Coulomb explosion imaging of concurrent CH$_{2}$BrI photodissociation dynamics
利用时间分辨库仑爆炸成像技术研究了271.6 nm激光诱导气相CH $_{2}$ BrI分子光解的动力学过程。所观察到的延迟依赖的光碎片动量揭示CH $_{2}$ Br I经历C-I裂解,将65.6%的可用能量沉积到内部产物状态,并且第二个UV光子的吸收破坏CH $_{2}$ Br的C-Br键。模拟证实,这种机制是一致的,与以前的数据记录在248 nm,展示了库仑爆炸成像的灵敏度作为一个实时探针的化学动力学。
2017-10-06 physics.chem-ph
Velocity map imaging with non-uniform detection: quantitative molecular axis alignment measurements via Coulomb explosion imaging
提出了一种利用非均匀探测函数反演带电粒子速度图的方法。该方法适用于从库仑爆炸成像探针中提取分子轴对齐的特定情况,其中探针本身依赖于分子取向,这通常从实验中去除圆柱对称性,并防止使用标准反演技术来恢复分子轴分布。通过结合已知的检测功能,可以去除库仑爆炸探针过程的角度偏差并反转图像以允许定量测量分子轴对准的程度。
2015-07-08 physics.chem-ph physics.ins-det
Time-dependent density functional theory study of strong-field laser-induced coulomb explosion of the HCl dimer
Vanderbilt University(范德堡大学);Austin Peay State University(奥斯汀皮尤州立大学)
该研究通过时间依赖密度泛函理论分析强场激光诱导HCl二聚体库仑爆炸,揭示电离程度与路径选择的关系,揭示通道分支和碎片化特征的统一机制。
2026-01-16 physics.chem-ph
Visualizing Three-Dimensional Quantum Fluctuations of Ground-State C$_3$H$_4$ via Deep Sub-Angstrom Coulomb Explosion Imaging
Institute of Modern Physics, Chinese Academy of Sciences(中国科学院近代物理研究所);University of Chinese Academy of Sciences(中国科学院大学);Yangzhou University(扬州大学)
本研究以丙二烯和丙炔为原型,利用41.9 keV/u Xe²⁰⁺束实现0.1 Å超高分辨率的库仑爆炸成像,可视化碳碳键长变化及丙二烯中CH₂基团耦合运动,为观测基态分子三维量子涨落奠定基础。
2026-10-09 physics.chem-ph
Optimal control with non-adiabatic Molecular Dynamics: application to the Coulomb explosion of Sodium clusters
我们提出了一个实施的第一性原理非绝热Escherichfest分子动力学模型,它描述了一个凝聚态系统,考虑经典的点粒子核,量子电子,在我们的情况下处理与时间相关的密度泛函理论。该方案通过优化小钠团簇的库仑爆炸来证明:该算法被设置为找到最佳的飞秒激光脉冲,对于给定的总脉冲持续时间,能量密度和截止频率,使团簇解体。我们描述的数值细节和困难的方法。
2017-02-24 physics.atm-clus physics.chem-ph
Modeling the time-resolved Coulomb explosion imaging of halomethane photodissociation with \textit{ab initio} potential energy curves
本研究提出基于从头算势能曲线的理论模型,可模拟卤代甲烷光解离的时间分辨库仑爆炸实验可观测量,准确预测碘甲烷的两个反应通道,解释溴碘甲烷的片段动能并证实其自旋通道无法通过该方法分辨。
2025-01-06 physics.atom-ph physics.chem-ph
Surface hopping molecular dynamics simulation of ultrafast methyl iodide photodissociation mapped by Coulomb explosion imaging
提出高效表面跳跃动力学方法,模拟甲基碘光解离及库仑爆炸,与实验吻合,揭示圆锥交叉导致的12飞秒分叉,适用于统计依赖和稀有通道模拟。
2024-11-05 physics.chem-ph
Strong-Field Coulomb Explosion of Ethane, Propane, and Butane in Circularly Polarized Laser Fields
Department of Physics and Astronomy, Vanderbilt University(范德堡大学物理与天文学系);Department of Chemistry, Austin Peay State University(奥斯汀皮尤州立大学化学系)
该研究用实时含时密度泛函理论,通过圆偏振激光脉冲驱动研究乙烷、丙烷和丁烷的库仑爆炸,对比线偏振场结果,表征了烷烃系列相关动力学,揭示氢损失为主的碎片化途径及不同分子断键特点。
2026-07-15 physics.chem-ph
Probing the structure of cyclic hydrocarbon molecules with X-ray-induced Coulomb explosion imaging
Kansas State University(堪萨斯州立大学);SLAC National Accelerator Laboratory(斯坦福直线加速器中心);European XFEL(欧洲X射线自由电子激光设施)
本研究利用X射线诱导库仑爆炸成像技术,区分了三种C7H8碳氢化合物异构体,展示了无需特定标记原子即可解析分子结构的方法。
2026-02-04 physics.chem-ph
Strong-field approximation for Coulomb explosion of H_2^+ by short intense laser pulses
提出了一个简单的量子力学模型来描述H $_2^+$在短脉冲强红外激光作用下的库仑爆炸。该模型是基于长度规范版本的分子强场近似,是有效的脉冲短于50 fs的电离前的解离过程是可以忽略不计的。并与最近的质子能谱实验结果作了比较[I]。Ben-Itzhak等人,物理修订版信函95,073002(2005),B. D. Esry等人,物理修订版信函97,013003(2006)]。尽管峰值能量略低于观测值,但模型的预测再现了光谱的轮廓。为了比较,我们还提出了两种不同的隧道模型,这个过程中得到的结果。
2007-04-19 physics.atom-ph physics.chem-ph
Protein structure classification based on X-ray laser induced Coulomb explosion
本研究模拟了六种相似蛋白质在高强度X射线诱导下的Coulomb爆炸动力学,通过主成分分析和t-SNE对500个爆炸足迹进行分类,证明爆炸足迹可作为蛋白质的独特标识符,并有望与单粒子相干成像实验结合提供附加信息。
2024-10-21 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
Time-Resolved Coulomb Explosion Imaging Unveils Ultrafast Ring Opening of Furan
J. R. Macdonald Laboratory, Department of Physics, Kansas State University(堪萨斯州立大学);Hefei National Research Center for Physical Sciences at the Microscale and Department of Modern Physics, University of Science and Technology of China(中国科学技术大学);European XFEL(欧洲X射线自由电子激光设施);Max-Planck-Institut für Kernphysik(马克斯·普朗克核物理研究所)
针对反应中核运动直接成像的难题,研究采用时间分辨库仑爆炸成像结合从头算分子动力学与模拟,揭示了呋喃在198nm激发下100飞秒内的超快开环路径,为飞秒化学分子动力学研究提供了新依据。
2023-11-09 physics.atm-clus physics.chem-ph
Laser-induced Coulomb explosion imaging of \ce{(C6H5Br)2} and \ce{C6H5Br-I2} dimers in helium nanodroplets using the Timepix3
我们已经推导出的\ce{bromobenzene} - \ce{I2}异二聚体和\ce{(bromobenzene)2}同型二聚体内氦液滴的结构,使用组合的激光诱导的对齐,库仑爆炸成像,和三维离子成像。复合物在实验室框架中以各种方向固定,然后在每种情况下通过强激光脉冲多重电离。三维离子成像探测器,包括Timepix 3探测器,使我们能够测量不同碎片的速度矢量之间的相关性,并与经典模拟相结合,向后工作到爆炸前复杂的初始结构。对于异二聚体,我们发现\ce{I2}分子轴与溴苯的苯环近似垂直相交。同二聚体具有堆叠的平行结构,其中两个溴原子指向相反的方向。这些结果说明了库仑爆炸成像的能力,以确定大型复合物的结构,并指出了一条道路,对氦液滴内的双分子反应的实时测量。
2021-05-03 physics.atm-clus physics.chem-ph physics.optics
Partial Orientation Retrieval of Proteins From Coulomb Explosions
本研究提出一种通过分析库仑爆炸碎片模式部分恢复蛋白质取向的新方法,可整合进重建算法,提升单粒子成像效率。
2024-10-21 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
Alignment, Orientation, and Coulomb Explosion of Difluoroiodobenzene Studied with the Pixel Imaging Mass Spectrometry (PImMS) Camera
利用库仑爆炸成像技术研究了2,6-二氟碘苯(C6 H3 F2 I)分子在自由电子激光脉冲作用下近红外强场电离和极紫外多光子内壳层电离后的激光诱导绝热取向和混合场取向.产生的光电子和碎片离子被捕获的双面速度图成像光谱仪和投影到两个位置敏感的探测器。质谱仪的离子侧配备了像素成像质谱(PImMS)相机,这是一种时间戳像素化检测器,可以记录每个采集周期每个像素最多四个离子的命中位置和到达时间。因此,可以同时记录所有碎片的飞行时间轨迹和离子动量分布。我们表明,我们可以获得一个高度的一维和三维的对齐和混合场的取向,并比较在两个波长的库仑爆炸过程中诱导。
2017-06-21 physics.chem-ph quant-ph
Probing the UV-Induced Photodissociation of CH$_\text{3}$I and C$_\text{6}$H$_\text{3}$F$_\text{2}$I with Femtosecond Time-Resolved Coulomb Explosion Imaging at FLASH
我们探讨了时间分辨库仑爆炸引起的强烈,极紫外(XUV)飞秒脉冲的闪光自由电子激光作为一种方法来图像光诱导分子动力学在两个分子,碘甲烷和2,6-二氟碘苯。在267 nm的激发波长下,两种分子的主要反应途径都是通过碳-碘键的断裂进行的中性解离。这使得调查的影响的分子环境的吸收强烈,飞秒XUV脉冲和随后的库仑爆炸过程。我们发现,XUV探测脉冲诱导解离碘甲烷中的原子碘的局部内壳层电离,与二氟碘苯中的所有光碎片的非选择性电离相反。结果表明,从甲基和苯基部分的多电荷碘离子的电子转移的证据。此外,超快电荷重排的苯基自由基的迹象被发现,这表明时间分辨库仑爆炸成像是敏感的扩展分子中的电荷的本地化。
2018-01-30 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Controlled enantioselective orientation of chiral molecules with an optical centrifuge
我们报告的第一个实验演示的手性分子与激光场的对映选择性旋转控制。在我们的实验中,环氧丙烷的两种对映体被带到加速单向旋转的光学离心机。使用库仑爆炸成像,我们表明,离心分子获得优先取向垂直于旋转平面,并且该取向的方向取决于对映异构体和旋转离心场的相对手性。所观察到的效果与理论预测一致,并在离心激发,然后离心分子的库仑爆炸的数值模拟中再现。该技术为手性分子的光学对映选择性控制开辟了新的途径,在手性混合物的区分、分离和纯化中具有大量的潜在应用。
2019-03-29 physics.chem-ph
Ionization and Coulomb explosion of Xenon clusters by intense, few-cycle laser pulses
用峰值强度为5 $\times$ 10 $^{14}$ W cm $^{-2}$的800 nm超短强脉冲激光(12 fs,$\sim$ 4个光周期)辐照气相电子轰击$_n$团簇($n$ =500- 25,000),以诱导多次电离和随后的库仑爆炸。爆炸离子的能量分布测量在几个周期的域,不允许足够的时间进行库仑驱动的膨胀的集群。这导致整体动态似乎与多周期制度中的动态有很大不同。一个表现是,测量到的最大离子能量比使用相同强度的较长脉冲时获得的能量低得多。离子产率是集群大小无关,但极化依赖于它们是显着更大的极化时,垂直于检测轴比沿it. This意想不到的行为是定性合理化的空间各向异性屏蔽效应引起的集群内的电子电荷云。
2010-06-09 physics.atm-clus physics.chem-ph physics.optics
Differentiating Three-Dimensional Molecular Structures using Laser-induced Coulomb Explosion Imaging
本研究将台式激光驱动的库仑爆炸成像拓展至三维分子结构区分,发现不同有机分子在三维碎片离子动量空间有特征图案,可通过经典模拟复现,为追踪超快结构变化提供新方法。
2024-08-15 physics.atm-clus physics.chem-ph quant-ph
Ab initio study of highly charged ion-induced Coulomb explosion imaging
Vanderbilt University(范德堡大学);University of Chicago(芝加哥大学);Austin Peay State University(奥斯汀皮州立大学)
本研究通过从头计算探讨高能C^5+离子诱导吡啶嗪分子库仑爆炸成像的机制,揭示撞击几何对结构重建保真度的影响及实验中观测到的变异性与噪声来源。
2025-12-08 physics.chem-ph quant-ph
Generative Modeling Enables Molecular Structure Retrieval from Coulomb Explosion Imaging
Linac Coherent Light Source(线相干光源);SLAC National Accelerator Laboratory(SLAC国家加速器实验室);European XFEL(欧洲自由电子激光);Max-Planck-Institut für Kernphysik(马克斯·普朗克核物理研究所);Department of Computer Science(计算机科学系);Sorbonne Université, CNRS(索邦大学,CNRS);J. R. Macdonald Laboratory, Department of Physics(J.R. Macdonald实验室,物理系);Fritz-Haber-Institut der Max-Planck-Gesellschaft(马克斯·普朗克学会弗里茨-哈伯研究所);Stanford PULSE Institute(斯坦福PULSE研究所);Argonne National Laboratory(阿贡国家实验室)
本文利用生成模型解决分子结构从离子动量分布中非线性逆问题,实现亚埃精度的结构重建。
2026-04-14 cs.AI cs.LG physics.chem-ph
Exploiting correlations in multi-coincidence Coulomb explosion patterns for differentiating molecular structures using machine learning
本研究提出一种结合机器学习的中等大小多原子分子库仑爆炸成像新方法,通过检测多达8个符合离子碎片并分析高维动量空间数据,实现分子结构可靠区分,以二氯乙烯异构体验证效果,为超快结构动力学通道特异性分析奠定基础。
2025-09-03 physics.chem-ph physics.comp-ph
X-ray Coulomb explosion imaging reveals role of molecular structure in internal conversion
本研究利用X射线库仑爆炸成像直接观测硫代核碱基光弛豫中的分子几何变化,将去平面化与电子性质演化关联,为复杂分子时间分辨研究开辟新途径。
2024-05-24 physics.atom-ph physics.chem-ph
Quantum-State-Sensitive Detection of Alkali Dimers on Helium Nanodroplets by Laser-Induced Coulomb Explosion
氦纳米液滴表面的铷二聚体被强飞秒激光脉冲双重电离,分裂成一对$\mathrm{Rb^+}$离子。我们发现,$\mathrm{Rb^+}$碎片离子的动能可以用来识别在X $^1Σ_{\mathrm{g}}^+$基态或在最低的三重态,一个$^3Σ_{\mathrm{u}}^+$形成的二聚体。从实验中,我们估计作为平均液滴尺寸的函数的a和X状态中的二聚体的丰度比,并找到4:1和5:1之间的值。我们的技术一般适用于碱金属原子的二聚体和三聚体,这里也证明了$\mathrm{Li_2}$,$\mathrm{Na_2}$,和$\mathrm{K_2}$,并将使fs时间分辨测量其旋转和振动动力学,可能与原子结构的分辨率。
2022-03-05 physics.atm-clus physics.chem-ph physics.optics
Explosions of water clusters in intense laser fields
高能、高电荷氧离子$O^{q+}$($q\leq 6$)在高电荷水簇$(H_2O)_n$和$(D_2O)_n$ $n\sim$ 60的激光场诱导分解时大量产生,所述高电荷水簇通过用水蒸气播种高压氦或氩形成。发现在相似的实验条件下形成的$Ar_n$团簇(n $\sim$ 40000)在库仑爆炸区发生解体,$Ar^{q+}$离子的能量与$q^2$有关。水团簇,这被认为是相当小的尺寸,也应该在同一制度下解体,但碎片O $^{q+}$离子的能量被发现线性依赖于$q$,根据流行的智慧,应该是一个签名的流体动力学膨胀,预计大得多的集群。这些意见对我们理解的两个集群爆炸制度,库仑爆炸和流体动力学膨胀的影响,进行了讨论。我们的研究结果表明,离子能量的电荷态依赖性不构成一个明确的实验签名的集群爆炸制度。
2003-03-20 physics.atm-clus physics.chem-ph
CH(A) Radical Formation in Coulomb Explosion from Butane Seeded Plasma Generated with Chirp-Controlled Ultrashort Laser Pulses
本文通过啁啾控制超短激光脉冲引发丁烷库仑爆炸,结合FTVis时间分辨光谱和TDDFT计算,证明CH(A)自由基是120 fs内形成的初级产物。
2024-10-12 physics.chem-ph physics.plasm-ph
Orientation Reconstruction of Proteins using Coulomb Explosions
Uppsala University(乌普萨拉大学);Center for Free-Electron Laser Science, Deutsches Elektronen-Synchrotron(德国电子同步加速器中心自由电子激光科学中心)
本文通过模拟X射线信号和离子动力学,利用单事件离子位置测量重建蛋白质取向,验证离子数据在单粒子成像中的可靠性,实现比传统方法更优的取向恢复。
2026-03-25 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
Modeling the coincident three-ion momentum imaging of diiodomethane photodissociation on reduced-dimensional potential energy surfaces
Southern University of Science and Technology(南方科技大学)
本文提出高效模型模拟二碘甲烷光解离的三离子动量成像,通过二维和三维势能面描述键断裂与碎片化过程,揭示CH2I旋转周期及碎片动量相关性,验证静态态与解离通道。
2026-02-25 physics.chem-ph
Silicon clusters produced by femtosecond laser ablation: Non-thermal emission and gas-phase condensation
利用飞秒激光在真空中烧蚀体硅产生了中性硅团簇Si_n(n = 7)及其阳离子Si_n+(n = 10),并利用飞行时间质谱对其进行了研究。在烧蚀羽流中可以清楚地分辨出两种不同速度和丰度分布的Si_n ~+团簇。讨论了团簇形成的可能机制(库仑爆炸、气相凝聚、相爆炸)。
2004-03-10 physics.atm-clus physics.chem-ph physics.plasm-ph
Control and femtosecond time-resolved imaging of torsion in a chiral molecule
我们研究了长短激光脉冲的组合如何在轴向手性联苯衍生物(3,5-二氟-3 ',5'-二溴-4 '-氰基联苯)中诱导扭转。一个长的,相对于分子的旋转周期,椭圆偏振的激光脉冲产生三维排列的分子,和一个线性偏振的短脉冲开始扭转的立体轴。利用飞秒时间分辨库仑爆炸成像技术测量二面角,实时监测扭转运动。在最初的4皮秒内,扭转发生的周期为1.25皮秒,振幅为3度,与理论计算非常一致。在较大的时间描述的扭转运动,相位和二面角的几乎各向同性分布的分子的量子态测量。我们展示了一个原始的应用程序的协方差分析的二维离子图像,以揭示从库仑爆炸特定的喷射离子碎片之间的强相关性。这种技术加强了我们对实验数据的解释。
2012-03-27 physics.chem-ph physics.data-an
Directional Hydrogen Migration in Acetonitrile Dication in Asymmetric Ultrashort Intense Laser Fields
Nagoya University(名古屋大学);Research Center for Materials Science, Nagoya University(名古屋大学材料科学研究中心)
研究人员借助三维符合离子动量成像,发现双色非对称激光场可调控乙腈二价阳离子的定向氢迁移,隧穿电离使甲基指向小振幅侧,氢迁移后碎片不对称性降低且存在氘代效应。
2026-08-20 physics.atom-ph physics.chem-ph
Impulsive laser-induced alignment of OCS molecules at FERMI
我们演示了在自由电子激光FERMI中实现硫化羰分子在低密度物质光束线(LDM)上的脉冲排列。使用来自近红外激光器的200 fs脉冲,在分子束中的OCS分子被脉冲对准。通过硫2 p边缘以上的时间延迟电离探测对准,导致通过俄歇衰变和随后的库仑爆炸的分子的多重电离。使用飞行时间质谱仪收集离子碎片,离子-离子协方差图的分析证实了库仑爆炸后碎片之间的相关性。CO+和S+通道的分析使我们能够提取旋转动力学,这与我们的理论描述以及与以前的实验是一致的。这一结果为LDM在分子相干控制领域的一类新实验开辟了道路,这种实验可能性是像FERMI这样的精确同步光泵XUV探测激光器装置可以提供的。
2018-08-24 physics.atm-clus physics.chem-ph
Hyperfine-Structure-Induced Depolarization of Impulsively Aligned $\rm I_2$ Molecules
使用中等强度的$450$ fs激光脉冲在气相$\rm{I_2}$分子中产生旋转波包。随后的随时间变化的对齐,测量库仑爆炸成像与延迟的探测脉冲,表现出特征的复苏结构预期的旋转波包,但也是一个复杂的非周期性的子结构和减少平均对齐之前没有观察到。量子力学模型将这种现象归因于转动角动量和核自旋之间通过电四极相互作用的耦合。计算的取向轨迹与实验结果吻合得很好。
2018-04-12 physics.chem-ph
Multielectron dissociative ionization of molecules by intense laser radiation
本文求解了Cl_2分子一维含时的T-Fermi模型在亚皮秒强激光场中的流体力学-弹道运动方程,观察到了多电子电离和分子离解的同时发生。相对于简单的库仑爆炸图片的碎片动能缺陷被发现起源于逃逸碎片的喷射电子屏蔽,其大小与最近的实验中观察到的一致。
1996-11-26 physics.atom-ph physics.chem-ph
Field-free orientation of CO molecules by femtosecond two-color laser fields
报道了在飞秒强双色(800 nm和400 nm)激光场作用下,异质双原子分子(CO)非绝热无场取向的首次实验观察。我们通过测量库仑爆炸后的碎片离子的角分布监测取向与800 nm的脉冲。分子的取向由双色场的相对相位控制。量子力学刚性转子计算的结果进行了比较。所演示的方法可与各种光谱方法(例如高次谐波产生、电子衍射和分子框架光电子发射)结合应用于研究无场条件下的分子框架动力学。
2009-10-10 physics.chem-ph
Filming Enhanced Ionization in an Ultrafast Triatomic Slingshot
拍摄分子内原子的运动是分子物理和量子化学的一个积极的追求。一种很有前途的方法是激光诱导库仑爆炸成像(CEI),其中激光脉冲快速电离分子中的许多电子,导致剩余的离子受到库仑排斥。离子动量用于重建分子几何形状,其通过相对于原子间运动的开始以可调节的延迟电离而随时间跟踪(即,成膜)。然而,电离脉冲过程中的超快运动会使结果失真。我们在水中研究了这种效应,并拍摄了快速的“弹弓”运动,增强电离和扭曲CEI结果。我们的研究揭示了几何形状和机制的增强,这可能会通知CEI实验在许多其他多原子分子。
2022-10-24 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Tabletop imaging of structural evolutions in chemical reactions
飞秒化学的引入使其成为一个主要目标,以跟踪分子在时间和空间中的核和电子演化,因为它经历了化学反应。利用库仑爆炸成像,我们拍摄了乙炔阳离子中往复异构化过程的第一个高分辨率分子电影。到目前为止,这种现象只能使用来自自由电子激光的VUV光来观察[Phys.Rev.Lett. 105,263002(2010)]。在这里,我们表明,266 nm超短激光脉冲能够通过多光子电离引发丰富的动力学。我们普遍适用的桌面方法,可用于其他小的有机分子,我们同时研究了两个基本的化学反应:质子迁移和C=C键断裂,由多光子电离触发。实验结果与新的和明确的定量从头算轨道模拟预测的时间尺度和弛豫途径非常一致。
2014-02-06 physics.chem-ph
Stereochemical configuration and selective excitation of the chiral molecule halothane
利用冷靶反冲离子动量谱(COLTRIMS)技术研究了手性分子氟烷(CHBrClCF ${}_{3}$)的X射线单光子电离和裂解。两个重要方面有关的核心电离的这种物种进行检查:第一,对映异构体(镜像异构体)的区别和确定的绝对配置上一个单分子水平的四体库仑爆炸;第二,相互作用的网站选择性激发和碎裂模式。这些结果很容易推广到其他分子物种,并显示出丰富的功能
2016-09-26 physics.atom-ph physics.chem-ph
Electronic mechanism of ion expulsion under UV nanosecond laser excitation of silicon: Experiment and modeling
我们提出了实验和模拟研究紫外纳秒脉冲激光解吸和烧蚀(111)块体硅。结果涉及一种新的方法来分析羽形成动力学下的高能光子照射的半导体表面。非热,光致解吸已被观察到在低激光能量密度,远低于熔化阈值。在烧蚀条件下,非热离子也具有高浓度。这些离子的起源进行了讨论的基础上与库仑爆炸机制的Si表面态的电子激发。我们提出了一个描述硅靶激发、加热和电荷载流子输运动力学的模型。
2004-03-14 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Strong-field ionization and fragmentation of large, gas-phase clusters in the few-cycle domain
利用3个周期的800 nm强脉冲激光(10 fs)测量了Ar原子$_n$团簇($n$ =400-900)在峰值强度为5 $\times$ 10 $^{14}$ W cm $^{-2}$的辐照下库仑爆炸后发射的离子的能量分布。3周期脉冲不提供集群足够的时间进行库仑驱动的膨胀,导致整体动力学,似乎是非常不同的那些在多脉冲制度。峰值离子能量远低于当使用相同强度的100 fs脉冲时获得的能量;它们几乎与簇的大小无关(在400-900个原子的范围内)。离子产率是一个大的20倍,在垂直于激光偏振矢量的方向比沿it. This意想不到的各向异性定性合理化使用分子动力学计算屏蔽的集群内的电子电荷云是空间不对称的。
2010-05-20 physics.atm-clus physics.chem-ph physics.optics
Ionization-induced Long-lasting Orientation of Symmetric-top Molecules
从理论上研究了双色激光脉冲电离的陀螺分子的无场持久取向现象。各向异性电离产生了一个显着的持久的幸存的中性分子的取向。取向的程度随着脉冲强度和反直觉地随着旋转温度而增加。可以通过使用多个延迟的双色脉冲来进一步增强取向。可以通过偶次谐波产生或基于库仑爆炸的方法来探测持久的取向。这种效应可能使研究在稠密分子气体的弛豫过程,并可能是有用的分子引导和捕获的非均匀领域。
2022-11-16 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Observation of Above-Threshold Dissociation of Na$_2^+$ in Intense Laser Fields
本文报道了多电子分子Na $_2^+$的阈上解离现象。这个过程是由于在一个场修饰的分子连续谱的连续-连续跃迁。已检测到三个具有不同动能释放模式的良好分辨的碎片化通道,其中两个与通过光诱导电位的普通光解离成Na(3s)+ Na $^+$和Na(3 p)+ Na $^+$相关,一个与连续-连续跃迁和高于阈值的解离成Na(3 p)+ Na $^+$相关。我们发现,当我们穿着这个分子与一个字段的强度为~3 × 10 $^{12}$ W/cm $^2$,高于阈值的解离优于其他过程,如场电离,然后库仑爆炸。
2008-08-24 physics.atm-clus physics.chem-ph
Structure determination of the tetracene dimer in helium nanodroplets using femtosecond strong-field ionization
并四苯分子的二聚体形成内部的氦纳米液滴,并通过来自飞秒激光诱导库仑爆炸的动力学并四苯阳离子的发射方向的协方差分析确定。接下来,二聚体在无场条件下通过非共振、中等强度的激光脉冲在一维或三维中排列。实验的角协方差图的并四苯离子的计算协方差图为7种不同的二聚体构象,并发现与其中4个是一致的。二聚体依赖于强场电离产率的额外测量将可能的构象缩小到滑动平行或平行轻微旋转的结构。根据我们的量子化学计算,这是两个最稳定的气相构象的二聚体,其中之一是有利于单重态裂变。
2019-07-06 physics.atm-clus physics.chem-ph
A combined experimental and theoretical study on realizing and using laser controlled torsion of molecules
研究了强激光脉冲作用下3,5-二氟-3 ',5'-二溴联苯(DFDBrBPh)分子的扭转运动。纳秒激光脉冲在空间上对齐立体碳-碳(C-C)键轴,允许垂直偏振的强飞秒脉冲引发伴随着围绕固定轴的旋转的扭转运动。我们通过飞秒时间分辨库仑爆炸成像来监测诱导运动。我们的理论分析证实了实验结果,并在此基础上讨论了激光诱导扭转的未来应用,即,基于扭转分子的去消旋化和激光控制分子结的时间分辨研究。
2009-03-25 physics.atom-ph physics.chem-ph
Strong Field Ionization of Water: Nuclear Dynamics Revealed by Varying the Pulse Duration
强激光场中的多原子分子可以在几十飞秒内发生实质性的核运动。因此,基于解离或库仑爆炸的离子成像方法难以忠实地记录引发解离过程的场电离的几何依赖性。在这里,我们比较了强场双电离和随后的离解水(H $_2$ O和D $_2$ O)在10 fs和40 fs的800 nm激光脉冲。我们发现,10-fs脉冲关闭之前发生实质性的核间运动,而快速的核间运动可以发生在双电离过程中的40-fs脉冲。短脉冲的测量结果与一个简单的隧道电离图是一致的,其预测有助于解释在长脉冲测量中观察到的运动。
2021-01-28 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Imaging the He$_2$ quantum halo state using a free electron laser
我们报道了量子晕系统He $_2$波函数的库仑爆炸成像。该系统的每个原子通过飞秒激光脉冲中的隧道电离而被电离,并且在第二实验中通过采用自由电子激光的单光子电离而被电离。我们可视化的隧穿粒子的概率密度随距离的指数衰减超过两个数量级的核间距离为250 μ m。通过拟合隧道区密度的斜率,我们得到结合能为151.9 $\pm$ 13.3 neV,这与最近的计算结果一致。
2016-06-21 nucl-ex physics.atm-clus physics.atom-ph