Femtosecond photoelectron circular dichroism of chemical reactions
Vít Svoboda, Niraghatam Bhargava Ram, Denitsa Baykusheva, Daniel Zindel, Max D. J. Waters, Benjamin Spenger, Manuel Ochsner, Holger Herburger, Jürgen Stohner, Hans Jakob Wörner
备注：
17 pages, 6 figures, 57 references, Accepted in Science Advances
Understanding the chirality of molecular reaction pathways is essential for a broad range of fundamental and applied sciences. However, the current ability to probe chirality on the time scale of chemical reactions remains very limited. Here, we demonstrate time-resolved photoelectron circular dichroism (TRPECD) with ultrashort circularly polarized vacuum-ultraviolet (VUV) pulses from a table-top source. We demonstrate the capabilities of VUV-TRPECD by resolving the chirality changes in time during the photodissociation of atomic iodine from two chiral molecules. We identify several general key features of TRPECD, which include the ability to probe dynamical chirality along the complete photochemical reaction path, the sensitivity to the local chirality of the evolving scattering potential, and the influence of electron scattering off dissociating photofragments. Our results are interpreted by comparison with novel high-level ab-initio calculations of transient PECDs from molecular photoionization calculations. Our experimental and theoretical techniques define a general approach to femtochirality.
Photoelectron Circular Dichroism of a Model Anionic System
用单中心方法研究了类甲烷手性阴离子模型体系单光子解离过程中的光电子圆二色性。计算的手性不对称性，其特征在于高达约$\pm3\%$的二向色性参数$β_1$，与最近关于氨基酸阴离子中的光剥离的实验观察定性一致[P.Krüger和K. M. Weitzel，Angew.国际版60，17861（2021）]。我们的研究结果证实了一个一般的假设，PECD的大小是由一个传出的光电子波包的能力，积累特征手性不对称性从短程部分的分子势。
Photoelectron circular dichroism of O 1$s$-photoelectrons of uniaxially oriented trifluoromethyloxirane: Energy dependence and sensitivity to molecular configuration
Photoelectron chiral dichroism induced by lasers without helicity via chiral hole wave-packets
Schulich Faculty of Chemistry, Technion – Israel Institute of Technology（舒利希化学学院，以色列理工学院）；Raymond and Beverly Sackler Faculty of Exact Sciences, School of Chemistry, Tel Aviv University（雷蒙德和贝弗利·萨克勒精确科学学院，特拉维夫大学）
Theoretical description of circular dichroism in photoelectron angular distributions of randomly oriented chiral molecules after multi-photon photoionization
光电子圆二色性是指光电子角分布相对于圆偏振光的传播轴的前/后不对称性。最近在随机取向的樟脑和小茴香酮分子的飞秒多光子光电离实验中证实了这一点[C。Lux等人，Angew. Chem.Int.Ed.51，5001（2012）;C. S. Lehmann等人，J. Chem.Phys.139，234307（2013）]。建立了一个理论框架，将这一过程描述为（2+1）共振增强多光子电离，它包括随机取向分子的双光子光选择和光选择分子的连续单光子电离。它结合了光-物质相互作用的微扰理论与从头计算的双光子吸收和单中心扩展的光电子波函数的氢连续函数。验证了该模型正确地再现了在旋向和轻螺旋度交换下预期的基本对称行为。当它应用到茴香酮和樟脑，半定量协议与实验数据被发现，其中一个足够的d波字符的电子激发中间态是至关重要的。
Multiphoton Photoelectron Circular Dichroism of Limonene with Independent Polarization State Control of the Bound-Bound and Bound-Continuum Transitions
Photoelectron Spectroscopy and Circular Dichroism of an Open-Shell Organometallic Camphor Complex
Fritz-Haber-Institut der Max-Planck-Gesellschaft（马克斯·普朗克学会弗里茨·哈伯研究所）；Department of Chemistry, The University of Manchester（曼彻斯特大学化学系）；Synchrotron SOLEIL（索雷尔同步辐射中心）；School of Chemistry, The University of Nottingham（诺丁汉大学化学学院）
Large circular dichroism in the total photoemission yield of free chiral nanoparticles created by a pure electric dipole effect
University of Freiburg（弗赖堡大学）；Synchrotron Soleil（太阳神同步辐射中心）；Vinča Institute of Nuclear Sciences - National Institute of the Republic of Serbia, University of Belgrade（贝尔格莱德大学文查核科学研究所-塞尔维亚共和国国家研究所）
Laser-Induced Electron Diffraction: Inversion of Photoelectron Spectra for Molecular Orbital Imaging
本文讨论了利用激光诱导电子衍射（LIED）获得的线性分子的光电子能谱对分子轨道成像的可能性。这是我们最近在Physical Review A \textbf{94}，023421（2016）上发表的工作的扩展，适用于二氧化碳分子的HOMO-1轨道。我们表明，这样的成像技术具有潜在的图像分子轨道在不同的核间距离在亚飞秒的时间尺度和分辨率的几分之一埃。
Ionization of 1D and 3D oriented asymmetric top molecules by intense circularly polarized femtosecond laser pulses
采用圆偏振非共振飞秒激光脉冲对三维取向非对称陀螺分子苯甲腈（C $_7$ H $_5$ N）的强场电离进行了实验和理论研究.在与强场相互作用之前，使用偏转器对分子进行量子态选择，并使用椭圆偏振激光脉冲结合静态电场对分子进行三维（3D）排列和定向。在分子框架光电子动量分布的特征分裂揭示了电离发生的分子轨道的节面的位置。实验结果支持的理论隧道模型，包括和量化的分裂的动量分布。本文的重点是了解强场电离从三维取向的非对称顶部分子，特别是抑制电子发射的节面的分子轨道。在前一篇文章[Dimitrovski等人，A83，023405（2011）]，重点是理解一维取向的极性分子的强场电离，特别是光电子发射方向上的不对称性。
Ultrafast Photodissociation Dynamics and Nonadiabatic Coupling Between Excited Electronic States of Methanol Probed by Time-Resolved Photoelectron Spectroscopy
通过对时间分辨光电子能谱学实验的详细分析和电子结构计算，研究了甲醇在156 nm光激发下的电子和核动力学.光激发泵浦脉冲之后是延迟的260 nm光电离探测脉冲，以产生通过速度图成像分析的光电子。质量分辨离子的产率，测量与类似的实验条件下，被发现表现出相同的时间依赖性作为特定的光电子能谱特征。能量分辨信号的起始和衰减时间从测量的光电子谱中提取，以实现高的时间分辨率，超过20 fs的泵浦和探测脉冲持续时间。当结合{ \it ab initio}计算选定的削减通过激发态势能面，这一信息允许动态的瞬态激发分子，表现出多个核和电子的自由度，以跟踪其固有的几个飞秒的时间尺度。在15 fs的光激发范围内，我们观察到了2 $^{1}$ A $''$（S $_2$）电子态与1 $^{1}$ A $'$（S $_3$）电子态的锥形交叉，揭示了原子核在C-O伸缩和C-O-H角打开后的光解路径.
Time-resolved chiral X-Ray photoelectron spectroscopy with transiently enhanced atomic site-selectivity: a Free Electron Laser investigation of electronically excited fenchone enantiomers
