Luther-University Halle-Wittenberg（马丁·路德·哈雷-维滕贝格大学）
通过机器学习力场和马尔可夫状态模型，建立原子尺度与介观尺度锂传输的定量联系，揭示稀有扩散过程和传输路径。
2025-11-25 physics.chem-ph
Unifying machine learning and quantum chemistry -- a deep neural network for molecular wavefunctions
机器学习通过实现基于量子化学计算的化学空间的大规模探索来推进化学和材料科学。虽然这些模型提供了原子化学性质的快速和准确的预测，但它们没有明确地捕获分子的电子自由度，这限制了它们在反应化学和化学分析中的适用性。在这里，我们提出了一个深度学习框架，用于在原子轨道的局部基础上预测量子力学波函数，从中可以导出所有其他基态性质。这种方法通过类似力场效率的波函数保留了对电子结构的完全访问，并在解析可微表示中捕获了量子力学。在几个例子中，我们证明了这为目标电子特性优化的分子结构逆向设计开辟了有希望的途径，并为增加机器学习和量子化学的协同作用开辟了明确的道路。
2019-06-24 physics.chem-ph stat.ML
ML4Chem: A Machine Learning Package for Chemistry and Materials Science
Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）
ML4Chem是一个用于化学和材料科学的开源机器学习库。它提供了一个可扩展的平台来开发和部署机器学习模型和管道，并针对非专家和专家用户。ML4Chem遵循用户体验设计，并提供从数据准备到推理所需的工具。在这里，我们将介绍其原子模块的实现，部署和原子为中心的模型的可重复性。该模块由六个核心构建块组成：数据、特征化、模型、模型优化、推理和可视化。我们提出了他们的功能和易用性，利用神经网络和核岭回归算法的演示。
2020-03-02 cond-mat.mtrl-sci cs.LG physics.chem-ph
Excited state, non-adiabatic dynamics of large photoswitchable molecules using a chemically transferable machine learning potential
Harvard University（哈佛大学）；Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）
光诱导化学过程在自然界中普遍存在，并具有广泛的技术应用。例如，光异构化可以允许具有光可切换支架（诸如偶氮苯）的药物被光激活。原则上，具有所需光物理性质（如高异构化量子产率）的光开关可以通过反应模拟的虚拟筛选来识别。实际上，这些模拟很少用于筛选，因为它们需要数百个轨迹和昂贵的量子化学方法来解释非绝热激发态效应。在这里，我们介绍了一个非绝热人工神经网络（DANN）的基础上非绝热状态，以加速这种模拟偶氮苯衍生物。该网络比用于训练的量子化学方法快六个数量级。DANN可转移到训练集之外的偶氮苯分子，预测与实验相关的看不见的物种的量子产率。我们使用该模型对3,100个假设的分子进行了虚拟筛选，并确定了具有极高预测量子产率的新物种。使用高精度的非绝热动力学模型预测证实。我们的研究结果为快速准确地虚拟筛选光活性化合物铺平了道路。
2022-03-16 cs.LG physics.chem-ph
Transferable Machine Learning Potential X-MACE for Excited States using Integrated DeepSets
本文提出将 Deep Sets 集成进 MACE 的 X-MACE 模型，以平滑表示激发态势能面并提升锥形交叉区域建模精度，实现基态到激发态及跨化学空间的可迁移性。
2025-02-18 physics.chem-ph
Transferable Implicit Solvent Machine Learning Potential for Drugs and Proteins Approaching Ab Initio Accuracy
Technical University of Munich（慕尼黑技术大学）
研究针对生物分子系统建模中机器学习原子间势推理慢的问题，提出由等变图神经网络参数化、基于从头算和实验标签训练的可转移水隐式网络（TWIN），该模型可转移性强，性能优，为生物分子系统高效建模提供了可能。
2026-07-14 cs.LG physics.chem-ph q-bio.BM
A Transferable Machine-Learned Potential Enabling Large-Scale Copper-Carbon Simulations from Equilibrium to Extreme Conditions
Xi’an Jiaotong University（西安交通大学）；Tel Aviv University（特拉维夫大学）；Zhongguancun Institute of Artificial Intelligence（中关村人工智能研究院）
本文开发了可迁移机器学习势NEP-CuC，经多类基准测试验证其物理保真度，可用于平衡态及极端条件下的大规模Cu-C体系模拟，为相关技术提供原子级研究框架。
2026-10-14 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
A Transferable Recommender Approach for Selecting the Best Density Functional Approximations in Chemical Discovery
Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）
近似的密度泛函理论（DFT）已成为不可或缺的，由于其成本-精度权衡相比，更高的计算要求，但准确的相关波函数理论。然而，迄今为止，没有一个单一的密度泛函近似（DFA）与普遍的准确性已被确定，导致DFT产生的数据质量的不确定性。通过电子密度拟合和迁移学习，我们构建了一个DFA推荐器，该推荐器以特定于系统的方式选择相对于金标准但成本高昂的耦合簇理论具有最低预期误差的DFA。我们证明了这种推荐方法对具有挑战性的过渡金属配合物的垂直自旋分裂能量评估。我们的推荐器预测性能最好的DFA，并产生出色的准确性（约。2 kcal/mol），在一组48个DFA中表现优于单个迁移学习模型和单个最佳功能。我们证明了可转移的DFA推荐实验合成的化合物具有不同的化学。
2022-07-21 cond-mat.mtrl-sci cs.LG physics.chem-ph
Quantum machine learning using atom-in-molecule-based fragments selected on-the-fly
基于第一性原理的化学空间探索加深了我们对化学的理解，并可能有助于新材料或实验的设计。由于量子化学方法的计算成本和理论上可能的稳定化合物的数量，全面的计算机筛选仍然令人望而却步。为了克服这一挑战，我们将基于分子中原子的片段（称为“amons”（A））与可转移量子机器学习（ML）模型中的主动学习相结合。所得到的AML模型的效率，准确性，可扩展性和可转移性证明了重要的分子量子特性，如能量，力，原子电荷NMR位移，极化率，以及从2D材料和水簇上的有机分子到沃森-克里克DNA碱基对甚至泛素的系统。从概念上讲，AML方法扩展了门捷列夫的表，以有效地解释化学环境，这使得许多化学物质可以从当地的构建模块系统地重建。
2020-08-17 physics.chem-ph
A Universal Framework for Featurization of Atomistic Systems
Georgia Institute of Technology（佐治亚理工学院）
分子动力学模拟在许多科学领域是一种非常宝贵的工具。然而，无处不在的经典力场不能描述反应系统，量子分子动力学的计算要求太高，无法处理大型系统或长时间尺度。基于物理学或机器学习的反作用力场可用于弥合时间和长度尺度上的差距，但这些力场需要大量努力来构建，并且对给定的化学成分和应用具有高度特异性。机器学习模型的一个重要限制是使用特定于元素的特征，导致模型随元素数量的扩展性很差。这项工作介绍了高斯多极（GMP）featurization方案，利用物理相关的多极原子周围的电子密度的扩展，以产生特征向量，插值元素类型之间，并具有固定的尺寸，无论元素的数量存在。我们将GMP与神经网络相结合，将其与MD 17数据集广泛使用的Behler-Parinello对称函数进行直接比较，发现它具有更高的准确性和计算效率。此外，我们证明了基于GMP的模型可以实现QM 9数据集的化学准确性，即使外推到新元素，它们的准确性仍然是合理的。最后，我们针对开放催化项目（OCP）数据集测试了基于GMP的模型，显示出与图卷积深度学习模型相当的性能。结果表明，该特征化方案填补了构建高效和可转移的机器学习力场的关键空白。
2022-08-07 cs.LG physics.chem-ph
Molecular DFT+U: A Transferable, Low-Cost Approach to Eliminate Delocalization Error
虽然密度泛函理论（DFT）由于其成本和准确性的结合而被广泛应用，但是校正（例如，DFT+U），改善它往往需要解决相关的过渡金属化学。原则上，DFT+U的函数形式，由一组局域化的原子轨道（AO）和二次能量惩罚偏离整数占领的这些AO，使分段线性和导数不连续的确切条件的恢复。然而，对于实际的过渡金属配合物，其中原子态和配体轨道都参与成键，标准DFT+U可能无法消除离域误差（DE）。在这里，我们表明，通过引入另一种价态（即，分子轨道或MO）的基础上的DFT+U的方法，我们恢复的情况下，标准的DFT+U修正没有减少误差的效果的确切条件。这种基于MO的DFT+U还消除了DE，其中标准的基于AO的DFT+U已经成功。我们证明了我们的方法在一系列配体场强上的可转移性（即，从H_2O到CO），电子构型（即，从Sc到Fe到Zn），和自旋态（即，低自旋和高自旋）。
2021-03-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Flexible Uncertainty Calibration for Machine-Learned Interatomic Potentials
针对现有共形预测技术在机器学习原子间势不确定性量化中存在的不足，提出一种基于参数化优化的灵活校准框架，可生成更精准的预测区间，在多基准上验证了其在相关性、效率和泛化性上的优势。
2025-10-01 physics.chem-ph
Quasi-classical alternatives in quantum chemistry
本文概述了作者在发展替代量子化学方法方面取得的成就，这些方法旨在复兴定性化学思维的经典传统，而不是获得数值结果。上述传统主要是基于分子性质的可加性、可转移性和局部性原理（规则）。相应地，模型哈密顿矩阵被用于正在开发的方法中（称为准经典替代方案），其中代数参数扮演矩阵元素的角色，并且假设这些参数对于类似的原子和/或原子轨道是可转移的。此外，传递到电子结构的离域描述（像往常一样）预计将是寻求制定准经典替代方案的困难的主要来源。在分子轨道（MO）的正则方法的框架中，通过调用最近提出的模型汉密尔顿矩阵的长期（本征值）方程的方法，可以部分避免离域，其中通常初始施加的零决定性条件被替换为问题本身的某种重新表述。然而，达到同样目的的最有效的方法是通过非典型的单电子问题。后者可以通过相关哈密顿矩阵的块对角化问题来举例说明，该问题遵循布里渊定理并产生非正则（局域化）MO，并且通过相应的单电子密度矩阵（电荷-键序矩阵）的对易方程来举例说明。在这方面，大部分的注意力是支付在文章中的微扰解决方案的上述非典型问题及其影响，包括常见的量子化学描述的整个类别的化合物。
2014-02-25 physics.chem-ph
Exploring the design space of machine-learning models for quantum chemistry with a fully differentiable framework
本文提出一个集成有效电子哈密顿量预测与可微量子力学工作流PySCFAD的框架，探索混合ML/QM模型设计空间，评估多目标训练和缩减基组ML哈密顿量的准确性与可迁移性，为ML与QM组件接口设计提供指导。
2025-04-01 physics.chem-ph
Exploiting Ligand Additivity for Transferable Machine Learning of Multireference Character Across Known Transition Metal Complex Ligands
Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）
过渡金属配合物（TMC）的准确虚拟高通量筛选（VHTS）仍然具有挑战性，这是由于高多参考（MR）特性的可能性使性质评估复杂化。我们计算了剑桥结构数据库（CSD）中先前合成的过渡金属络合物中存在的5，000多个配体的MR诊断。为了完成这一任务，我们引入了一个迭代的方法，在CSD的配体的配体电荷分配一致。在这一组中，我们观察到MR字符线性相关的平均键级在分子中的所有债券的倒数值。然后，我们证明了MR特征的配体加和性在TMC中成立，这表明TMC MR特征可以从配体的MR特征的总和来推断。受这一观察结果的鼓舞，我们利用配体加和性，并开发了一种配体衍生的机器学习表示来训练神经网络，以根据组成配体的性质预测TMCs的MR特征。这种方法产生的模型具有优异的性能和优越的可转移性看不见的配体化学和组合物。
2022-05-05 cond-mat.mtrl-sci cs.LG physics.chem-ph
Unified Representation of Molecules and Crystals for Machine Learning
从第一性原理出发对原子系统进行精确模拟受到计算成本的限制。在高吞吐量环境中，机器学习可以通过在参考计算之间精确插值来显著降低这些成本。对于这一点，内核学习方法至关重要地需要一个表示，容纳任意原子系统。我们引入了一种多体张量表示，它对相同元素的平移、旋转和核排列是不变的，是唯一的、可微的，可以表示分子和晶体，并且计算速度快。竞争的能量和力的预测误差的经验证据，提出了在分子结构，晶体化学和分子动力学的变化，使用核回归和对称梯度域机器学习模型。适用性证明Pt-组/过渡金属二元系统的相图。
2022-11-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Enabling Domain-Specific Atomistic Models: A Machine Learning Potential for the Solid Acid Family
Technische Universität Ilmenau（伊尔梅瑙工业大学）
本研究提出一个针对固态酸家族的通用机器学习势，基于440万构型数据库，超越通用模型，恢复输运性质，并引入紧凑变体支持大规模模拟。
2026-10-01 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Quantum Computing in Corrosion Modeling: Bridging Research and Industry
本文提出量子-经典混合工作流，用于铝合金腐蚀中氧还原反应初始步骤的原子模拟，并评估NISQ与容错量子算法及资源需求。
2025-02-18 physics.chem-ph quant-ph
Are neural scaling laws leading quantum chemistry astray?
Princeton University（普林斯顿大学）；Vertaix
本研究针对神经缩放定律在量子化学领域的有效性展开验证，通过缩放模型容量与训练数据测试H₂键解离能预测，发现仅靠缩放无法让模型掌握基础物理规律、构建可靠的量子化学模型。
2025-09-30 cs.LG physics.chem-ph physics.comp-ph
Hessian QM9: A quantum chemistry database of molecular Hessians in implicit solvents
IBM Research Europe（IBM欧洲研究院）；Hartree Centre（哈特里中心）；Science and Technology Facilities Council（科学技术设施委员会）
本研究构建了包含41645个分子、覆盖真空及三种隐式溶剂环境的Hessian QM9数据库，验证了将势能面二阶导数纳入MLIP损失函数可提升振动频率预测精度，为真实溶剂环境下的有机分子研究提供数据支撑。
2024-08-15 cs.LG physics.chem-ph
The dark side of the forces: assessing non-conservative force models for atomistic machine learning
Laboratory of Computational Science and Modeling（计算科学与建模实验室）
本研究评估了直接预测原子间力的非保守模型在微观模拟中的问题，发现其导致几何优化和分子动力学不稳定，并提出与保守力结合使用的策略以兼顾效率与物理准确性。
2025-10-25 cs.LG physics.chem-ph
Reactive Chemistry at Unrestricted Coupled Cluster Level: High-throughput Calculations for Training Machine Learning Potentials
本研究开发了自动化无限制耦合簇计算的新方法，构建了含3119个有机分子构型的UCCSD(T)气相反应数据集，并训练出可迁移的机器学习原子间势，显著提升了力精度和活化能重现性。
2025-09-13 physics.chem-ph
An ab initio foundation model of wavefunctions that accurately describes chemical bond breaking
Microsoft Research AI for Science（微软研究院人工智能科学部）；Freie Universität Berlin（柏林自由大学）
本文提出Orbformer，一种基于深度神经网络量子蒙特卡洛的预训练可迁移波函数模型，在22,000个结构上预训练，可微调至新分子，以较低成本达到化学精度，解决键断裂的多参考难题。
2026-09-14 cs.AI physics.chem-ph stat.ML
Classification of electronic structures and state preparation for quantum computation of reaction chemistry
该研究针对反应化学量子计算的态制备难题，提出基于轨道纠缠的电子结构分类方案，明确两类多组态分子的特性，证明可借助低成本近似信息初始化反应化学的引导态。
2024-09-13 physics.chem-ph physics.comp-ph
Machine learning for accuracy in density functional approximations
SLAC National Accelerator Laboratory（SLAC国家加速器实验室）；SUNCAT Center for Interface Science and Catalysis（SUNCAT界面科学与催化中心）
本文综述了应用机器学习提升密度泛函及相关近似精度的最新进展，讨论了构建跨化学体系与材料类别可迁移的机器学习模型的前景与挑战。
2025-10-02 cs.LG physics.chem-ph
Computational Insights into PEMFC Durability: Degradation Mechanisms, Interfacial Chemistry, and the Emerging Role of Machine Learning Potentials
Organization for Research and Development of Innovative Science and Technology, Kansai University（关西大学创新科学技术研发组织）；Department of Chemistry and Materials Engineering, Faculty of Chemistry, Materials and Bioengineering, Kansai University（关西大学化学·材料·生物工程学院化学与材料工程系）
本文通过计算模型探讨PEMFC退化机制，分析化学、机械、电化学及污染驱动的退化过程，并提出多尺度建模和机器学习势的应用方向。
2026-03-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Benchmarking Universal Machine-Learned Interatomic Potentials for High-Temperature Metal-Organic Framework Chemistry
School of Physics, Chemistry and Earth Sciences, Adelaide University（阿德莱德大学物理、化学与地球科学学院）
本文通过高温度分子动力学轨迹基准测试了五种通用机器学习互原子势，揭示了ORB-v3和fairchem OMAT在不同温度下的最佳性能，但所有模型在高温条件下均存在显著误差。
2026-04-28 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
ChemReasoner: Heuristic Search over a Large Language Model's Knowledge Space using Quantum-Chemical Feedback
Pacific Northwest National Laboratory（西北太平洋国家实验室）；University of Illinois Urbana-Champaign（伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校）；Azure Quantum, Microsoft（微软 Azure 量子部门）
本研究提出ChemReasoner框架，结合LLM语言推理与GNN量子化学反馈，通过启发式搜索自动筛选高效催化剂，性能媲美专家设计方法，推动AI加速的可信催化剂发现。
2024-12-09 cs.AI cs.CE cs.LG
Density diversity in training data governs thermodynamic transferability of machine learning interatomic potentials
Seoul National University（首尔大学）；Kyung Hee University（庆熙大学）
本文提出密度多样性是构建热力学可转移MLIP的关键，通过对比温度和密度多样性训练集，发现密度多样性能更有效提升模型在不同热力学状态下的性能。
2026-05-07 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Accurate Prediction of Free Solvation Energy of Organic Molecules via Graph Attention Network and Message Passing Neural Network from Pairwise Atomistic Interactions
University of Michigan（密歇根大学）；Stanford University（斯坦福大学）
基于深度学习的方法已被广泛应用于预测制药行业中的各种分子特性，并取得了越来越多的成功。溶剂化自由能是有机合成、药物化学、药物传递和生物过程等领域的一个重要指标。然而，精确的溶剂化自由能测定是一个耗时的实验过程。此外，在没有物理样品的情况下评估溶剂化自由能可能是有用的。在这项研究中，我们提出了两个新的模型的自由溶剂化能预测的问题，基于图神经网络（GNN）架构：消息传递神经网络（MPNN）和图注意力网络（GAT）。GNN能够直接从分子的图结构中总结分子的预测信息作为低维特征，而不依赖于大量的分子内描述符。因此，这些模型能够准确预测分子特性，而无需对每个分子进行实验的耗时过程。我们表明，我们提出的模型优于所有的量子力学和分子动力学方法，除了现有的替代机器学习为基础的方法在溶剂化自由能预测的任务。我们相信，这些有前途的预测模型将适用于提高药物分子筛选的效率，并成为一个有用的工具，以促进分子药剂学的发展。
2021-04-15 cs.LG physics.chem-ph physics.comp-ph
From Accurate Quantum Chemistry to Converged Thermodynamics for Ion Pairing in Solution
University of Cambridge（剑桥大学）；Max Planck Institute for Polymer Research（马克斯·普朗克聚合物研究所）；Flatiron Institute（平顿研究所）；Harvard University（哈佛大学）；Curtin University（科廷大学）
本文通过结合机器学习和电子结构理论，实现了CaCO3在溶液中离子配对自由能的精确计算，展示了CCSD(T)理论在复杂水溶液热力学预测中的应用价值。
2026-11-13 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Nuclear Quantum Effects in Multi-Step Condensed Matter Chemistry: A Path Integral Molecular Dynamics Study of Thermal Decomposition
本文通过路径积分分子动力学研究了核量子效应在TATB热分解中的作用，发现PIMD比经典MD更快地促进分解并降低活化能。
2026-03-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Extending the atomic decomposition and many-body representation, a chemistry-motivated monomer-centered approach for machine learning potentials
针对现有机器学习势函数化学可解释性不足、效率未达传统力场水平的问题，提出以单体为中心、结合PIP与前馈NN的新方法，在水与CO₂体系中实现精度与速度的前沿平衡，为复杂分子模拟提供新路径。
2024-11-30 cond-mat.dis-nn physics.atm-clus physics.chem-ph
ANI-1: A data set of 20M off-equilibrium DFT calculations for organic molecules
University of Florida（佛罗里达大学）；University of North Carolina at Chapel Hill（北卡罗来纳大学教堂山分校）
现代理论化学中的一个重大挑战是设计和实现近似，以加快从头算方法而不损失准确性。机器学习（ML），特别是神经网络，正在成为构建各种形式的可转移原子势的强大方法。它们已成功地应用于化学、生物学、催化和固体物理学的各种应用中。然而，这些模型在很大程度上依赖于其拟合中使用的数据的质量和数量。拟合高度灵活的ML潜力是有代价的：需要大量的参考数据来正确训练这些模型。我们通过提供对大型计算DFT数据库的访问来解决这一需求，该数据库由57，454个小有机分子的20M构象组成。我们相信它将成为ML潜在社区中比较当前和未来方法的新标准基准。
2017-12-12 cs.LG physics.chem-ph physics.data-an
A Fourth-Generation High-Dimensional Neural Network Potential with Accurate Electrostatics Including Non-local Charge Transfer
机器学习潜力已经成为许多领域原子模拟的重要工具，从化学到分子生物学再到材料科学。然而，大多数已建立的方法依赖于局部性质，因此无法考虑电子结构的全局变化，这是由长程电荷转移或不同的电荷状态引起的。在这项工作中，我们克服了这一限制，通过引入第四代高维神经网络电位相结合的电荷平衡计划，采用环境依赖的原子电负性与准确的原子能量。该方法能够正确描述任意系统中的全局电荷分布，产生了更高的能量，并大大扩展了现代机器学习潜力的适用性。这是证明了一系列的系统，代表典型的情况下，化学和材料科学，是不正确的描述目前的方法，而第四代神经网络潜力是在良好的协议与电子结构计算。
2020-09-14 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Quantum-centric machine learning for molecular dynamics
University of Science and Technology of China（中国科学技术大学）
本文提出量子中心机器学习（QCML）框架，将参数化量子电路与Transformer结合，通过预训练和微调直接预测分子波函数，无需迭代变分优化即可达到化学精度，实现高效AIMD模拟。
2025-11-11 physics.chem-ph quant-ph
QuantumChem-200K: A Large-Scale Open Organic Molecular Dataset for Quantum-Chemistry Property Screening and Language Model Benchmarking
QuantumChem-200K通过提供大规模有机分子数据集和微调语言模型，实现了光引发剂筛选和光敏感材料发现的高效预测。
2025-11-23 cs.AI cs.LG physics.chem-ph
ChemGraph: An Agentic Framework for Computational Chemistry Workflows
Argonne National Laboratory（阿贡国家实验室）
本文提出 ChemGraph 智能体框架，结合图神经网络基础模型与 LLM 多智能体规划推理，自动化多方法计算化学工作流，并在 13 项基准上验证模型规模与任务分解的效果。
2025-06-03 cond-mat.mtrl-sci cs.AI cs.LG
Fast and Accurate Equivariant Foundation Models for Atomistic Simulation
Yusuf Hamied Department of Chemistry, University of Cambridge（剑桥大学）；John A. Paulson School of Engineering and Applied Sciences, Harvard University（哈佛大学）；Department of Materials Science and Engineering, Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）；Department of Molecular Science and Software Engineering, University of California, Berkeley（加州大学伯克利分校）；Sandia National Laboratories（桑迪亚国家实验室）
该研究提出基于NequIP和Allegro架构的等变MLIP基础势，解决速度与准确性的权衡问题，兼具高推理速度、强可扩展性及出色准确性，可降低超大规模数据集训练的计算成本。
2026-09-22 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
Engineering NV Centers via Hydrogen-Driven Defect Chemistry in CVD Diamonds for Quantum Applications: NVHx Dissociations into NV, Origin of 468nm Center, and Cause of Brown Coloration
本文通过杂化DFT计算和光谱分析揭示了CVD金刚石中氢在NV色心形成中的关键作用，鉴定468nm中心为NVH-缺陷，并证明NVHx复合物在辐照退火后解离为NV色心，为优化量子应用金刚石合成提供了统一缺陷化学图景。
2025-06-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
