Sequential Design of Adsorption Simulations in Metal-Organic Frameworks
金属有机框架（MOFs）的大量可能结构及其无限的潜在应用促使分子建模者和研究人员开发有效评估MOFs性能的方法和模型。其中一些技术包括大规模高通量分子模拟和机器学习模型。尽管取得了这些进展，但可能使用的材料数量和潜在条件仍然对需要大量数据集的模型开发构成了巨大挑战。因此，显然需要一种算法，可以有效地探索空间，同时平衡模拟的数量与预测精度。在这里，我们介绍了如何主动学习可以顺序选择模拟条件的气体吸附，最终导致准确的吸附预测与数量级较少的模拟。我们模型吸附纯组分甲烷和二氧化碳在Cu-BTC。我们采用高斯过程回归（GPR），并使用由此产生的不确定性的预测，以指导下一个采样点的分子模拟。我们概述了该程序，并演示了该模型可以模拟吸附等温线在300 K从$10^{-6}$到300巴（甲烷）/100巴（二氧化碳）。我们还展示了这个程序如何可以用于预测吸附的温度-压力相空间的温度范围为100至300 K，和压力范围为$10^{-6}$至300巴（甲烷）/100巴（二氧化碳）
2021-09-30 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of CO$_2$ and CH$_4$ and their mixtures in gas hydrates
我们报告的结果从巨正则蒙特卡罗模拟甲烷和二氧化碳的吸附结构SI天然气水合物。纯组分系统的模拟表明，所有的甲烷网站是等效的，而二氧化碳区分两种类型的网站，大或小。吸附的混合物可以被认为是理想的，只要只有大的网站被占用。一个强烈的偏好被证明为甲烷，当较小的网站变得充满。甲烷的摩尔吸附热随组成而降低，而二氧化碳的摩尔吸附热通过一个极值，基本上是根据现场尺寸的观察。在278和328 K之间的温度和在10 $^4$和10 $^9$ Pa之间的压力下，具有CO $_2$ -CH $_4$气体混合物的水合物的亥姆霍兹能量表明某些混合物比其它混合物更稳定。结果表明，在不破坏水合物结构的情况下，存在一条将纯甲烷水合物转化为纯二氧化碳水合物的热力学途径。
2011-04-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Graph Neural Networks for Carbon Dioxide Adsorption Prediction in Aluminium-Exchanged Zeolites
Eindhoven University of Technology（埃因霍温理工大学）
本文提出一种图神经网络模型，用于快速预测铝交换沸石的CO₂吸附性质，速度比分子模拟快4到5个数量级，并能识别吸附位点及结合遗传算法生成新型沸石构型。
2024-03-28 cond-mat.mtrl-sci cs.LG
Direct Observation of Hydrogen Adsorption Sites and Nano-Cage Formation in Metal-Organic Frameworks (MOF)
利用中子粉末衍射结合第一性原理计算确定了MOF 5中的氢吸附位。金属氧化物簇是主要负责的吸附，而有机链接只起次要作用。同样重要的是，在低温和高浓度下，H2分子形成独特的相互连接的高对称性纳米簇，分子间距离小至3.0 Ang。吸氢率高达10wt%。这些结果是优化用于储氢应用的MOF材料的关键，也表明MOF可以用作模板来创建具有新特性的人工互连氢纳米笼。
2005-07-09 cond-mat.mtrl-sci
Symmetry-Informed Graph Neural Networks for Carbon Dioxide Isotherm and Adsorption Prediction in Aluminum-Substituted Zeolites
Eindhoven University of Technology（埃因霍温理工大学）；Eindhoven Artificial Intelligence Systems Institute（埃因霍温人工智能系统研究所）；Data and AI, Department of Mathematics and Computer Science, Eindhoven University of Technology（埃因霍温理工大学数学与计算机科学系数据与人工智能部）；Materials Simulation and Modelling（材料模拟与建模中心）
本文提出SymGNN，一种利用材料对称性改进铝取代沸石中CO₂吸附预测的图神经网络，通过对称操作增强参数共享和泛化，并在插值、泛化及实验等温线表征任务中验证其有效性。
2025-03-26 cond-mat.mtrl-sci cs.LG
Carbon dioxide adsorption and activation on Ceria (110): A density functional theory study
二氧化铈（CeO 2）是一种很有前途的催化剂，用于将二氧化碳（CO2）还原为液体燃料和商品化学品，部分原因是其高储氧能力，但在CeO 2表面上CO2吸附和初始活化的基本原理仍然很大程度上未知。我们使用密度泛函理论，现场库仑相互作用（DFT+U）校正，探索化学计量和还原CeO 2（110）的各种吸附位点和配置的CO2。我们的模型还原CeO 2（110）包含在最高原子层的氧空位，并在引入这些空位后进行表面重建。我们发现CO2在还原CeO 2（110）上的吸附比在化学计量CeO 2（110）上的相应吸附更有利。最稳定的吸附构型由平行于还原的CeO 2（110）表面吸附的CO2组成，分子位于氧空位附近。在吸附时也观察到CO2分子的结构变化，因此得到的O-C-O角为136.9度，C-O键的长度分别为1.198埃和1.311埃。该分子弯曲出平面，形成单齿碳酸盐，而不是由其他研究人员发现的CO吸附到化学计量的CeO 2的双齿碳酸盐。我们推断，电荷转移从还原的表面Ce 3+离子的吸附质，形成碳酸根阴离子的活化和还原过程中的第一步和裂解的C-O键。
2012-07-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Light Induced Charge Transfer from Transition-metal Doped Aluminium Clusters to Carbon Dioxide
分子与催化剂之间的电荷转移在决定光化学催化过程的效率和产率方面起着关键作用。本文采用第一性原理含时密度泛函理论研究了过渡金属掺杂铝团簇与CO $_2$分子之间的光诱导电子转移。具体来说，我们进行了一系列的掺杂剂（锆，锰，铁，钌，钴，镍和铜）的计算，并发现所得到的系统分为两类：铜和铁掺杂的集群表现出没有基态电荷转移，弱CO $_2$吸附和光诱导电子转移到CO $_2$。在所有其他系统中，我们观察到基态电子转移到CO $_2$导致强吸附和主要是光诱导的电子从CO $_2$回转移到集群。这些发现为合理设计原子级精确的铝光催化剂铺平了道路。
2021-03-26 cond-mat.mtrl-sci
The Thiocyanate Anion is a Primary Driver of Carbon Dioxide Capture by Ionic Liquids
室温离子液体捕集二氧化碳是一个既有成就又有挫折的生动研究领域。采用PM 7-MD方法模拟了300 K下1，3-二甲基咪唑硫氰酸盐对CO2的吸附。所得结果证明硫氰酸根阴离子在气体捕获中起关键作用，而1，3-二甲基咪唑鎓阳离子的影响是中等的。分解的计算波函数上的各个分子轨道证实，CO2-SCN结合超出预期的静电相互作用的离子-分子系统，并涉及部分共享的价轨道。
2014-09-07 cond-mat.mtrl-sci
Linker Functionalization and pH Tuning Enhance Solar-Driven Catalytic CO$_2$ Reduction in MOF-5
Friedrich-Schiller-Universität Jena（耶拿弗里德里希·席勒大学）；Carl von Ossietzky Universität Oldenburg（奥尔登堡卡尔·冯·奥西茨基大学）；Abbe Center of Photonics（阿贝光子学中心）
该研究通过第一性原理方法，发现配体官能化和pH调控可优化MOF-5的带隙与还原能量学，其中COOH官能化结合Sr/Ba节点的架构是可见光下CO₂还原的最优方案。
2026-11-10 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio investigation of transition metal dichalcogenides for the hydrogenation of carbon dioxide to methanol
本文通过从头算计算，比较MoSe$_2$、WS$_2$和WSe$_2$纳米结构与MoS$_2$的性质，发现Se缺陷的MoSe$_2$和WSe$_2$纳米片有利于CO$_2$选择性加氢制甲醇。
2025-04-02 cond-mat.mtrl-sci
General Theory of Absorption in Porous Materials: The Restricted Multilayer Theory
在本文中，我们提出了一种方法的推广吸附轻气体在多孔材料。这一新理论超越了朗缪尔和BET理论，这些理论是标准方法，由于它们对可能的吸附层数量的非物理假设，限制了对结晶多孔材料的应用。推导出更一般的方程为任何结晶多孔框架;限制多层理论（RMT）。我们的方法允许只考虑多孔框架的几何约束和客体分子与框架的相互作用能的气体吸收的测定。在此基础上，计算了不同温度和压力下的吸附焓最佳值。我们还提出了使用这个理论来确定拓扑等价框架系列的最佳接头长度。我们通过将其应用于金属有机框架（MOF）来验证这种理论方法，并表明它再现了7种不同材料的实验结果。我们得到的通用方程的最佳连接长度给定的多孔框架的拓扑结构。这项工作将通用方程应用于MOFs和H $_2$以创建储能材料，然而该理论可以应用于其他结晶多孔材料和轻气体，这打开了通过首先仅考虑多孔材料的几何约束来设计下一代储能材料的可能性。
2018-03-25 cond-mat.mtrl-sci
A Novel Nanoporous Graphite Based on Graphynes: First Principles Structure and Carbon Dioxide Preferential Physisorption
无处不在的石墨烯是一种严格的2D材料，由于其大的比表面积以及其机械强度和对热和化学应力的耐受性，代表了理想的吸附平台。然而，石墨烯作为块体材料具有形成不可逆团聚体的趋势，导致3D石墨结构，其中可用于吸附的面积显著减小并且没有气体嵌入的空间。本文介绍了一种由石墨三炔片形成的新型纳米多孔石墨：通过电子结构和分子动力学计算，在密度泛函理论水平上对其三维结构进行了理论评估。发现新型层状碳同素异形体几乎与原始石墨一样致密，但2D石墨炔片的固有孔隙率及其相对堆叠导致穿过材料的纳米通道，并且其亚纳米尺寸可以允许气体物质的扩散和储存。纳米通道的分子原型用于精确地确定孔内的CO2、N2、H2O和H2的第一原理吸附能和吸附比。所提出的多孔石墨对气体扩散没有显著的屏障，并且相对于燃烧前和燃烧后气流中的其他相关组分，它显示出CO2物理吸附的高倾向。
2016-10-05 cond-mat.mtrl-sci
Methane and carbon dioxide adsorption on edge-functionalized graphene: A comparative DFT study
为了优化晶体和无序纳米多孔碳基材料中的气体储存和分离，我们使用从头算密度泛函理论计算来探索化学官能化对模型碳纳米结构内暴露边缘的气体结合的影响。我们测试的几何形状，能量，和电荷分布的平面内和平面外的结合CO2和CH 4的模型锯齿形石墨烯纳米带边缘官能化与COOH，OH，NH 2，H2 PO 3，NO2，和CH 3。虽然不同的选择的交换相关功能导致的结合能的值的传播，跨官能团的趋势在很大程度上保留了每个选择，作为吸附的气体分子的最终取向。我们发现CO2的结合超过CH 4的结合大约是2倍。然而，这两种气体遵循非常相似的趋势，在连接的官能团的变化，尽管不同的分子对称性。我们的研究结果表明，NH 2，H2 PO 3，NO2和COOH官能团的存在下，可以显着增强气体结合相对于氢钝化的边缘，使边缘潜在的可行的结合位点的材料中具有高浓度的边缘碳。一阶，面内结合强度与这些基团上较大的永久和诱导偶极矩相关。剪裁碳结构增加气体吸收和改善CO2/CH 4选择性的影响进行了讨论。
2012-03-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
On the Automation of High Throughput Modeling of Adsorption In Porous Zeolitic Imidazolate Frameworks
本文提出基于第一性原理DFT的高通量自动化方法，结合孔分析、CO₂分子放置算法与碰撞检测，系统表征ZIF吸附能量学，以加速筛选和设计高性能CO₂捕集材料。
2025-04-09 cond-mat.mtrl-sci
Competitive co-adsorption of CO2 with H2O, NH3, SO2, NO, NO2, N2, O2, and CH4 in M-MOF-74 (M= Mg, Co, Ni): the role of hydrogen bonding
共吸附对于多孔材料在气体分离中的应用的重要性已经激发了基础研究，其最初集中在孔中不同气体分子的结合能（即能量学）和它们的整体传输的比较上。通过原位红外光谱和从头算模拟研究了M-MOF-74（M= Mg，Co，Ni）中几种小分子的竞争共吸附，发现最有利（金属）位置的结合能并不是预测分子吸附和稳定性的充分指标。相反，开放金属位点的占据受动力学控制，由此客体分子与MOF有机连接体的相互作用控制分子交换的反应势垒。具体而言，虽然SO2、NO、NO2、SO2、NO、NO2、N2、O2、CH 4等其他分子置换吸附在金属中心的CO2，但主要是H2O和NH3，与金属位点的结合能（~70-90 kJ/mol）高于CO2（38 - 48 kJ/mol），略高于水（~60-80 kJ/mol）。DFT模拟评估H2O->CO2和SO2->CO2交换的势垒分别为-13和20 kJ/mol，这解释了与水相比，CO2与SO2的缓慢交换。此外，计算表明，这种交换的动力学势垒是由第二客体分子的相互作用的细节决定的（例如，H2O或SO2）与MOF配体反应。
2015-03-16 cond-mat.mtrl-sci
Enhancing Direct Air Capture through Potassium Carbonate Doping of Activated Carbons
本研究通过原子模拟发现，在活性炭中掺杂碳酸钾并引入官能团可增强CO₂和水的吸附，降低吸附起始压力，促进水分子成核及氢键网络形成，从而提升直接空气捕获效率。
2025-10-07 cond-mat.mtrl-sci
The Behavior of Flexible MIL-53(Al) upon CH4 and CO2 Adsorption
渗透热力学模型的使用，结合一系列的甲烷和二氧化碳气体吸附实验在不同的温度下，允许脱落一些新的光的迷人的相行为的灵活MIL-53（铝）金属有机框架。一个通用的温度加载相图已经推导出，它表明，呼吸效应在MIL-53是一个非常普遍的现象，这应该是在有限的温度范围内观察到的，无论客体分子。此外，先前提出的MIL-53的结构转变的应力模型被证明是可转移的氙甲烷吸附。应力模型还提供了一个理论框架，了解LP/NP相混合物的存在，在接近呼吸过渡压力的压力，而不必调用多孔样品中的吸附物的不均匀分布。
2019-04-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Discovery of Novel Reticular Materials for Carbon Dioxide Capture using GFlowNets
本研究利用GFlowNets生成多孔网状材料用于二氧化碳捕获，引入matgfn包并生成matgfn-rm数据集，发现15种性能超越现有基准的新材料。
2023-10-16 cond-mat.mtrl-sci cs.CE
Phase transformation and water adsorption behavior of ALD deposited and annealed Ru and RuO2 films
本研究通过ALD合成钌薄膜并高温退火实现Ru向RuO₂的逐步相变，结合多种表征技术揭示相变规律，同时分析退火条件对薄膜水吸附与解离的影响，为电化学析水相关表面化学研究提供基础。
2024-10-30 cond-mat.mtrl-sci
On the use of Water and Methanol with Zeolites for Heat Transfer
减少二氧化碳排放已成为社会的必须，对于寻找替代能源来满足能源需求至关重要。基于吸附的冷却和加热技术正受到热能存储应用的关注。本文采用准平衡程序升温脱附和吸附实验，结合蒙特卡罗模拟，研究了极性工质在疏水和亲水分子筛中的吸附。我们测量并计算了高硅HS-FAU、NaY和NaX沸石中水和甲醇的吸附等压线。我们使用实验吸附等压线开发一套参数来模拟甲醇和沸石和阳离子之间的相互作用。一旦有这些极性分子的吸附，我们使用的Dubininin-Polanyi的吸附的潜在理论的基础上的数学模型来评估的性能的吸附工质的热存储应用。我们发现，使用分子模拟是一种替代调查储能应用，因为我们可以复制，补充和扩展实验观察。我们的研究结果突出了通过改变Al含量来最大化储热装置的工作条件来控制沸石的亲水/疏水性质的重要性。
2022-08-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Unravelling H$_2$ chemisorption and physisorption on metal decorated graphene using quantum Monte Carlo
本研究采用量子扩散蒙特卡洛方法计算Li、Na、Ca、K修饰石墨烯的氢吸附能，验证了Ca修饰石墨烯上Kubas结合的可行性，发现常用DFT方法与DMC结果存在非系统性差异，为储氢材料筛选提供高精度参考。
2023-08-29 cond-mat.mtrl-sci
Accuracy of Density Functional Theory in Prediction of Carbon Dioxide Adsorbent Materials
我们已经进行了一个彻底的计算研究，以评估的准确性的密度泛函理论（DFT）方法在描述的CO2与模型碱土金属（AEM，钙和锂）装饰的碳结构，即蒽（C14 H10）分子的相互作用。我们发现，气体吸附能和平衡结构的结果与标准（即LDA和GGA）和混合（即PBE 0和B3 LYP）交换相关泛函的DFT得到的结果显着不同的二阶Moller-Plesset微扰理论（MP2），一个准确的计算量子化学方法。发现的主要分歧主要可以合理化的电子相关误差，导致不准确的电荷转移和分子之间的静电库仑相互作用。有趣的是，我们发现，当蒽中AEM原子的浓度被调整为尽可能接近AEM修饰的石墨烯的电子结构时，混合交换相关DFT和MP2方法提供了定量相似的结果。我们讨论了我们的工作在建模和表征目前寻求碳捕获和封存材料的影响。
2013-01-14 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Chromium-doped uranium dioxide fuels: A review
本文综述了Cr掺杂UO2燃料的研究，阐明Cr取代掺入控制溶解度、Cr/Cr2O3氧化还原影响U扩散，液相烧结促进晶粒生长，并展望结合机器学习加速其应用。
2025-10-09 cond-mat.mtrl-sci
Computing chemical potentials of adsorbed or confined fluids
本研究提出一种利用静态结构因子、热力学积分和自由能微扰计算吸附或受限流体绝对化学势的框架，并成功应用于MOF中二氧化碳和碳纳米管中水的吸附等温线计算。
2023-02-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Revealing the nontrivial topological surface states of catalysts for effective photochemical carbon dioxide conversion
本研究通过固相法在拓扑合金Os3Sn7中掺杂Ir，利用非平凡拓扑表面态加速电荷分离和CO2活化，显著提升光催化还原CO2为CO和CH4的性能。
2024-08-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Unravelling Water Stability and Electrical Conductivity of 2D Layered Metal-Organic Frameworks in Aqueous Solutions
通过分子动力学模拟结合周期性电子结构计算，研究了二维层状导电Cu 3（HHTP）2和Cu 3（HTTP）2金属有机骨架的六边形一维孔道中界面水和受限水的结构、化学和动力学性质（HHTP= 2，3，6，7，10，11-六羟基苯并菲，HTTP = 2，3，6，7，10，11-六硫代苯并菲）。比较所研究的2D MOFs的体模型与板模型中的水吸附表明，水通过与有机连接体形成氢键而不是通过配位到配位不饱和的开放Cu 2+位点而优先吸附在骨架壁上。理论预测，在Cu 3（HTTP）2中，范德华相互作用更强，这有助于MOF保持其层状形态，允许非常少的水分子扩散到层间空间中。在这项工作中提出的数据是通用的，并有助于实施新的战略，以保持完整性，以及在水溶液中的多孔材料的导电性。
2020-11-15 cond-mat.mtrl-sci
Fracturing graphene by chlorination: a theoretical viewpoint
受最近光氯化实验的启发[B. Li等人，ACS Nano 5，5957（2011）]，我们在理论上研究了氯与石墨烯的相互作用。在以前的理论研究中，氯和碳原子之间的共价结合在吸附到石墨烯基面上时是难以捉摸的。有趣的是，在他们最近的实验中，Li等人根据石墨烯平面顶部的氯的化学键合解释了他们的数据，这与碳杂化和石墨烯纳米结构域形成中从sp2到sp3的变化有关。我们研究的假设，这些域实际上是断裂的石墨烯与氯化的边缘，并比较含氯的石墨烯边缘终端的能量，无论是在锯齿形和扶手椅方向，氯吸附到无限的石墨烯。我们的研究结果表明，边缘氯化是有利于吸附在实验条件下与自由基原子氯和边缘氯化与sp3杂化边缘碳是稳定的，在环境条件下。从头算分析表明，氯的存在能够破坏原始石墨烯层。最后，我们讨论了二氧化硅衬底对石墨烯氯化的可能影响。
2012-01-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
A generative artificial intelligence framework based on a molecular diffusion model for the design of metal-organic frameworks for carbon capture
Data Science and Learning Division, Argonne National Laboratory（阿贡国家实验室数据科学与学习分部）；Center for Biophysics and Quantitative Biology, University of Illinois at Urbana-Champaign（伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校生物物理学与定量生物学中心）；Multiscale Materials and Manufacturing Lab, University of Illinois Chicago（芝加哥伊利诺伊大学多尺度材料与制造实验室）；Department of Materials Science and Engineering, Northwestern University（西北大学材料科学与工程系）；Department of Computer Science, University of Chicago（芝加哥大学计算机科学系）；Department of Physics, University of Illinois at Urbana-Champaign（伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校物理系）
本文提出GHP-MOFassemble生成式AI框架，基于分子扩散模型设计高CO2吸附容量且可合成的MOFs，经多步筛选验证，所得前六种MOFs的CO2容量超过2 m mol/g，优于假设数据集中96.9%的结构。
2024-03-12 cond-mat.mtrl-sci cs.AI
Decoding local framework dynamics in the ultra-small pore MOF MIL-120(Al) CO2 sorbent with Machine Learned Potentials
本文结合DFT与机器学习势研究超小孔MOF MIL-120(Al)中桥接羟基的局域动力学，揭示六种低能垒μ2-OH取向及其对CO2吸附几何与能量学的调控作用。
2025-08-28 cond-mat.mtrl-sci
Modeling of Light Gases Purification and Carbon Dioxide Capture by 1B-3N and 1N-3B Defects
在这项研究中，我们表明，缺陷的h-BN（1B-3 N和1 N-3B缺陷）可以作为一个合适的膜，用于氢纯化和氦分离，使用密度泛函理论（DFT）计算和分子动力学模拟（MD）。在300 K时，密度泛函理论计算表明，$H_2/CO_2$、$H_2/N_2$、$H_2/CO$和$H_2/CH_4$对1B-3 N的选择性分别为$1 \times 10^{26}$、$6 \times 10^{49}$、$2 \times 10^{40}$和$1 \times 10^{94}$，而对1 N-3B的选择性分别为$9 \times 10^{13}$、$1 \times 10^{21}$、$1 \times 10^{19}$和$1 \times 10^{42}$.虽然1B-3 N缺陷的选择性比1 N-3B缺陷高得多，但是该缺陷的磁导率比工业极限低得多。为了验证1 N-3B缺陷气体分离性能的DFT计算结果，进一步进行了经典分子动力学模拟。除了$H_2/CO_2$外，分子动力学模拟证实了DFT计算的结果。这表明，如果温度升高，$H_2$的选择性将增加。这一现象可以用不同温度下$CO_2$分子的概率密度分布来解释。这些模拟表明，h-BN对$CO_2$分子具有良好的吸附，是一种合适的$CO_2$捕获膜。最后，优异的选择性以及可接受的渗透性使得h-BN上的1 N-3B缺陷，这是用于He分离和$H_2$纯化的有前景…
2020-04-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Interpretable Inverse Design of Metal-Organic Frameworks with Large Language Model Agents
提出LLM4MOF框架，利用大语言模型智能体通过化学推理、候选MOF构建和模拟测试的闭环迭代，实现可解释的逆向设计，在六项任务中高效搜索高性能结构。
2026-09-15 cond-mat.mtrl-sci cs.AI cs.CL
Heterometallic Metal-Organic Frameworks of MOF-5 and UiO-66 Families: Insight from Computational Chemistry
我们研究的能量稳定性和结构特征的双金属有机框架。这种杂金属MOF可以由两种类型的阳离子之间的部分取代产生，可以具有例如用于催化或气体吸附的特定物理或化学性质。我们在这里的工作，通过计算化学提供一个微观的理解，CNOMOFs和其结构内的阳离子分布。我们开发了一种方法的基础上，通过在密度泛函理论水平上的量子化学计算系统地研究可能的阳离子分布在所有阳离子比例。我们分析所产生的的dos框架的能量，并将它们与各种无序描述符（dos框架拓扑结构的功能，无论确切的原子位置）相关联。我们将我们的方法应用于已知具有异金属性的两个MOF家族：MOF-5（具有二价金属离子）和UiO-66（具有四价金属离子）。我们观察到，双金属性是总体上更有利的对大小非常接近对方的阳离子，由于二级建筑单位内的电荷转移机制。对于相互尺寸差异显着的阳离子对，金属混合总体上不太有利，并且能量与连接体的配位环境显着相关，决定了它们适应混合诱导应变的能力。这种效应在UiO-66家族中特别强，因为簇配位数高。
2019-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Capturing Coordination Core Topology in Metal--Organic Frameworks Using Persistent Mayer Homology
University of Georgia（佐治亚大学）；Pacific Northwest National Laboratory（太平洋西北国家实验室）
本研究引入持久迈耶同调（PMH），结合元素分辨持久同调（ERPH）预测8种氮氧相关吸附与自扩散性质，其配位核心表示提升了预测性能，为MOFs等材料设计提供拓扑框架。
2026-10-14 cond-mat.mtrl-sci
Water Reaction Mechanism in Metal Organic Frameworks with Coordinatively Unsaturated Metal Ions: MOF-74
水解离代表了催化中最重要的反应之一，对表面和纳米科学至关重要[例如，Hass等人，Science，1998，282，265-268; Brown等人，Science 2001，294，67-69; Bikondoa等人，Nature 2005，5，189-192]。然而，大多数氧化物表面上的解离机制并没有得到很好的理解，由于制备表面结构和表征反应途径的实验挑战。为了解决这个问题，我们提出了金属有机框架MOF-74作为一个理想的模型系统来研究水反应。它的晶体结构被很好地表征;金属氧化物节点模拟具有暴露阳离子的表面;并且它在水中降解。结合原位红外光谱和第一性原理计算，我们探索了作为蒸汽压和温度的函数的MOF-74/水相互作用。在这里，我们表明，虽然吸附是可逆的水冷凝压力（~19.7托）以下，在室温下，反应发生在~150摄氏度，即使在低水蒸气压。这一重要的发现是明确地证明了一个明确的光谱特征的直接反应，使用D2 O，这是不存在使用H2O由于强声子耦合。具体地说，尖锐的吸收带出现在970 cm-1时，D2 O被引入在150厘米以上，我们归因于O-D弯曲振动的酚连接。虽然H2O经历类似的解离反应，但相应的O-H模式与MOF振动的耦合太强而无法检测。相比之下，O-D模落在MOF的声子隙中并保持局域化。
2014-11-21 cond-mat.mtrl-sci
Mofasa: A Step Change in Metal-Organic Framework Generation
Mofasa通过全原子潜在扩散模型实现了MOFs生成的重大突破，提供高精度生成和大规模结构库支持。
2025-12-01 cond-mat.mtrl-sci cs.LG
Machine learning with persistent homology and chemical word embeddings improves prediction accuracy and interpretability in metal-organic frameworks
Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）；Toyota Research Institute（丰田研究院）；IMDEA Materials Institute（IMDEA材料研究所）
机器学习已经成为材料发现的一种强大方法。它的主要挑战是选择创建可解释的材料表示的功能，在多个预测任务中有用。我们引入了一个端到端的机器学习模型，该模型自动生成描述符，以捕获材料结构和化学的复杂表示。这种方法建立在计算拓扑技术（即持久同源性）和自然语言处理的词嵌入基础上。它直接从材料系统自动封装几何和化学信息。我们通过预测不同条件下的甲烷和二氧化碳吸附，在多个纳米多孔金属有机框架数据集上展示了我们的方法。我们的研究结果表明，与从常用的手动策划特征构建的模型相比，目标之间的准确性和可转移性都有相当大的提高，始终实现均方根偏差平均降低25-30%，R2得分平均增加40-50%。我们的方法的一个关键优势是可解释性：我们的模型确定了在不同压力下与吸附最相关的孔，这有助于理解材料设计的原子级结构-性能关系。
2021-03-31 cond-mat.mtrl-sci cs.LG math.AT
Active high-entropy photocatalyst designed by incorporating alkali metals to achieve d0+d10+s0 cationic configurations and wide electronegativity mismatch
本研究提出将高低电负性元素引入过渡金属基催化剂的策略，制备出含碱金属铯、具有d0+d10+s0混合阳离子构型的高熵氧化物TiNbTaGaCsO9，无需助催化剂即可显著提升光催化制氢和CO2制甲烷的活性。
2025-10-22 cond-mat.mtrl-sci
Sustainable Metal-Organic Framework Water Harvesters in the Artificial Intelligence Era
Department of Chemistry, Washington University（华盛顿大学化学系）；Institute of Materials Science & Engineering, Washington University（华盛顿大学材料科学与工程学院）
本文探讨了金属有机框架（MOF）在干旱条件下水收集的设计原理，并介绍了人工智能（AI）、大语言模型（LLM）和数据挖掘如何加速高性能吸附剂的发现。
2026-06-17 cond-mat.mtrl-sci cs.AI
The Open DAC 2023 Dataset and Challenges for Sorbent Discovery in Direct Air Capture
Meta AI, Meta（Meta AI，Meta）；Georgia Institute of Technology（佐治亚理工学院）
提出ODAC23数据集，包含超3800万次DFT计算，覆盖8400余种MOF材料，并训练ML模型近似DFT计算，为直接空气捕获等应用中的MOF吸附剂发现提供基准。
2023-11-27 cond-mat.mtrl-sci cs.LG
Open Catalyst Experiments 2024 (OCx24): Bridging Experiments and Computational Models
为缩小AI计算模型预测与实验结果的差距，构建了OCX24数据集，包含572个催化剂数据及441个电极测试结果，并结合6.85亿次AI加速弛豫计算，成功通过数据驱动方法独立预测出Pt为析氢反应顶级候选材料。
2024-11-18 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Quantum Monte Carlo method for metal-film catalysis: water addition to carbon monoxide adsorbed on Pt/Al(111), a route to hydrogen
氢生产作为化石燃料的清洁，可持续替代品正在加快步伐。巴黎戴高乐机场的容量翻倍计划已经停止，即使是在即将到来的奥运会期间，也要等到氢动力飞机投入使用。因此，研究催化选择性制氢和优化催化剂结构是及时的。90%以上的化学品生产使用固体催化剂.研究了一氧化碳（CO）在廉价Al（111）支撑的铂薄膜上的吸附。一氧化碳与水反应产生氢气（水煤气变换）。量子蒙特卡罗方法是唯一一种足够精确的方法来研究在紧密堆积的Pt/Al（111）上催化反应的早期步骤。许多化学反应都涉及键的离解。这个过程通常是固体表面限速反应步骤的关键。由于Hartree-Fock和DFT方法对键断裂的描述很差，因此使用了我们的嵌入活性位点方法。这项工作展示了一种新的量子蒙特卡罗（QMC）方法。所研究的水煤气变换反应步骤是将水加到预先吸附在Al（111）支撑的Pt单分子膜上的CO上。水分子只是部分离解。它的氧原子与CO结合，产生吸附的COOH和Pt-H。这种协同增加是限速的。在随后的步骤中，吸附的甲酸盐物质（具有酸性氢）分解成二氧化碳，并且在质子迁移到Pt-H之后，获得清洁的产物H $_2$。发现QMC活化势垒为64.8 $\pm$ 1.5 kJ/mol。因此，QMC是令人鼓舞的调查类似的催化体系。
2022-05-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
