Linear aggregation and liquid-crystalline order: comparison of Monte Carlo simulation and analytic theory
许多软物质和生物物理系统由可逆地组装成棒状聚集体的单体组成。如果密度足够高，则聚集体可以有序化成液晶相，并且液晶有序化促进聚集体的增加的生长。显示耦合聚集和液晶有序的系统包括蠕虫状胶束、有色液晶、DNA和RNA以及蛋白质聚合物和原纤维。粗粒度的分子模型，捕捉耦合聚集和液晶有序的关键功能，共同许多不同的系统是缺乏的，特别是，单体的纵横比和聚集体的灵活性，在控制相行为的作用没有得到很好的理解。本文利用蒙特卡罗模拟和解析理论研究了粘性圆柱的最小系统。圆柱形单体主要通过硬核相互作用相互作用，但可以堆叠和端对端结合。我们提出了几个不同的圆柱体的纵横比和一系列的端到端的结合能的结果。该相图在性质上类似于有色液晶的相图，具有各向同性的柱状三相点。三相点的位置对单体的长径比敏感，聚集体的持续长度随温度的变化受相互作用势的控制，表明相互作用势的形式影响体系的相行为.我们的分析理论表明，改进与以前的理论相比，在定量预测的I-N过渡相对较硬的聚集体，但需要更好地处理聚集体的灵活性。
2010-07-26 cond-mat.soft physics.bio-ph
Regimes of strong electrostatic collapse of a highly charged polyelectrolyte in a poor solvent
我们进行了广泛的分子动力学模拟的情况下，当链是在一个崩溃的状态和静电相互作用，其特征在于减少Bjerrum长度$\ell_B$，在不良溶剂中的高度带电的柔性聚乙烯（PE）链是强的。我们发现存在几个子制度，$R_g \sim \ell_B^{-γ}$，在链$R_g$的回转半径的依赖$\ell_B$。与良溶剂相反，不良溶剂的指数$γ$主要取决于抗衡离子的大小和价态。为了解释不同的子制度，我们推广现有的反涨落理论的自由能链的体积相互作用的一个更完整的帐户。这些包括链单体之间、单体与抗衡离子之间以及抗衡离子本身之间的相互作用。我们还证明了凝聚反离子的存在可以改变链单体之间的有效吸引力，并影响第二维里系数的符号。
2016-09-21 cond-mat.soft
Polyelectrolyte Persistence Length: Attractive Effect of Counterion Correlations and Fluctuations
从理论上研究了单强荷刚性双链的持续长度。采用路径积分公式计算了单体间的有效静电相互作用。我们发现显着偏离经典的Odijk，Skolnick和Fixman（OSF）的结果。单体之间的诱导吸引力是由于热波动和结合的反离子之间的相关性。静电持久长度被发现是小于OSF值，并表示可能的机械不稳定性（崩溃）的高电荷的聚电解质与多价抗衡离子。此外，我们还计算了微弯电子束上凝聚态反离子的数量。发现更多的抗衡离子被吸附相比，曼宁冷凝的圆柱。
2002-10-23 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamics and complex formation in charged and uncharged Ficoll70 solutions
本文应用脉冲场梯度核磁共振（PFG NMR）技术测量了不带电和带电多糖（Ficoll70）在水中的平移扩散。数据的分析表明，NMR信号衰减超过一定的包装分数，可以充分地拟合与双指数函数。自扩散测量还表明，Ficoll 70是一种常用的紧凑、球形聚蔗糖分子，其本身并不理想，以由单体和簇组成的稳定悬浮液的形式表现出柔软性和吸引力相互作用的迹象。此外，我们可以量化的单体和集群的分数。这项工作加强了在多孔Ficoll 70颗粒内和周围存在结合水层的图片。
2017-07-08 cond-mat.soft
Impact of Initial Charge Distributions on the Kinetics of Charged Particle Coagulation
Instituto de Ciencias de la Ingeniería, Universidad de O’Higgins（奥希金斯大学工程科学研究所）；Departamento de Física, Facultad de Ciencias Físicas y Matemáticas, Universidad de Chile（智利大学物理与数学科学学院物理系）
研究通过Smoluchowski凝聚方程探讨带电粒子聚并动力学，分析不同电荷分布和系统净电荷对聚并动力学的影响，发现电荷异质性在中间时间加速或延迟聚并，长期趋于准稳态，揭示重尾分布促进更快聚并。
2026-04-20 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Phase diagram of aggregation of oppositely charged colloids in salty water
研究了两种带相反电荷的胶体在盐水中的聚集行为。我们着重讨论了库仑相互作用在强非对称体系中的作用，其中一个胶体的电荷和尺寸远大于另一个胶体。在溶液中，每个大胶体（大离子）吸引一定数量的带相反电荷的小胶体（$Z$ -离子）形成复合物。如果两种胶体的浓度比使得复合物不带强电荷，则它们以宏观聚集体的形式凝聚。因此，在两个胶体的浓度平面中的相图由夹在复合物的稳定溶液的两个域之间的聚集域组成。聚集域有一个完全聚集的中心部分和两个对应于部分聚集的翼。本文发展了一价盐存在下相图的定量理论。结果表明，随着Debye-Hückel屏蔽半径$r_s$的减小，聚集畴增大，但部分聚集畴的相对尺寸变小。作为该理论的一个重要应用，我们考虑了带有强电荷正球（人工染色质）的长双螺旋DNA的解。我们还考虑我们的理论在体外实验与天然染色质的影响。最后讨论了大离子形状对相图的影响。
2003-11-26 cond-mat.soft
Polyelectrolytes in Solution and at Surfaces
本章讨论溶液和表面的带电聚合物（聚电解质）。聚电解质的行为与中性聚合物的行为明显不同。在本体溶液中，即不考虑表面效应，带电聚合物有两个独特的特征：第一，由于带电单体之间存在长程静电排斥，聚合物构象延伸得多，产生非常小的重叠浓度和高溶液粘度。第二，大量抗衡离子的存在增加了水溶液的渗透压，使得这种聚合物是水溶性的，这对许多应用是非常重要的。在表面上，单体-单体排斥和反离子自由度之间的相同相互作用导致许多特殊性质。特别地，吸附行为取决于本体中的聚合物和添加的盐的浓度。我们首先描述了单分子的吸附行为，并讨论了获得吸附层的必要条件和表征其宽度。根据弹性体的刚度，该层可以是平的和压缩的或盘绕的和延伸的。然后，我们进行和讨论的吸附聚电解质从半稀溶液。平均场论剖面的计算作为表面电荷密度（或表面电位），在系统中的盐的量和链上的电荷分数的函数。电荷反转的现象进行审查，并解释其相关的多层膜的形成。审查结束时，接枝聚电解质的行为的简短概述。
2001-09-25 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Kinetic Arrest in Polyion-Induced Inhomogeneously-Charged Colloidal Particle Aggregation
吸附在带相反电荷的球形胶体颗粒上的聚合物链可以显著地改变颗粒-颗粒相互作用。对于足够量的添加的聚合物，原始的静电排斥甚至可以变成有效的吸引力，并且可以形成相对大的动力学稳定的聚集体，其显示出几个意想不到的和有趣的特性和一些有趣的生物技术含义。两个相反的粒子之间的吸引力的相互作用的贡献来自于在相反的带电粒子表面的聚离子的相关吸附，导致在一个非均匀的表面电荷分布。本文采用蒙特卡罗模拟研究了聚离子诱导的胶体复合物的聚集动力学。Velegol和P.K. Thwar，Langmuir，17，2001]。结果表明，在电荷异质性的存在下，聚集过程减慢，由于逐步增加的势垒高度聚集后。在此框架内，实验观察到的聚电解质-脂质体溶液中的簇相应被视为动力学被捕状态。
2008-05-26 cond-mat.soft
Poly-liquid behaviors of self-associating fluids and mesoscopic aggregation in liquid solutions
本研究通过显式模型求解自缔合流体热力学，发现瞬态二聚体可导致介观团簇涌现，并预测团簇为富单体亚稳态液体，宏观稠密相为富二聚体，为络合情景提供证据。
2025-09-09 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Aggregation of flexible polyelectrolytes: Phase diagram and dynamics
已知溶液中带相似电荷的聚合物（称为聚电解质）在带相反电荷的反离子存在下会形成聚集结构。了解平衡相和聚集过程的动力学对诸如此类聚合物的主链柔性和电荷密度的参数的依赖性对于深入了解涉及生物聚电解质（诸如蛋白质、DNA等）的各种生物过程是至关重要的。在这里，我们使用大规模粗粒度的分子动力学模拟，以获得相图的灵活的带电聚合物的聚集结构和表征的聚集体的形态以及聚集动力学，在三价抗衡离子的存在下。根据电荷密度观察到三个不同的相：无聚集，多个小聚集体与大聚集体共存的有限束相，以及完全相分离的相。我们表明，聚合物主链的灵活性导致带电聚合物之间的强纠缠，导致在聚集过程中的额外的时间尺度。聚集动力学的这种减慢导致指数，其表征聚集体数量随时间的幂律衰减，取决于聚合物的电荷密度。这些结果是相反的刚性聚电解质，强调骨干灵活性的作用。
2017-06-30 cond-mat.soft
Early-stage aggregation in three-dimensional charged granular gas
由相同介电材料制成的中性颗粒可以由于碰撞而获得相当大的电荷并产生长程相互作用。我们进行分子动力学模拟在三维的稀释，自由冷却的粘弹性粒子，在碰撞过程中交换电荷的粒状气体。与仅由耗散引起的粘弹性粒子的聚集相比，碰撞荷电引起的静电相互作用改变了团簇的特征尺寸、形态和生长速率。平均团簇尺寸随时间呈幂律增长，其指数在带电气体中比中性情况相对较大。平均团簇尺寸的增长被发现是独立的特征库仑热能的比率，或等价地，典型的Bjerrum长度。然而，这个比率改变了增长的交叉时间。基于Smoluchowski方程的模拟和平均场计算都表明，由于静电相互作用而抑制粒子扩散有助于聚集过程。
2017-12-08 cond-mat.soft
Surfactant Mediated Particle Aggregation in Nonpolar Solvent
用时间分辨光散射技术研究了非极性介质中颗粒的聚集行为。在低浓度下，表面活性剂颗粒是弱带电的，并且悬浮液是不稳定的。随着表面活性剂浓度的增加，悬浮液逐渐变得更稳定，因为颗粒变得更高电荷。在高浓度下，颗粒被中和并且再次快速聚集。Derjaguin，Landau，Verwey，and Overbeek（DLVO）理论能够通过实验测量的表面电荷、屏蔽长度和范德华力来定量预测稳定性比。
2019-08-07 cond-mat.soft
Adsorption of polyampholytes on charged surfaces
我们研究了中性两性聚电解质在模型带电表面上的吸附，其特征在于接触角和流动电流测量。吸附的聚合物链的环尺寸分布已获得使用原子力显微镜（AFM）和最近的理论预测相比。我们发现一个定性的协议与理论，更高的表面电荷，更小的吸附层中的单体的数量，与理论一致。我们提出了一个原始的方案，为两性聚电解质的吸附表面覆盖着中性的长链和带电的短链硫醇。
2002-06-05 cond-mat.soft
Electrification in granular gases leads to constrained fractal growth
在静电力影响下的电介质粒子聚集的经验观察是电学理论的起源。由小颗粒形成的团簇的生长支撑了从微行星形成的早期阶段到气溶胶的一系列现象。然而，库仑力的集体效应的非平衡动力学和聚集过程中的颗粒气体-上述物理过程的一个模型的代表-到目前为止，逃避理论审查。在这里，我们建立了一个流体动力学描述的聚集颗粒气体，交换碰撞后的电荷和相互作用，通过长程库仑力。我们解析推导出均匀和准单分散聚集的颗粒温度，电荷方差和数密度的演变的控制方程。我们发现，一旦聚集体形成，系统服从的物理约束的特征静电动能$\mathcal{B}(t)\le 1$的几乎恒定的无量纲比。理论和详细的分子动力学模拟都证实了这种对带电团簇集体演化的约束。单体和团簇在相互作用的静电场中的不均匀聚集是以分形方式进行的。我们的理论框架可扩展到更精确的电荷交换机制，目前广泛的实验重点。此外，它说明了集体的作用，长程相互作用的耗散气体，并可能导致新的设计原则，在颗粒系统。
2019-03-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Hydrophobic hydration driven self-assembly of Curcumin in water: Similarities to nucleation and growth under large metastability, and an analysis of water dynamics at heterogeneous surfaces
由于姜黄素的有益作用经常被报道限于其小浓度，我们进行了一项研究，通过改变单体的数量来发现姜黄素在水中的聚集特性。我们的分子动力学模拟结果表明，当我们改变姜黄素单体的数量从4到16单体的平衡结构总是一个显着的结构重排的聚集态。我们发现姜黄素单体以非常明确的模式形成簇，其中它们倾向于以苯环的平行和反平行取向聚集，这通常见于蛋白质中β-折叠的形成。随着系统大小从12个增加到16个姜黄素单体，观察到平行排列的群体有相当大的增强。由于大系统尺寸的这种平行排列的普遍性，形成具有最大数量的疏水接触的更紧密堆积的簇。我们还遵循集群增长的途径，特别是从最初的隔离到最终的聚集状态的过渡。我们发现存在一个亚稳态的结构中间体，涉及一些中等大小的集群分散在解决方案中。聚集过程与高度亚稳态下的成核和生长过程相似。最终的聚集形式保持稳定，从其隔离的疏水核中完全排除水。我们还调查了集群表面附近的水结构以及它们的取向。我们发现，水分子形成一个扭曲的四面体的几何形状在第一溶剂化层的簇，强烈的相互作用与亲水基团在姜黄素的表面。姜黄素簇表面附近的这种准结合水分子的动力学比本体慢得多，这表明在蛋白质水化层中经常发现的受限运动。
2014-06-20 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Spatially Resolved Nucleated Polymerization: A Free-Boundary Model of Protein Aggregation in Concentrated Solutions
Examorphic, Inc.（Examorphic公司）
该研究提出一个自由边界模型，将蛋白质聚集的空间组织纳入动力学，通过水平集和通量条件描述生长与凝聚，计算碰撞效率，并在多体模拟中验证了聚集速率增强。
2026-09-24 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
Competition between condensation of monovalent and multivalent ions in DNA aggregation
我们讨论了高电荷的PE周围的离子的分布时，有一价和多价离子之间的竞争，指出在这种情况下，凝聚离子的数量是敏感的短程相互作用，盐，和模型依赖的近似。这种敏感性的背景下讨论了最近的实验中诱导的多价抗衡离子，如精胺和亚精胺的DNA聚集。
2004-07-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Numerical insights on ionic microgels: structure and swelling behaviour
中性微凝胶粒子具有真实的无序结构，在数值模拟方面取得了新的进展。在这项工作中，我们将这种方法扩展到共聚微凝胶的情况下，其中温敏聚合物与酸性基团混合。我们比较的情况下，抗衡离子直接与微凝胶电荷相互作用或隐式建模通过德拜-休克尔描述。我们这样做是通过进行广泛的数值模拟单一微凝胶在体积相变（VPT）变化的温度和带电单体的分数。我们发现，电荷的存在大大改变了微凝胶的结构，量化的单体密度分布和微凝胶的形状因子，特别是接近VPT。我们观察到显着的隐式和显式模型之间的偏差，后者比较更有利的可用实验。特别是，我们观察到的VPT温度的位移到较大的值作为带电单体的量增加。我们还发现，低于VPT的微凝胶-反离子复合物几乎是中性的，而它开发的VPT以上的净电荷。有趣的是，在这些条件下，塌陷的微凝胶仍然在其结构内保留了大量的抗衡离子。由于这些有趣的功能不能被捕获的隐式模型，我们的研究结果表明，它是至关重要的明确包括抗衡离子，以现实的离子温敏微凝胶模型。
2019-05-16 cond-mat.soft
Sequence disorder-induced first order phase transition in confined polyelectrolytes
本文通过统计力学模型研究受限聚电解质中序列无序对相变的影响，发现短程相互作用介导的无序导致链局域化增强及一级相变，压力由负转正，消除桥接吸引。
2024-10-23 cond-mat.soft physics.bio-ph
Bridging-induced Aggregation in Neutral Polymers: Dynamics and Morphologies
通过分子动力学模拟，研究了吸引性拥挤剂介导的中性刚性及柔性聚合物链的聚集行为，发现聚集阈值与单链塌缩转变相关，且聚集形态依赖于聚合物柔性。
2025-04-01 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Charge fluctuation effects on the shape of flexible polyampholytes with applications to Intrinsically disordered proteins
无规聚两性电解质（PA）含有沿聚合物链随机分布的带正电荷和带负电荷的单体。假设电荷之间的相互作用由德拜-休克尔势给出。我们发现，PA的大小是由静电相互作用之间的相互作用，引起的静电（PE）的效果，由于每个单体的净电荷（$σ$），和一个有效的吸引PA相互作用，由于电荷波动，$δσ$。当PA效应很重要时（${\frac{δσ}σ} > 1$），这些项之间的相互作用引起回转半径$R_g$对德拜长度倒数$κ$的非单调依赖性。在相反的极限下，$R_g$随着$κ$的增加而单调减少。PA链的模拟，使用带电珠弹簧模型，进一步证实了我们的理论预测。模拟明确表明，构象异质性表现在序列之间具有相同的PA参数。一个明确的含义是，PA序列的相位，并通过推理IDP，不能仅使用裸PA参数（$σ$和$δσ$）来确定。该理论用于计算$N$上$R_g$的变化，即一组内含子紊乱蛋白（IDP）的残基数量。对于$N$在24到441之间的某类IDP，尺寸随着$R_g \sim N^{0.6}$而增长，这与小角X射线散射（SAXS）实验的数据一致。
2018-06-14 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech q-bio.BM
