Tailoring of Grain Boundary Structure and Chemistry of Cathode Particles for Enhanced Cycle Stability of Lithium Ion Battery
层状结构的富镍锂过渡金属氧化物阴极商业化的最大挑战是容量和电压衰减。多年来，这个问题的解决取得了渐进的进展。在这项工作中，我们报告了我们发现的一种全新的方法，可以彻底改变锂离子电池聚集阴极颗粒在室温和高温下的循环稳定性。我们发现，将固体电解质注入阴极二次颗粒的晶界中可以显著提高电池的容量保持率和电压稳定性。我们发现，固体电解质注入的边界不仅作为一个快速通道的锂离子传输，但也最重要的是防止液体电解质渗透到边界，从而消除了不利因素，包括固-液界面反应，晶间开裂，和层到尖晶石相变。本工作首次揭示了阴极在不与液体电解质接触的情况下如何表现的前所未有的洞察力，最终指出了通过晶界工程设计更好的固液和固态系统电池的一般新路线。
2017-10-17 cond-mat.mtrl-sci
Graphene-Wrapped Sulfur Particles as a Rechargeable Lithium-Sulfur-Battery Cathode Material with High Capacity and Cycling Stability
我们报道了一种石墨烯-硫复合材料的合成，通过包裹聚乙二醇（PEG）包覆的亚微米硫颗粒与由炭黑纳米颗粒修饰的轻度氧化的氧化石墨烯片。PEG和石墨烯涂覆层对于在放电期间适应涂覆的硫颗粒的体积膨胀、捕获可溶性多硫化物中间体并使硫颗粒导电是重要的。所得石墨烯-硫复合物在超过100次循环中显示出高达~ 600 mAh/g的高且稳定的比容量，代表了具有高能量密度的可再充电锂电池的有前途的阴极材料。
2011-07-01 cond-mat.mtrl-sci
Quantification of Coulomb Interactions in layered Lithium and Sodium Battery Cathode Materials
尽管电子相关性在锂离子阴极材料的第一性原理描述中很重要，但库仑相互作用参数U通常被视为一个特定值。在实践中，人们通常依赖于U的参数处理的经验方法，以最佳地匹配实验观察到的物理性质，如带隙或反应能。在这里，使用约束无规相近似（cRPA）方法，我们自洽地评估代表性层状阴极材料的库仑U和Hund J值，所述层状阴极材料不仅包括Li化合物，还包括Na化合物; LiCoO 2、LiNiO 2、LiMnO 2、NaCoO 2、NaNiO 2和NaMnO 2。我们发现Li和Na化合物及其多晶型物的库仑相互作用参数在不同的层堆叠下没有太大的偏离，这表明局部环境而不是整体结构特征起主导作用。分析了库仑参数变化的原因，认为这主要是局域化和屏蔽的竞争造成的。我们提供了电池阴极材料的cRPA库仑参数，并通过观察在描述实验观察到的平均嵌入电压和晶格参数方面的系统改进来验证这些值。这些结果可应用于阴极系统的第一性原理计算以及基于模型的模拟理论研究。
2020-07-09 cond-mat.mtrl-sci
Atomic-scale insights on grain boundary segregation in a cathode battery material
本研究利用透射电镜和原子探针层析技术，在近原子尺度揭示无钴尖晶石LiNi0.5Mn1.5O4阴极材料的晶界及位错处的元素偏析/贫化规律，为优化锂离子电池材料合成与效能提供新依据。
2025-06-16 cond-mat.mtrl-sci
Improved interfacial resistance and crystal-structure stability in a low-cobalt P2-type sodium-ion battery cathode material
本文研究低钴P2型钠离子电池正极NMFCO，通过阻抗等效电路建模与恒电流斜率分析，证明其结构稳定、界面电阻低且能量密度高。
2024-08-02 cond-mat.mtrl-sci
Deep learning-enabled large-scale analysis of particle geometry-lithiation correlations in battery cathode materials
提出融合深度学习分割、奇异值分解和光谱数据库的方法，从 STXM 图像定量分析 V2O5 纳米颗粒几何特征与锂化相分布的关联，为优化正极颗粒形貌提供依据。
2025-07-24 cond-mat.mtrl-sci
A lithium-ion battery based on a graphene nanoflakes ink anode and a lithium iron phosphate cathode
锂离子可充电电池使无线革命改变了全球通信。然而，未来的挑战要求分布式能源供应达到目前储能技术不可行的水平。需要能够提供更高能量密度的新材料。在这里，我们报告了一类基于石墨烯墨水阳极和磷酸铁锂阴极的新型锂离子电池。通过仔细平衡电池组成和抑制阳极的初始不可逆容量，我们证明了在比容量方面的最佳电池性能，即165 mAhg-1，估计能量密度约为190 Whkg-1和寿命，具有超过80个充电-放电循环的稳定操作。我们将这些独特的特性与石墨烯纳米片阳极在边缘显示出晶体有序性和高锂吸收率，以及与整体电池组成相关的结构和形态优化联系起来。我们的方法与任何印刷技术兼容，价格低廉，可扩展，为高容量锂离子电池的开发开辟了新的机会。
2014-03-10 cond-mat.mtrl-sci
Smoothed Boundary Method Framework for Electrochemical Simulation of Li-ion Battery Cathode with Complex Microstructure: Model, Formulation and Parameterization
本文提出一种基于平滑边界方法的电化学模拟框架，用于研究复杂电池电极微结构的电化学动态，通过实验重建的3D微结构和实验参数，比较两种锂化机制模型，揭示复杂正极微结构的动力学，并指出Fick扩散在两相锂化中的局限性。
2026-08-04 cond-mat.mtrl-sci
Flexible, solid electrolyte-based lithium battery composed of LiFePO4 cathode and Li4Ti5O10 anode for applications in smart textiles
在这里，我们报告制造的灵活和可拉伸的电池组成的应变自由LiFePO 4阴极，Li 4 Ti 5 O 10阳极和固体聚环氧乙烷（PEO）电解质作为隔膜层。该电池是从智能纺织品应用的角度开发的。该电池以固体热塑性电解质为关键使能元件，可挤压或拉伸成纤维或细条，直接与智能纺织品制造中使用的编织工艺兼容。本文首先详细介绍了材料的选择，电极和隔膜层的制造和表征。然后组装电池并对其进行表征，最后，将由几个长条制成的大型电池样品编织成织物，用导电线连接，并进行表征。在本文中，我们详细研究了电池设计的两个实际方面：第一是以导电碳和聚合物粘合剂材料的优化比例制备阴极/阳极材料的复合材料，第二是电池性能，包括循环，可逆性和阴极/阳极材料的相容性。最后，当铸造电极和隔膜层时，我们主要关注使用水溶液代替有机溶剂，以使制造过程环境友好。
2011-11-28 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Fluoride Frameworks as Potential Calcium Battery Cathodes
本研究针对钙电池正极材料匮乏的问题，通过第一性原理计算评估了多种韦伯矿和钙钛矿结构过渡金属氟化物的正极性能，筛选出两种有潜力的韦伯矿型钙正极材料，拓展了下一代储能的化学研究空间。
2024-04-08 cond-mat.mtrl-sci
BatteryMat: a hierarchical machine-learning and DFT framework for average-voltage screening of lithium-ion cathode materials
Johns Hopkins University（约翰斯·霍普金斯大学）；West Virginia University（西弗吉尼亚大学）
介绍用于锂离子正极材料平均电压筛选的BatteryMat框架，结合原子线图神经网络、力场脱锂曲线和超晶胞DFT，能快速筛选并验证材料，提高预测准确性，对现有结构排序，推动锂离子电池材料研究。
2026-07-09 cond-mat.mtrl-sci
Coronene: A High-Voltage Anion De-insertion Cathode for Potassium-Ion Battery
钾离子电池已经被设想为预示着低成本和高性能能量存储系统时代的到来。然而，可行组件的稀少阻碍了这些能源设备的发展。因此，在本文中，我们报道了晕苯，一种高电压阴极材料，其表现出由阴离子插入（去）点燃的高电压$4.1 \rm V$。这项工作不仅阐明了作为有前景的阴极材料的广泛类别的多环芳烃，而且为未来的有机阴极材料的性能设定了新的基准。
2021-10-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Unveiling the origin of the capacity fade in MnO$_{2}$ zinc-ion battery cathodes through an analysis of the Mn vacancy formation
McMaster University（麦克马斯特大学）；Salient Energy Inc.（萨利恩特能源公司）
通过理论计算和实验验证揭示MnO₂正极材料中Mn溶解机制及其导致容量衰减的原因。
2026-08-14 cond-mat.mtrl-sci
Bayesian optimization based on element mapping to design high-capacity NASICON-type cathode in sodium-ion battery
本文提出将元素身份映射为化学上有意义的连续值的策略，以解决贝叶斯优化难以处理离散元素变量的问题，并在50次迭代内成功设计出16种高容量NVPF钠离子电池正极材料组成。
2025-05-09 cond-mat.mtrl-sci
Mixed eldfellite compounds \ce{Na(Fe_{1/2}M_{1/2})(SO4)2} (M = Mn, Co, Ni): A new family of high electrode potential cathodes for the sodium-ion battery
钠的天然丰度及其与锂类似的行为引发了最近对用于大规模储能系统的具有成本效益的钠离子电池（SIB）的广泛研究。一个挑战是开发具有高电极电势、比容量和良好倍率性能的电极材料。在这项工作中，我们提出了混合eldfellite化合物\ce{Na_x(Fe_{1/2}M_{1/2})(SO4)2}（M = Mn，Co，Ni）作为一个新的家庭的高电极电位阴极的SIB和目前的材料性能预测的第一性原理计算。结构优化结果表明，这些材料在钠结合能为负的情况下，钠的插入/脱嵌导致的体积膨胀率小于5%.通过电子结构的计算，我们发现了能带绝缘性质和空穴（和/或电子）极化子可能是电荷转移的机制。特别是，我们证实了超过4 V的高电极电压，具有相当高的比容量。我们还调查了钠离子的流动性，通过估计合理的扩散途径和计算相应的激活势垒，证明了合理的快速迁移的钠离子在操作过程中。我们的计算结果表明，这些混合eldfellite化合物可以作为高性能SIB阴极的合适材料。
2017-09-16 cond-mat.mtrl-sci
First principles investigation of anionic redox in bisulfate lithium battery cathodes
寻找用于锂离子电池的替代高电压聚阴离子阴极材料对于提高超过现有技术的能量密度至关重要，其中硫酸盐骨架由于S $^{6+}$离子的强诱导效应而形成一类重要的高电压阴极材料。本文采用密度泛函方法研究了Li $_x$ M（SO $_4$）$_2$骨架（M = Mn，Fe，Co，Ni，0 $\leq$ x $\leq$ 2）中的阳离子和/或阴离子氧化还原机理.具体而言，我们使用了Hubbard $U$校正的强约束和适当赋范（SCAN+ $U$）和广义梯度近似（GGA+ $U$）泛函的组合来探索热力学（多晶型稳定性），电化学（嵌入电压），几何（键长）和电子（带隙，磁矩，电荷布居等）。所考虑的硫酸氢盐框架的性质。重要的是，我们发现，阴离子（阳离子）氧化还原过程是占主导地位的整个脱锂在镍（锰）硫酸氢盐，验证使用我们计算的投影密度的状态，键长，和现场磁矩。另一方面，在Fe和Co硫酸氢盐中，阳离子氧化还原主导初始脱锂（1 $\leq$ x $\leq$ 2），而阴离子氧化还原主导后续脱锂（0 $\leq$ x $\leq$ 2）。此外，晶体重叠Hamilton群体的评估揭示了在硫酸氢镍中的整个脱锂过程中氧化O原子之间的不显著的键合，表明耐受不可逆析氧的稳健的电池性能。最后，我们观察到GGA+ $U$和SCAN+ $U$的预测是在定性协议的各种性质的预测。我们的工作将为探索新型高压聚阴离子阴极中晶格氧…
2022-04-06 cond-mat.mtrl-sci
Lithium transport through Lithium-ion battery cathode coatings
使用绝缘体膜的阴极表面涂覆已被证明是用于锂离子电池中的高压阴极稳定的有前途的方法。然而，关于这些薄膜如何发挥作用，特别是关于重要的涂层设计原则，如锂溶解度和通过薄膜的传输，仍然存在很大的不确定性。本研究使用密度泛函理论来研究间隙锂在结晶α- $AlF_3$、α- $Al_2O_3$、m- $ZrO_2$、c-MgO和α-石英$SiO_2$中的扩散率，这为进一步理解绝缘体涂层提供了基准案例。此外，我们提出了一个欧姆电解质模型来预测电池工作条件下的电导率和过电位的贡献。对于所考虑的晶体材料，我们预测Li+扩散相当缓慢，在所有晶体材料中的迁移势垒大于0.9 eV，除了α-石英$SiO_2$，其预测具有0.276 eV的迁移势垒<001>。这些结果表明，除了定向α-石英$SiO_2$之外，这些绝缘体材料的稳定结晶形式对于共形阴极涂层是不实用的。无定形$Al_2O_3$和$AlF_3$具有比它们的结晶对应物更高的Li+扩散率。我们预测的非晶$Al_2O_3$电阻率（1789 MΩm）接近从标称$Al_2O_3$涂层（7.8至913 MΩm）的先前实验中提取的拟合电阻率范围的顶部，而我们预测的非晶$AlF_3$电阻率（114 MΩm）接近该范围的中部。这些比较支持我们的框架建模和理解的影响保形涂层的过电位在其基本的热力学和动力学性质，并支持这些材料可以提供实用的保形涂层在其非晶形式。
2016-07-07 cond-mat.mtrl-sci
Predicting doping strategies for ternary nickel-cobalt-manganese cathode materials to enhance battery performance using graph neural networks
针对NCM正极掺杂策略繁多、难以优选的问题，本文整合既有研究构建NCM锂离子电池综合数据库，并用图神经网络建立数据驱动模型预测最佳掺杂方案。
2024-09-02 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Geometry-based Discovery of Calcium Battery Cathodes Accelerated by Foundational Machine-Learned Models
Indian Institute of Science（印度科学学院）
通过几何和化学设计原则，结合机器学习模型，从材料项目数据库中筛选出37种有前景的钙电池正极候选材料，其中两种具有极低的Ca²⁺迁移势垒，四种具有热力学稳定的充电态。
2026-05-27 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio modeling of electrolyte molecule Ethylene Carbonate decomposition reaction on Li(Ni,Mn,Co)O2 cathode surface
锂离子电池电极上的电解质分解反应有助于形成固体电解质界面（SEI）层。这些SEI层是重复充电/放电循环中电池电压和容量损失的已知原因之一。采用基于密度泛函理论（DFT）的从头计算方法，研究了有机电解质组分碳酸亚乙酯（EC）在锂离子电池正极晶体Li（Nix，Mny，Co 1-x-y）O2（NMC）（10-14）表面上的分解过程.由于电解质溶液中溶解的Li+离子和含有吸收的羟基-OH或氟-F物种的不同NMC阴极表面终端对EC反应途径的影响被明确考虑。我们预测了一个非常快的化学反应组成的EC开环过程的裸阴极表面上，其速率是独立的电池工作电压。一旦阴极材料与电解质接触，这种EC开环反应是不可避免的，因为该过程本质上是纯化学的而不是电化学的。吸附的-OH和-F物种显示对EC反应的表面上的钝化作用，但程度是有限的，除了的情况下，-OH键合到表面过渡金属原子。我们的工作意味着电解质分子分解的可能限速步骤是在阴极表面上而不是在裸阴极表面上的分解的有机产物上的反应。
2017-06-19 cond-mat.mtrl-sci
A Spin-dependent Machine Learning Framework for Transition Metal Oxide Battery Cathode Materials
针对过渡金属氧化物正极材料中自旋态多样性导致机器学习势训练困难的问题，提出在深度势描述符中引入原子自旋特征，实现对多种正极材料势能的准确描述，并允许利用所有从头算结果进行训练。
2023-09-03 cond-mat.mtrl-sci
Essential properties of AlCl4-related graphite intercalation compounds of aluminum-ion-based battery cathodes
到目前为止，许多客体原子/分子/离子已经被成功地合成到石墨中形成各种化合物。例如，碱原子石墨层间化合物被证实显示出n阶结构，包括LiC 6 n和LiM 8 n [M=K]。Rb和Cs; n=1，2，3; 4]。另一方面，AlCl 4-离子/分子的检查，以显示阶段-4和阶段-3的情况下，在室温和较低的温度下，分别。阶段-1和阶段-2的配置，具有较高的插层剂浓度，无法在实验室合成。这可能是由于对于大的离子或分子，同时沿纵向z和横向方向建立周期性排列是相当困难的。我们的工作主要集中在第一阶段和第二阶段系统的几何和电子性质。通过精细的模拟和分析，将彻底阐明与特定能量范围内的原子主导的能谱和波函数，不同化学键中的活性多轨道杂化以及原子和轨道分解的van Hove奇异性相关的关键特征。
2021-05-03 cond-mat.mtrl-sci
Interpretable learning of voltage for electrode design of multivalent metal-ion batteries
深度学习（DL）确实已经成为一种强大的工具，可以从大数据中快速准确地预测材料特性，例如当前商业锂离子电池的设计。然而，其实际效用的多价金属离子电池（MIB），最有前途的未来解决方案的大规模储能，是有限的，由于缺乏MIB数据的可用性和差的DL模型的可解释性。在这里，我们开发了一种可解释的DL模型，作为在小数据集限制（150~500）下学习多价MIB（二价镁，钙，锌和三价铝）电极电压的有效且准确的方法。使用实验结果作为验证，我们的模型比机器学习模型更准确，机器学习模型在小数据集范围内通常比DL更好。除了高精度外，我们的无特征工程DL模型是可解释的，它通过可视化神经网络层的向量自动提取原子共价半径作为电压学习的最重要特征。所提出的模型可能加速多价MIB材料的设计和优化，具有更少的数据和更少的领域知识限制，并在http://batteries.2dmatpedia.org/中为电池社区提供公开的在线工具包。
2022-01-12 cond-mat.mtrl-sci
Design of battery materials via defects and doping
本章阐述了使用缺陷物理学作为理解和设计电池材料的概念和理论框架。它开始与复杂的过渡金属氧化物中的缺陷的第一性原理研究的方法。然后，本章考虑在合成过程中，在测量过程中，在电池使用过程中激活阴极材料的缺陷。通过这些案例，它讨论了材料中可能的缺陷景观及其影响，通过缺陷控制合成的材料设计指南，电子和离子传导机制以及电化学提取和（重新）插入，以及掺杂的影响。虽然具体的例子取自电池阴极材料的研究，但计算方法和讨论是通用的，适用于任何离子、电子或混合离子-电子导电材料。
2022-11-14 cond-mat.mtrl-sci
Oxygen redox in battery cathodes: A brief overview
本文综述电池正极氧氧化还原研究，指出直接探测阴离子氧化还原机制不可行，密度泛函理论计算是主要研究手段，介绍相关材料体系与计算考量，提出基于计算认知的材料设计可提升电池可用容量。
2024-08-19 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
Nucleation of dislocations and their dynamics in layered oxides cathode materials during battery charging
晶体固体中的缺陷及其相互作用通常是材料性能和功能的基础，因为它们对稳定性具有决定性作用，导致增强的扩散，并充当空位的储存器。最近，富锂层状氧化物已成为下一代储能阴极材料的主要候选者之一，其容量超过商业使用的化合物50%。氧-氧化还原反应被认为是造成过剩容量的原因，然而，电压衰减阻碍了这些新材料的商业化。尽管有广泛的研究，但对氧氧化还原反应和电压衰减的基础机制的理解仍然不完整。在这里，使用操作三维布拉格相干衍射成像，我们直接观察富锂层状氧化物材料的纳米颗粒中的移动位错网络的成核。令人惊讶的是，我们发现，与常规层状氧化物材料相比，在富锂层状氧化物材料中更容易形成位错，这表明富锂层状氧化物中的缺陷与异常高的容量之间存在联系。部分位错网络的形成显著改变了局部锂环境，并导致电压衰减。基于我们的研究结果，我们设计并演示了一种方法来恢复原来的高电压功能。我们的研究结果表明，在富锂层状氧化物的电压衰减是可逆的，并呼吁新的范例，改善设计的氧氧化还原活性物质。
2017-06-09 cond-mat.mtrl-sci
Prediction of Li intercalation voltages in rechargeable battery cathode materials: effects of exchange-correlation functional, van der Waals interactions, and Hubbard $U$
由于（1）与局部过渡金属$d$电子相关的强相关性和（2）层状体系中显著的范德华（vdW）相互作用的可能性，这两者都不能被密度泛函理论（DFT）的标准近似精确地捕获。在这里，我们进行了一个系统的基准的电子结构方法的基础上广泛使用的广义梯度近似Perdew，伯克和Ernzerhof（PBE）和新的强约束和适当规范（SCAN）元广义梯度近似电池阴极材料。研究了层状Li $_x$ TiS $_2$，Li $_x$ NiO $_2$，和Li $_x$ CoO $_2$，橄榄石Li $_x$ FePO $_4$，和尖晶石Li $_x$ Mn $_2$ O $_4$ THABMP，我们计算的电压，晶体结构和电子结构，并没有扩展到纳入现场哈伯德相互作用和vdW相互作用。在纯DFT（即，没有现场哈伯德相互作用的校正），SCAN是一个显着的改进PBE用于描述阴极材料，减少平均绝对电压误差超过50%。虽然明确的vdW相互作用并不重要，甚至在与SCAN一起应用时是有害的，但Hubbard $U$校正通常仍然是必要的，以实现与实验的合理一致。我们表明，没有一种方法可以准确地描述电压和整体结构，电子和磁性（即，对于电池阴极材料的电压、体积、带隙和磁矩的误差不超过5%），激发了对用于这种系统的改进的电子结构方法的强烈需求。
2020-03-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Unraveling the stable cathode electrolyte interface in all solid-state thin-film battery operating at 5V
尖晶石型LiNi0.5Mn1.5O4（LNMO）具有高能量密度和低成本的优点，是最有前途的5V级锂离子电池正极材料之一。然而，在液体电解质电池中，高电压通过基于碳酸盐的液体电解质的氧化分解导致连续的电池退化。相比之下，一些固态电解质具有宽的电化学稳定性范围，并且可以承受所需的氧化电位。在这项工作中，一个薄膜电池组成的LNMO阴极与固体锂磷氮氧化物（LiPON）电解质进行了测试和他们的界面之前和之后的循环的特点。以金属锂为阳极，该系统可以提供600次循环的稳定性能，平均库仑效率> 99%。中子深度分析表明在循环之前界面处存在轻微的过锂化层;该结果与第一次循环期间测量的过量充电容量一致。低温电子显微镜进一步揭示了LNMO和LiPON之间的紧密接触，在延长的循环后没有明显的结构和化学组成演变，证明了LiPON对高压阴极的优异稳定性。因此，我们提出了界面工程的设计准则，可以加速固体或液体电解质的高电压电池的商业化。
2022-04-05 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
AI-Driven Accelerated Discovery of Intercalation-type Cathode Materials for Magnesium Batteries
针对镁正极电压与容量不足的问题，本文提出AI驱动工作流，结合CGCNN电压预测与NequIP分子动力学，从万余候选材料中筛选出23种高能量密度、高离子电导率的镁电池正极。
2024-12-15 cond-mat.mtrl-sci
Crystal Systems Classification of Phosphate-Based Cathode Materials Using Machine Learning for Lithium-Ion Battery
Indian Institute of Technology Jodhpur（印度理工学院焦特布尔分校）
本研究应用Random Forest等集成机器学习算法，基于Materials Project数据，对锂离子电池Li P基Phosphate正极的晶系进行分类预测，通过序列前向选择确定关键特征，实现了最高80.69%的分类准确度，为潜在正极材料筛选提供了有效方法。
2025-09-05 cond-mat.mtrl-sci cs.LG
Deciphering the interplay between wetting and chemo-mechanical fracture in lithium-ion battery cathode materials
本文通过实验与多物理场模拟相结合，研究α-V2O5单晶和NCM正极中电解质润湿与化学-力学断裂的相互强化机制，揭示润湿对断裂动力学和容量的关键作用，为电池性能优化提供依据。
2025-07-06 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
A Rechargeable Chromium Battery
Rensselaer Polytechnic Institute（伦斯勒理工学院）；University of Toronto（多伦多大学）；Idaho National Laboratory（爱达荷国家实验室）
本研究通过开发富含铬的高熵合金，克服了铬金属氧化形成的保护层限制，实现了可充电铬电池的高循环稳定性与高效能量存储性能。
2026-01-10 cond-mat.mtrl-sci
Non-equilibrium Ion Transport in a Hybrid Battery Material
本研究针对普鲁士蓝类似物K₂Mn[Fe(CN)₆]电极，揭示其电荷存储由非平衡转变过程主导，源于混合骨架的低弹性模量与协同畸变，为PBA正极优化及混合材料质量输运研究提供新方向。
2025-09-04 cond-mat.mtrl-sci
Improving Electrolyte Performance for Target Cathode Loading Using Interpretable Data-Driven Approach
IBM Almaden Research Center（IBM阿尔马登研究中心）
本文提出一种可解释的数据驱动方法，通过图深度学习模型优化4溶剂4盐电解液配方，使新型卤间电池在目标正极负载下比容量额外提升20%。
2024-09-03 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cs.LG
Facile synthesis of 2D graphene oxide sheet enveloping ultrafine 1D LiMn2O4 as interconnected framework to enhance cathodic property for Li-ion battery
立方尖晶石型锂锰氧化物（LiMn 2 O 4）作为大规模锂离子电池的正极材料，近年来引起了人们的广泛关注。本文采用水热法和固相反应相结合的方法，制备了直径为10- 50 nm的一维LiMn_2 O_4。为了提高这些纳米棒的阴极性能，开发了一种独特的热处理合成技术，以生长包裹1D LiMn 2 O 4作为互连框架的2D氧化石墨烯片。该纳米复合三维多孔阴极在0.05C倍率下具有130 mAh/g的高比荷容量，在3.5 - 4.3V（相对于Li/Li+）的电位窗口中100次循环后的库仑效率约为98%，具有良好的初始充电容量保持率约为87%，并且即使在100次循环后也具有优异的结构稳定性。锂化和脱锂过程的增强导致性能的改善可能源于2D导电氧化石墨烯片。它允许减少Mn溶解，提高电子传导性，并减少在超细1D LiMn 2 O 4纳米棒的有利形态和结晶度内的Li离子路径扩散，从而产生有前途的阴极纳米复合材料。
2018-08-30 cond-mat.mtrl-sci
A Madelung-Buckingham Model for the Variation of the Cubic Lattice Constant of LixMn2O4 during the charge and discharge of the Lithium-ion Battery
LixMn 2 O 4是锂离子电池的重要正极材料。在电池充电期间，化学计量x从1到零连续变化，并且在放电时，化学计量x从零到一变化。LixMn 2 O 4的立方晶格常数a取决于x的值，并且a随x的变化对电池性能具有重要影响。本文使用Madelung-Buckingham模型来研究这种变化，并将结果与LixMn 2 O 4的实验数据进行比较
2004-04-05 cond-mat.mtrl-sci
Discovery of High-Voltage Magnesium-Ion Cathodes using Machine Learning and First-Principles Calculations
Mindanao State University - Main Campus（棉兰老国立大学主校区）
本文通过结合机器学习与第一性原理计算，发现了一类拓扑量子材料作为高电压镁离子电池正极候选材料，揭示了Mg₂VO₄和Mg₆MnO₈的高电压和高容量特性。
2026-05-12 cond-mat.mtrl-sci
Weberite Na$_2$MM'F$_7$ (M,M'=Redox-Active Metal) as Promising Fluoride-Based Sodium-Ion Battery Cathodes
本研究通过从头计算筛选出十二种三方晶系weberite型Na$_2$MM'F$_7$氟化物正极材料，其中十种比能量超过580 Wh/kg，兼具高热稳定性、高容量和低钠离子迁移势垒，为高性能钠离子电池正极开发提供了新方向。
2023-10-06 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Evaluation of P3-type layered oxides as K-ion battery cathodes
本研究通过密度泛函理论计算评估多种P3型层状氧化物作为钾离子电池正极的性能，确定了基态构型、电压、稳定性等性质，筛选出P3-K$_x$CoO$_2$为最具潜力的正极材料，为实用钾离子电池的材料研发提供支撑。
2023-05-07 cond-mat.mtrl-sci
Atom probe analysis of battery materials: challenges and ways forward
电动汽车的全球发展，以及用于补偿可再生能源发电间歇性的大规模或电网规模储能，引发了人们对电池技术的兴趣激增。了解控制电池容量的因素，以及关键的降解机制，以确保长期，可持续和安全的操作，需要详细了解它们的微观结构和化学性质，以及它们在纳米级操作条件下的演变。原子探针层析成像（APT）提供了亚纳米分辨率的三维材料成分映射，并有望在电池研究中发挥关键作用。然而，APT的基础是一个强烈的电场，可以驱动锂迁移，许多电池材料是反应性氧化物，需要小心处理和样品转移。在这里，我们报告的阳极和阴极材料的分析，并表明，电场驱动的迁移可以抑制通过使用屏蔽嵌入粉末颗粒在金属基体或通过使用薄的导电表面层。我们证明，对于典型的阴极材料，超高真空下的低温样品制备和运输会导致样品在分析过程中发生大量脱锂。相比之下，通过空气运输样品能够分析材料。最后，我们讨论了可能的物理基础，并讨论了实现电场屏蔽的方法，这有助于解决电池材料APT分析所固有的挑战。
2022-01-20 cond-mat.mtrl-sci
Synthesis and Characterization of a LiFe0.6Mn0.4PO4 Olivine Cathode for Application in a New Lithium Polymer Battery
本文合成了利用橄榄石结构的LiFe 0.6Mn 0.4PO 4（LFMP）阴极，并在结构、形态和锂电池中的电化学特征方面进行了表征。该材料显示出电化学过程的可逆性，该电化学过程分别由于Fe+2/Fe+3和Mn+2/Mn+3氧化还原对而在相对于Li+/Li的3.5和4V下进行，如通过循环伏安法所确定的。LFMP具有通过X射线衍射揭示的明确的橄榄石结构，如通过扫描和透射电子显微镜所示，由聚集成微米簇的亚微米颗粒组成的形态，如通过热重分析所建议的碳重量比为约4%。该电极用于用常规液体电解质进行恒电流循环的锂电池中，并显示出130 mAh g-1的最大容量、令人满意的倍率性能、优异的效率和稳定的趋势。因此，在锂金属聚合物电池中研究该材料，该锂金属聚合物电池利用基于具有固体配置的聚乙二醇二甲醚的电解质。该电池在容量、效率和保持力方面显示出非常有前途的特征，并表明LFMP材料作为聚合物电池的合适电极，其特征在于增加的能量密度和显著的安全性。
2022-03-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Machine Learning Enabled Prediction of Cathode Materials for Zn ion Batteries
水电解质锌二次电池具有成本低、体积容量大、环境友好、安全性高等优点，被认为是一种很有前途的替代储能技术。然而，缺乏可靠的阴极材料在很大程度上限制了它们的应用。在此，我们开发了一种基于机器学习（ML）的方法来预测具有高容量（>150 mAh/g）和高电压（>0.5V）的阴极。我们从Materials Project数据库中筛选了超过130，000种无机材料，并将基于晶体图卷积神经网络（CGCNN）的ML方法应用于AFLOW数据库中的数据。这两者的结合不仅可以筛选出与实验数据相匹配的阴极材料，而且还可以预测新的有希望的候选材料，以供进一步的实验验证。我们希望这项研究能够激发人们对基于ML的电池材料发现先进理论工具的进一步兴趣。
2021-04-01 cond-mat.mtrl-sci
Machine Learning Enabled Graph Analysis of Particulate Composites: Application to Solid-state Battery Cathodes
Department of Materials Science and Engineering, University of Wisconsin-Madison（威斯康星大学麦迪逊分校材料科学与工程系）；Walker Department of Mechanical Engineering, University of Texas at Austin（德克萨斯大学奥斯汀分校沃克机械工程系）
本文提出一种基于机器学习的框架，将多模态X射线图像转化为拓扑感知图，用于分析颗粒复合材料的微观结构与性能关系，以固态电池正极为例验证了三相交点和离子/电子传导通道的重要性。
2026-05-16 cond-mat.mtrl-sci cs.CV
Assessing the magnetic states and the accuracy of first-principles Hubbard corrections for the battery cathode Li$_x$CoO$_2$ ($x=0,1$)
Paul Scherrer Institute（保罗谢勒研究所）；École Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL)（洛桑联邦理工学院）；Università degli Studi di Milano-Bicocca（米兰比可卡大学）；University of Bremen（不来梅大学）
本研究通过第一性原理Hubbard修正和磁态系统探索，评估了LiCoO2和CoO2的结构、电子及电化学性质，发现磁态探索对确定基态至关重要，插层电压与实验偏差仅2%。
2026-09-14 cond-mat.mtrl-sci
Redox Chemistry of LiCoO$_2$, LiNiO$_2$, and LiNi$_{1/3}$Mn$_{1/3}$Co$_{1/3}$O$_2$ Cathodes: Deduced via XPS, DFT+DMFT, and Charge Transfer Multiplet Simulations
本研究结合XPS、DFT+DMFT计算与CTM模拟，探究三种锂过渡金属氧化物正极中轨道杂化随锂脱嵌的演化，揭示电子转移不符合刚性带模型，并提出过渡金属2p XPS卫星峰强度可作为氧化还原化学的有效指标，为电池材料设计提供基础。
2025-10-03 cond-mat.mtrl-sci
Theoretical prediction of MoN2 monolayer as a high capacity electrode material for metal ion batteries
近年来合成的二维（2D）材料MoN 2具有环境友好、易提纯、热稳定性高等优点，在清洁能源和可再生能源领域显示出巨大的应用潜力。本文通过第一性原理计算表明，单层MoN_2有望成为金属离子电池的高容量电极材料。首先，通过声子色散和剥离能的计算，证实了MoN 2单层膜的结构稳定性，并且在实验中可以从其体相剥离。其次，所有研究的金属原子（Li，Na和K）可以吸附在MoN 2单层，与原始和掺杂的MoN 2是金属。第三，金属原子在MoN 2上具有中等/低的迁移势垒，这确保了作为电池电极的优异循环性能。此外，计算的平均电压表明，MoN 2单层适合作为锂离子电池的阴极和钠离子和钾离子电池的阳极。最重要的是，作为锂离子电池的阴极，MoN 2具有可比的平均电压，但比通常的商业阴极材料大1-2倍的容量（432 mA h g-1）;作为钠离子电池的阳极，MoN 2的理论容量（864 mA h g-1）比典型的2D阳极材料如MoS 2和大多数MXene大2-5倍。最后，我们还提供了其他过渡金属二氮化物材料的容量估计。我们的工作表明，过渡金属二氮化物MoN 2是一种有吸引力的高存储容量的二维电极材料。
2016-09-20 cond-mat.mtrl-sci
Stochastic 3D reconstruction of cracked polycrystalline NMC particles using 2D SEM data
本文提出一种基于2D SEM数据的体视学方法，生成统计等效的虚拟3D开裂正极颗粒，解决了3D成像成本高的问题，为电化学-机械模拟提供几何输入。
2024-10-15 cond-mat.mtrl-sci stat.AP stat.CO
Unraveling the effects of inter-site Hubbard interactions in spinel Li-ion cathode materials
对阴极材料的结构、电子、磁性和电化学性质的准确的第一性原理预测可以是设计新型高效锂离子电池的关键。尖晶石型正极材料Li $_x$ Mn $_2$ O $_4$和Li $_x$ Mn $_{1.5}$ Ni $_{0.5}$ O $_4$是锂离子电池技术的有前途的候选材料，但在第一性原理建模方面存在严峻的挑战。在这里，我们使用密度泛函理论与扩展的Hubbard泛函- DFT+ $U$ + $V$与现场$U$和现场间$V$ Hubbard相互作用-来研究这些过渡金属氧化物的性质。Hubbard参数的计算从第一原理使用密度泛函微扰理论。我们表明，虽然$U$是至关重要的，以获得正确的趋势，这些材料的性能，$V$是必不可少的定量描述的结构和电子性能，以及锂嵌入电压。这项工作为其他阴极材料家族的可靠第一原理研究铺平了道路，而不依赖于经验拟合或校准程序。
2023-03-29 cond-mat.mtrl-sci
Screening novel cathode materials from the Energy-GNoME database using MACE machine learning force field and DFT
Politecnico di Torino（都灵理工大学）；Istituto Nazionale di Ricerca Metrologica（意大利国家计量研究所）
本文利用MACE机器学习力场和DFT方法，从Energy-GNoME数据库中筛选新型正极材料，以开发下一代电池技术。
2026-02-09 cond-mat.mtrl-sci
Correlative 3D Mapping of Structure, Composition, and Valence State Dynamics in Battery Cathodes via Simultaneous ADF-EDS-EELS Tomography
本文提出同步 ADF-EDS-EELS 低剂量 STEM 断层成像方法，对不同循环阶段 NCM111 颗粒的结构、成分、价态及过渡金属不均匀性进行关联三维表征，揭示了体相均匀成分演化与表面附近价态变化与偏析共存的退化机制。
2025-09-27 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
Interactive Multiscale Modeling to Bridge Atomic Properties and Electrochemical Performance in Li-CO$_2$ Battery Design
本研究提出整合DFT、AIMD、MD和FEA的多尺度建模框架，揭示了Li-CO$_2$电池中Li$_2$CO$_3$沉积对孔隙和CO$_2$传输的影响，为优化正极结构以提升电池性能提供了指导。
2025-09-01 cond-mat.mtrl-sci
Extracting the Redox Orbitals in Li Battery Materials with High-Resolution X-Ray Compton Scattering Spectroscopy
我们提出了一个精辟的光谱技术，直接探测氧化还原轨道的基础上，通过高分辨率X射线康普顿散射体电子动量密度测量。讨论了该方法在锂离子电池正极材料尖晶石LixMn2O4中的应用。在锂的嵌入和提取过程中所涉及的轨道被证明主要是氧2p轨道。此外，锰的3d状态显示出经历空间离域，涉及0.16电子每个Mn网站在电池操作过程中。我们的分析提供了对锂离子电池工作中所涉及的基本氧化还原过程的清晰理解。
2015-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Identifying a descriptor for d-orbital delocalization in cathodes of Li batteries based on x-ray Compton scattering
讨论了如何利用X射线康普顿散射谱研究锂电池正极材料在锂化/脱锂过程中的电子态演化。特别是，我们的康普顿光谱从多晶LixCoO 2样品的分析表明，光谱占主导地位的O-2 p氧化还原轨道的贡献。我们确定了一个独特的签名d-轨道离域，这是直接联系到材料的导电性，提供了一个描述符的基础上康普顿光谱监测锂化范围与改进的导电性和动力学的电化学操作。我们的研究表明，康普顿散射光谱可以为探测锂电池材料中充电和放电过程的复杂电子机制提供一个窗口。
2016-08-18 cond-mat.mtrl-sci
Operando probing of Li-insertion into LiMn$_2$O$_4$ cathodes by spectroscopic ellipsometry
提出了一种基于椭圆偏振光谱技术（SE）的电池电极离子嵌入和荷电状态的非破坏性观测方法。这种技术的潜力，用于执行时间分辨测量的（脱）锂过程的电极材料已被证明使用薄膜尖晶石LiMn $_2$ O $_4$作为锂离子电池的阴极。Li+离子在该材料中的化学扩散率已经由Li插入到膜中的时间演变确定，并且根据这些结果，已经可以将在该材料中观察到的有争议的赝电容行为与该层的纳米结构相关联。这里提出的结果建立了一个新的方法，电池材料和设备的operando表征提供了一个强大的工具，在电化学设备的集合中的离子扩散机制的理解。
2021-05-27 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
