Molecular magnetism in the multi-configurational self-consistent field method
M. Georgiev, H. Chamati
备注：
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我们开发了一个结构化的理论框架，用于我们最近的文章[Eur. Phys. J. B 92，93（2019）和Phys. Rev. B 101，094427（2020）]，以表征分子磁体Ni $_4$ Mo $_{12}$的磁谱、磁化强度和磁化率的异常行为。理论背景是基于分子轨道理论结合多组态自洽场方法，并导致在后Hartree-Fock计划，用于构建相应的能谱。此外，我们构建了一个双线性的自旋类哈密顿量，涉及离散耦合参数占相关的光谱磁激发，磁化强度和磁化率。确定了相应哈密顿量的本征能的显式表达式，并讨论了实验观测到的磁谱峰展宽和分裂的物理根源。为了证明我们的方法的效率，我们计算自旋一磁性二聚体的光谱特性。本方法可应用于基于过渡金属和稀土元素的各种磁性单元。
英文摘要：
We develop a structured theoretical framework used in our recent articles [Eur. Phys. J. B 92, 93 (2019) and Phys. Rev. B 101, 094427 (2020)] to characterize the unusual behavior of the magnetic spectrum, magnetization and magnetic susceptibility of the molecular magnet Ni$_4$Mo$_{12}$. The theoretical background is based on the molecular orbital theory in conjunction with the multi-configurational self-consistent field method and results in a post-Hartree-Fock scheme for constructing the corresponding energy spectrum. Furthermore, we construct a bilinear spin-like Hamiltonian involving discrete coupling parameters accounting for the relevant spectroscopic magnetic excitations, magnetization and magnetic susceptibility. The explicit expressions of the eigenenergies of the ensuing Hamiltonian are determined and the physical origin of broadening and splitting of experimentally observed peaks in the magnetic spectra is discussed. To demonstrate the efficiency of our method we compute the spectral properties of a spin-one magnetic dimer. The present approach may be applied to a variety of magnetic units based on transition metals and rare earth elements.
Entropy engineering and tunable magnetic order in the spinel high entropy oxide
尖晶石氧化物是一个理想的设置，以探讨之间的相互作用的构型熵，网站的选择性，和高熵氧化物的磁性。在这项工作中，我们表征的尖晶石（Cr，Mn，Fe，Co，Ni）$_3$ O $_4$的磁性和研究其磁性的演变作为一个功能的非磁性镓取代。在这里研究的组合物的范围内，从0%至40%的Ga，磁化率和粉末中子衍射测量表明，亚铁磁秩序是强大的尖晶石HEO。然而，我们也发现，亚铁磁秩序是高度可调的，与有序温度，饱和和亚晶格的时刻，和磁硬度都显着变化的Ga浓度的函数。通过X-射线吸收和磁性圆二色性，我们能够将这种磁性可调性与尖晶石结构中的各种阳离子和四面体和八面体位点之间的强位点选择性相关联。特别是，我们发现，虽然镍和铬在很大程度上不受影响的替代与Ga，锰，钴和铁的占位率分别显着重新分配。Ga取代还需要过渡金属价态的总体降低，并且这完全由Mn容纳。最后，我们表明，虽然网站的选择性有一个整体的抑制作用的构型熵，在一定范围内的组合物，Ga取代产生了显着的构型熵增加，并可能赋予额外的稳定。尖晶石氧化物可以从低熵到高熵状态无缝调整，使其成为熵工程的理想平台。
非弹性中子散射温度低于30 K的粉末LiZn 2 Mo 3 O 8表明这种三角晶格反铁磁体主机集体磁激发自旋1/2 Mo 3 O 13分子。低能磁散射截面在动量空间中惊人地宽，并且涉及100 K以上存在的三分之一的自旋，显然是无隙的（Δ< 0.2 meV）并且至少延伸到2.5 meV。这些数据与涉及最近邻和次最近邻自旋形成无序或动态状态的价键的存在是相容的。
Magnetic molecular wheels and grids - the need for novel concepts in "zero-dimensional" magnetism
超分子化学允许通过自组装产生具有N^2个金属中心的[N x N]正方形矩阵状构型的无机络合物。对这些系统的兴趣是由这种“二维”（2D）金属离子可寻址排列所建议的信息技术中的潜在应用所驱动的。从磁性的角度来看，[N × N]网格构成的分子模型系统的磁铁扩展相互作用的正方形晶格，这已经获得了巨大的关注，在高温超导体的背景下。许多[2 x 2]网格以及一些[3 x 3]网格具有磁性金属离子，如Cu（II），Ni（II），Co（II），Fe（II）和Mn（II）。磁性研究揭示了它们的磁性的显着变化，这将在这项工作中进行审查，重点是基本的物理概念。一个有趣的问题是[2 x 2]和[3 x 3]网格与“一维”（1D）环的连接，正如在分子轮中实验实现的那样。对于一个[2 x 2]正方形的自旋中心，2D网格和1D环之间的区别是语义上的，但[3 x 3]网格也保留了1D特征：它最好被视为一个八核环，其中有一个额外的离子“掺杂”到它的中心。从传统的磁铁熟悉的概念，反铁磁环元激发的当前图片将被讨论，作为理解复杂的[3 × 3]网格的先决条件。
Quantum magnetisms in uniform triangular lattices Li2AMo3O8 (A = In, Sc)
基于分子的自旋为1/2的三角晶格系统如LiZn $_2$ Mo $_3$ O $_8$引起了研究兴趣。扭曲，缺陷，和intersite无序抑制在这样的分子基磁体，和内在的几何挫折引起非常规和意想不到的基态。Li $_2$ $A$ Mo $_3$ O $_8$（$A$ = In或Sc）是这样一种化合物，其中自旋为1/2的Mo $_3$ O $_{13}$簇代替Mo离子形成均匀的三角形晶格。它们的基态根据$A$位点而不同。Li $_2$ InMo $_3$ O $_8$在低于$T_\text{N}=12$ ~K时经历常规的$120^\circ$长程磁序，而同晶Li $_2$ ScMo $_3$ O $_8$在低于0.5~K时没有长程磁序.在这里，我们报告奇异的磁性在Li $_2$ InMo $_3$ O $_8$和Li $_2$ ScMo $_3$ O $_8$调查的μ子自旋旋转（$μ$ SR）和非弹性中子散射（INS）光谱使用多晶样品。Li $_2$ InMo $_3$ O $_8$和Li $_2$ ScMo $_3$ O $_8$显示在$μ$ SR和INS测量中观察到的完全不同的行为，代表它们不同的基态。Li $_2$ InMo $_3$ O $_8$表现出自旋波激发，其由基于$120^\circ$自旋结构的最近邻各向异性海森堡模型定量描述。相反，Li $_2$ ScMo $_3$…
