Chiral phonons: circularly polarized Raman spectroscopy and $\textit{ab initio}$ calculations in a chiral crystal tellurium
近年来，具有手征性的声子（手征声子）引起了人们极大的关注。手征声子具有角动量和赝角动量。在圆偏振拉曼光谱中，$Γ_3$模式的峰分裂在反向散射配置中沿着手性晶体的主轴是可检测的。此外，当入射和散射的圆偏振光的赝角动量反转时，会发生峰分裂。到目前为止，已经观察到二元晶体中的手征声子，而一元晶体中的手征声子还没有被观察到。在这里，我们观察手征声子在手征一元晶体Te。通过$\textit{ab initio}$计算得到了Te中声子的赝角动量。由此验证了喇曼散射中赝角动量的守恒定律。从这个守恒定律出发，我们确定了手性晶体的旋向性。我们还评估了真正的手征的声子使用的措施与对称性类似的一个电的环形螺旋。
2023-01-28 cond-mat.mtrl-sci
Anomalous phonon lifetime shortening in paramagnetic CrN caused by magneto-lattice coupling: A combined spin and ab initio molecular dynamics study
本文采用原子自旋动力学和从头算分子动力学相结合的方法研究了顺磁性CrN中自旋涨落和晶格振动的相互耦合。两个自由度动态耦合，导致非绝热效应。与绝热方法相比，这些效应抑制了低温下的声子寿命。在这里确定的动态耦合提供了一个解释实验观察到的意外的温度依赖性的磁性半导体的热传导率高于磁有序温度。
2018-02-08 cond-mat.mtrl-sci
Towards exact predictions of spin-phonon relaxation times: an ab initio implementation of open quantum systems theory
自旋-声子耦合是有限温度下固态半导体中自旋弛豫和退相干的主要驱动力。控制这种相互作用是许多学科的核心问题，从磁共振到量子技术。自旋弛豫理论已经发展了近一个世纪，但通常采用声子及其与自旋耦合的唯象描述，导致不可预测的工具，阻碍了我们对自旋动力学的详细理解。在这里，我们结合四阶时间局域量子主方程与先进的电子结构方法和执行的自旋-声子弛豫时间的预测为一系列的固态配位化合物的基础上过渡金属和镧系Kramers离子。实验和模拟之间的协议表明，一个准确的，普遍的，完全从头实现自旋弛豫理论是可能的，从而铺平了道路，系统研究自旋声子弛豫在固态材料。
2021-12-16 cond-mat.mtrl-sci
Electron-phonon drag enhancement of transport properties from fully coupled \textit{ab initio} Boltzmann formalism
我们提出了一个联合治疗的非平衡动力学和电子和声子的输运进行\textit{ab initio}计算的完全耦合的电子和声子玻尔兹曼输运方程。我们发现，两个载体之间的相互阻力的存在下，导致热电势的增强和占主导地位的声子的运输，而不是在传统的半导体图片的电子。阻力还强烈地提高了固有的电子迁移率、热导率和洛伦兹数。杂质散射被认为是抑制阻力增强的热导率和电导率，而有弱的影响增强的洛伦兹数和热电势。我们证明了这些效果在\textit{n}掺杂的3C-SiC在室温下，并解释了它们的起源。这项工作建立了微观散射机制的作用，在相互作用的电子-声子气体的运输中出现强阻力效应。
2020-12-01 cond-mat.mtrl-sci
Thermal properties of materials from ab-initio quasi-harmonic phonons
本文简要介绍了利用准调和近似（QHA）从第一性原理计算材料热物性的方法。我们首先介绍了一些感兴趣的热性质，并描述了它们如何可以计算的框架中的QHA，然后我们简要回顾了密度泛函微扰理论作为一种工具，用于计算声子的第一性原理，并提出了一些代码，实现它，最后我们回顾了最近的应用程序的第一性原理QHA。
2011-12-21 cond-mat.mtrl-sci
\textit{Ab initio} lattice thermal conductivity of MgSiO$_3$ across perovskite-postperovskite phase transition
采用声子准粒子方法，结合\textit{ab initio}分子动力学和晶格动力学模拟，研究了MgSiO $_3$后钙钛矿（MgPPv）在地球下地幔高温高压条件下的晶格热导率（$κ_{lat}$）.声子寿命从声子准粒子计算中提取，声子群速度从非谐声子色散计算，原则上捕获完整的非谐性。研究发现，在整个地幔最下部，包括D”区，MgPPv的$κ_{lat}$比MgSiO $_3$钙钛矿（MgPv）的大约25%，这主要是由于MgPPv具有较高的声子速度。两相之间声子速度的这种差异起源于MgPPv相对较小的原始细胞。系统地研究了MgPPv和MgPv的$κ_{lat}$的温度和压力依赖性。
2021-01-30 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio investigation of phonon dispersion and anomalies in palladium
近年来，钯已被证明是从纳米管场效应晶体管到先进储氢设备的关键组件。在这项工作中，我研究的声子色散的fcc Pd使用第一性原理计算的基础上密度泛函微扰理论。虽然过去有几个小组研究了钯的声学性质，但这是第一次以高精度和无可调参数再现声子色散和相关异常的研究。特别是，我专注于[110]方向的Kohn异常。
2007-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Reciprocal space temperature-dependent phonons method from ab-initio dynamics
提出一种可扩展且稳健的倒空间温度相关有效势方法，兼容多种动力学采样，并成功应用于研究非谐声子重整化及高温相稳定性。
2023-05-09 cond-mat.mtrl-sci
Phonons, Phase Transitions and Thermal Expansion in LiAlO2: An ab-initio Density Functional Study
我们采用从头计算密度泛函理论方法研究了LiAlO 2在高温高压下的相变和结构变化。电子能带结构以及声子谱计算作为压力的函数的各个阶段。计算吉布斯自由能时所用的声子熵对体系的相稳定性和各相之间的相变起着重要的作用。多面体键长（Li/Al-O）的突然增加表示在高压相变时从四面体几何形状到八面体几何形状的变化。计算了高压相变的激活能垒。声子模式负责的相变（加热时）从高压阶段到环境压力阶段被确定。在准调和近似下，采用从头算晶格动力学方法计算了γ-LiAlO 2的各向异性热膨胀行为.
2018-04-16 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Phonon Dispersions for PbTe
我们报告第一性原理计算的声子色散的PbTe的观察到的结构和压缩。在实验晶格参数下，我们发现在带中心处的光学分支接近不稳定性，这与实验观察一致。这种模式也有很强的体积依赖性，它被压缩迅速地从不稳定性中赶走。讨论了这些结果与材料的热导率的关系。
2008-07-08 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of electron-phonon interaction in phosphorene
单层的黑磷，或磷烯，最近出现作为一种新的二维半导体与有趣的高度各向异性的传输特性。到目前为止，其固有声子限制的电子输运性质的现有计算依赖于变形势近似，这通常不直接适用于各向异性材料，因为沿着一个特定方向的变形可以散射在所有方向上行进的电子。基于密度泛函微扰理论和Wannier插值方法，对磷烯中的电子-声子相互作用进行了第一性原理计算。计算结果表明：1）高的各向异性为电子-声子散射提供了额外的相空间; 2）光学声子对散射有明显的贡献。这两种效应都不能通过变形势计算来捕获。
2015-03-19 cond-mat.mtrl-sci
$\textit{Ab initio}$ anharmonic thermodynamic properties of cubic CaSiO$_3$ perovskite
本文采用$\textit{ab initio}$方法研究了立方相钙钛矿结构CaSiO $_3$（CaPv）在下地幔压力和温度范围内的热力学性质。我们计算整个布里渊区的非谐声子色散利用声子准粒子的方法，其特征在于声子频率的固有温度依赖性，并在原则上，捕获完整的非谐性。这种温度依赖性的声子色散被用来计算$\textit{ab initio}$自由能的热力学极限（$N \rightarrow \infty$）内的声子气体模型的框架。精确的自由能计算使我们能够研究立方CaPv的热力学性质和热状态方程，其中非谐效应被证明。本方法为探索高温高压下强非谐材料的相界、热力学和热弹性性质提供了一种重要的理论方法。
2020-11-25 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio analysis of electron-phonon coupling in molecular devices
我们报道了在外加偏压和电流作用下分子器件中电子-声子耦合的第一性原理分析。我们的理论和计算框架的基础上进行密度泛函理论内的Keldysh非平衡格林函数形式主义。我们分析了哪些分子振动模式是最相关的电荷输运在非平衡条件下。对于由两个引线连接的1，4-苯二硫醇分子的分子隧道结，发现振动的低阶模是最重要的。作为偏置电压的函数，电子-声子耦合强度可以急剧变化，而振动光谱在百分之几的水平上变化。
2005-03-07 cond-mat.mtrl-sci
Relation between ab initio molecular dynamics and electron-phonon interaction formalisms
讨论了从头算分子动力学理论与电子-声子相互作用理论的关系[P.B. Allen和V. Heine，J.Phys.C9，2305（1976）]中的方法进行了研究。在AIMD形式中获得的基本量-任何构型的总能量-也可从形式（ES-EFT）中获得，该形式将Debye-Waller因子纳入电子结构计算中。这两种形式是完全等价的，并代表直接和微扰理论的方法来确定总能量。这种等效性允许根据要求使用任一形式主义-用于先验理论分析的ES-ε和用于热振动效应从头算建模的AIMD。结合这两种形式主义，使ES-代数形式主义成为一个从头算方法，并增加了从头算建模的问题的范围。理论上也可以通过AIMD计算获得自洽的能带结构。这项研究澄清了关于两个形式主义，存在于已发表的文献中的不正确的假设。通过结合两种形式并包括自能效应，可以在绝热近似下从头计算获得比单独使用AIMD更准确的结果。
2009-06-13 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio dipolar electron-phonon interactions in two-dimensional materials
本文发展了二维材料中偶极电子-声子相互作用的从头计算方法。与纯纵向Fröhlich模型不同，我们发现平面外偶极子也对EPI的长波长非解析行为有贡献。二维偶极EPI不仅在典型的极性材料MoS $_2$中起重要作用，而且在石墨烯和氟化石墨烯中也起重要作用。通过将这种形式主义到Wannier-Fourier插值，我们使精确的EPI计算的2D材料和随后的固有载流子迁移率预测。结果表明，Fröhlich模型是不适合二维材料，正确的长波长相互作用必须包括可靠的预测。
2020-12-30 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio optimization of phonon drag effect for lower-temperature thermoelectric energy conversion
虽然最近在300 K以上的热电优值zT已经有了显著的改善，但在较低温度下的进展一直很缓慢，主要受到相对较低的塞贝克系数和高热导率的限制。在这里，我们报告，第一次，成功的声子拖曳效应的第一性原理计算-电子和非平衡声子之间的耦合现象-在重掺杂区和其优化，以提高塞贝克系数，同时降低声子的热导率的纳米结构。我们的模拟定量地确定了主要的声子贡献的声子阻力，这是从那些携带热量的光谱不同，并进一步揭示，而声子阻力减少在重掺杂的样品，一个显着的贡献塞贝克系数仍然存在。提出了一种理想的声子滤波器，它可以使硅的室温zT提高20倍，在100 K时可提高70倍。这项工作开辟了一个新的场地，以更好的热电利用非平衡声子。
2015-10-01 cond-mat.mtrl-sci
Absence of magnetism in the superconductor Ba2Ti2Fe2As4O: Insights from inelastic neutron scattering measurements and ab initio calculations of phonon spectra
Ba_2Ti_2Fe_2As_4O是一种自掺杂超导体，其Tc ~ 21.5K，与其它铁基超导体不同的是，它不仅含有[Fe_2As_2]层，而且含有导电[Ti_2O]片。该化合物在T ~* ~ 125 K处出现一个跃迁，文献中已初步将其归属于一个可能的密度波序。然而，这种密度波的性质（无论是电荷还是自旋引起的）仍在争论中。Ba 2 Ti 2Fe 2As 4 O的磁性从未被实验证实，这引发了一个问题，即这种超导体是否是非磁性的，或者表现出非常弱的磁性。在这里，我们报告的证据，从非弹性中子散射（INS）测量和从头计算声子谱指向没有磁性Ba 2 Ti 2Fe 2As 4 O。INS测量没有发现声子谱在Tc上有任何明显的变化，在可接近的（Q，E）空间内也没有观察到磁效应，这使得Ba_2Ti_2Fe_2As_4O成为一种非常规的超导体。通过从头计算进一步研究了磁性对描述声子谱的影响。在这种情况下，非磁性计算再现以及测量的声子谱。因此，我们的研究结果表明，超导体Ba_2Ti_2Fe_2As_4O的非磁性和非常规的性质。
2017-05-02 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculations of phonon spectra in ATiO3 perovskite crystals (A = Ca, Sr, Ba, Ra, Cd, Zn, Mg, Ge, Sn, Pb)
用密度泛函理论的第一性原理计算了钙钛矿结构的钛酸钙、钛酸锶、钛酸钡、钛酸镭、钛酸镉、钛酸锌、钛酸镁、钛酸锗、钛酸锡和钛酸铅的声子谱。通过分析声子谱中的不稳定模，确定了可能的晶格畸变，并计算了相应相的能量。从声子谱、力常数和TO声子本征矢的分析，得出晶体铁电性的起源。结果表明，决定A位原子可能偏心的主要因素是这些原子的几何尺寸和电子构型。
2013-05-01 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculations of thermal conductivities in crystals
导热系数的计算需要知道晶体的非谐性质。为此，应用非微扰非谐理论，该理论不利用原子位移上的势能展开，而是对具有特定位移的原子的原子图案进行Hellmann-Feynman力的从头计算，以重建非谐声子频率和群速度。参见[K.Parlinski，Phys.Rev. B 98，054305（2018），]用于热导率的Green-Kubo方程需要知道上述量和声子弛豫时间，其与用声子消隐和创建玻色算子表示的4阶声子关联函数相关。在非简谐理论的现行表述中，弛豫时间可以用解析式导出。将格林-久保公式成功地应用于硅的热导率计算，并分别计算了与声子波和弹性波有关的热导率。
2023-01-04 cond-mat.mtrl-sci
TiC lattice dynamics from ab initio calculations
采用从头计算和直接法计算了TiC晶体的声子色散曲线和声子态密度。计算结果与中子散射实验数据吻合较好。由2 × 2 × 2超原胞中原子位移引起的Hellmann-Feynman力确定了力常数。声子态密度的计算表明，Ti原子的振动形成声学分支，而C原子的运动仅限于光学分支。弹性常数已被发现使用变形的方法，并与声学声子斜率得到的结果进行了比较。
2013-01-25 cond-mat.mtrl-sci
Pressure-induced phonon freezing in the ZnSeS II-VI mixed crystal: phonon-polaritons and ab initio calculations
采用近前向喇曼散射结合从头算声子和键长计算方法研究了II-VI族ZnSeS混晶在压力作用下的声子-极化激元横光学模（具有混合的电学和力学特性）.该研究的目的是确定三个振荡器[1（Zn-Se），2（Zn-S）] ZnSe 68 S32混合晶体的低分辨双折射型Zn-S拉曼双峰的压力依赖性，其在与其两个末端化合物大致相同的压力（~14 GPa，闪锌矿到岩盐）下表现出相变，如通过高压X射线衍射所确定的。我们发现，ZnSe 68 S32的下Zn-S子模式的强度，由于Zn-S键在它们自己的（类S）环境中振动，在压力下降低（拉曼散射），而它的频率逐渐收敛到上Zn-S子模式，由于Zn-S在外来（类Se）环境中振动（从头计算）。最终，只有后一种子模式生存下来。类似的声子冻结较早地用ZnBeSe的良好分辨的双折射型Be-Se双峰证明[Pradhan等人，Phys.Rev.B81，115207（2010）]，其在其末端化合物的压力诱导的结构转变中表现出大的对比度。我们推断，上述崩溃和收敛过程是内在的短键在压力下的渗滤双峰，至少在一个ZnSe基的混合晶体，而不是由于任何压力诱导的结构转变。
2016-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio phonon dispersion curves and interatomic force constants of barium titanate
用第一性原理方法计算了立方BaTiO_3的声子色散曲线，并与实验结果进行了比较。所得曲线与Yu和Krakauer [Phys.Rev.Lett. 74，4067（1995）]。他们揭示了相关的原子位移沿<100>链的铁电不稳定性的起源。一个简化的模型表明，当十几个排列的原子耦合时，会发生自发的集体位移。最近邻的Ti和O原子之间的纵向原子间力常数相对较弱，在相邻的细胞中的Ti原子之间的比较。然而，Ti和O位移之间的小耦合似乎是再现铁电不稳定性所必需的。
1997-06-30 cond-mat.mtrl-sci
Optical lineshapes of the C-center in silicon from ab initio calculations: Interplay of localized modes and bulk phonons
本研究通过构建含数万个原子的超胞动力学矩阵的DFT方法，计算硅中CiOi缺陷的光学线形，揭示局域模与体声子的共同作用，验证了C线的缺陷归属且与实验吻合良好。
2024-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Phonons in the beta-tin, Imma, and sh phases of Silicon from ab initio calculations
我们提出了一个新的解释测量拉曼频率的高压结构的硅，这是以前分配给β-锡相。我们的结果表明，在发现Imma相之前的实验中已经发现了β-tin->Imma->sh相变。我们用平面波赝势方法和密度泛函理论以及局域密度近似下的密度泛函微扰理论计算了硅的β-tin、Imma和sh相的声子色散曲线。通过新的分配，计算的声子频率与实验数据吻合得很好，并可用于精确确定Imma->beta-tin相变的相变压力. sh->Imma转变伴随着软模。
2005-02-09 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio zone-center phonons in LiTaO3: comparison to LiNbO3
采用第一性原理的冻结声子方法，利用全势线性缀加平面波方法计算了钽酸锂中的四个A1-TO γ声子频率。与实验数据吻合良好，发现所有模式，可靠的位移模式的不同模式成为可从计算的特征向量。记录在铌酸锂A1模式的拉曼光谱表现出反直觉软化的A1-TO 3模式的频率相对于在钽酸锂测量。我们解释这种行为的一个相对较硬的氧旋转LiTaO 3和讨论这两种材料的晶格动力学的其他差异，即显着的离域的Ta和Li的贡献超过一个相应的模式LiTaO 3，这是不同的情况下，在LiTaO 3。计算中预测了Li同位素位移。
2001-05-12 cond-mat.mtrl-sci
PAW mediated ab initio simulations on linear response phonon dynamics of anisotropic black phosphorous monolayer for thermoelectric applications
一阶标准微扰理论结合从头算投影增广波算子，以线性计算效率挑战标准Sternheimer方程的实现。这种效率促使我们使用广义密度泛函微扰理论（DFPT）和玻尔兹曼输运理论（BTE）来描述二维（2D）黑磷单层中的电子-声子相互作用。随后，线性响应声子动力学行为的电导率，塞贝克系数和输运性质的热电应用集中。分析揭示了通过结构各向异性和单层结构的态密度的晶体取向依赖性。动量相关的声子人口动态与声子线宽是有效的倒易空间电子态。电子的热导率和Seebeck系数的优化值作为驱动力调制热电效应。作为功率因数的函数，计算出MLBP系统在300 K时的品质因数为0.074，在500 K时的品质因数为0.152。晶格热导率在室温下为37.15 W/mK，并遵循与温度的逆相关性。由于预期的优异性能，特别是在单层黑磷系统中，可以实现深刻的热电应用。
2018-10-04 cond-mat.mtrl-sci
The elphbolt ab initio solver for the coupled electron-phonon Boltzmann transport equations
本研究推出基于现代Fortran的elphbolt从头算程序，可自洽求解耦合电子-声子玻尔兹曼输运方程，计算多种输运系数及拖拽效应，利用对称性与并行特性实现高效精细计算，代码易读易扩展。
2022-02-11 cond-mat.mtrl-sci
Phonon Spectra in the Parent Superconducting Iron-tuned Telluride Fe$_{1+x}$Te from Inelastic Neutron Scattering and Ab Initio Calculations
本文报道了用中子飞行时间技术测量两种不同x含量（x $\leq$ 0.11）的铁调硫族化合物Fe $_{1+x}$ Te的声子谱的非弹性中子散射结果。热中子能谱法可以在2、40和120 K的扩展Q范围内收集低温斯托克斯能谱，因此涵盖了磁性单斜相和顺磁四斜相。而冷中子允许在140、220和300 K测量高分辨率的反斯托克斯光谱，从而覆盖四氢呋喃相。我们的研究结果证明了自旋-声子耦合行为对所观察到的明显的温度依赖性变化的斯托克斯光谱在整个过渡温度。在另一方面，反斯托克斯光谱揭示了一个明显的硬化的低能量，声学区域，声子谱，加热时，表示一个强大的非谐性和微妙的依赖声子的结构演化内的tetraquinone相。实验结果是伴随着从头计算的声子谱的tetrahn-stokes化学计量相的高分辨率的反斯托克斯光谱的比较。计算包括不同的密度泛函方法。自旋极化和范德华相互作用，被考虑或忽略，单独或相伴，以研究它们各自对晶格动力学描述的影响。我们的研究结果表明，包括范德华相互作用对声子动力学只有轻微的影响，但是，声子谱更好地描述时，自旋极化，在合作的方式与范德华相互作用。
2017-10-10 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Approach to Second-order Resonant Raman Scattering Including Exciton-Phonon Interaction
通过晶体固体对光的非弹性光的散射获得的拉曼光谱包含来自一阶振动过程（例如，一个声子的发射或吸收，振动量子）以及涉及至少两个声子的高阶过程的贡献。在第二阶，与整个声子谱的耦合引起可能强烈依赖于激发能的响应，并反映更难以解释的复杂过程。特别地，激子（即束缚电子-空穴对）可以增强光的吸收和发射，并且在共振条件下与声子强烈耦合。我们设计并实现了一个第一性原理方法来计算二阶拉曼散射，将介电响应和声子本征态从密度泛函理论和多体理论。我们证明了我们的方法的情况下，硅，相关的频率相关的相对拉曼强度，这是在很好的协议与实验，不同的振动和区域的布里渊区。我们表明，激子-声子耦合，计算从第一原理，确实强烈影响共振条件下的光谱。因此，分析二阶拉曼光谱的能力提供了对这种相互作用的直接洞察。
2017-08-19 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio structural optimization at finite temperatures based on anharmonic phonon theory: Application to the structural phase transitions of BaTiO$_3$
基于自洽声子（SCP）理论，我们提出了一个有限温度下结构优化的第一性原理方案（$T$），该方案精确地考虑了强声子非谐性的影响.通过最小化SCP理论中的变分自由能来确定晶胞形状和内部原子构型的$T$依赖性。在每个优化步骤中，计算新结构中的原子间力常数，而不运行额外的电子结构计算，这使得该方法显着有效。我们成功地再现了硅的热膨胀和BaTiO $_3$的三步结构相变及其压力-温度（$p$ - $T$）相图。目前的形式主义将开辟一条道路，在有限的$T$的材料具有复杂的结构相图的物理性质的非经验预测。
2022-12-19 cond-mat.mtrl-sci
Competition between the electronic and phonon-mediated scattering channels in the out-of-equilibrium carrier dynamics of semiconductors: an ab-initio approach
利用Baym-Kadanoff方程研究了间接带隙半导体体硅中载流子的动力学行为。在电子-电子（e-e）和电子-声子（e-p）两种情况下，分别采用半静态GW近似和Fan自能从头算方法计算了电子-电子（e-e）和电子-声子（e-p）的自能.通过使用广义Baym-Kadanoff方法，两个时间演化被宏观时间轴上的唯一动力学所取代。通过使用完整的碰撞近似，进一步简化了连接到时间演化的记忆效应，克服了与现实系统的实时模拟连接的巨大的数值困难。载流子的动力学被证明是减少在这样一种方式有严格的连接到众所周知的平衡电子-电子和电子-声子自能。该链接允许使用一般参数来激励基于载流子能量的e-e和e-p散射通道之间的相对平衡。
2013-02-13 cond-mat.mtrl-sci
Unified ab initio description of Fröhlich electron-phonon interactions in two-dimensional and three-dimensional materials
电子-声子相互作用的\textit{Ab initio}计算包括极性的Fröhlich耦合在最近几年有相当大的进展。在体三维（3D）材料的情况下，Fröhlich电子-声子矩阵元现在已经被很好地理解。在二维（2D）材料的情况下，包括Fröhlich耦合的标准程序是采用库仑截断，以便消除2D层的周期性图像之间的人为相互作用。虽然这些技术已经很好地建立起来，但从三维到二维的Fröhlich耦合的过渡还没有被研究。此外，目前还不清楚在描述2D系统时，使用标准的批量形式主义在一个周期性的超晶胞几何形状的错误。在这里，我们概括了以前的工作，\textit{ab initio} Fröhlich电子-声子矩阵元素在散装材料通过调查的静电势的原子偶极子在一个周期性的超单元组成的二维材料和连续介质板。我们得到了一个统一的矩阵元的表达式，它减少到现有的公式为3D和2D系统时，层间分离趋于零或无穷大，分别。这种新的表达，使准确描述的Fröhlich矩阵元素在2D系统中，而不诉诸库仑截断。我们验证我们的方法通过直接\textit{ab initio}密度泛函微扰理论计算单层BN和MoS $_2$，我们提供了一个简单的表达式的二维Fröhlich矩阵元素，可用于模型哈密顿方法。在这项工作中概述的形式主义可能会发现应用程序中的极化子，准粒子重整化，输运系数和超导性的计算，在2D和准2D材料。
2022-03-15 cond-mat.mtrl-sci
Electronic and phononic properties of cinnabar: ab initio calculations and some experimental results
我们报告从头计算的电子能带结构，相应的光谱，和声子色散关系的三角形α-HgS（朱砂）。计算出的介电函数进行了比较与未发表的光学测量Zallen和同事。声子色散关系被用来计算的比热的温度和同位素质量的依赖性，已与实验数据进行了比较，获得的样品上的天然同位素丰度的元素汞和S（天然矿物和气相生长的样品）和样品上制备的同位素富集元素气相运输。计算的振动频率与拉曼光谱和红外光谱数据的比较。与立方β-HgS（变辰砂）的情况相反，在布里渊区的γ点（Δ_0）处的顶部价带的自旋轨道分裂是正的，这是因为Hg的5d芯电子的较小混合。计算了晶格常数，Δ_0和相应的直接带隙E_0~ 2 eV与压力的关系。最低吸收边被证实是间接的。
2010-07-13 cond-mat.mtrl-sci
The Phonon Quasiparticle Approach for Anharmonic Properties of Solids
晶格非谐性的知识对于阐明结晶固体中独特的热性质是必不可少的。然而，精确的\textit{ab initio}调查晶格非谐遇到困难，由于繁琐的计算。在这里，我们介绍了声子准粒子的方法，并审查其应用于各种材料。该方法通过将\textit{ab initio}分子动力学和晶格动力学计算相结合来有效且可靠地解决晶格非谐性。因此，原则上，它考虑了完全的非谐效应，克服了\textit{ab initio}分子动力学典型的有限尺寸效应。在弱非谐和强非谐系统的热力学和热输运性质的计算中证明了该方法的有效性。
2021-12-21 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio Calculations of the Vibrational Modes of MnAs and Ga1-xMnxAs
在这项工作中，我们提出了我们的理论结果的状态方程和MnAs的声子色散，以及锰浓度依赖的晶格参数和声子频率的立方GaMnAs合金。只要这种比较是可能的，结果与实验结果吻合得很好。根据所得结果，合金的晶格常数和声子频率不服从Vegard规则。
2006-10-18 cond-mat.mtrl-sci
Electron-Phonon Coupling from $\textit{Ab Initio}$ Linear-Response Theory within the $GW$ Method: Correlation-Enhanced Interactions and Superconductivity in Ba$_{1-x}$K$_x$BiO$_3$
我们提出了一个新的第一性原理的线性响应理论的变化，由于扰动的准粒子自能算子内的$GW$方法。这种方法被命名为$GW$微扰理论（$GW$ PT），被应用于计算电子-声子（$e$ -ph）相互作用，完全包含了$GW$非局域的、依赖于能量的自能效应，超越了密度泛函微扰理论。为了避免冻结声子技术的限制，$GW$ PT在$GW$水平上为所有声子和散射过程提供了$e$ -ph矩阵元素，并且计算成本与研究的声子模式（波矢和分支）的数量成线性比例。我们通过研究Ba $_{0.6}$ K $_{0.4}$ Bi O $_3$中的$e$ -ph耦合和超导电性来证明$GW$ PT的能力。结果表明，多电子关联显著增强了费米面附近的$e$ -ph相互作用，解释了Ba $_{0.6}$ K $_{0.4}$ Bi O $_3$的高超导转变温度及其掺杂依赖性.
2019-05-13 cond-mat.mtrl-sci
A combined inelastic neutron scattering and \textit{ab initio} lattice dynamics study of FeSi
用非弹性中子散射结合\textit{ab-initio}晶格动力学计算研究了FeSi中声子穿过电子-金属交叉的重整化.在110 $-$ 001散射平面上具有特定焦点的倒易空间的显著部分由在交叉点下方和上方获取的飞行时间非弹性中子散射数据映射。个人的动量值进行了更详细的研究作为温度的函数。结果表明，金属化过程中的反常声子软化现象并不局限于高对称性的$R$和$Γ$点.其他几个声子模式周围的$R$点以及声子模式的$M$和$X$点的布里渊区表现出异常声子软化的幅度与观察到的$R$点。基于密度泛函微扰理论的晶格动力学计算再现了声子软化的动量依赖性。我们讨论了我们的研究结果方面的性质的超导体到金属的交叉在FeSi，其中不同的微观起源已被提出，即，晶格热无序和电子相关效应。
2022-02-02 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculations of spin-nonconserving exciton-phonon scattering in monolayer transition metal dichalcogenides
利用$\textit{ab initio}$方法研究了二维过渡金属二硫族化合物中激子与声子耦合的自旋非守恒弛豫通道。结合$\text{GW}$ -Bethe-Salpeter方程方法和密度泛函微扰理论，计算了单层WSe $_{\text{2}}$中自旋翻转散射的电子-声子和激子-声子耦合矩阵元，并进一步分析了影响这些散射强度的微观机制.我们发现声子可以产生有效的面内磁场，翻转激子的自旋，产生与自旋守恒弛豫互补的弛豫通道。最后，我们计算了自旋翻转激子-声子弛豫时间随温度的变化。我们的方法和分析可以推广到研究其他二维材料，并将刺激自旋翻转激子弛豫动力学的实验测量。
2022-02-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Lattice Dynamics and Elastic Constants of ZrC
采用从头计算和直接法导出了ZrC晶体的声子色散关系和声子态密度。计算结果与中子散射数据符合得很好。力常数由2 × 2 × 2超原胞中原子位移引起的Hellmann-Feynman力确定。弹性常数的发现，使用变形的方法，并成功地与实验数据进行比较。
2013-01-25 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio linear response and frozen phonons for the relaxor PMN (PbMg1/3Nb2/3O3)
我们报告的第一性原理密度泛函研究，使用平面波基组和赝势和所有电子线性增广平面波（LAPW）的相对稳定性的各种铁电和反铁电超电池的PMN为1：2化学有序沿[111]和[001]。我们使用线性响应与密度泛函微扰理论（DFPT）的代码ABINIT中实现的计算玻恩有效电荷，电子介电张量，长波长声子频率和LO-TO分裂。对于沿着[111]和[001]排序的超级原胞，极性响应是不同的。几个极性声子模式显示出与宏观电场的显著耦合，产生巨大的LO-TO分裂。对于[111]有序，在铁电P3 m1结构中发现一个E对称的极横光学（TO）模是不稳定的，并且发现其基态是三斜的.极化模的多重声子不稳定性及其耦合为极化旋转提供了途径。PMN中的Born有效电荷是高度各向异性的，这种各向异性有助于在PMN固溶体中观察到巨大的机电耦合。
2005-02-10 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio determination of effective electron-phonon coupling factor in copper
计算了电子温度依赖的电子态密度、费米-狄拉克分布和电子-声子谱函数，作为获得有效电子-声子耦合因子的前提条件。将得到的耦合因子应用于飞秒激光加热的分子动力学（MD）和双温模型（TTM）耦合模拟。通过对电子和晶格子系统温度变化的监测，利用从头算耦合因子得到的结果表明，电子温度的降低和晶格温度的升高比利用唯象耦合因子得到的结果要快。耦合因子的计算方法及其在MD-TTM模拟中的实现也适用于其它金属。
2016-03-08 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Influence of the Effective Mass on ab initio Phonon-limited Electron Mobility of GaAs
本研究基于DFT+$U$方法与玻尔兹曼输运方程，系统探讨了能带结构修正（特别是电子有效质量）对GaAs声子限制电子迁移率的影响，发现迁移率与有效质量遵循幂律关系，且结果与实验及GW方法高度吻合。
2025-06-30 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Electron-Phonon Interactions Using Atomic Orbital Wavefunctions
电子和晶格振动之间的相互作用决定了材料的关键物理性质，包括它们的电和热传输、激发电子动力学、相变和超导性。提出了一种新的从头算方法，该方法利用原子轨道波函数计算材料中的电子-声子相互作用，并将电子-声子耦合矩阵元插值到精细布里渊区网格中.我们详细介绍了这种AO为基础的e-ph计算的数值实现，并对直接密度泛函理论计算和Wannier函数（WF）插值基准。概述了AO在e-ph计算中相对于WF的主要优势。由于AO是与原子相关联的固定基函数，因此它们避免了使用试错法生成材料特定的局部基集的需要，而这在WF中是需要的。因此，AO是理想的计算化学和结构复杂的材料，其中WF是具有挑战性的生成的e-ph相互作用，并且也有希望用于高通量材料发现。虽然我们的研究结果集中在AO，我们提出的形式主义推广到任意本地化的基组的e-ph计算，与WF恢复作为一种特殊情况。
2018-03-16 cond-mat.mtrl-sci
Highly Anistoropic Thermal Conductivity of Arsenene: An ab initio Study
元素二维材料表现出有趣的热传输和声子性质。在这里，我们研究了晶格热导率的新提出的arsenene，二维蜂窝结构的砷，使用{ \it从头计算。通过求解声子的玻尔兹曼输运方程，我们预测了室温下材料沿Z字形和扶手椅方向的各向异性热导率分别为$30.4$和$7.8$ W/mK.计算结果表明，声子的平均自由程在$20$ nm和$1$ $μ$ m之间，声子的平均自由程在$20$ nm和$100$ nm之间，声子的平均自由程对Z字形方向的大热导率有主要贡献.所获得的低的和各向异性的热导率，以及合成的可行性，以及其他关于高电子迁移率的报道，使砷烯成为一种有前途的材料，用于各种应用，包括热管理和热电器件。
2015-08-08 cond-mat.mtrl-sci
Relationship Between Phonons and Thermal Expansion in Zn(CN)2 and Ni(CN)2 from Inelastic Neutron Scattering and Ab-Initio Calculations
已知Zn（CN）2和Ni（CN）2在宽的温度范围内表现出反常的热膨胀。立方的三维连接材料Zn（CN）2的体积热膨胀系数为负（αV = -51 × 10 ~（-6）K ~（-1））而对于Ni（CN）_2，一种四元材料，在二维连接的薄片中，热膨胀系数为负（αa=-7 x 10-6 K-1），但总的热膨胀系数为正（αV=48 x 10-6 K-1）。我们测量了这些化合物的声子谱的温度依赖性，并使用从头计算进行了分析。这两种化合物的光谱显示出很大的差异，不能用涉及Zn（65.38 amu）和Ni（58.69 amu）原子的模式的简单质量重整化来解释。这反映了两种化合物的结构和成键方式完全不同。声子模式和热膨胀系数αV的压力依赖性的计算，用于了解这些化合物中的异常行为。我们的从头计算表明，这是低能量的旋转模式在Zn（CN）2，这是移动到更高的能量在Ni（CN）2，负责大的负热膨胀。测得的声子谱的温度依赖性已被用来估计这两种化合物的总非谐性。对于Zn（CN）2，温度相关的测量（总非谐性），以及我们先前报道的声子谱的压力相关性（准谐性），用于分离在恒定体积下的显式温度效应（固有非谐性）。
2010-09-28 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio theory of coherent phonon generation by laser excitation
我们表明含时密度泛函理论（TDDFT）适用于强激光脉冲在固体中产生相干光学声子。在唯象理论中，脉冲受激喇曼散射和位移激发两种机制都存在于TDDFT中。以晶体Si为例，我们发现，该理论再现了实验观察到的现象：依赖于极化，在直接带隙的强增长，以及从带隙以下到带隙以上的相位变化。我们的结论是，TDDFT提供了一个预测的从头计算框架来处理相干光学声子的产生。
2010-06-21 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Negative Thermal Expansion Behaviour in MZrF6 (M=Ca, Mg, Sr): Ab-initio Lattice Dynamical Studies
金属氟化物的热膨胀行为可以通过选择合适的金属阳离子来调节。我们提出了从头算晶格动力学研究的金属氟化物（CaZrF 6，MgZrF 6和SrZrF 6），并确定负责在这些材料中的负热膨胀的非谐声子模式。这些声子涉及ZrF 6多面体旋转运动，这导致Zr-F-Zr键中的氟原子的振动的大的横向振幅。氟原子的热振幅各向异性越大的化合物，其NTE行为越大。这使得能够理解这些化合物在高温下的热膨胀行为的大变化。计算还预测了这些非简谐声子的频率随温度的升高而降低。
2018-04-16 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of the thermodynamic properties of rare-earthmagnesium intermetallics MgRE (RE=Y, Dy, Pr, Tb)
对具有CsCl型B_2型结构的稀土-镁金属间化合物MgRE（RE=Y，Dy，Pr，Tb）的热力学性质进行了从头算研究。计算采用了密度泛函理论和密度泛函微扰理论结合准谐波近似。研究了声子色散曲线和声子的总态密度和分态密度。结果表明，稀土原子对声子频率的贡献占主导地位，这与原子模拟结果一致。得到了各种量如热膨胀、体积模量和热容的温度依赖性。电子比热的贡献进行了讨论，并发现是重要的计算MgRE金属间化合物。
2011-03-16 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculation of electron-phonon linewidths and molecular dynamics with electronic friction at metal surfaces with numeric atom-centered orbitals
分子在金属表面的运动受到非绝热效应和电子-声子耦合的影响。随后的能量耗散和动力学转向效应不能用经典的分子动力学模拟来捕捉，但可以用基于密度泛函理论的电子摩擦方法和线性响应计算的分子动力学来描述。在这里，我们提出了一个电子结构代码FHI-aims的基础上的全电子数值原子轨道描述的电子-声子响应的实现。在提供了底层近似和数值考虑的细节之后，我们提出了与以前的实现相比新代码的显着可扩展性和性能改进[Phys. Rev. B 94，115432（2016）]。我们比较收敛行为和我们的模拟结果的示例性系统，如CO上Cu（100），H $_2$吸附Cu（111），和CO上Ru（0001）对现有的平面波实现。我们发现，我们的全电子计算表现出更快，更单调的收敛行为比传统的平面波为基础的电子-声子计算。我们的研究结果表明，许多文献中的电子-声子线宽计算可能是欠收敛的。最后，我们展示了新的代码的能力，通过研究的贡献带间和带内激发的非周期运动的振动线宽加宽以前不可行的大周期表面模型。
2021-11-30 cond-mat.mtrl-sci
Boosting the efficiency of ab initio electron-phonon coupling calculations through dual interpolation
固体中电子和声子之间的耦合在描述许多现象中起着核心作用，包括超导性和热电输运。这种耦合的计算是非常苛刻的，因为它们需要对电子和声子动量进行积分，这两者都独立地跨越晶体的布里渊区。在这里，我们提出了一个从头算方法，有效地计算电子-声子介导的输运性质显着加快计算的双重积分与对偶插值技术，结合最大本地化的Wannier函数与Alfrey适应的平面波。相对于当前技术水平的Wannier-Fourier插值的性能增益约为2n_s \times M，其中n_s是晶体对称操作的数目，并且M（在5 - 60范围内的数）控制星函数的展开。我们演示了几个例子，我们的方法如何进行一些从头计算涉及电子-声子相互作用。
2020-07-10 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ab initio investigation of lattice dynamics of fluoride scheelite LiYF4
我们报告的声子动力学LiYF 4的直接方法，使用第一性原理计算。计算结果与实验结果吻合较好。与非弹性中子散射和拉曼测量相比，注意到两个拉曼活性模式之间的反转。讨论了对应于这些模式的原子位移。拉曼和红外活性基团之间的多重反转存在于360 cm-1以上。计算和分析了总声子态密度和部分声子态密度。
2005-04-07 cond-mat.mtrl-sci
Electron-phonon physics from first principles using the EPW code
EPW是一个开源软件，用于电子-声子相互作用和相关材料性质的$\textit{ab initio}$计算。该代码结合了密度泛函微扰理论和最大局域化的Wannier函数，有效地计算电子-声子耦合矩阵元的超细布里渊区网格。这些数据被用于预测计算的温度依赖性的属性和声子辅助的量子过程中散装固体和低维材料。在这里，我们报告了在2016-2022年期间发生的代码中的重大新发展，即：用于计算$\textit{ab initio}$ Boltzmann输运方程中电场和磁场下电荷载流子迁移率和电导率的输运模块;一个超导模块，用于计算$\textit{ab initio}$各向异性多相超导体中声子介导的超导体的临界温度和能隙结构。带Eliashberg理论;用于计算声子辅助间接跃迁的光学模块;用于使用$\textit{ab initio}$极化子方程计算没有超晶胞的小和大极化子的模块;以及用于使用特殊位移方法计算电子-声子耦合、能带结构重整化和温度相关光谱的模块。对于每种能力，我们概述了方法和实现，并提供了示例计算。我们描述了最近的代码重构，准备EPW的exascale架构，我们讨论了高效的并行化策略，并报告极端的并行扩展测试。
2023-02-16 cond-mat.mtrl-sci
$\textit{Ab initio}$ electron-phonon coupling theory of elastic helium atom scattering
本文提出一种从头算方法预测弹性氦原子散射的热衰减，经Nb(100)表面实验验证，揭示体、共振及表面声子贡献，为表面超导研究奠定基础。
2024-12-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
{\it Ab initio} calculations of magnetic structure and lattice dynamics of Fe/Pt multilayers
采用密度泛函理论结合直接确定声子频率的方法研究了（001）取向Fe/Pt多层膜的磁化强度分布、层间耦合常数对其能量的表征以及晶格动力学。结果表明，连续Fe层间的铁磁有序性较好，界面处的磁矩较强。铁层之间的双线性和双二次耦合系数示出饱和快速增加的厚度的Pt层，分开它们。声子计算表明，部分铁声子态密度的铁单层的多层结构中的实际位置的依赖性相当强。
2010-05-29 cond-mat.mtrl-sci
