A study of aliphatic amino acids using simulated vibrational circular dichroism and Raman optical activity spectra
用密度泛函理论（DFT）方法模拟了脂肪族氨基酸在气相（中性形式）和溶液（两性离子形式）中的振动旋光性（VOA）光谱，如振动圆二色性（VCD）和拉曼旋光性（ROA）光谱，以及它们各自的红外（IR）和拉曼光谱。DFT模型，这是验证了良好的协议与现有的实验拉曼光谱和ROA光谱的丙氨酸在溶液中，研究其他脂肪族氨基酸。推断的（IR）密集区域（低于2000 cm-1）揭示了烷基侧链的特征，而拉曼密集区域（高于3000 cm-1）包含氨基酸中官能团的信息。此外，手性碳的氨基酸（除了甘氨酸）占主导地位的VCD和ROA光谱在气相中，但甲基振动产生更强的VCD和ROA信号在溶液中。C-H相关的不对称振动主导VOA光谱（即，VCD和ROA）> 3000 cm-1，反映了氨基酸的侧链结构。最后，脂肪族氨基酸的羧基和C（2）H模式以及侧链振动在VCD/IR和ROA/Raman光谱中非常活跃，这使得这种振动光谱方法成为研究生物分子的一种非常有吸引力的手段。
2013-05-22 physics.chem-ph
On the Experimental Estimation of Surface Enhanced Raman Scattering (SERS) Cross Sections by Vibrational Pumping
本文对振动泵浦表面增强拉曼散射（SERS）截面的实验估计进行了深入的分析。本文强调了该技术的优点和缺点，指出了主要方面和局限性，并提供了基本的物理概念来解释实验结果。给出了几种常用SERS探针的实例，并对未来可能的发展进行了讨论。
2006-04-23 physics.chem-ph physics.optics
Comparing and Contrasting Vibrational Wavepacket Dynamics and Impulsive Stimulating Raman Scattering Descriptions of Pump-Probe Spectroscopy: A Theoretical Study
Indian Institute of Science Education and Research Mohali（印度科学教育与研究学院莫哈利分校）
本文通过模拟泵浦-探测光谱中的三阶非线性信号，比较了波包动力学与脉冲激发拉曼散射两种方法的异同，指出非相邻振动能级的相干性需计算以与波包方法一致。
2026-04-12 physics.chem-ph
Vibrational infrared and Raman spectra of the methanol molecule with equivariant neural-network property surfaces
ELTE, Eötvös Loránd University, Institute of Chemistry（厄特沃什·罗兰大学化学研究所）；Department of Physics, University of Warwick（华威大学物理系）；Warwick Centre for Predictive Modelling, School of Engineering, University of Warwick（华威大学工程学院预测建模中心）
本文利用从头电子结构数据和等变神经网络计算了甲醇分子的电偶极矩和极化率表面，用于计算振动红外和拉曼强度，结果与实验数据高度一致，为甲醇分子的量子动力学模型和天体物理应用提供了重要基础。
2026-04-30 physics.chem-ph
Stochastic Liouville Equations for Femtosecond Stimulated Raman Spectroscopy
电子和分子的振动动力学通常通过使它们经受两次与快速光化脉冲的相互作用来研究，所述快速光化脉冲使它们处于非稳态，并且在可变延迟周期$T$之后，用由宽带和窄带脉冲的组合诱导的拉曼过程探测它们。这种被称为飞秒受激拉曼光谱（FSRS）的技术可以有效地探测时间分辨的振动共振。我们展示了如何FSRS信号可以建模和解释使用随机刘维尔方程（SLE）最初开发的NMR线型。SLE提供了一个方便的模拟协议，可以描述复杂的动力学，由于耦合到集体坐标在低得多的成本，一个完整的动力学模拟。澄清了振动变化和失相之间的时间尺度没有分离时出现的色散特征的起源。
2015-03-29 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Coherent anti-Stokes Raman spectroscopy in the presence of strong resonant signal from background molecules
使用宽带飞秒激光脉冲的光谱学通常涉及具有接近共振频率的多个分子种类的同时激发。解释来自分子混合物的集体光学响应通常需要对检测到的时间分辨信号进行傅立叶分析。我们提出了一种替代方法分离相干光学响应从两个分子物种与相邻的激发共振（在这里，氧气和二氧化碳的振动模式）。我们利用振转耦合作为一种机制，抑制强振动响应的主要分子物种（O $_{2}$）。相干振转动力学导致长的“沉默窗口”的零信号从氧分子。在这些静默窗口中，检测到的信号仅源自少数种类（CO $_{2}$），从而能够实现O $_2$ /CO $_2$混合比的无背景检测和表征。与傅立叶分析相比，我们的技术不需要飞秒时间分辨率或时间延迟扫描。
2012-10-18 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Theory of selective excitation in Stimulated Raman Scattering
一个半经典模型被用来调查的可能性，选择性地激发两个紧密间隔，非耦合拉曼跃迁之一。产生拉曼相干性的强泵浦脉冲的持续时间比分子的振动周期短（相互作用的脉冲状态）。脉冲形状被发现，提供增强或抑制特定的振动激励。
2003-06-25 physics.chem-ph
Electronic and vibrational properties of V$_2$C-based MXenes: from experiments to first-principles modeling
本文采用密度泛函理论研究了V $_2$ C和V $_2$ CT $_2$（T = F，O，OH）的二维单分子膜的电子和振动性质.首先，对V $_2$ C基MXene相的原子结构进行了优化，并讨论了它们各自的动力学稳定性。其次，电子能带结构的计算表明，V $_2$ C是金属以及所有相应的功能化系统。第三，利用密度泛函微扰理论计算了V $_2$ C基MXene的振动性质（声子频率和光谱），并首次报道了这些性质。拉曼（E $_g$，A $_{1g}$）和红外活性（E $_u$，A $_{2u}$）的振动模式进行预测\textit{ab initio}的目的是与计算的振动模式的实验拉曼峰，并指定它们与特定的原子运动。强调的振动性质上的端基的效果，以及对相应的拉曼峰的存在和位置。我们的研究结果提供了新的见解的识别和表征的V $_2$ C为基础的样品，使用拉曼光谱。
2018-03-28 physics.chem-ph
Visually Constructing the Chemical Structure of a Single Molecule by Scanning Raman Picoscopy
纳米腔等离子体激元场的强空间限制使得可以可视化单个分子的内部结构，甚至可以区分其在真实空间中的振动模式。有了这样不断提高的空间分辨率，预计可以实现分子的完整振动成像，以揭示分子结构细节。在这里，我们展示了一个单一的镁卟啉分子的单振动模式的完整的拉曼图像上的lngström水平，揭示了在真实空间中的每个振动模式的不同特征。此外，通过利用潜在的干涉效应和拉曼指纹数据库，我们提出了一种新的结构确定方法，称为扫描拉曼微微显微镜，以展示如何使用此类超高分辨率光谱显微镜振动图像来视觉组装化学结构单个分子通过简单的乐高积木般的构建过程。
2019-12-05 physics.chem-ph physics.optics
Seeing the vibrational breathing of a single molecule through time-resolved coherent anti-Stokes Raman scattering
分子内化学键的运动可以通过超快非线性光谱学以振动波包的形式被实时观察到。这种非线性光学测量通常在大的分子系综上进行，并且因此被限制到可以保持系综相干性的程度。在这里，我们描述振动波包运动的单分子，通过时间分辨，表面增强，相干反斯托克斯拉曼散射记录。在环境条件下，通过为分子配备偶极纳米天线（金哑铃）来实现检测单个分子运动所需的灵敏度。与系综中的测量相反，单个分子上的振动相干性不会退相。它产生具有特征统计的相位波动。我们提出了离散采样的统计状态的时间演化，并突出了独特的信息内容的特征，早期的信号概率分布函数。
2014-02-20 physics.chem-ph physics.optics
Two-dimensional IR-Raman spectroscopy of vibrational polaritons: Role of dipole surfaces
University of Delaware（特拉华大学）；University of Würzburg（维尔茨堡大学）
本文通过CavMD模拟研究了振动强耦合下液态水的二维红外-拉曼光谱，强调一致的偶极子表面模型对谱线分裂和极子分支形成的重要性。
2026-03-25 physics.chem-ph
Temperature dependence of Coherent versus spontaneous Raman Scattering
本文揭示了多激光场引入的相消干涉会降低甚至消除相干拉曼散射的热灵敏度，并提出利用振动热谱带等非谐特征来实现相干拉曼测温。
2024-05-01 physics.chem-ph physics.optics
Excited-state energy surfaces in molecules revealed by impulsive stimulated Raman excitation profiles
光物理和光化学过程是由瞬态振动和电子自由度之间的相互作用所决定的，这些自由度最终由多维势能面（PES）决定。接地和激发PES之间的差异被编码在共振拉曼带的相对强度中，但它们在实验上具有挑战性，需要在相同条件下在多个波长处进行测量。在这里，我们进行了双色脉冲振动散射实验，通过脉冲泵发射核波包运动，并通过共振拉曼过程与延迟探针记录它们与目标激发态势的耦合，在整个样品吸收的单次测量中产生无背景振动光谱。建立在与产生拉曼信号的激发态流形共振的多个路径之间的干扰上，我们展示了如何通过改变探测啁啾、解码沿不同正常模式的核位移并揭示多维PES来实验性地调整它们的相对相位。我们的结果与含时密度泛函理论进行了验证。
2021-09-24 physics.chem-ph
Raman and Infrared spectra of (BaF2)n (n=1-6) clusters
在密度泛函理论框架下研究了碱土金属氟化物团簇（BaF 2）n（n=1-6）的振动性质.计算的拉曼和红外光谱表明，随着团簇尺寸的增加，拉曼和红外峰位向低频区域移动。并将计算结果与BaF_2晶体的振动光谱进行了比较。虽然小尺寸团簇缺乏平移对称性，但（BaF 2）5-6的结构和振动特性更接近体相。
2015-05-01 cond-mat.mes-hall physics.atm-clus physics.chem-ph
Broadband impulsive stimulated Raman spectroscopy reveals electronic state-specific vibronic coupling and vibrational coherence transfer through nonadiabatic electronic coupling
Indian Institute of Science Education and Research Mohali（印度科学教育研究所莫哈利分校）；RIKEN（理化学研究所）
研究通过脉冲泵/宽带探测激发碘的基态和激发态振动波包动力学，提出准确的拍频校正方法以分离相干振动动力学，揭示电子态特异性振动耦合和相干转移。
2026-04-26 physics.chem-ph
Electronic structure, vibrational stability, infra-red, and Raman spectra of B24N24 cages
我们研究了B24N24笼的三个候选结构的振动稳定性，并报告了它们的红外（IR）和拉曼光谱。所考虑的候选结构是具有八面体O对称性的圆形笼，满足孤立正方形规则的S_4对称性笼，以及结合（4，4）纳米管帽并包含两个额外正方形和八边形的S_8对称性笼。计算是在密度泛函理论，在所有的电子水平，与大的基础设置，并在广义梯度近似。垂直电离势（VIP）和静态偶极极化率也报告。S_4和S_8笼在能量上接近简并，比O笼多出六个八角形和正方形。三个簇的IR和Raman光谱显示出显着的差异，从而提供了一种方法来识别和可能的合成笼。
2004-07-06 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
Complementary Vibrational Spectroscopy
由红外吸收光谱和拉曼散射光谱组成的振动光谱广泛用于各种科学和工业领域的无标记光学传感和成像。群论指出，这两种分子光谱学方法对不同点群中的振动敏感，并提供互补的振动光谱。因此，完整的振动信息不能通过单一的光谱设备获得，这阻碍了振动光谱的全部潜力。在这里，我们展示了同时红外吸收和拉曼散射光谱，使我们能够测量完整的宽带振动光谱的分子指纹区域与一个单一的仪器的基础上的超短脉冲激光。该系统是基于双模态傅里叶变换光谱，通过有效地利用非线性光学效应。我们的概念验证实验展示了快速，宽带和高光谱分辨率的测量有机液体的互补光谱，用于精确和准确的分子分析。
2019-04-05 physics.chem-ph
Single-pulse stimulated Raman scattering spectroscopy
我们演示了使用单个飞秒脉冲的受激拉曼散射光谱的采集。高分辨率的振动光谱是通过使用频谱整形对宽带输入脉冲频谱中的窄带频率进行相移而获得的。通过检查与样品相互作用后在光谱中形成的振幅特征来解析振动光谱。使用这种技术，低频拉曼谱线（<100 cm ^-1）可以直接分辨。
2011-03-21 physics.chem-ph physics.optics
Selective excitation of molecular vibrations via a two-mode cavity Raman scheme
本文提出双腔拉曼方案，利用电子强耦合和STIRAP过程，在基态中高效选择性激发分子振动态，为控制化学反应提供新途径。
2025-09-09 physics.chem-ph
The ro-vibrational $ν_2$ mode spectrum of methane investigated by ultrabroadband coherent Raman spectroscopy
本文首次将超宽带 fs/ps CRS 用于甲烷 ν₂ 振转光谱，建立含五支跃迁与碰撞线宽的时域模型，并在扩散火焰中实现多物种同步检测与测温验证。
2023-07-24 physics.chem-ph
Single-Beam Coherent Raman Spectroscopy and Microscopy via Spectral Notch Shaping
拉曼光谱是研究分子振动模式和结构的关键技术之一。在相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）光谱中，分子振动光谱通过泵浦、斯托克斯和探测光子的三阶非线性相互作用来解析，通常使用具有多个光束和激光源的复杂实验装置。虽然CARS已经成为一种广泛应用的无标记化学成像和污染物检测技术，但其多源，多光束实验实施具有挑战性。在这项工作中，我们提出了一个简单的，易于实施的计划进行单光束CARS光谱和显微镜使用一个单一的飞秒脉冲，由一个可调窄带陷波滤波器成形。作为多源的替代，单个宽带脉冲同时提供泵浦、斯托克斯和探测光子，激发宽带振动能级。利用谐振光子晶体板状滤波器形成的可调谐光谱陷波作为窄带延时探针，获得了高光谱分辨率。使用该方案，整个振动频谱可以在单次多路复用测量中解析，从而避免了对多源配置或复杂脉冲整形装置的需要。我们展示了在300 cm ^{-1}-1000 cm ^{-1}光谱范围内的各种样品的高分辨率单光束显微光谱和振动成像。
2010-02-04 physics.chem-ph physics.optics
From Steady-State to Ultrafast: Resonance Raman Approaches for Biological Samples
Université Paris-Saclay, CEA, CNRS, Institute for Integrative Biology of the Cell (I2BC)（巴黎萨克雷大学，法国原子能和替代能源委员会，法国国家科学研究中心，细胞整合生物学研究所）
该研究针对生物体系中目标生色团振动信号被基质掩盖的问题，介绍共振拉曼（RR）光谱的原理，并扩展出飞秒受激共振拉曼光谱（FSRRS），实现复杂体系中瞬态物种的分离。
2026-08-25 physics.bio-ph physics.chem-ph q-bio.BM
Accelerating molecular vibrational spectra simulations with a physically informed deep learning model
本文提出一种物理信息的高维神经网络势架构，通过机器学习分子动力学模拟准确预测红外和拉曼光谱，在吡嗪上验证了其高精度和效率。
2024-02-10 physics.chem-ph
Selective Excitation of Vibrations in a Single Molecule
本研究利用扫描隧道显微镜中的共振拉曼光谱，通过精细调节激光波长至振动电子跃迁共振，实现了单分子振动模式的选择性激发与探测，为表面分子化学转化调控奠定基础。
2024-03-14 physics.chem-ph physics.optics
Structure and vibrational properties of methane up to 71 GPa
单晶同步辐射X射线衍射，拉曼光谱，和第一性原理计算已被用来确定分子甲烷的高压（HP）相的结构高于20 GPa高达71 GPa。HP相的结构是三方R3，其可以表示为立方相B的畸变，先前在7-15 GPa下记录并在此确认。通过第一性原理计算得到了HP相中氢原子的19个位置。分子占据四个不同的晶体学网站在B相和11个网站在HP相，这导致分裂的拉曼光谱中检测到的分子拉伸模式，并分配在这里基于22一个很好的协议从第一原理计算的拉曼光谱。
2021-10-14 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Molecular Polarizability under Vibrational Strong Coupling
本研究基于腔 Born-Oppenheimer Hartree-Fock 与线性响应理论推导强耦合分子静态极化率，揭示集体振动强耦合引起的单分子局部性质变化，并统一比较其对红外与拉曼光谱的影响。
2025-03-21 physics.chem-ph
Directional Anisotropy of the Vibrational Modes in 2D Layered Perovskites
有机/无机层状钙钛矿中的振动模式对于其光电性质具有根本的重要性。这些材料的Ruddlesden-Popper相的分级结构允许相对于八面体平面中的伪立方晶格的主轴的振动模式的不同方向性。在这里，我们研究的基本声子模式在单一剥离Ruddlesden-Popper钙钛矿片的方向性与偏振拉曼光谱在超低频。在15-150 cm-1（2-15 meV）的范围内区分出丰富的拉曼带，其特征取决于有机阳离子种类、温度和入射光的线性偏振方向。通过控制激发激光的线偏振相对于八面体层的面内轴的角度，我们获得关于振动模式的对称性的详细信息。两种不同的有机部分，苯乙基铵（PEA）和丁基铵（BA）的选择允许辨别的连接分子的影响，证明强各向异性的振动（PEA）2 PbBr 4样品。温度依赖的拉曼光谱测量表明，在室温下观察到的宽声子带由一系列尖锐的模式，这种模式分裂强烈不同的不同的有机部分和振动带。
2020-04-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Molecular Vibration Explorer: an online database and toolbox for surface-enhanced frequency conversion, infrared and Raman spectroscopy
我们提出了分子振动资源管理器，一个免费访问的在线数据库和交互式工具，用于探索振动光谱和张量光振动耦合强度的大量收集硫醇分子。该数据库的“Gold”版本收集了对与金原子相连的2 '800种市售硫醇化合物进行密度泛函理论计算的结果，主要目的是筛选出最适合太赫兹和中红外到可见光上转换的分子。此外，数据库的“硫醇”版本包含1 '900种未结合硫醇化化合物的结果。他们都提供了一个全面的一套计算光谱参数的所有振动模式的所有分子在数据库中。用户可以同时研究红外吸收，拉曼散射和振动和差频产生截面。可以在定制的频率范围内筛选分子的各种参数，例如特定分子取向下的大拉曼截面，或大取向平均和频产生（SFG）效率。用户可以选择电磁场的偏振矢量，设置分子的方向，并自定义参数，以绘制相应的IR，拉曼和和频光谱。我们说明了这个工具的能力与选定的应用程序在表面增强光谱学领域。
2021-12-21 physics.chem-ph physics.optics
Investigation of Gd3N@C2n (40 < n < 44) family by Raman and inelastic electron tunneling spectroscopy
通过Raman光谱、非弹性电子隧道谱（IETS）、密度泛函理论（DFT）和普适力场（UFF）计算，研究了Gd 3N@C80的结构和振动光谱.理论和实验都表明，受阻旋转表明形成了Gd 3 N-C80键，这降低了C80笼的理想二十面体对称性。包封物种的运动涉及的振动模式是富勒烯笼和核心复合物之间的相互作用的指纹。我们提供了Gd3N@C2n（40 < n < 44）家族以及Y3N@C80、Lu3N@C80和Y3N@C88的拉曼数据以供比较。电导测量已经在Gd 3N@C 80上进行，并揭示了类似于在C 60中观察到的近藤效应。
2009-10-28 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Mn-Intercalated MoSe$_2$ under pressure: electronic structure and vibrational characterization of a dilute magnetic semiconductor
插层为改变二维层状材料的物理性质提供了一种很有前途的方法。在这里，我们调查的电子和振动性质的二维层状MoSe $_2$插入原子锰在环境和高压高达7 GPa的拉曼散射和电子结构计算。光学声子的行为进行了实验研究与金刚石压砧细胞和计算通过密度泛函理论计算。实验和理论表明，光学声子的行为非常一致。先前拉曼非活性A $_{2u}$模式被激活，并增强嵌入和压力，和一个新的拉曼模式出现在减压，表明一个可能的局部结构转变的开始，涉及键合或捕获的嵌入剂在2D层状材料。密度泛函理论计算表明，在低Mn浓度和低压下，Mn $_x$ MoSe $_2$的费米能级向导带移动，自旋极化增加.我们的研究结果表明，嵌入和加压的范德瓦尔斯材料可以允许一个获得稀磁半导体与可控性能，提供了一个可行的路线，为自旋电子应用的新材料的发展。
2020-09-01 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Raman observations of quantum interference in the $ν_1 / 2ν_2$ Fermi dyad region of carbon dioxide
在正柱放电条件下，获得了CO $_2$的相干反斯托克斯拉曼光谱（CARS）。的拉曼跃迁的强度显着降低时，放电被打开，因为均衡的较低和较高的状态人口的电子碰撞激发，以类似于饱和的方式，$ν_1 / 2ν_2$费米二分体。观察到1285 cm $^{-1}$跃迁的强度比1388 cm $^{-1}$谱线降低20倍，这是由于量子干涉降低了1285 cm $^{-1}$跃迁的上态的振动弛豫速率。这种干扰通过测量从状态的衰变率来验证。实验排除斯塔克效应和偏振效应的描述。支持所观察到的电子快速振动激发，观察到在1425.61 cm $^{-1}$处的强热带跃迁$20^00 \leftarrow 02^20$。这些意见进行了比较，最近的测量CO $_2$在火焰中加热的拉曼光谱。
2006-01-24 physics.ao-ph physics.chem-ph
Two-dimensional infrared-Raman spectroscopy as a probe of water's tetrahedrality
本研究利用平衡—非平衡分子动力学与光谱分解，揭示液态水四面体序与二维IIR光谱的关联，并解释振动模式非谐耦合特征的温度依赖。
2023-04-20 cond-mat.soft physics.chem-ph
