Controllable deposition of titanium dioxides onto carbon nanotubes in aqueous solutions
在纳米技术领域内，纳米尺度复合材料在开发用于功能应用的新材料方面具有显著的潜力。在这里，基于碳纳米管和钛白的复合材料已经用硫酸氧钛使用化学浴沉积法在室温或接近室温下制备。通过调节前驱体浓度和温度，在碳纳米管表面均匀包覆了金红石型和金红石型两种钛白沉积层。可能的复合机制进行了讨论。与原始管相比，沉积工艺后的比表面积提高了近4倍，介观结构的含量也有所增加。
2016-10-10 cond-mat.mtrl-sci
High-pressure molecular phases of solid carbon dioxide
本文用第一性原理计算对固态二氧化碳在50 GPa和1500 K下的热力学行为进行了理论研究。在这个压力-温度范围内，最近的实验的解释表明存在的CO2相之间的分子和共价键合的固体。我们重新审视的概念，在CO2相图的中间相，而不是提出分子结构，这提供了一个很好的协议与测量。
2003-05-16 cond-mat.mtrl-sci
Carbon mono and dioxide hydrogenation over pure and metal oxide decorated graphene oxide substrates: insight from DFT
基于第一性原理密度泛函理论计算，我们探索了氧化石墨烯表面上一氧化碳和二氧化碳转化为甲烷的能量学。类似于最近发现的各种有机物质在该催化剂上的水合，从氧化石墨烯的羟基转移氢原子提供了碳氧化物的逐步转化氢化。在室温下模拟的反应的估计产率为约0.01%的一氧化碳和二氧化碳。为了模拟氧化石墨烯/金属氧化物复合材料，计算了MO_2（M = V，Cr，Mn，Fe）存在下的氧化石墨烯/金属氧化物复合材料。这些计算的结果表明，显着降低的能量成本和反应产率增加到0.07%，这是相当的效率，这些反应在铂和铼基光催化剂。将温度增加到100 ℃的值应提供一氧化碳和二氧化碳的总转化率。
2013-04-30 cond-mat.mtrl-sci
The Thiocyanate Anion is a Primary Driver of Carbon Dioxide Capture by Ionic Liquids
室温离子液体捕集二氧化碳是一个既有成就又有挫折的生动研究领域。采用PM 7-MD方法模拟了300 K下1，3-二甲基咪唑硫氰酸盐对CO2的吸附。所得结果证明硫氰酸根阴离子在气体捕获中起关键作用，而1，3-二甲基咪唑鎓阳离子的影响是中等的。分解的计算波函数上的各个分子轨道证实，CO2-SCN结合超出预期的静电相互作用的离子-分子系统，并涉及部分共享的价轨道。
2014-09-07 cond-mat.mtrl-sci
Click-based porous cationic polymers for enhanced carbon dioxide capture
采用一种创新的简便方法合成了咪唑基多孔阳离子聚合物，该方法利用Debus Radziszewski反应，根据点击化学原理获得介孔和微孔聚合物。在所获得的一组材料中，基于点击的多孔阳离子聚合物具有相同的阳离子主链，而它们带有常用的咪唑鎓聚（离子液体）的阴离子。这些材料显示出分级多孔性和良好的比表面积。此外，它们的化学结构进行了广泛的，其特征在于使用ATR FTIR和SS NMR光谱，和HR MS。这些聚合物表现出良好的性能对二氧化碳的吸附，特别是那些具有乙酸根阴离子。该聚合物在1巴和273 K下具有2 mmol/g CO2的吸收，该值是咪唑鎓聚（离子液体）记录的最高值之一。这些聚合物也进行了修改，以引入N-杂环卡宾沿主链。含卡宾的聚合物中的二氧化碳负载量与未改性的版本在相同的范围内，但是相互作用的性质是显著不同的。原位FTIR光谱和微量热法的结合使用证明了一种化学吸附现象，导致形成的咪唑羧酸盐两性离子。
2017-01-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
A Weakly Coordinating Anion Substantially Enhances Carbon Dioxide Fixation by Calcium and Barium Salts
二氧化碳的固定和储存是当今人类面临的一个非常重要的问题。我们在此公开了一种基于具有弱配位阴离子四（五氟苯基）硼酸盐的碱土金属盐的新溶液。使用全局最小值搜索和分子动力学模拟的鲁棒组合，利用经过良好测试的，可靠的半经验哈密顿监测化学反应，所提出的解决方案进行了验证。四（五氟苯基）硼酸钙每摩尔捕获5.5个CO2分子，而四（五氟苯基）硼酸钡每摩尔捕获3.6个CO2分子。这些容量比现有的碳酸盐技术高得多，后者每个金属原子仅固定一个CO2分子。进行的模拟表明，静电结合的CO2碱土金属阳离子是更有趣的技术比碳酸盐的形成。我们的模拟结果可以直接验证吸附测量。
2017-06-27 cond-mat.mtrl-sci
Shape complexity and fractality of fracture surfaces of swelled isotactic polypropylene with supercritical carbon dioxide
通过对超临界CO2流体中溶胀等规聚丙烯Y1600的SEM二值图像中岛的统计分析，研究了其断裂面的分形特征和形状复杂性。面积$A$、周长$L$和形状复杂度$C$的分布遵循幂律$p(A)\sim A^{-(μ_A+1)}$、$p(L)\sim L^{-(μ_L+1)}$和$p(C)\sim C^{-(ν+1)}$，标度范围跨越二十年。周长和形状复杂度分别在由$A\approx 10^3$界定的两个缩放区域中缩放为$L\sim A^{D/2}$和$C\sim A^q$。随着温度的降低，分形维数和形状复杂度增加。此外，不同的幂律标度指数$μ_A$，$μ_B$，$ν$，$D$，和$q$之间的关系已被解析地导出，假设$A$，$L$，和$C$遵循幂律分布。
2005-01-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Carbon Nanotube Wools Directly from CO2 By Molten Electrolysis Value Driven Pathways to Carbon Dioxide Greenhouse Gas Mitigation
提出了一种气候减缓综合解决方案，通过熔融碳酸盐电解法从CO2中首次高产量、低能耗合成宏观长度的碳纳米管（CNT）羊毛，适用于编织成碳复合材料和纺织品。如果二氧化碳成为一种可寻求的资源而不是温室气体污染物，那么二氧化碳浓度的增加、同时发生的气候变化和物种灭绝就可以得到解决。由碳棉作为较轻的金属、纺织品和水泥替代物形成的廉价碳复合材料构成了一个主要的市场汇，用于复合储存转化的人为CO2。在蒙乃尔合金上生长的碳纳米管比钢长100倍。蒙乃尔合金、电解质平衡和混合金属成核促进了合成。CO2是这种转化中的唯一反应物，可直接从稀释（大气）或浓缩源中提取，并且成本仅受电力（低）成本的限制。今天，每吨CNT价值10万美元的估值激励了二氧化碳的去除。
2017-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Revolutionary valorization of carbon dioxide into dimethyl carbonate is catalyzed by sodium chloride: cheap, clean, one-pot, and water-free synthesis
本文提出以廉价氯化钠等无机盐为催化剂，在无水、无脱水剂的一锅条件下将CO2和甲醇转化为碳酸二甲酯，并通过计算与实验验证了催化机理，产率最高达19%，显著简化了合成过程。
2023-12-05 cond-mat.mtrl-sci
Towards explainable message passing networks for predicting carbon dioxide adsorption in metal-organic frameworks
Oregon State University（俄勒冈州立大学）
金属-有机骨架（MOFs）是一种纳米多孔材料，可用于从化石燃料发电厂的废气中捕获二氧化碳，以减缓气候变化。在这项工作中，我们设计和训练一个消息传递神经网络（MPNN）预测模拟CO $_2$在MOFs中的吸附。为了深入了解MOF的哪些子结构对预测很重要，我们在读出函数中引入了一种软注意机制，该机制量化了节点表示对图形表示的贡献。我们研究了稀疏注意的不同机制，以确保只识别最相关的子结构。
2020-12-02 cond-mat.mtrl-sci cs.LG
Cathodic Carbon Chemically Adsorbs Carbon Dioxide: Why Is it True?
大规模应用正在等待最佳的CO2清除剂来加强CCS和CCU技术。我们在此介绍并简洁地验证了一种新的理念，即通过带负电荷的碳质结构捕获气态CO2。CO2的化学吸收是可能的，这要归功于在施加电压时出现了显着的亲核相互作用碳中心。因此，碳质阴极可以作为一种新的CO2吸附剂的原型。作为模拟化学吸附的模型，我们使用了小尺寸的石墨烯量子点（GQD）。根据记录的反应曲线，含有16个碳原子的带负电荷的GQD容易与CO2分子反应并产生羧基化GQD。反过来，在文献的上下文中，水中反应的活化能（60 kJ/mol）和能量效应（~ 55 kJ/mol）似乎令人惊讶地具有竞争力。我们假设碳质阴极作为一种可能的CO2化学吸附剂值得深入的实验研究。尽管我们使用GQD进行模拟，但令人鼓舞的结果可以外推到其他纳米级碳，更重要的是，可以外推到现代电化学设备中广泛使用的活性炭物种。
2022-12-06 cond-mat.mtrl-sci
Synthesis and Characterization of Photoreactive TiO2/Carbon Nanosheet Composites
我们报告原子层沉积的钛白碳纳米片模板和研究的影响，沉积后退火在氦气环境中使用不同的表征技术。使用原位X射线衍射观察退火后钛白涂层的结晶。通过扫描电子显微镜和先进的透射电子显微镜技术对薄膜的（微观）结构进行表征。我们的研究表明，原子层沉积处理和碳纳米片模板钛白层在氦气环境中的退火结果在多孔，纳米晶和光催化活性的钛白-碳纳米片复合膜的形成。此类复合材料适用于光催化和染料敏化太阳能电池应用。
2015-02-25 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio investigation of transition metal dichalcogenides for the hydrogenation of carbon dioxide to methanol
本文通过从头算计算，比较MoSe$_2$、WS$_2$和WSe$_2$纳米结构与MoS$_2$的性质，发现Se缺陷的MoSe$_2$和WSe$_2$纳米片有利于CO$_2$选择性加氢制甲醇。
2025-04-02 cond-mat.mtrl-sci
A Carbon Dioxide Absorption System Driven by Water Quantity
提出了一种含有纳米多孔材料和碳酸根离子的新型系统，该系统能够简单地通过控制系统中的水量（湿度）来捕获环境空气中的CO2。该系统在环境干燥时从空气中吸收CO2，而在潮湿时解吸CO2。本文采用分子动力学和量子力学模拟研究了一种CO2吸收/脱附系统的设计，并通过实验进行了验证。其作用机理是随着受限纳米孔中水分子数量的减少，碳酸根离子水解自由能降低。阐述了孔径、阳离子间距、表面疏水性和温度对CO2捕集效率的影响。该研究有助于设计高效的直接空气捕集系统，并有助于实现负碳排放。
2017-02-01 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
The Trialkylsulfonium Cation Holds Promise to Capture Carbon Dioxide: In-Silico Evidence Toward a Novel Carbon Dioxide Scavenger
本研究首次提出三烷基锍非质子离子液体可作为高容量CO₂清除剂，通过杂化密度泛函理论验证其化学吸附各阶段的反应可行性，为新型碳捕获材料设计提供理论依据。
2023-05-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Influence of carbon dioxide and water concentration on terbium thin films produced by Molecular Plating
该研究在受控气氛中通过分子电镀法制备铽和铥薄膜，系统考察了电镀液中水和CO2浓度对薄膜质量及沉积产率的影响，发现水含量超过1 vol.-%或CO2存在均会因形成氢氧化物、氧化物和碳酸盐而降低薄膜质量。
2025-09-21 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of CO$_2$ and CH$_4$ and their mixtures in gas hydrates
我们报告的结果从巨正则蒙特卡罗模拟甲烷和二氧化碳的吸附结构SI天然气水合物。纯组分系统的模拟表明，所有的甲烷网站是等效的，而二氧化碳区分两种类型的网站，大或小。吸附的混合物可以被认为是理想的，只要只有大的网站被占用。一个强烈的偏好被证明为甲烷，当较小的网站变得充满。甲烷的摩尔吸附热随组成而降低，而二氧化碳的摩尔吸附热通过一个极值，基本上是根据现场尺寸的观察。在278和328 K之间的温度和在10 $^4$和10 $^9$ Pa之间的压力下，具有CO $_2$ -CH $_4$气体混合物的水合物的亥姆霍兹能量表明某些混合物比其它混合物更稳定。结果表明，在不破坏水合物结构的情况下，存在一条将纯甲烷水合物转化为纯二氧化碳水合物的热力学途径。
2011-04-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Selective adsorption of Carbon Dioxide from Mixed Vapors by Blockage of Methane in Graphene Nanoribbons
我们数值研究了CO $_2$和CH $_4$的混合物在石墨烯纳米带（NR）覆盖的石墨衬底上的吸附。NR是平的，平行于石墨表面，距离从6微米到14微米不等。我们表明，NR的石墨基板作为一个有效的CO $_2$过滤器。我们的研究是基于分子动力学（MD）模拟。甲烷被认为是球形分子，二氧化碳被表示为线性刚体。石墨被建模为连续材料，而NR原子地接近。我们观察到，当NR被放置在石墨表面上方6度处时，甲烷被阻挡在外，而CO $_2$分子可以扩散并被收集在NR和石墨表面之间。因此，CO $_2$的选择性极高。我们还观察到CO $_2$的初始吸附速率远高于CH $_4$。总体而言，我们表明，过滤器可以通过控制NR和NR-石墨分离之间的间隙来优化。
2020-02-14 cond-mat.mtrl-sci
Methane and carbon dioxide adsorption on edge-functionalized graphene: A comparative DFT study
为了优化晶体和无序纳米多孔碳基材料中的气体储存和分离，我们使用从头算密度泛函理论计算来探索化学官能化对模型碳纳米结构内暴露边缘的气体结合的影响。我们测试的几何形状，能量，和电荷分布的平面内和平面外的结合CO2和CH 4的模型锯齿形石墨烯纳米带边缘官能化与COOH，OH，NH 2，H2 PO 3，NO2，和CH 3。虽然不同的选择的交换相关功能导致的结合能的值的传播，跨官能团的趋势在很大程度上保留了每个选择，作为吸附的气体分子的最终取向。我们发现CO2的结合超过CH 4的结合大约是2倍。然而，这两种气体遵循非常相似的趋势，在连接的官能团的变化，尽管不同的分子对称性。我们的研究结果表明，NH 2，H2 PO 3，NO2和COOH官能团的存在下，可以显着增强气体结合相对于氢钝化的边缘，使边缘潜在的可行的结合位点的材料中具有高浓度的边缘碳。一阶，面内结合强度与这些基团上较大的永久和诱导偶极矩相关。剪裁碳结构增加气体吸收和改善CO2/CH 4选择性的影响进行了讨论。
2012-03-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Carbon nanofibers, precious commodities from sunlight & CO2 to ameliorate global warming, and supplement: Carbon nanofibers (from fossil fuel) Electric Power Plants
本研究介绍了高产量，电解合成碳纳米纤维，CNFs，直接从二氧化碳。从大气二氧化碳中生产CNF等珍贵商品为限制这种温室气体和减缓气候变化速度提供了动力。在熔融电解质中使用廉价的镍和钢电极以高速率形成CNF。该过程被证明是一个按比例放大的独立电解池，也显示出与STEP，太阳能热电化学过程兼容，使用高太阳能电效率的集中太阳光提供热量和电能来驱动CNF生产。在补充部分，介绍了天然气和燃煤发电厂的运行模式，这些模式从废气中去除温室气体二氧化碳并将其转化为碳排放产品。
2015-10-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Discovery of Novel Reticular Materials for Carbon Dioxide Capture using GFlowNets
本研究利用GFlowNets生成多孔网状材料用于二氧化碳捕获，引入matgfn包并生成matgfn-rm数据集，发现15种性能超越现有基准的新材料。
2023-10-16 cond-mat.mtrl-sci cs.CE
On the Carbon Dioxide Capture by Quaternary Ammonium-Based and Phosphonium-Based Ionic Liquids. The Role of Steric Hindrances and Transition States
全球变暖被认为是当今一个严重的环境问题。地球大气层中的二氧化碳（CO 2）浓度与地球表面的平均温度有关。碳捕获和储存是旨在改善生态的重要技术努力。本文研究了含非质子杂环阴离子2-氰基吡咯烷的铵基和膦基离子液体对CO2的化学吸附反应途径。我们表明，每摩尔的气体清除剂的两个摩尔的CO2，理论上可以固定这样的离子液体。阳离子和阴离子都参与化学吸附。相应的标准反射率为中度负值。所有涉及磷基阳离子的反应的势垒相对较小，有利于所考虑的吸附剂的实际应用。由于四烷基铵叶立德的固有不稳定性，铵基阳离子的性能不太有利。的作用是磷叶立德在反应的机理进行了仔细的表征。报道的结果促进了一个基本的理解，出色的CO2吸附性能的季铵和磷基2-氰基吡咯烷。
2022-01-01 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Electronic and Thermodynamic Properties of the Amino- and Carboxamido-Functionalized C-60-Based Fullerenes: Towards Non-Volatile Carbon Dioxide Scavengers
目前正在积极开发新的温室气体清除剂。挥发性引起的溶剂消耗和与胺水溶液相关的显著再生成本促使人们寻求技术上和经济上更先进的解决方案。因此，我们采用杂化密度泛函理论对氨基和酰胺基功能化的C60富勒烯的热力学、结构、电子和溶剂化性质进行了表征。C60是非挥发性的，并且在其表面上支持大密度的氨基。极性基团与富勒烯C60的连接相当大地调整了其偶极矩和带隙，最终导致系统地更好的水合热力学。聚氨基富勒烯与CO2的反应在热力学上是有利的，但在标准条件下在熵上是禁止的。聚氨基富勒烯捕获CO2的自由能对每个富勒烯的氨基数目不敏感。这一结果促进了对聚氨基富勒烯用于CO2固定的考虑。
2017-06-27 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Physisorption of Methane and Carbon Dioxide within Nanoporous Materials
尽管在过去的一个世纪里，大量的研究揭示了多孔材料的气体物理吸附特性，并建立了各种理论来描述气体的物理吸附，但气体在纳米空间内的物理吸附行为的本质仍然不清楚。我们发现甲烷和二氧化碳复杂分子体系在纳米多孔材料中的物理吸附行为表现出量子效应。基于这种量子效应，我们从量子力学的角度建立了一个物理吸附方程，重新认识了气体在纳米孔内物理吸附的基本原理。能级跃迁触发气体物理吸附，并且纳米孔内能量量化分子的非均匀空间分布主导气体物理吸附行为。气体分子的空间分布可以通过温度、压力和势能场来调节。这一结果有助于理解和预测CH4和CO2在纳米多孔材料中的物理吸附行为。
2023-02-12 cond-mat.mtrl-sci
Light Induced Charge Transfer from Transition-metal Doped Aluminium Clusters to Carbon Dioxide
分子与催化剂之间的电荷转移在决定光化学催化过程的效率和产率方面起着关键作用。本文采用第一性原理含时密度泛函理论研究了过渡金属掺杂铝团簇与CO $_2$分子之间的光诱导电子转移。具体来说，我们进行了一系列的掺杂剂（锆，锰，铁，钌，钴，镍和铜）的计算，并发现所得到的系统分为两类：铜和铁掺杂的集群表现出没有基态电荷转移，弱CO $_2$吸附和光诱导电子转移到CO $_2$。在所有其他系统中，我们观察到基态电子转移到CO $_2$导致强吸附和主要是光诱导的电子从CO $_2$回转移到集群。这些发现为合理设计原子级精确的铝光催化剂铺平了道路。
2021-03-26 cond-mat.mtrl-sci
Accuracy of Density Functional Theory in Prediction of Carbon Dioxide Adsorbent Materials
我们已经进行了一个彻底的计算研究，以评估的准确性的密度泛函理论（DFT）方法在描述的CO2与模型碱土金属（AEM，钙和锂）装饰的碳结构，即蒽（C14 H10）分子的相互作用。我们发现，气体吸附能和平衡结构的结果与标准（即LDA和GGA）和混合（即PBE 0和B3 LYP）交换相关泛函的DFT得到的结果显着不同的二阶Moller-Plesset微扰理论（MP2），一个准确的计算量子化学方法。发现的主要分歧主要可以合理化的电子相关误差，导致不准确的电荷转移和分子之间的静电库仑相互作用。有趣的是，我们发现，当蒽中AEM原子的浓度被调整为尽可能接近AEM修饰的石墨烯的电子结构时，混合交换相关DFT和MP2方法提供了定量相似的结果。我们讨论了我们的工作在建模和表征目前寻求碳捕获和封存材料的影响。
2013-01-14 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Pressure-Temperature Phase Diagram of Vanadium Dioxide
二氧化钒中强关联电子物理的复杂性体现在其丰富的各种相图中，这反过来又揭示了其各种相变背后的机制。在这项工作中，我们绘制了二氧化钒纳米梁的静压-温度相图，通过独立地改变压力和温度与金刚石压砧细胞。除了众所周知的绝缘M1（单斜）和金属R（四斜）相，该图还确定了绝缘M1'（单斜，比M1更导电）相在高压下的存在，以及X（单斜）和O（正交，仅在高温下）的两个金属相。系统的光学和电学测量与密度泛函计算相结合，使我们能够描绘出它们的相边界，以及揭示一些基本特征的过渡。
2017-03-07 cond-mat.mtrl-sci
Carbon dioxide adsorption and activation on Ceria (110): A density functional theory study
二氧化铈（CeO 2）是一种很有前途的催化剂，用于将二氧化碳（CO2）还原为液体燃料和商品化学品，部分原因是其高储氧能力，但在CeO 2表面上CO2吸附和初始活化的基本原理仍然很大程度上未知。我们使用密度泛函理论，现场库仑相互作用（DFT+U）校正，探索化学计量和还原CeO 2（110）的各种吸附位点和配置的CO2。我们的模型还原CeO 2（110）包含在最高原子层的氧空位，并在引入这些空位后进行表面重建。我们发现CO2在还原CeO 2（110）上的吸附比在化学计量CeO 2（110）上的相应吸附更有利。最稳定的吸附构型由平行于还原的CeO 2（110）表面吸附的CO2组成，分子位于氧空位附近。在吸附时也观察到CO2分子的结构变化，因此得到的O-C-O角为136.9度，C-O键的长度分别为1.198埃和1.311埃。该分子弯曲出平面，形成单齿碳酸盐，而不是由其他研究人员发现的CO吸附到化学计量的CeO 2的双齿碳酸盐。我们推断，电荷转移从还原的表面Ce 3+离子的吸附质，形成碳酸根阴离子的活化和还原过程中的第一步和裂解的C-O键。
2012-07-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Methanation of carbon dioxide over ceria-praseodymia promoted Ni-alumina catalysts. Influence of metal loading, promoter composition and alumina modifier
本研究制备了两类二氧化铈-氧化镨促进的镍基氧化铝催化剂，表征其理化性质并测试CO₂甲烷化性能，发现氧化铝改性剂和镍负载量对催化活性的影响远大于铈镨混合氧化物组成。
2024-02-02 cond-mat.mtrl-sci
Excitonic Effects in Absorption Spectra of Carbon Dioxide Reduction Photocatalysts
激子的形成和解离在任何光伏或光催化应用中起着至关重要的作用。然而，激子效应很少被认为是在材料发现的研究，由于巨大的计算成本与检查这些属性。在这里，我们使用最先进的Bethe-Salpeter形式主义研究了近50种光催化剂的激子性质。这些$\sim$ 50材料最近通过对68，860种材料的数据驱动筛选被认为是用于CO $_2$还原的有前景的光催化剂。在这里，我们提出了三个筛选标准的基础上，这些材料的光学性质，考虑激子效应，进一步向下选择6种材料。值得注意的是，我们发现从Bethe-Salpeter形式主义获得的激子结合能与从计算上便宜得多的Wannier-Mott模型获得的激子结合能之间存在很强的相关性，这些化学上不同的$\sim$ 50材料。这项工作提出了一个新的范例，包括激子效应在未来的材料发现太阳能收集应用。
2021-03-15 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
A new approach to separate hydrogen from carbon dioxide using graphdiyne-like membrane
为了分离氢气（$H_2$）和二氧化碳（$CO_2$）的混合气体，我们提出了一种新的方法，采用密度泛函理论（DFT）计算和分子动力学（MD）模拟，采用类石墨烯膜（GDY-H）。GDY-H是通过去除石墨二炔结构中三分之一的二炔（$-$ C $\equiv$ C $-$ C $\equiv$ C $-$）键连接并用氢原子取代而构建的。我们的DFT计算表现出较差的选择性和良好的渗透性$H_2$ / $CO_2$气体通过该膜。为了改善GDY-H膜用于$H_2$ / $CO_2$分离的性能，我们将两层GDY-H彼此相邻放置，它们之间的距离为2nm。然后，我们在两层之间插入1，3，5-三氨基苯。在该方法中，$H_2$ / $CO_2$的选择性从5.65增加到完全纯化的$H_2$气体。在20 K以上温度下，GDY-H膜对$H_2$的渗透率约为$10^8$气体渗透单位（GPU）。$H_2$渗透率远高于通常的工业极限值。此外，我们提出的方法显示了气体分离的选择性和渗透性参数之间的良好平衡，这是工业中$H_2$纯化和$CO_2$捕获过程的重要因素。
2020-06-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Gaussian-Charge Polarizable Interaction Potential for Carbon Dioxide
一些简单对相互作用势的二氧化碳分子的调查，发现低估的幅度的第二维里系数在温度区间220 K至448 K的高达20%。这些模型也低估了第三维里系数。一个刚性的，可极化的，三个网站的相互作用势再现实验的第二和第三维里系数在百分之几。它是基于修正的Buckingham exp-6势、各向异性Axilrod-Teller修正和在质心处具有诱导偶极子的原子位置上的高斯电荷密度。电四极矩、极化率和键距设定为实验值。在250 K至310 K的温度范围内，在200和800巴压力下的流体密度被复制到观察值的某个百分比内。的二聚体结构是在通过协议与电子分辨量子力学计算在文献中，是那些一水合单体和二聚体复合物使用极化GCPM水电位。与实验的定性协议也得到了，当量子校正包括在内，三聚体构象的相对稳定性，这是不是对潜在的情况。
2010-10-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Photocatalytic Carbon Dioxide Methanation by High-Entropy Oxides: Significance of Work Function
本研究针对光催化CO₂甲烷化选择性低的难题，设计合成含d0+d10杂化轨道构型的高熵氧化物催化剂，证实d10元素添加及提高其功函数可提升甲烷化选择性，实现超50%的选择性，为新型甲烷化催化剂设计提供新思路。
2025-03-20 cond-mat.mtrl-sci
A Novel Nanoporous Graphite Based on Graphynes: First Principles Structure and Carbon Dioxide Preferential Physisorption
无处不在的石墨烯是一种严格的2D材料，由于其大的比表面积以及其机械强度和对热和化学应力的耐受性，代表了理想的吸附平台。然而，石墨烯作为块体材料具有形成不可逆团聚体的趋势，导致3D石墨结构，其中可用于吸附的面积显著减小并且没有气体嵌入的空间。本文介绍了一种由石墨三炔片形成的新型纳米多孔石墨：通过电子结构和分子动力学计算，在密度泛函理论水平上对其三维结构进行了理论评估。发现新型层状碳同素异形体几乎与原始石墨一样致密，但2D石墨炔片的固有孔隙率及其相对堆叠导致穿过材料的纳米通道，并且其亚纳米尺寸可以允许气体物质的扩散和储存。纳米通道的分子原型用于精确地确定孔内的CO2、N2、H2O和H2的第一原理吸附能和吸附比。所提出的多孔石墨对气体扩散没有显著的屏障，并且相对于燃烧前和燃烧后气流中的其他相关组分，它显示出CO2物理吸附的高倾向。
2016-10-05 cond-mat.mtrl-sci
High-throughput screening of metal-porphyrin-like graphenes for selective capture of carbon dioxide
纳米材料，例如金属有机骨架，已经被认为捕获CO $_2$。然而，它们的应用在很大程度上受到限制，因为它们表现出对烟道气的差的选择性和在低压下的低捕获能力。我们使用第一性原理热力学对从烟道气中选择性捕获CO $_2$进行高通量筛选。我们发现，在300 K时，在低CO $_2$压力下，d轨道为空的元素选择性地从混合气体中吸引CO $_2$，并在~450 K时释放CO. CO $_2$与元素的结合涉及金属d轨道与CO $_2$ $π$轨道的杂化，并且在实验中观察到CO $_2$ -过渡金属络合物。这一结果使我们能够进行高通量筛选，发现新的有前途的CO $_2$捕获材料与空d轨道，并预测其在各种条件下的捕获性能。此外，这些发现为选择性CO $_2$捕获提供了物理见解，并为探索CO $_2$捕获材料开辟了新途径。
2016-06-02 cond-mat.mtrl-sci
Graph Neural Networks for Carbon Dioxide Adsorption Prediction in Aluminium-Exchanged Zeolites
Eindhoven University of Technology（埃因霍温理工大学）
本文提出一种图神经网络模型，用于快速预测铝交换沸石的CO₂吸附性质，速度比分子模拟快4到5个数量级，并能识别吸附位点及结合遗传算法生成新型沸石构型。
2024-03-28 cond-mat.mtrl-sci cs.LG
Manganese Dioxide Decoration of Macroscopic Carbon Nanotube Fibers: From High-Performance Liquid-Based to All-Solid-State Supercapacitors
能够提供高电压、能量和功率密度但重量轻、体积占用小、柔性和机械坚固的超级电容器是非常令人感兴趣的，并且是便携式应用所需要的。在此，独立的柔性混合电极的基础上生长的宏观碳纳米管纤维（CNTf-MnO 2）的MnO 2纳米粒子制造，而不需要任何金属集流体。CNTf是一种具有良好导电性、机械稳定性和适当孔结构的载体，在优化的有机-水混合物中，通过电沉积制备多孔的ε-MnO 2纳米颗粒，并对其进行均匀修饰。这些修饰的纤维的电化学性能进行了评估，在不同的电解质，包括中性水溶液和纯的1-丁基-3-甲基吡咯烷鎓双（三氟甲基磺酰基）酰亚胺离子液体（PYR 14 TFSI）。这种比较有助于区分对总电容的各种贡献：（表面）法拉第和非法拉第过程，通过水性电解质改善润湿。因此，具有PYR 14 TFSI的对称超级电容器在3.0 V下产生36 Whkg_（MnO_2）^（-1）（16 Whkg-1，包括CNTf的重量）的高比能量和17 kWkg_（MnO_2）^（-1）（7.5 kWkg-1）的实际比功率，具有优异的循环稳定性。此外，使用基于PYR 14 TFSI的聚合物电解质制造柔性全固态超级电容器，表现出由总活性物质归一化的最大能量密度为21 Whkg-1和最大功率密度为8 kWkg-1。
2019-02-11 cond-mat.mtrl-sci
Absorption of Carbon Dioxide in Kerogen Nanopores: A Mechanism Study using the Molecular Dynamics Monte Carlo Method
本文利用MD和MDMC方法研究CO2在页岩干酪根纳米孔中的吸收机理，揭示了孔结构非均质性、基质压缩、势能分布和温度对CO2储存容量的影响，并指出地热能开发可能不利于CO2封存。
2023-08-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.geo-ph
Revealing the nontrivial topological surface states of catalysts for effective photochemical carbon dioxide conversion
本研究通过固相法在拓扑合金Os3Sn7中掺杂Ir，利用非平凡拓扑表面态加速电荷分离和CO2活化，显著提升光催化还原CO2为CO和CH4的性能。
2024-08-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Prediction of an alternative route to polymeric carbon dioxide: A metastable energetic material
通过第一性原理计算预测，等温压缩CO+O₂混合物可将室温碳聚合起始压力从约118 GPa降至约7 GPa，并形成一种可回收至常温常压的亚稳态含能聚合物。
2025-08-17 cond-mat.mtrl-sci
