Excited states in auxiliary field quantum Monte Carlo
本研究系统探讨了在AFQMC中计算激发态的方法，发现使用EOM-CCSD作为试探态比基于活性空间的组态相互作用更准确，能将开壳层单重态的激发能误差降低约一半，使AFQMC成为低能激发态的高精度可扩展补充方法。
2025-09-15 physics.chem-ph
Selected configuration interaction wave functions in phaseless auxiliary field quantum Monte Carlo
提出了在无相位辅助场量子蒙特卡罗（ph-AFQMC）中使用选择组态相互作用（sCI）试探波函数的有效算法。这些改进旨在优化更长CI扩展的计算性能，使我们能够在ph-AFQMC的试验状态下使用多达一百万种配置。在一个示例中，我们发现，与单个配置相比，对于使用$10^4$配置的计算，每个样本的ph-AFQMC成本仅增加约$3$的因子，这表明由于较长的扩展而导致的微小的计算开销。这种有利的缩放使我们能够研究系统的收敛性的无相偏置AFQMC计算与越来越多的配置，并提供了一种手段来衡量的准确性与其他审判状态的ph-AFQMC。我们还展示了如何将大系统尺寸的sCI试验状态的可扩展性问题限制在中等大小的轨道活动空间，并利用活动空间无相位误差的近取消来缓解。
2022-01-25 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Auxiliary-field quantum Monte Carlo method with seniority-zero trial wave function
本文提出以DOCI或OO-DOCI零资历波函数作为ph-AFQMC试探波函数，在降低CAS成本的同时捕捉静态与动态相关，并通过多类化学体系评估其精度与局限。
2025-05-12 cond-mat.str-el physics.chem-ph
An Auxiliary-Field Quantum Monte Carlo Perspective on the Ground State of the Dense Uniform Electron Gas: An Investigation with Hartree-Fock Trial Wavefunctions
我们评估的效用Hartree-Fock（HF）试探波函数在执行无相位相干场量子蒙特卡罗（ph-AFQMC）的均匀电子气（UEG）模型。ph-AFQMC与自旋限制HF的组合（RHF+ph-AFQMC）被发现对于在2109轨道中含有多达114个电子的系统是高度准确和有效的，特别是对于$r_s$ $\le$ 2.0。与自旋限制耦合团簇（RCC）方法相比，我们发现RHF+ph-AFQMC在14电子UEG模型中对$r_s$ $\le$ 3.0的性能优于单重、双重和三重的CC（RCCSDT），与单重、双重、三重和四重的CC（RCCSDTQ）相似或略差。对于54-电子，我们发现RHF+ph-AFQMC对于$r_s$ $\le$ 2.0几乎是精确的，并指出了现有基准中的潜在偏差。受此鼓舞，我们对$r_s$ $\le$ 2.0的114电子UEG模型进行了RHF+ph-AFQMC，并为未来的方法开发提供了新的基准数据。我们发现，$r_s$ = 5.0的UEG模型对于RHF+ph-AFQMC仍然具有挑战性。在$r_s$ = 5.0的14电子UEG模型中，采用非正交组态展开或无限制HF态作为试探波函数也是无效的。我们强调需要一个更好的尝试波函数的ph-AFQMC在模拟强相关系统。利用54电子和114电子UEG模型，我们强调了RHF+ph-AFQMC模拟致密固体的潜在效用。
2019-07-10 cond-mat.str-el physics.chem-ph
The performance of phaseless auxiliary-field quantum Monte Carlo on the ground state electronic energy of benzene
苯的基态电子能是Eriksen及其同事最近盲测的重点[arXiv：2008.02678]。本文报道了无相位相干场量子Monte Carlo（ph-AFQMC）方法对这一问题的研究结果。我们研究了自旋限制的Hartree-Fock（RHF）和具有6电子和6轨道的活性空间的完全活性空间自洽场（CASSCF）的试探波函数（即，CAS（6，6））表。ph-AFQMC+RHF偏离了许多方法一致同意的值（即，-863 m $E_h$）偏离-3.1（3）m $E_h$，而ph-AFQMC+CAS（6，6）偏离相同值-1.3（4）m $E_h$。此外，我们还报道了在cc-pVTZ和cc-pVQZ基组下ph-AFQMC+RHF的冻结核相关能及其完全基组极限。我们的研究结果突出了准确性，灵活性和可扩展性的ph-AFQMC与简单的审判波函数。
2020-09-22 physics.chem-ph
Bond breaking with auxiliary-field quantum Monte Carlo
键拉伸模拟不同水平的电子相关性，并提供了一个具有挑战性的测试平台，近似多体计算方法。使用最近开发的无相位相干场量子蒙特卡罗（AF QMC）方法，我们研究了键的伸缩在研究良好的分子BH和N $_2$，并在H $_{50}$链。为了控制符号/相位问题，无相位AF QMC方法用依赖于试验波函数的近似相位条件来约束空间场路径积分中的路径。无相位AF QMC方法采用非限制Hartree-Fock（UHF）的单Slater行列式作为试波函数，在绘制势能曲线时，总体精度和行为一致性优于耦合簇CCSD（T）方法。在BH和N $_2$中，我们还研究了多组态自洽场（MCSCF）计算中多行列式试探波函数的使用。增加计算成本与增益的统计和系统的准确性进行检查。用这样的试验波函数，在平衡和离解极限之间的整个区域内获得了极好的结果。
2007-05-19 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
GPU-accelerated Auxiliary-field quantum Monte Carlo with multi-Slater determinant trial states
本文在开源ipie中实现GPU加速的多Slater行列式ph-AFQMC，在过渡金属团簇上取得至少六倍加速，并以超10万个行列式恢复化学精度所需动态关联。
2024-06-12 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
Non-Orthogonal Multi-Slater Determinant Expansions in Auxiliary Field Quantum Monte Carlo
辅助场量子蒙特卡罗（AFQMC）算法是一种功能强大的量子多体方法，可以成功地替代标准量子化学方法，以高精度计算许多体系统（如分子和固体）的基态。本文利用AFQMC方法，采用非正交多重斯莱特行列式展开构造的试探波函数，研究了G1测试集的55个分子和$[Cu_{2}O_{2}]^{2+}$分子的异构化路径.本研究的主要目的是展示非正交多斯莱特行列式展开产生高质量，紧凑的试验波函数的量子蒙特卡罗方法的能力。我们得到系统的可改进的结果，作为决定因素的数量增加，通常获得数十个决定因素的高精度。在G1测试集中，分子的总能量和吸收能量观察到平均误差和传统统计指标大大降低，决定因素少至10-20个。在沿$[Cu_{2}O_{2}]^{2+}$异构化路径的相对能量的情况下，我们的结果优于其他先进的量子多体方法，包括DMRG和完全重整化CCSD（T）。在以前的研究中，这个分子问题的离散性被确定，并归因于在这样的计算中考虑的电子和活性空间的数量的差异。
2018-07-19 physics.chem-ph
A scalable route to first-order response properties with correlated sampling phaseless auxiliary-field quantum Monte Carlo
本文提出基于有限差分和分支相关采样的ph-AFQMC算法计算一阶响应性质，在21个分子的偶极矩预测中达到高精度，并展示了其在大体系中的可扩展性。
2025-09-23 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Singlet-Triplet Energy Gaps of Organic Biradicals and Polyacenes with Auxiliary-Field Quantum Monte Carlo
最低单重态和三重态之间的能隙是化学发光中的重要量，相关应用范围从光学上转换中的三重态熔合到有机发光器件的设计。单重态-三重态（ST）能隙的从头计算预测是具有挑战性的，因为所涉及的态具有潜在的双自由基性质，并且相关分子的尺寸可能很大。在这项工作中，我们表明，无相位的空间场量子蒙特卡罗（ph-AFQMC）可以准确地预测ST间隙的化学系统具有高度双自由基性质的单重态，包括一组13个小分子和邻，Meta，对位异构体的苯炔。对于气相实验，使用CASSCF试验波函数的ph-AFQMC实现了~1 kcal/mol的平均误差。此外，我们发现，在自旋投影技术的背景下，ph-AFQMC使用不受限制的单行列式试探波函数，这可以很容易地获得，即使是非常大的系统，产生相当高的精度。我们继续表明，这种可扩展的方法是能够产生准确的ST间隙的所有线性多并苯的实验测量存在，即萘，蒽，并四苯，并五苯。我们的研究结果提出了一个协议，选择无论是不受限制的Hartree-Fock或Kohn-Sham轨道的单行列式试验波函数，根据自旋污染的程度。这些研究结果铺平了道路，为未来的具体的光化学过程的调查，涉及大分子与大量的双自由基字符。
2019-05-30 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Contextual Subspace Auxiliary-Field Quantum Monte Carlo: Improved bias with reduced quantum resources
本研究在上下文子空间投影框架下分解试探波函数，提出适配matchgate shadow协议的QC-AFQMC改进算法，以更少量子比特实现更高精度的强关联体系基态能量计算。
2024-09-13 cond-mat.str-el physics.chem-ph quant-ph
Auxiliary-field quantum Monte Carlo calculations of molecular systems with a Gaussian basis
我们将最近引入的无相位相干场量子蒙特卡罗（QMC）方法推广到任何单粒子基，并将其应用于具有高斯基组的分子系统。QMC方法通常随着系统大小而有利地缩放，因为低功耗。一个QMC方法与辅助领域的原则上允许薛定谔方程的精确解在选定的基础。然而，众所周知的符号/相位问题导致统计噪声以指数方式增加。无相位方法通过用依赖于试波函数的近似相位条件来约束非线性场路径积分中的路径来控制该问题。在本计算中，试验波函数是来自Hartree-Fock计算的单个Slater行列式。计算的全电子总能量显示出典型的系统误差不超过几毫哈特里的精确结果相比。在我们研究的分子中的平衡几何形状下，这种精度大致与具有单激发和双激发以及具有非迭代三重态的耦合簇CCSD（T）相当。对于H $_2$ O中的拉伸键，我们的方法比CCSD（T）具有更好的整体精度和更均匀的行为。
2006-05-10 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
Response properties in phaseless auxiliary field quantum Monte Carlo
本文提出利用自动微分在无相位辅助场量子蒙特卡罗中计算一阶响应性质，实现约化密度矩阵计算与能量计算同标度且成本前置因子小于四，并探讨了自洽性与试探轨道选择的影响。
2023-08-10 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Excited state calculations using phaseless auxiliary-field quantum Monte Carlo: potential energy curves of low lying C2 singlet states
我们表明，最近开发的无相辅助场量子蒙特卡罗（AFQMC）方法可用于研究激发态，为标准量子化学方法提供了一种替代方案。无相AFQMC方法的计算成本与系统尺寸M成M^3-M^4比例，已被证明是基态计算中最精确的多体方法之一。对于激发态，通过引入试探波函数的近似无相约束，实现了对塌缩到基态的防止和对费米子符号/相位问题的控制。以具有挑战性的C2分子为例，计算了基态和两个低单重态激发态的势能曲线。试验波函数是通过截断完整的有源空间波函数而获得的，没有进一步的优化。使用小基组的无相位AFQMC结果与精确的全组态相互作用计算结果吻合良好，而使用大基组的结果与实验光谱常数吻合良好。
2008-11-25 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
Benchmark Phaseless Auxiliary-Field Quantum Monte Carlo Method for Small Molecules
该研究实现了可扩展的 ph-AFQMC 方法，通过修改无相位近似减少过度相关，在 HEAT 集、苯和水团簇上验证，达到接近化学精度，并识别了需改进的分子。
2023-03-07 physics.chem-ph physics.comp-ph
ipie: A Python-based Auxiliary-Field Quantum Monte Carlo Program with Flexibility and Efficiency on CPUs and GPUs
我们报告了一个基于Python的空间场量子蒙特卡罗（AFQMC）程序IPIE的开发，初步的时间基准和新的AFQMC结果的异构化[Cu $_2$ O $_2$ $]^{2+}$。我们将演示如何在ipie中实现中央处理器和图形处理器（CPU和GPU）。我们展示了ipie与PySCF的接口，以及向ipie添加新估计器的简单模板。我们对其他C++代码QMCPACK和Dice的时间基准表明，ipie在CPU和GPU上考虑的所有化学系统中的执行速度更快或类似。我们的结果[Cu $_2$ O $_2$ $]^{2+}$]使用选定的配置相互作用试验表明，它是可能的收敛之间的ph-AFQMC异构化能量的双（$μ$ -氧代）和$μ$ - $η^2$：$η^2$过氧配置的确切已知的结果，小基组与$10^5$ $10^6$决定簇。我们还报告了异构化能量与四重zeta基组的估计误差小于1千卡/摩尔，其中涉及52个电子和290个轨道与$10^6$决定因素的审判波函数。这些结果突出了ph-AFQMC和ipie的实用程序的系统具有适度的强相关性和大规模的动态相关。
2022-11-08 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
The Design of New Practical Constraints in Auxiliary-Field Quantum Monte Carlo
该研究提出了适用于一般费米子系统的线切约束辅助场量子蒙特卡洛方法（lc-AFQMC），验证了其稳定性与符号问题噪声消除效果，基准测试显示其在试探波函数质量足够时准确性优于标准无相AFQMC，还通过系统解除约束搭建了与精确自由投影结果间的平滑桥梁。
2023-06-15 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
Beyond CCSD(T) accuracy at lower scaling with auxiliary field quantum Monte Carlo
提出一种基于CISD试探态的黑盒AFQMC方法，在$O(N^6)$计算标度下实现了超越金标准CCSD(T)（$O(N^7)$）的能量精度。
2025-01-28 cond-mat.str-el physics.chem-ph
The Role of High-Order Electron Correlation Effects in a Model System for Non-valence Correlation-bound Anions
采用扩散蒙特卡罗（DMC）、辅助场量子蒙特卡罗（AFQMC）和运动方程耦合团簇（EOM-CC）方法计算了模型（H $_2$ O）$_4$团簇非价阴离子态的电子结合能（EBE）.两种几何形状被认为是，一个是未绑定的阴离子和其他在Hartree-Fock（HF）近似中，它是绑定。它表明，DMC计算可以恢复从使用HF审判波函数，已崩溃到一个离散的连续溶液，虽然较大的电子结合能时，使用审判波函数的阴离子，提供了一个更现实的描述的电荷分布，因此，节点表面。对于几何形状的集群有一个非价相关束缚阴离子，包括在EOM-CC方法中的三元组和包括补充扩散d功能的基组是很重要的。DMC计算与适当的试验波函数给出EBE值与我们最好的估计EOM-CC结果吻合。AFQMC使用具有实际电子密度的阴离子的试验波函数，当使用相同的基组时，给出与EOM-CC结果几乎相同的EBE值。对于HF近似下阴离子束缚的几何构型，在EOM-CC计算中包含三重激发是不太重要的。用适当的试波函数，得到的EOM-CC EBE的最佳估计值与DMC计算的结果符合得很好。
2020-11-22 physics.chem-ph
Utilizing Essential Symmetry Breaking in Auxiliary-Field Quantum Monte Carlo: Application to the Spin Gaps of the C$_{36}$ Fullerene and an Iron Porphyrin Model Complex
我们提出了三个不同的例子，其中无相位的空间场量子蒙特卡罗（ph-AFQMC）可以可靠地进行与基本对称性破缺的单行列式试验波函数。我们首先利用ph-AFQMC的基本时间反演对称性破缺来计算TS 12集合中的三重态-单重态能隙。我们发现统计学上更好的性能ph-AFQMC与复杂的限制轨道比自旋非限制轨道。然后，我们展示了利用必要的自旋对称性破缺时计算的单三重态间隙的一个已知的双自由基，C $_{36}$。ph-AFQMC与自旋不受限制的Hartree-Fock（ph-AFQMC+UHF）失败灾难性的，即使与自旋投影和预测没有biradicaloid字符。利用从正则化轨道优化的二阶Møller-Plesset微扰理论（$κ$ -OOMP 2）获得的近似Brueckner轨道，ph-AFQMC定量地捕获了C $_{36}$的强双自由基特征。最后，我们将ph-AFQMC应用于模型铁卟啉复合物中的五重态-三重态能隙的计算，其中具有小活性空间的蛮力方法无法捕获三重态基态。我们使用UHF、$κ$ -OOMP 2和在UHF和$κ$ -OOMP 2轨道上进行的单双耦合簇（CCSD）明确地表明，三重态和五重态都没有强相关性。在这个问题中没有本质的对称破缺。凭借这一点，我们能够可靠地执行UHF+ph-AFQMC与cc-pVTZ基组，并预测该模型几何结构的三重基态。在这项工作中，最大的ph-AFQMC在956…
2020-04-17 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Interfacing branching random walks with Metropolis sampling: constraint release in auxiliary-field quantum Monte Carlo
本文提出将分支随机游走与广义Metropolis采样无缝接口，在AFQMC中实现约束释放以减小系统误差，并在原子分子计算中获得近精确结果。
2023-05-16 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
Auxiliary-field quantum Monte Carlo method with quantum selected configuration interaction
提出QSCI-AFQMC方法，将量子选择组态相互作用生成的波函数作为无相位辅助场量子蒙特卡洛的试探波函数，在量子硬件上捕获静态关联，通过经典后处理纳入动态关联，在多个分子系统中达到化学精度，并展现出超越经典方法的潜力。
2025-02-28 physics.chem-ph quant-ph
Scalable Quantum Monte Carlo with Direct-Product Trial Wave Functions
本研究提出直积多斯莱特行列式试探波函数用于MSD-AFQMC，通过可分解活性空间降低计算成本，最高达36倍，同时保持精度，适用于弱耦合或非耦合子空间系统。
2023-12-23 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Auxiliary-field quantum Monte Carlo study of first- and second-row post-d elements
本文用无相位相干场量子Monte Carlo（AF QMC）方法计算了第一和第二行d后元素（Ga-Br和In-I）的量子效率。该方法在由任意选择的单粒子基定义的Hilbert空间中进行表述，并将多体问题映射为具有外部辅助场的独立粒子解的线性组合。相位/符号的问题是处理近似的无相位形式主义使用一个试验波函数，在我们的计算中被选为Hartree-Fock解决方案。我们使用了Peterson及其同事的一致相关基组，该基组采用了一个小的核心相对论赝势。AF QMC的计算结果与实验、密度泛函（GGA和B3 LYP）和耦合簇CCSD（T）计算结果进行了比较。AF QMC总能量与CCSD（T）在几个毫哈特内的系统和几个基组。计算的原子电子亲合能，电离能，和光谱性质的二聚体，在大的基组，在极好的协议与实验。
2006-08-30 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
NNQS-AFQMC: Neural network quantum states enhanced fermionic quantum Monte Carlo
本文提出NNQS-AFQMC，将神经网络量子态直接作为辅助场量子蒙特卡洛的高质量试探波函数，并在拉伸N₂上实现近精确总能量。
2025-10-04 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Constrained-Path Auxiliary-Field Quantum Monte Carlo for Coupled Electrons and Phonons
本文提出了一种扩展的约束路径非相干场量子蒙特卡罗方法（CP-AFQMC），用于处理与声子耦合的关联电子系统。该算法遵循标准的CP-AFQMC方法描述的电子自由度，而声子描述在第一量子化和传播通过扩散蒙特卡罗方法。我们的方法进行了测试的一维和二维Holstein和Hubbard-Holstein模型。用一个简单的半经典试探波函数，我们的方法是非常准确的$ω/(2\text{d}tλ) < 1$的所有参数的Holstein模型考虑在这项研究中。此外，我们的经验表明，自相关时间尺度为$1/ω$为$ω/t \lesssim 1$，这是一个改进的$1/ω^2$缩放的传统的决定性量子蒙特卡罗算法。在Hubbard-Holstein模型中，当Hubbard $U$项主导模型的物理性质时，我们的算法的精度与标准CP-AFQMC算法的精度一致;当基态由电子-声子耦合标度$λ$主导时，我们的算法的精度接近精确.在这项工作中开发的方法应该是有价值的理解所产生的复杂的物理模型晶格问题和从头算系统中的电子和声子之间的相互作用。
2020-12-25 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Twenty Years of Auxiliary-Field Quantum Monte Carlo in Quantum Chemistry: An Overview and Assessment on Main Group Chemistry and Bond-Breaking
在这项工作中，我们提出了一个概述的无相位的空间场量子蒙特卡罗（ph- AFQMC）方法从计算量子化学的角度来看，并提出了一个数值评估其性能的主族化学和键断裂问题，共1004相对能量。虽然我们的基准研究是有限的，我们建议使用ph-AFQMC的一般主族化学应用。对于单行列式波函数定性准确的系统，我们期望ph-AFQMC结合单行列式试验波函数的准确性介于具有单重和双重的耦合簇（CCSD）和具有微扰三重的CCSD（T）之间。对于这些应用，当运行标准CCSD（T）太昂贵时，ph-AFQMC应该是一种选择。对于需要多参考（MR）波函数以获得定性精度的系统，ph-AFQMC比MR微扰理论方法精确得多，并且与MR组态相互作用（MRCI）方法具有竞争力。由于ph-AFQMC的计算效率相比，MRCI，我们建议ph-AFQMC作为一种方法的选择处理MR问题的动态相关性。最后，我们讨论了未来发展的ph-AFQMC方法的重要方向。
2022-09-27 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
Molecular Properties in Quantum-Classical Auxiliary-Field Quantum Monte Carlo: Correlated Sampling with Application to Accurate Nuclear Forces
本文将相关采样引入 QC-AFQMC，通过同步随机数、轨道对齐、确定性积分分解和复用参考几何经典影子测量，显著降低核力统计方差并提升强关联分子体系精度。
2025-07-23 physics.chem-ph quant-ph
Predicting Ligand-Dissociation Energies of 3d Coordination Complexes with Auxiliary-Field Quantum Monte Carlo
过渡金属配合物在生物学和化学催化中是普遍存在的，但由于存在很大程度的动态电子关联，并且在某些情况下，由于大量的低位态而产生的强静态关联，它们仍然难以用从头计算方法准确描述。由于缺乏高质量的气相实验数据，进展受到阻碍，而精确的从头计算预测通常由于系统的大尺寸而在计算上无法负担。在这项工作中，我们提出了一个数据集的34个3d含金属配合物的气相配体解离能报告的不确定性为$\leq$ 2千卡/摩尔。我们进行全电子无相位相干场量子蒙特卡罗（ph-AFQMC）利用多行列式的试验波函数选择的黑箱程序。我们将所得结果与各种泛函的DFT和DLPNO-CCSD（T）的结果进行了比较。我们发现我们最好的ph-AFQMC方法的MAE为1.09 $\pm$ 0.28 kcal/mol，而DLPNO-CCSD（T）为2.89 kcal/mol，DFT为1.57 - 3.87 kcal/mol。我们发现我们最好的ph-AFQMC方法的最大误差为2.96 $\pm$ 1.71 kcal/mol，而DLPNO-CCSD（T）为9.15 kcal/mol，DFT为5.98 - 13.69 kcal/mol。几个功能的合理性能是在鲜明的对比，以前表现出的精确度差得多的pathologics，这表明由于配体配位的电子相关性的缓和。然而，对于DFT和DLPNO-CCSD（T）的一小部分情况，不可预测的大误差引起了关注，特别…
2020-01-20 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Quantum-Classical Auxiliary Field Quantum Monte Carlo with Matchgate Shadows on Trapped Ion Quantum Computers
IonQ Inc（IonQ公司）
本研究提出结合匹配门阴影的QC-AFQMC算法端到端工作流，依托IonQ Forte量子计算机与GPU实现数数量级加速，完成最大规模的相关量子硬件实验，化学反应能垒计算精度达标，推动实用量子化学模拟发展。
2025-06-27 physics.chem-ph quant-ph
Improved modularity and new features in ipie: Toward even larger AFQMC calculations on CPUs and GPUs at zero and finite temperatures
本文介绍 AFQMC 软件包 ipie 的模块化升级与分布式哈密顿量、GPU 加速、多 Slater 行列式、有限温及电子—声子等新功能，并通过苯二聚体和过渡金属团簇验证其大规模高精度计算能力。
2024-10-25 physics.chem-ph
Efficient local energy evaluation for multi-Slater wave functions in orbital space quantum Monte Carlo
选择组态相互作用方法的最新发展使得在各种量子Monte Carlo（QMC）方法中使用多Slater试探波函数的兴趣增加。本文提出了一种计算轨道空间QMC中多Slater波函数局域能量的算法。对于一个从头算哈密顿量，我们的算法有一个成本缩放$O(n^5 + n_c)$，而不是$O(n^4n_c)$缩放现有的轨道空间算法，其中$n$是系统的大小，和$n_c$是在波函数配置的数量。我们提出了我们的方法，使用变分蒙特卡罗计算与Jastrow多斯莱特波函数，虽然形式主义应适用于辅助场量子蒙特卡罗。我们将其应用于聚乙炔，并证明了使用比现有方法可能的配置数量大得多的可能性。
2020-08-14 cond-mat.str-el physics.chem-ph
A quantum computing approach to fixed-node Monte Carlo using classical shadows
本文提出用基于FCIQMC的固定节点蒙特卡罗方法结合经典阴影，避免AFQMC中指数级后处理，并在H4、二茂铁和苯上验证了方法效果及噪声影响。
2024-10-24 physics.chem-ph quant-ph
Radial distribution function in a diffusion Monte Carlo simulation of a Fermion fluid between the ideal gas and the Jellium model
用扩散蒙特卡罗方法研究了零温下三维欧氏空间中自旋为1/2的费米子流体。点粒子，沉浸在一个统一的“中和”的背景下，相互作用的对电位可以连续地从零到库仑电位取决于一个参数$μ$。我们确定的径向分布函数的系统的各种值的密度，$μ$，和偏振。本文讨论了在计算机实验中选择合适的估计量来测量一个物理量的重要性。径向分布函数通过通常的直方图估计和通过使用赫尔曼和费曼定理确定的估计来确定。在扩散蒙特卡罗模拟中，由于辅助函数的选择，后一种途径对径向分布函数的测量引入了新的偏差。由于试验波函数的选择，这种偏差与通常的偏差无关。这项研究的结果的简要说明在最近的通信中提出[R. Fantoni，Solid State Communications，{ \bf 159}，106（2013）]。
2013-04-26 cond-mat.stat-mech cond-mat.str-el physics.chem-ph
Doubling the size of quantum selected configuration interaction based on seniority-zero space and its application to QC-QSCI-AFQMC
Center for Quantum Information and Quantum Biology, The University of Osaka（大阪大学量子信息与量子生物学中心）；Technology Strategy Center, TOPPAN Digital Inc.（凸版数字有限公司技术战略中心）；Technical Research Institute, TOPPAN Holdings Inc.（凸版控股株式会社技术研究所）
本文提出DOCI-QSCI方法，通过扩展零自旋空间并结合ph-AFQMC，提升量子计算中轨道空间的处理能力，验证了其在H6链、N2解离和BODIPY-O2反应中的准确性。
2026-02-27 physics.chem-ph quant-ph
QMCPACK : An open source ab initio Quantum Monte Carlo package for the electronic structure of atoms, molecules, and solids
QMCPACK是一个开源的量子蒙特卡罗包，用于从头计算电子结构计算。它支持金属和绝缘固体，分子，原子和一些模型哈密顿的计算。实现的实空间量子蒙特卡罗算法包括变分、扩散和蠕动蒙特卡罗。QMCPACK使用Slater-Jastrow型试验波函数，并结合能够优化数万个参数的复杂优化器。还实现了轨道空间辅助场量子蒙特卡罗方法，实现了不同高精度方法之间的交叉验证。该代码专门针对最新高性能计算架构上的大量电子计算进行了优化，包括多核中央处理单元（CPU）和图形处理单元（GPU）系统。我们详细介绍了该计划的能力，概述了其结构，并给出了它在当前研究计算中的使用的例子。该软件包可在http://www.qmcpack.org上获得。
2018-04-04 physics.chem-ph physics.comp-ph
