Open-shell benzenoid polycyclic hydrocarbons (BPHs) are promising materials for future quantum applications. However, the search and realization of open-shell BPHs with desired properties is a challenging task due to the gigantic chemical space of BPHs, requiring new strategies for both theoretical understanding and experimental advancement. In this work, by building a structure database of BPHs through graphical enumeration, performing data-driven analysis, and combining tight-binding and mean-field Hubbard calculations, we discovered that the number of the internal vertices of the BPH graphs is closely correlated to their open-shell characters. We further established a series of simple rules, the triangle counting rule (TCR), to predict the magnetic ground state of BPHs. These findings not only provide a database of open-shell BPHs, but also extend the well-known Lieb's theorem and Ovchinnikov's rule and provide a straightforward method for designing open-shell carbon nanostructures. These insights may aid in the exploration of emerging quantum phases and the development of magnetic carbon materials for technology applications.
Failure of hydrogenation in protecting polycyclic aromatic hydrocarbons from fragmentation
最近对天然和氢化晕苯阳离子C $_{24}$ H $_{12+m}^+$ $m=0-7$中的软X射线吸收的研究得出结论，额外的氢原子保护（星际）多环芳烃（PAH）分子免于碎裂[Reitsma等人，物理修订版信函113，053002（2014）]。本实验与快速（30-200 eV）He原子和芘（C $_{16}$ H $_{10+m}^+$，$m=0$，6和16）之间的碰撞和模拟没有参考的激发方法表明相反。我们发现，芘分子的绝对碳骨架断裂截面不减少，但增加的氢化程度。
Perturbation of the Surface of Amorphous Solid Water by the Adsorption of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons
通过理论和实验研究，证实了多环芳烃（PAHs）在无定形冰表面的吸附引起冰表面“悬挂”OH（dOH）光谱特征的展宽和红移，红移随PAH尺寸增加而增加，最大可达$\sim$ 85 cm $^{-1}$。它还表明，在某些相互作用的配置，吸附诱导大量重组的氢键网络在冰表面。与实验的比较验证了新的理论方法依赖于密度泛函的紧密结合的方法，它提供了一个折衷的系统尺寸和精度之间，使广泛的表面结构的采样。应用于天体物理学背景下，这项研究表明，通过吸附芳香分子扩大dOH特征可以解释迄今为止在观测冰光谱中的缺失，这为未来具有更高灵敏度的任务提供了希望，将验证其在密集区域的存在或不存在。
The abundances of hydrocarbon functional groups in the interstellar medium inferred from laboratory spectra of hydrogenated and methylated polycyclic aromatic hydrocarbons
Efficient prediction of Nucleus Independent Chemical Shifts for polycyclic aromatic hydrocarbons
核磁共振（NMR）是表征分子和受限液体结构的最有力的实验技术之一。然而，所研究的系统的复杂性通常需要补充计算研究来解释NMR结果。在这项工作中，我们专注于多环芳烃（PAHs），一类重要的有机分子，已被普遍用作更复杂系统，如多孔无序碳的光谱特性的简单类似物。用密度泛函理论计算了34种多环芳烃的~（13）C化学位移和核独立化学位移。结果显示了两个量的明确的分子尺寸依赖性，以及13 C NMR位移朝向石墨烯观察到的值的收敛。然后，我们提出了两个计算便宜的模型预测简单的多环芳烃的NICS。我们表明，虽然一个简单的偶极模型不能产生准确的值，微扰紧结合的方法可以成功地应用于预测NICS在这一系列的分子，包括一些非平面的含有5-和7-元环。该模型比DFT计算快一到两个数量级，非常有前途，可以进一步改进，以研究更复杂的复杂系统。
Infrared spectra of neutral polycyclic aromatic hydrocarbons by machine learning
Institut Lumière Matière（光与物质研究所）；Université Lyon 1-CNRS（里昂第一大学-法国国家科学研究中心）；Université de Lyon（里昂大学）；Center for Nonlinear Phenomena and Complex Systems（非线性现象与复杂系统中心）；Université Libre de Bruxelles（布鲁塞尔自由大学）；Institut des Sciences Moléculaires d’Orsay (ISMO)（奥赛分子科学研究所（ISMO））；Université Paris-Saclay（巴黎萨克雷大学）
Breakdown products of gaseous polycyclic aromatic hydrocarbons investigated with infrared ion spectroscopy
本文报道了三种不同的三环多环芳烃（PAH），芴（C $_{13}$ H $_{10}$），9，10-二氢菲（C $_{14}$ H $_{12}$）和9，10-二氢蒽（C $_{14}$ H $_{12}$）在电子电离诱导裂解过程中形成的一种常见碎片离子。在傅里叶变换离子回旋共振质谱仪中获得了与$m/z=165$质量隔离的产物离子的红外光谱，该质谱仪的单元被放置在红外自由电子激光的光学腔内，从而提供有效的红外多光子解离所需的高光子注量。发现由三种不同前体产生的$m/z=165$物质的红外光谱相似，表明形成了单一的C-$_{13}$ H $_{9}^+$异构体。使用密度泛函理论（DFT）的理论计算揭示了该片段的身份作为闭壳芴基阳离子。从每个母体前体的芴离子的分解途径提出的DFT计算的基础上。从三种不同的多环芳烃的单一裂解产物的识别支持的概念，存在的共同分解途径的多环芳烃一般，可以帮助理解天文多环芳烃物种的裂解化学。
Pariser-Parr-Pople Model based Configuration-Interaction Study of Linear Optical Absorption in Lower-Symmetry Polycyclic Aromatic Hydrocarbon Molecules
多环芳烃的电子和光学性质（多环芳烃）具有较低的对称性，即，苯并[ghi]二萘嵌苯（C $_{22}$ H $_{12}$），苯并[a]蔻（C $_{28}$ H $_{14}$），萘并[2，3a]晕苯（C $_{32}$ H $_{16}$），蒽[2，3a]晕苯（$_{36}$-$_{18}$）和萘并[8，1，研究了[α 2-abc]晕苯（C $_{30}$ H $_{14}$）。为此，我们进行了电子相关计算使用屏蔽，和标准参数的$π$ -电子Pariser-Parr-Pople（PPP）哈密顿量，并包括相关效应，无论是基态和激发态，使用多参考单双组态相互作用（MRSDCI）的方法。PPP模型的哈密顿量包含了长程库仑相互作用，这增加了我们计算的准确性。计算结果表明，随着并苯衍生物尺寸的增大，其光谱发生红移，光学带隙减小。在每个光谱中，代表光学带隙的第一个峰具有中等强度，而更强的峰出现在更高的能量处。我们的计算光谱与现有的实验数据吻合得很好。为了比较，我们还使用高斯基函数对这些分子的光学带隙进行了第一性原理含时密度泛函理论（TDDFT）计算，发现它们产生的值低于我们的CI结果。
Far-Infrared Spectroscopy of Cationic Polycyclic Aromatic Hydrocarbons: Zero Kinetic Energy Photoelectron Spectroscopy of Pentacene Vaporized from Laser Desorption
Anharmonic vibrational spectroscopy of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs)
虽然存在强大的技术来准确地解释振动分子光谱中的非谐性，但它们在计算上非常昂贵，并且不能常规地用于大物种和/或在非零振动温度下。受空间多环芳烃（PAH）发射研究的启发，我们开发了一个新的编码，它考虑了所有的模式，可以描述所有的红外跃迁，包括由于共振而变得活跃的谱带以及泛音、组合和差异谱带。在这篇文章中，我们描述了实施的方法，并讨论了如何克服主要困难，以保持问题易于处理。对小分子进行高水平计算的基准测试。我们进行了具体的收敛测试两个原型多环芳烃，芘（C $_{16}$ H $_{10}$）和晕苯（C $_{24}$ H $_{12}$），旨在优化可调参数，以达到可接受的精度和计算成本为这类分子。然后，我们报告在0 K的芘和晕苯得到的结果，比较计算的光谱与现有的实验数据。发现与谐波密度泛函理论（DFT）计算相比，理论能带位置得到显著改善。谱带强度与实验结果相当吻合，主要的限制是四次力场计算的准确性。这是第一步，计算多环芳烃和其他类似的刚性分子使用蒙特卡罗采样的适度高温光谱。
Detection of the Polycyclic Aromatic Hydrocarbon Phenalene (C$_{13}$H$_{10}$) in the Very Low Luminosity Object (VeLLO) MC27/L1521F
Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）；Center for Astrophysics | Harvard & Smithsonian（天体物理中心 | 哈佛与史密森尼学会）；University of British Columbia（不列颠哥伦比亚大学）；National Radio Astronomy Observatory（国家射电天文台）；NSF–Simons AI Institute for Cosmic Origins（NSF-西蒙斯宇宙起源AI研究所）；University of Michigan（密歇根大学）；Worcester State University（伍斯特州立大学）；NASA Goddard Space Flight Center（美国宇航局戈达德太空飞行中心）
