Co-adsorption mechanism drives CO oxidation on defective ZnS
Brookhaven National Laboratory（布鲁克海文国家实验室）
通过近常压X射线光电子能谱和密度泛函理论计算，揭示了氧覆盖度而非缺陷密度是控制缺陷ZnS表面CO氧化生成CO₂类中间体的关键因素，并提出了氧辅助共吸附路径。
2026-05-29 cond-mat.mtrl-sci
Nickel assisted healing of defective graphene
利用紧束缚蒙特卡罗模拟研究了金属衬底上生长的石墨烯的愈合过程。在温度（范围从1000至2500 K）下，孤立的石墨烯片可以退火大量的缺陷，这表明它们的愈合是热激活的。我们表明，在镍衬底的存在下，我们获得了完美的石墨烯层。镍-碳化学键在有缺陷的碳区域周围不断断裂和重组，提供了直接的相互作用，这是愈合所必需的。因此，发现Ni原子的作用在通过退火缺陷重构石墨烯片中起关键作用。
2010-09-01 cond-mat.mtrl-sci
Spin-Transport in Defective Graphene Nanoribbons
利用第一性原理计算，研究了锯齿形石墨烯纳米带中磁性点缺陷（空位和吸附原子）的影响。结构，电子和自旋输运性质进行了研究。虽然原始的丝带显示反平行自旋状态在其边缘，缺陷被发现干扰这种耦合。空位的引入大大降低了平行和反平行自旋取向之间的能量差，尽管后者仍然是有利的。此外，缺陷的局部磁矩被边缘屏蔽，使得总磁矩相当小。相反，当引入吸附原子时，平行自旋取向是优选的，并且缺陷的局部磁矩加起来为边缘的贡献。此外，在费米能级处观察到自旋极化透射，表明使用这种缺陷石墨烯纳米管作为自旋阀器件。
2008-11-26 cond-mat.mtrl-sci
Stability of Oxygenated Groups on Pristine and Defective Diamond Surfaces
金刚石的表面功能化已经通过各种技术进行了广泛的研究，例如氧化。在氧化金刚石上相应地检测到几种氧基团，例如COC（酯）、CO（酮）和COH（羟基）。然而，金刚石表面上这些基团的组成和相对浓度会受到氧化处理类型和金刚石表面质量的影响。为了研究特定金刚石表面上含氧基团的稳定性，我们通过全原子反应分子力学（FARMM）模拟，使用ReaxFF力场，评估了原始和有缺陷金刚石表面上CO，COC和COH基团的形成能（110），（111）和（311）。根据我们的研究结果，COH基团在完美的（110）表面上具有最低的形成能，而COC基团在有缺陷的表面上更受欢迎。对于（111）面，COC基团对于原始面和缺陷面都是最稳定的。同样，COC基团也是缺陷/完美（311）表面上最稳定的基团。通过这种方式，我们的结果表明，如果在金刚石膜中（110）表面是主要的暴露面，则吸附最多的氧基团可能是COH或COC，其中COC将取决于表面缺陷的水平。
2022-01-24 cond-mat.mtrl-sci
Self-consistent site-dependent DFT+$U$ study of stoichiometric and defective SrMnO$_3$
我们提出了一个自洽的网站相关的Hubbard $U$方法的DFT+ $U$计算复杂的过渡金属氧化物中的缺陷，使用通过线性响应理论计算的Hubbard参数。缺陷的形成局部扰动其附近的Hubbard位点的化学环境，导致不同位点的不同Hubbard $U$参数。利用SrMnO $_3$中的氧空位作为模型系统，我们研究了$U$对化学环境的依赖性，并研究了其对缺陷体和应变薄膜结构的结构，电子和磁性的影响。我们的研究结果表明，一个自洽的$U$提高了描述化学计量的散装SrMnO $_3$相对于GGA或GGA+ $U$计算使用经验$U$。对于有缺陷的系统，$U$的变化作为一个函数的距离的哈伯德网站的缺陷，其氧化态和磁相的体结构。考虑到这种依赖性，反过来，影响计算的缺陷形成能和预测的应变和/或缺陷引起的磁相变，特别是当占据的局域状态出现在缺陷产生后的材料的带隙。
2019-04-03 cond-mat.mtrl-sci
Structure of Defective Crystals at Finite Temperatures: A Quasi-Harmonic Lattice Dynamics Approach
本文将晶格动力学的经典方法推广到具有部分对称性的缺陷晶体。我们从一个名义缺陷位形开始，首先静态松弛它。在具有静力平衡构型的情况下，我们使用准谐晶格动力学方法来近似自由能。最后，通过最小化近似亥姆霍兹自由能得到有限温度下的缺陷结构。对于较高的温度，我们采用较低温度下的松弛构型作为参考构型。这种方法可以用来半解析地研究缺陷的结构，在低但非零的温度，分子动力学不能使用。作为一个例子，我们得到了在一个相互作用的偶极子的二维晶格中的两个180^o畴壁的有限温度结构。我们动态地放松的位置和偏振矢量。特别是，我们表明，增加温度的磁畴壁厚度增加。
2010-04-26 cond-mat.mtrl-sci
Defective graphene as promising anode material for Na-ion battery and Ca-ion battery
我们研究了Na和Ca在具有双空位（DV）和Stone-Wales（SW）缺陷的石墨烯上的吸附。我们的研究结果表明，吸附是不可能的原始石墨烯。然而，它们在有缺陷的片材上的吸附在能量上是有利的。增强的吸附可以归因于吸附原子和下面的缺陷片之间的电荷转移增加。随着缺陷密度的增加直到某个可能的极限，最大吸附百分比也增加，从而得到更高的电池容量。对于最大可能的DV缺陷，我们可以实现Na离子电池（NIB）的1459 mAh/g和Ca离子电池（CIB）的2900 mAh/g的最大容量。对于完全SW缺陷的石墨烯，我们发现NIB和CIB的最大容量分别为1071 mAh/g和2142 mAh/g。我们的研究结果将有助于为NIB和CIB创造更好的阳极材料，具有更高的容量和更好的循环性能。
2013-09-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Electron localization in pure and defective ceria by a unified LDA+U approach
采用统一的LDA+U方法研究了纯氧化铈和有缺陷氧化铈的电子和结构性质，该方法可以在不考虑任何{ \it先验}假设的情况下，在相同的基础上处理不同化学计量比的Ce的不同价态。该方法正确地预测了14 Ce和13 Ce体相的原子和电子结构，以及还原材料\xce中的细微缺陷化学，其控制铈基氧化物的储氧功能。能量分析突出了LDA+U方法的局限性，并提出了可能的扩展。
2003-12-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Computational study of the thermal conductivity in defective carbon nanostructures
我们使用非平衡分子动力学模拟来研究包括同位素杂质在内的缺陷对碳纳米管、石墨烯和石墨烯纳米带的热导率的不利作用。我们发现，即使在结构完美的纳米管和石墨烯，同位素杂质降低了高达一半的热导率，通过减少声子平均自由程，甚至更大的热导率降低，具有相同的物理起源，发生在存在结构缺陷，包括空位和窄石墨烯纳米带的边缘。我们的计算调和以前的研究结果，不同的数量级，通过确定各种计算方法的局限性。
2012-08-30 cond-mat.mtrl-sci
The structural and electronic properties of Stone-Wales defective zigzag/armchair antimonene nanotubes: First-principles calculations
采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法，对Stone-Wales缺陷锑纳米管的几何优化和电子性质进行了计算。各种纳米管进行了研究，根据可能的方向锯齿形/扶手椅纳米结构时，斯通-威尔士缺陷形成。计算了锑纳米管的能带结构、分电子态密度和原子轨道，揭示了Stone-Wales缺陷对锑纳米管的影响机制。当锑烯的结构由单层转变为管状时，间接带隙半导体锑烯转变为直接带隙半导体锑烯。此外，Stone-Wales缺陷的形成保持了锑纳米管的直接带隙特性，但由于缺陷能级的介入，导带底的能量发生了变化.这些结果可为基于锑烯纳米管的新型纳米管的开发和设计提供有价值的参考。
2019-03-27 cond-mat.mtrl-sci
Unveiling the role of carbon defects in the exceptional narrowing of m-ZrO2 bandgap for enhanced photoelectrochemical water splitting performance
通过宽带隙金属氧化物的缺陷工程来开发高效光电极多年来一直是主要焦点。具体而言，宽带隙金属氧化物中的碳缺陷对它们在光电化学（PEC）应用中的性能的影响引起了许多争议并且仍然难以捉摸。在此，各种碳缺陷的影响，在m-ZrO 2进行了研究，使用密度泛函理论探测的热力学，电子和光学性质的缺陷结构对原始的m-ZrO 2。缺陷形成能表明，提高温度促进和促进碳缺陷的形成。此外，结合能证实了所有研究的复杂碳缺陷的稳定性。此外，对水物种的氧化还原电位的带边位置显示，所有研究的缺陷结构可以作为光阳极的水裂解。此外，CO 3c（碳原子取代的O3 c网站）是唯一的缺陷结构，表现出轻微跨越水的氧化还原电位。重要的是，所有研究的缺陷结构都增强了具有不同光学活性的光吸收。最后，CO 3cVO 3c（与O3 c空位相关的碳原子取代的O3 c）缺陷的m-ZrO 2具有低的直接带隙（1.9 eV），低的缺陷形成能，低激子结合能，高的载流子迁移率，快速的电荷转移，和低的复合率。同时，它的光学性能是特殊的高吸收，低反射率和改善静态介电常数。因此，该研究建议将CO 3cVO 3c缺陷m-ZrO 2作为PEC应用的光阳极的主要候选者。
2020-09-08 cond-mat.mtrl-sci
Origin of magnetic moments in defective TiO2 single crystals
在本文中，我们表明，铁磁性可以诱导纯二氧化钛单晶的氧离子辐照。通过结合X射线衍射，拉曼散射，和电子自旋共振光谱，一个缺陷复合物，\emph{i.e.} Ti $^{3+}$离子的替代网站伴随着氧空位，已被确定在辐照的TiO 2。这种缺陷复合物导致局域（TiO $_{6-x}$）伸缩拉曼模式。我们阐明了具有一个未成对3d电子的Ti $^{3+}$离子提供了局部磁矩。
2009-02-12 cond-mat.mtrl-sci
First principles study of band line up at defective metal-oxide interface: oxygen point defects at Al/SiO_2 interface
金属-氧化物界面处的介电击穿是关键的电子器件失效机制。电子隧穿介电层是一个公认的解释这种现象。理论能带排列的研究，提供有关隧穿的信息，已经在文献中进行的金属氧化物界面。然而，大多数情况下，材料被认为是无缺陷的。氧空位在氧化物中非常普遍，它们对能带排列的影响对于理解实际材料和器件中的电子隧穿具有重要意义。利用密度泛函理论，利用PBE 0杂化交换和关联泛函，研究了Al/SiO2界面氧空位和氧双空位对能带排列的影响.据发现，在界面处的缺陷的存在下，和他们的电荷状态，强烈地改变了带线。
2016-10-26 cond-mat.mtrl-sci
Insights into $CO_{2}$ activation on defective ZnS surfaces
Center for Functional Nanomaterials, Brookhaven National Laboratory（布鲁克海文国家实验室功能纳米材料中心）
本研究通过NAP-XPS和DFT揭示了CO₂在缺陷ZnS表面的吸附机制，发现锌空位是关键吸附位点，且氧吸附为放热过程，为CO₂催化转化提供新见解。
2026-01-19 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A Defective Graphene Phase Predicted to be a Room Temperature Ferromagnetic Semiconductor
理论计算，基于混合交换密度泛函理论，被用来表明，在石墨烯的周期性阵列的缺陷产生铁磁基态在室温下意外大的缺陷分离。这是证明的缺陷，包括一个碳空位，其中两个悬挂键饱和与H原子。的磁耦合机制进行了分析，发现是由于在$π$电子系统相对于一个远程自旋极化的不稳定性，其特征在于在相邻的碳原子之间的自旋方向交替。$π$键的破坏在费米边缘打开了一个半导体间隙。能隙的大小和磁耦合强度是缺陷分离的强函数，因此可以通过改变缺陷浓度来控制。半导体的能隙和电子有效质量的位置是强烈的自旋依赖性，这是预期的结果在自旋不对称的输运性质的系统。因此，有缺陷的石墨烯片是一种非常有前途的材料，具有用于定制未来自旋电子器件特性的内置机制。
2008-02-12 cond-mat.mtrl-sci
Defective annular semiconductor-superconductor photonic crystal
本文采用传输矩阵方法研究了含半导体、高$T_c$超导体和径向缺陷层的对称缺陷环形光子晶体（APC）的反射特性。数值结果提供了许多值得注意的功能，可以是非常有用的设计光学器件。在这方面，通过改变不同层的厚度，我们的缺陷APC结构的光学反射率的交替层的几何效果将被调查。通过分析讨论了控制光子带隙和缺陷模的光谱位置的可能性。此外，它被发现的反射光谱的特性和随后的PBG和缺陷模的光谱位置是完全独立的空芯的起始半径的变化。这一特性对制造商非常有吸引力，因为增加芯半径的尺寸将在生产光学器件时提供制造的灵活性和简单性。这项研究表明，缺陷APC的光学反射率是强烈依赖于方位角模式数。因此，我们设计的有缺陷的APC结构作为一个完美的反射器的相当大的波长范围内的更高的方位角模式数。最后，我们的结果表明，随着超导层温度的升高，现有的带隙和缺陷模都呈现出向更高波长移动的红移趋势。所提出的结构和相关的结果可以导致获得有价值的信息，设计和制造的新型环形布拉格谐振器周围的径向缺陷和集成可见光波导器件，如光开关和滤波器。
2020-04-17 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.optics
On the mechanism of gas adsorption for pristine, defective and functionalized graphene
缺陷不再被认为是石墨烯的不利方面。同时，也为石墨烯的应用拓展铺平了道路。采用密度泛函理论研究了石墨烯中的三种缺陷：缺碳、吸附原子（单一Fe）掺杂和官能团（羧基、吡喃基）的引入对NO2气体吸附的影响。我们已经观察到，缺陷石墨烯中的不饱和碳对吸引NO2分子具有高度活性。我们的研究表明，在石墨烯上引入Fe可以增强NO2的吸附过程。吸附能的计算表明，在NO2吸附的增强是更深刻的Fe掺杂的单和四空石墨烯比Fe掺杂的双和三空石墨烯。这项研究可能有助于开发石墨烯的吸附应用。
2016-10-24 cond-mat.mtrl-sci
Ethylene Carbonate Adsorption and Decomposition on Pristine and Defective ZnO (1010) Surface: A First-Principles Study
为了获得合适的涂层候选物，对锂离子电池阴极的涂层材料与电解质之间的反应性的基本理解是重要的。本文采用第一性原理密度泛函理论（DFT）方法研究了碳酸亚乙酯（EC）在ZnO（10-10）、O空位和Zn空位缺陷ZnO（10-10）上的吸附和分解反应.从热力学和动力学两方面研究了脱氢和EC开环反应生成CO2和C2 H4气体的可能分解途径。首先，我们发现分子EC通过其羰基氧（OC）与表面Zn之间的键合优先吸附在原始和缺陷ZnO（1010）上。其次，随后的分解反应显示EC在原始和有缺陷的ZnO上都有很大的分解趋势（10-10）。这种趋势由在原始和有缺陷的ZnO（10-10）（相对于EC气相计算）上分解EC的范围从-1.5eV到-2.5eV的大的热力学驱动力指示。然而，EC分解的大趋势受到EC分解的高活化能垒的阻碍，在Zn空位缺陷的ZnO（10-10）上的最低活化能垒为0.96 eV。因此，我们的研究结果表明，EC在ZnO（10-10）上的分解主要是由于其分解速度慢，而不是热力学因素受到阻碍。
2021-07-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Electronic Properties of Defective MoS$_{2}$ Monolayers Subject to Mechanical Deformations: A First-Principles Approach
第六族过渡金属二硫属化合物（transition metal dichalcogenides，TMD）单层膜是一种具有直接带隙的二维半导体材料，在纳米电子学、光电子学等领域具有广阔的应用前景。这些单分子层可以经历强的弹性形变，高达约10\%，而没有任何键断裂。此外，电子结构和输运性质，这定义了纳米电子器件中的这些TMD单层的性能，可以强烈地受到点缺陷的存在下，这是经常存在于合成样品。因此，重要的是要了解这两种影响的电子性质的单分子膜。在这项工作中，我们研究了缺陷的MoS $_{2}$单分子膜的电子结构和能量特性，受到各种应变，使用密度泛函理论模拟。我们的研究结果表明，应变导致带隙内的缺陷能级及其轨道特性的强烈修改。应变还分裂的退化缺陷能级高达450 meV的量，提出了新的应用。
2019-12-12 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Anisotropic Li diffusion in pristine and defective ZnO
本研究通过DFT和NEB计算发现，在ZnO的三种点缺陷中，仅氧空位能降低Li间隙扩散能垒，从而可能增强Li扩散动力学，而锌空位虽降低能垒但会捕获Li形成替代缺陷。
2021-07-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A Machine-Learned Spin-Lattice Potential for Dynamic Simulations of Defective Magnetic Iron
发展了一种机器学习的磁性铁的自旋-晶格原子间相互作用势（MSLP），并将其应用于介观尺度缺陷。它是通过增加一个自旋晶格哈密顿与神经网络项训练的描述符表示的混合本地原子配置和磁环境。它再现了具有各种磁状态的BCC和FCC相的结合能。它预测了点缺陷的形成能和复杂的磁结构，与密度泛函理论（DFT）定量一致，包括缺陷核心附近的磁矩的反转和猝灭。居里温度是通过自旋晶格动力学计算的，在高温下显示出良好的计算稳定性。势被应用于研究相当大的位错环附近的磁涨落。MSLP超越了目前使用DFT和分子动力学的治疗，并超越了其他自旋晶格势，只处理接近完美的晶体情况。
2022-05-10 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph
Defect-free and defective adaptations of crystalline sheets to stretching deformation
本文研究晶态薄片在大幅单轴拉伸下的塑性适应，揭示间歇性剪切变形、晶格倾斜、涡旋结构及位错激发，并将断裂分为无缺陷与含缺陷两类，深化了对二维晶体不可逆塑性失稳的原子级理解。
2025-06-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.class-ph
