Superhalogens as Building Blocks of Complex Hydrides for Hydrogen Storage
超卤素是指电子亲合势（EA）或垂直脱离能（VDE）超过卤素的物质。这些物质通常由中心正电性原子和负电性配体组成。超卤素配体可以进一步提高物种的EA或VDE，称为超卤素。在确定BH_4 ~-为超卤素离子后，我们用密度泛函理论研究了BH_4-x（BH_4）_x ~-（x = 1 ~ 4）超卤素阴离子及其Li配合物LiBH_4-x（BH_4）_x.这些阴离子的VDE大于BH 4-的VDE，其随外围BH 4基团数目（x）的增加而增加。LiBH_4-x（BH_4）_x复合物的储氢容量比LiBH_4高，但结合能比LiBH_4小。建立了LiBH_（4-x）（BH_（4））_x配合物的脱氢能与BH_（4-x）（BH_（4））_x-阴离子的VDE之间的线性关系。发现这些络合物对离解成LiBH 4和硼烷是化学稳定的。本研究不仅证明了超卤素在设计储氢新材料中的作用，而且也激发了实验人员合成LiBH 4-x（BH 4）x（x = 1 ~ 4）配合物。
2016-04-02 physics.chem-ph
Metalloboranes from first-principles calculations: A candidate for high-density hydrogen storage
利用第一性原理计算，我们展示了一类新的化合物，金属硼烷的高储氢容量。金属硼烷是过渡金属（TM）和硼烷化合物，服从一个新的键合方案。我们已经发现，过渡金属原子可以结合多达10个H2分子。
2015-12-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Hydrogen storage in Li functionalized [2,2,2]paracyclophane at cryogenic to room temperatures: A computational quest
本文采用色散校正的密度泛函理论和分子动力学模拟方法研究了锂功能化的[2，2，2]对环芳烷（PCP 222）的吸放氢性能和储氢性能。发现Li原子通过杜瓦相互作用与PCP 222的苯环形成强键。随后，扩散能垒的计算揭示了1.38 eV的显著高的能垒，防止了Li在PCP 222上的聚集。主体材料PCP 222 -3Li通过电荷极化机制吸附多达15 H2分子，平均吸附能为0.145 eV/5 H2，表明吸附为物理吸附类型。用三个Li原子官能化的PCP 222显示出最大的吸氢容量高达8.32wt%，这相当高于US-DOE标准。实际储存估算表明，在260 K-300 K和1-10 bar的压力范围内，PCP 222 -3Li 100%脱附吸附的H2分子。由Vant-Hoff关系估计的最大H2脱附温度被发现在1巴和5巴下分别为219 K和266 K。在高于脱附温度（300 K和500 K）的条件下，ANO 3分子动力学模拟保证了吸附H2的可逆性和主体材料的结构完整性.因此，Li-官能化的PCP 222可以被认为是在室温以下在化学上可行的和潜在可逆的H2储存材料。
2023-01-10 physics.chem-ph
Impact of Severe Plastic Deformation on Kinetics and Thermodynamics of Hydrogen Storage in Magnesium and Its Alloys
镁及镁合金是目前研究最多的以金属颗粒形式进行固态储氢的材料，但这类材料的氢化和脱氢动力学和热力学研究仍存在一些尚未解决的问题。强塑性形变（SPD）方法，如等径角挤压（ECAP）、高压扭转（HPT）、强化轧制和快速锻造等，通过引入超细/纳米晶粒和晶格缺陷来提高镁基贮氢材料的活化、空气阻力和氢化/脱氢动力学性能。这些严重变形的材料，特别是在合金添加剂或第二相纳米颗粒的存在下，不仅可以显示出快速的氢吸收/解吸动力学，而且还具有良好的循环稳定性。结果表明，一些对氢明显惰性的材料在SPD处理后可以吸收氢。此外，SPD方法有效地用于氢结合能工程和合成具有低热力学稳定性的新型镁合金用于可逆低温/室温储氢，例如纳米玻璃、高熵合金和亚稳相，包括高压γ-MgH 2多晶型物。本文综述了近年来SPD法制备镁基贮氢材料的研究进展，并对其应用前景进行了展望。
2023-01-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Sealing off a carbon nanotube with a self-assembled aqueous valve for the storage of hydrogen in GPa pressure
碳纳米管的端部，通过酸处理切割，含有碳氧基团。水分子可以在这些基团周围自组装，以密封碳纳米管并形成“水阀门”。分子动力学模拟表明，在高压氢存在和不存在的条件下，水阀门的形成都可以在带有悬挂羧基的单壁（12，12）和（15，15）管上实现.此外，通过水瓣膜的显着扩散障碍被确定。这表明，这种阀门可以容纳氢气在管内的GPa压力。通过熔化“水阀门”，可以很容易地释放氢气。这样的设计提供了一种可回收和非破坏性的方式来储存GPa压力下的氢。在通过将容器密封在液态水中所规定的储存条件下，容器内的氢密度高于固体氢的氢密度，这保证了优异的重量储存效率。
2012-06-29 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Effect of Li Adsorption on the Electronic and Hydrogen Storage Properties of Acenes: A Dispersion-Corrected TAO-DFT Study
由于强的静态关联效应和非共价相互作用的存在，用传统的电子结构方法精确预测含n个线性稠合苯环（n = 3 - 8）的锂吸附并苯的电子和储氢性质是非常具有挑战性的.为了应对这一挑战，我们使用我们最近开发的热辅助占据密度泛函理论（TAO-DFT）与色散校正研究这些属性。与纯并苯相反，Li吸附的并苯上的H2分子的结合能在理想的结合能范围内（约20至40 kJ/mol每H2）。此外，Li吸附的并苯的H2重量储存容量在9.9至10.7重量%的范围内，满足美国能源部（USDOE）7.5重量%的最终目标。在我们的研究结果的基础上，锂吸附并苯可以是高容量的贮氢材料可逆吸放氢在环境条件下。
2016-08-06 physics.chem-ph physics.comp-ph
Mg decorated Boron doped Graphene for Hydrogen Storage
基于第一性原理的密度泛函理论研究了硼掺杂镁原子修饰石墨烯的结构和电子性质。四个H2分子稳定地将镁原子与硼掺杂的石墨烯片结合。计算得到的平均结合能在-0.566 ~-0.687 eV/H2之间。复杂系统的分态密度表明，在-0.1 eV处，H2分子和Mg原子的s和d轨道有重叠，说明H2和Mg原子的s和d轨道分别有很强的杂化和结合。所研究的复杂系统的重量容量达到约8.26重量%的氢。HOMO和LUMO研究揭示了复杂系统的稳定性，DOS研究揭示了复杂系统的电子态密度。
2020-03-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Strain induced lithium functionalized graphane as a high capacity hydrogen storage material
采用第一性原理密度泛函理论（DFT）研究了应变对锂掺杂石墨烷（CHLi）稳定性、电子结构和储氢容量的影响.分子动力学（MD）模拟已经证实了当石墨烷片经受10%的拉伸应变时Li在其上的稳定性。在双轴非对称应变下，石墨烯（CH）片层Li的结合能相对于其本体结合能增加了52%。当Li掺杂浓度为25%时，储氢材料的重量密度可达12.12wt%。H2的吸附能被发现是在实际的H2存储应用的范围内。
2012-07-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Picturing the Gap Between the Performance and US-DOE's Hydrogen Storage Target: A Data-Driven Model for MgH2 Dehydrogenation
针对从头算分析计算成本高的问题，开发了一种基于Mg-H键晶体哈密顿布居轨道和原子氢距离的数据驱动模型，可高效预测MgH2脱氢能垒，与实验结果高度一致，并为达到US-DOE储氢目标提供设计指南。
2024-04-29 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Polylithiated (OLi2) functionalized graphane as a potential hydrogen storage material
采用第一性原理密度泛函理论（DFT）研究了聚锂分子（OLi 2）功能化石墨烷（CH）的储氢量、稳定性、成键机理和电子结构.分子动力学（MD）证实了OLi 2的稳定性，Bader电荷分析描述了OLi 2与CH的成键机制，发现OLi 2在CH片上的结合能足够大，可以保证其均匀分布而不发生聚集.已经发现，每个OLi2单元可以吸附多达6个H2分子，导致12.90重量%的存储容量，其中吸附能在实际H2存储应用的范围内。
2012-07-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Metallic solid-state hydrogen storage crystals achieved through chemical precompression under ambient conditions
Key Laboratory of Material Simulation Methods & Software of Ministry of Education, College of Physics, Jilin University（吉林大学物理学院教育部材料模拟方法与软件重点实验室）；Institute of Atomic and Molecular Physics, Jilin University（吉林大学原子与分子物理研究所）；Institute of Theoretical Chemistry, College of Chemistry, Jilin University（吉林大学化学学院理论化学研究所）
通过化学预压缩在常温下实现稳定的金属固态氢存储晶体，突破高密度氢存储难题。
2025-12-31 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
Hydrogen spillover and storage on graphene with single-site Ti catalysts
氢溢出和存储的单中心金属催化剂，包括单原子催化剂（SAC）和单纳米簇催化剂，已阐明了各种支持，但仍然知之甚少的惰性碳载体。在这里，我们使用同步辐射为基础的方法来调查的作用，单点钛催化剂的石墨烯的氢溢出和存储。我们的原位角分辨光电子能谱的结果表明，带隙开放和X射线吸收光谱揭示了C-H键的形成，都表明部分石墨烯氢化。随着Ti沉积和H2暴露的增加，Ti原子倾向于聚集以形成纳米簇催化剂，并产生13.5%的sp3杂化碳原子，对应于1.11重量%的储氢容量（不包括Ti纳米簇的重量[1]）。我们的研究结果表明，一个简单的溢出过程在钛SAC可以导致共价氢键的石墨烯，从而提供了一个合理的设计碳负载单中心催化剂的策略。
2022-06-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
An electro-chemo-mechanical framework for predicting hydrogen uptake in metals due to aqueous electrolytes
我们提出了一个理论和数值方案，使量化氢进入金属中的任意环境和缺陷的几何形状。这是通过明确解决电解质的电化学行为，氢和腐蚀反应，表面吸附的动力学，以及氢的吸收，扩散和捕获在机械变形的固体。这个新的框架是用来产生的地图，与所施加的电位，试样的几何形状和流体速度的吸收氢。我们还提出了我们的广义模型的简化版本，这些和其他现有的模型对广义电化学力学结果的基准预测，建立制度的有效性。
2022-09-18 cs.CE physics.app-ph physics.chem-ph
High-capacity reversible hydrogen storage in scandium decorated holey graphyne: Theoretical perspectives
采用密度泛函理论和分子动力学模拟研究了一种新合成的碳同素异形体--钪修饰的多孔石墨炔的储氢性能。我们观察到一个多孔石墨炔晶胞可以吸附6个Sc原子，每个Sc原子可以吸附5个H $_2$分子，平均结合能为-0.36 eV/H $_2$，平均脱附温度为464 K.氢气的重量百分比为9.80%，这显著高于美国能源部6.5%的要求。通过Bader电荷分析，我们发现Sc原子的3d和4s轨道向多孔石墨炔的C-2 p轨道转移了1.9e电荷.氢分子通过库巴斯相互作用与钪原子键合。从头算分子动力学模拟证实了钪修饰的多孔石墨炔体系在高脱附温度下的结构完整性。足够的Sc原子扩散能垒的存在，确保避免在系统中的金属-金属集群。
2022-02-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A COMSOL framework for predicting hydrogen embrittlement -- Part I: coupled hydrogen transport
本文提出了一个广义的COMSOL理论计算框架，首次综合包含应力辅助扩散、多种氢捕获机制及动力学等六大要素，经独立基准测试验证，为预测氢致断裂和裂纹扩展提供了关键基础。
2025-03-03 cs.CE physics.app-ph physics.chem-ph
Ferrocene-functionalized covalent organic framework exceeding the ultimate hydrogen storage targets: a first-principles multiscale computational study
Michigan State University（密歇根州立大学）
铁ocene修饰的共价有机框架通过多尺度计算研究实现了超越氢气存储极限的性能，为高效氢气存储材料提供了新的解决方案。
2026-02-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.stat-mech
Thermochemistry of Alane Complexes for Hydrogen Storage: A Theoretical and Experimental Comparison
铝烷（AlH 3）配合物与电子供体的相对稳定性的知识是必不可少的识别贮氢材料的车辆应用，可以再生的非车载方法，但是，几乎没有热力学数据，使这一评估。为了填补这一空白，我们采用G4（MP2）方法，以确定38铝烷配合物的形成热，熵，和吉布斯自由能与NH 3-nRn（R = Me，Et; n = 0-3），吡啶，吡嗪，三亚乙基二胺（TEDA），奎宁环，OH 2-nRn（R = Me，Et; n = 0-2），二氧六环，和四氢呋喃（THF）。被认为是magnesium，双，和选定的二聚体复杂的几何形状。使用这些数据，我们计算的热力学的关键形成和脱氢反应，将发生在氢气输送和铝烷再生，从复杂的稳定性的趋势被确定。这些预测进行了测试，通过合成六个胺-铝烷络合物，涉及三甲基胺，三乙胺，二甲基乙胺，TEDA，奎宁环，和六胺，并获得上限的δ G为它们形成的金属铝。结合这些计算和实验结果，我们建立了一个标准的复杂的稳定性相关的储氢，可用于评估潜在的配体之前，试图合成的铝烷络合物。基于此，我们得出结论，只有一个子集的叔胺络合物考虑和醚络合物可以成功地通过与铝的直接反应形成和再生的铝烷为基础的储氢系统。
2011-04-18 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
Mxenes for CO$\rm_{2}$ reduction and catalytically improved liquid hydrogen storage vie reverse water gas shift reaction
本研究利用MXenes（Ti$_2$C）作为催化剂，通过逆水煤气变换反应将CO$_2$还原为燃料并增强液态氢生成，发现表面自加氢机制可提升产氢效率。
2023-06-18 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Effect of Li Termination on the Electronic and Hydrogen Storage Properties of Linear Carbon Chains: A TAO-DFT Study
由于强的静态关联效应的存在，精确预测具有n个碳原子（n = 5 - 10）的直链碳链（Cn）和Li封端的直链碳链（Li2Cn）的电子和储氢性质对于传统的电子结构方法是非常具有挑战性的。为了应对这一挑战，我们研究了这些属性，使用我们新开发的热辅助占据密度泛函理论（TAO-DFT），一个非常有效的电子结构方法的研究具有强静态相关效应的大系统。由于Cn和Li_2Cn的反应活性随n的变化而改变，它们的电子性质出现了奇-偶振荡，与Cn相反，H_2分子在Li_2Cn上的结合能处于（或接近）理想结合能范围（约20~40 kJ/mol/H_2）。此外，Li2Cn的H2重量储存容量在10.7至17.9重量%的范围内，满足美国能源部（USDOE）7.5重量%的最终目标。根据我们的研究结果，Li2Cn可以是高容量的贮氢材料，在近环境条件下可逆的吸放氢。
2017-02-13 cond-mat.str-el physics.atm-clus physics.chem-ph
Scandium decorated C$_{24}$ fullerene as high capacity reversible hydrogen storage material: Insights from density functional theory simulations
利用第一性原理密度泛函理论模拟，我们观察到钪修饰的C $_{24}$富勒烯可以吸附多达6个氢分子，平均吸附能为-0.35 eV/H $_2$，平均脱附温度为451 K.钪修饰的C $_{24}$富勒烯体系的氢的重量wt %为13.02%，这充分高于美国能源部的要求。电子结构，轨道相互作用，和电荷转移机制的状态，空间电荷密度差图，和Bader电荷分析的密度进行了解释。从钪的3d和4s轨道到C $_{24}$富勒烯的2 p碳轨道的电荷转移总量为1.44 e。氢分子通过Kubas型相互作用与钪修饰的C $_{24}$富勒烯连接。扩散能垒的计算预测，存在一个足够的能量障碍，将防止金属-金属集群。从头算分子动力学模拟证实了在最高脱附温度下结构的坚固性。因此，我们认为钪修饰的C $_{24}$富勒烯体系是一种性能稳定、有前途的可逆高容量储氢器件。
2021-11-04 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
Natural liquid organic hydrogen carrier with low dehydrogenation energy: A first principles study
本研究通过第一性原理计算，探讨了石蒜科生物碱norbelladine和trisphaeridine作为天然液态有机储氢载体的可行性，发现trisphaeridine具有5.9 wt%储氢容量和低脱氢焓，展现了生物基分子作为可持续储氢资源的潜力。
2023-10-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A COMSOL framework for predicting hydrogen embrittlement -- Part II: phase field fracture
本文提出基于相场断裂的广义氢脆计算模型，结合氢传输模拟，在COMSOL中实现并验证其捕捉延脆断裂转变的能力，模型免费公开。
2025-03-03 cs.CE physics.app-ph physics.chem-ph
Hydrogen storage and compression
能源一直是社会技术和经济发展的驱动力。发达国家需要消耗大量的能源来提供基本的生活条件（供暖、运输、照明等）。今天，能源供应对环境有相当大的影响，因为它是由燃烧化石燃料提供燃料的。除此之外，化石燃料储量正在减少，而对能源的需求正在迅速上升。气候变化、化石燃料资源的枯竭和地理隔离、与健康有关的问题以及能源贫困构成了寻求替代能源的驱动力。此外，无法获得石油储备的国家正在依赖其他国家的能源供应，这对政治和金融问题产生了重大影响。
2017-02-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.pop-ph
Polymer Stable Magnesium Nanocomposites Prepared by Laser Ablation for Efficient Hydrogen Storage
氢是一种有前景的替代能源载体，由于其突出的优点，如高能量密度（142 MJ/kg）、多种潜在来源（例如水、生物质、有机物）和低环境影响（水是唯一的燃烧产物），其可以潜在地促进从化石燃料向清洁能源的转变。然而，由于其重量轻，氢的有效储存仍然是一个研究热点。在这方面已经考虑了各种固体介质，其中氢化镁作为提供明显优势的候选者而脱颖而出。最近的理论工作表明，MgH2变得不太稳定的颗粒直径小于2 nm。我们的密度泛函理论（密度泛函理论）模拟研究表明，对应于2个晶胞厚度（1.6 μ Mg/3.0 μ MgH_2）的薄膜的最小焓变为57.7 kJ/mol Mg。该焓变比体相的焓变小10 kJ/molMg以上。值得注意的是，适用于移动存储应用的系统的焓变范围在298 K时为15至24 kJ permolH。开发空气/稳定Mg/纳米晶体的重要关键是使用PMMA（聚甲基丙烯酸甲酯）作为包封剂。在我们的工作中，我们使用激光烧蚀，一种非电化学方法，用于生产分散良好的纳米颗粒，而不存在任何长程聚集。所观察到的聚合物/稳定的Mg-纳米颗粒的改善的氢化特性与制备过程相关，并且在任何情况下，聚合物激光烧蚀是用于生产空气/受保护的且廉价的Mg/纳米颗粒的新方法。
2013-04-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.other physics.chem-ph
