How and why electrostatic charge of combustible nanoparticles can radically change the mechanism and rate of their oxidation in humid atmosphere
由于电荷-偶极相互作用，带静电的气溶胶纳米颗粒强烈吸引周围的极性气体分子。在潮湿的空气中，周围的水蒸气分子朝向带电的可燃纳米颗粒的大量静电吸引和加速导致这些纳米颗粒被加速的水蒸气分子而不是非极性氧分子强烈静电水合和优先氧化。特别地，通过在水蒸气分子的平均自由程距最小带电铁金属纳米颗粒的距离处包围水蒸气分子而获得的静电加速可以使这些极性分子相对于纳米颗粒的氧化活性增加一百万倍。带电金属纳米颗粒的强烈静电水合将纳米颗粒的基于氧化物的壳转化为基于氢氧化物的电解质壳，将这些纳米颗粒转化为金属/空气核-壳纳米电池，通过颗粒内场和电子电子发射周期性地短路。数万亿纳米粒子-纳米电池内的部分同步击穿将带电纳米粒子-纳米电池-球形闪电-变成强大的射频气溶胶发生器。带电可燃纳米颗粒的静电水合和电荷催化氧化也有助于纳米颗粒表面附近的可燃气体的演化和周期性自燃的自振荡热循环过程。所描述的效果可能是感兴趣的某些纳米工艺的改进和更好地理解球闪电现象。
2010-08-01 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph physics.plasm-ph
Simulations of the Electrochemical Oxidation of Pt Nanoparticles of Various Shapes
铂纳米颗粒（NP）的活性和稳定性不仅受其大小的影响，还取决于其形状。为此，模拟可以识别结构-性质关系，以在最有希望的结构上做出先验决定。虽然活性通常通过简化表面模型上的电子结构计算来探测，但由于相关过程（例如氧化超过可逆性点）的长时间尺度，对NP模型系统在电化学反应中的稳定性进行建模是具有挑战性的。在这项工作中，例行模拟电催化剂的稳定性。该程序被称为GREG后，其主要成分-一个大正则模拟方法使用反应力场来模拟电化学反应作为原电池电位的函数。GREG例程应用于研究3 nm八面体、立方、十二面体、立方八面体、球形和四面体铂纳米颗粒的氧化。氧化过程进行了分析，使用吸附等压线以及相互作用能热图，为构建电化学相图提供了基础。表面氧化起始电位按立方~=十二面体<=八面体<=四面体<球面<立方八面体的顺序增加，建立了氧化行为与表面小面结构之间的关系。电化学结果合理化，使用结构和电子分析。
2022-03-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Highly Integrated Organic-Inorganic Hybrid Architectures by Non-Covalent Exfoliation of Graphite and Assembly with Zinc Oxide Nanoparticles
在此，我们报告了一种简单，直接和通用的方法，通过非共价化学和改进的逐层组装来构建0D/2D混合纳米颗粒/石墨烯架构。采用三种水溶性二萘嵌苯二酰亚胺将原始石墨有效地剥离成带正电荷的少层和多层石墨烯薄片。这些阳离子结构单元与阴离子氧化锌纳米颗粒的进一步组合导致通过静电和范德华相互作用形成定制的杂化膜。这些超分子混合纳米结构通过UV/Vis和拉曼光谱、AFM以及电子显微镜进行了彻底的表征，显示出在厘米级的出色的长程均匀性和高完整性，在60 - 100 nm之间的均匀纳米厚度以及不同构建块之间的紧密接触。由于其简单的装配。这些架构可以被认为是许多先进应用的有前途的候选者，特别是在能量存储和转换领域。
2018-05-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Reactive self-heating model of aluminum spherical nanoparticles
铝-氧反应在许多高能高压发生系统中是重要的。最近的实验表明，纳米结构的铝纳米粒子的氧化发生在几微秒。这种快速反应不能用传统的扩散机制来解释。采用Cabrera-Mott移动边界机制，考虑自热效应，建立了球形铝纳米粒子的快速氧化模型。在我们的模型中，电势解非线性泊松方程。与库仑势相反，一个“双层”型的解决方案的潜在的和自加热导致增强的氧化速率。在2000 ℃的最高反应温度下，我们的模型预测的总体氧化时间尺度在微秒范围内，与实验证据一致。
2012-12-17 cond-mat.mes-hall math-ph math.MP
Computational investigation of the plasmonic properties of TiN, ZrN, and HfN nanoparticles: The role of particle size, medium, and surface oxidation
第4族过渡金属氮化物（TMN）纳米颗粒（NP）在可见光和近红外范围内显示出强的等离子体响应，表现出高熔点和显著的化学稳定性，因此是基于Au和Ag的等离子体应用的潜在地球丰富的替代物。然而，需要详细了解TMN NP属性和等离子体响应之间的关系，以最大限度地发挥其效用。在这项研究中，局域表面等离子体共振（LSPR）的频率，带宽，和消光的氮化钛（TiN），氮化锆（ZrN），氮化铪（HfN）纳米颗粒的粒径，表面氧化，周围介质的折射率的函数，使用有限元法（FEM）进行了检查。随着颗粒尺寸、氧化层厚度和介质折射率的增加，LSPR频率线性红移，相关的半高宽（FWHM）线性增加。我们发现，表面氧化对TMN纳米粒子的等离子体性质的影响是强烈的尺寸依赖性与显着的LSPR红移，强度降低，并扩大在小纳米粒子相比，较大的纳米粒子。此外，HfN、ZrN、TiN以及Au纳米颗粒用于窄带应用-光热治疗（PTT）和宽带应用-太阳能转换的性能和效率被详细研究。结果表明，纳米粒子的窄带和宽带光热性能强烈地依赖于粒子的尺寸，表面性质和窄带吸收的情况下，激发波长。
2020-06-27 physics.app-ph physics.chem-ph
Insight into the structure-property relation of UO2 nanoparticles
在pH 8-11的还原条件下，通过铀（IV）的快速化学沉积制备了尺寸为2-3 nm的高度结晶的UO 2纳米颗粒（NPs）。然后通过显微镜和光谱技术表征颗粒，包括高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）、X射线衍射（XRD）、在UM 4边缘处的高能分辨率荧光检测（HERFD）X射线吸收光谱和在UL 3边缘处的扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）光谱。这项研究的结果表明，尽管U（IV）是新鲜制备的UO 2纳米颗粒的主要氧化态，但它们随着时间的推移和在X射线束下氧化为U4 O 9，表明U（IV）在这些条件下的高反应性。此外，发现纳米颗粒的氧化过程伴随着它们的尺寸增长到6 nm。我们在这里强调的主要区别和UO 2 NPs的性质与PuO 2，ThO 2和CeO 2 NPs的相似之处。
2021-02-23 physics.chem-ph
Size, nanostructure, and composition dependence of bimetallic Au-Pd supported on ceria-zirconia mixed oxide catalysts for selective oxidation of benzyl alcohol
本研究制备不同温度氧化的铈锆负载Au-Pd双金属催化剂，探究其结构组成对苯甲醇选择性氧化的影响，发现Au@Pd类纳米结构及金属间相互作用对催化活性的关键作用。
2024-02-02 physics.chem-ph
On the Structural Origin of the Catalytic Properties of Inherently Strained Ultrasmall Decahedral Gold Nanoparticles
一个新的机制，反应性的多孪晶金纳米粒子从其固有的应变结构提供了一个令人惊讶的小金纳米粒子的催化活性的进一步解释。原子缺陷结构的表面应变和定量分析的原子柱位移的十面体结构中观察到的像差校正透射电子显微镜显示的平均膨胀的表面最近邻距离为5.6%，与许多应变超过10%。密度泛函理论计算得到的改性金d-带状态预测显着增强的一氧化碳氧化活性。这些新的见解对纳米粒子在化学过程技术中的应用具有重要意义，包括多相催化。
2017-05-16 physics.chem-ph
Thermal Emission Spectroscopy of Single, Isolated Carbon Nanoparticles: Effects of Particle Size, Material, Charge, Excitation Wavelength, and Thermal History
结果显示，在1000至2100 K的温度范围内，单独捕获的碳纳米颗粒（NPs）的热发射。我们探索的影响的大小和波长依赖性的发射率，λ（λ），NP的大小和电荷和类型的碳材料，包括石墨，石墨烯，金刚石，炭黑，和碳量子点。此外，它被发现，加热的纳米粒子，特别是到1900 K以上的温度，导致在发射性能的显着变化，这是由于退火和升华引起的表面和缺陷位点的分布的变化。
2020-01-15 physics.chem-ph
Wafer-Scale Fabrication of Hierarchically Porous Silicon and Silica Glass by Active Nanoparticle-Assisted Chemical Etching and Pseudomorphic Thermal Oxidation
许多生物材料表现出多尺度多孔性，具有小的、主要是纳米级的孔以及大的、宏观的毛细管，以同时实现优化的质量传输能力和具有大的内表面的轻质结构。在人造材料中实现这样的分层孔隙率通常需要复杂且昂贵的自上而下的处理，这限制了可扩展性。在这里，我们提出了一种方法，该方法结合了基于金属辅助化学蚀刻（MACE）的自组织孔隙率和电子衍射诱导的大孔隙率，用于合成具有双峰孔径分布的单晶硅，即，具有1微米直径的六边形排列的圆柱形大孔，其由被60 nm宽的中孔穿过的壁隔开。MACE过程主要由金属催化的还原-氧化反应引导，其中银纳米颗粒（AgNPs）充当催化剂。在这个过程中，AgNP充当自推进粒子，不断沿着其轨迹去除硅。高分辨率X射线成像和电子断层扫描揭示了由此产生的大开口孔隙率和内表面，用于高性能能量存储、收集和转换或片上传感器和执行器的潜在应用。最后，分层多孔硅膜可以通过热氧化转化为分层多孔无定形二氧化硅，这种材料由于其多尺度人工血管化而对光流体和（生物）光子应用特别感兴趣。
2022-12-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Carbon States in Carbon-Encapsulated Nickel Nanoparticles Studied by Means of X-Ray Absorption, Emission, and Photoelectron Spectroscopies
利用光电子能谱、X射线吸收谱和X射线发射谱对碳包覆镍纳米粒子的电子结构进行了表征。实验谱与在密度泛函理论框架下计算的态密度进行了比较。已经发现Ni纳米颗粒的碳壳是具有显著（约6%）量的斯通-威尔士缺陷的多层石墨烯。实验结果表明，通过提供至少两年的抗氧化屏障，金属纳米颗粒免受环境降解的影响。在空气中暴露2年导致Ni@C纳米颗粒的碳壳仅被氧化，其具有官能团的覆盖。
2011-11-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Direct Observation of Morphological and Chemical Changes During the Oxidation of Model Inorganic Ligand-Capped Particles
本文结合APXPS与GIXS直接观测NaYF4纳米颗粒上油酸配体的氧化过程，发现氧化优先发生在颗粒面向气相一侧，形成化学和形貌不对称的配体层，为研究纳米颗粒层在活性气体和辐射下的稳定性奠定基础。
2024-06-30 physics.chem-ph
Enhanced ammonia electro-oxidation reaction on platinum-iron oxide catalyst assisted by MagnetoElectroCatalysis
本研究针对氨污染治理需求，合成铂-氧化铁磁性纳米颗粒作为电催化剂，借助交变磁场的 Néel 弛豫局部加热效应提升氨电氧化反应效率与稳定性，验证了磁电催化的协同作用，为环境修复及可持续能源领域的电化学反应增强提供了新方向。
2025-05-19 physics.chem-ph
Sublimation Kinetics for Individual Graphite and Graphene Nano-particles (NPs): NP-to-NP Variations and Evolving Structure-Kinetics and Structure-Emissivity Relationships
使用单个纳米颗粒（NP）质谱法来测量作为多个单独石墨和石墨烯NP的纳米颗粒温度（TNP）的函数的升华速率。最初，NP升华速率为约1.5。比块状石墨快400倍，并且存在大的NP到NP变化。随着时间的推移，速率大幅放缓，但仍远高于整体速率。初始活化能（Eas）相应地较低，并且随着几个单层的材料从表面升华而加倍。高的初始速率和低的Eas归因于大量的边缘和其他低配位的NP表面上的网站，和变化归因于原子尺度的“平滑”的表面通过优先升华的不太稳定的网站。纳米颗粒的发射率在加热后也发生了变化，最常见的是增加。的发射率和升华率是反相关的，导致的结论是，NP表面上的低配位位点的高密度增强升华，但抑制发射率。
2020-07-25 cond-mat.mes-hall physics.atm-clus physics.chem-ph
Carbon Monoxide Adsorption and Carbon Monoxide Oxidation Studies on Thiolate Supported Gold Nanoclusters Dispensed on Metallic Oxides
硫醇盐保护的金纳米团簇代表原子上明确定义的催化活性中心，具有解析的晶体结构，能够产生均匀和明确的表面。通过FT-IR光谱与动力学研究的表征的相关性提供了对金簇活性的深入了解，并测试了它们的利用率，以弥合基于有机金属络合物的均相催化和基于纳米颗粒的多相催化之间的差距，以及体相晶体结构模型催化和现实世界催化之间的差距。
2018-10-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Atomic and electronic structures of stable linear carbon chains on Ag-nanoparticles
在这项工作中，我们报告的X射线光电子（XPS）和价带（VB）光谱测量的无表面活性剂的银纳米粒子和银/线性碳链（Ag@LCC）结构的脉冲激光烧蚀（PLA）在水中制备。我们的测量结果表明，显着的氧化，只有在表面上的银纳米粒子与许多共价碳-银键，但只有可忽略不计的碳-氧键的痕迹。理论模型还提供了证据，证明线性碳链与纯的和部分氧化的银表面之间形成了牢固的碳-银键。理论和实验的电子结构的比较也提供了证据的存在下，非氧化的线性碳链的银表面。为了评估化学稳定性，我们研究了氧化物种（水和氧气）的物理吸附的能量学，发现这种吸附比线性碳链的吸附更优选在氧化或原始银表面上，这使得LCC氧化的初始步骤在能量上是不利的。
2017-11-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Recent advances on CO2-assisted synthesis of metal nanoparticles for the upgrading of biomass-derived compounds
本文综述了超临界二氧化碳（scCO2）在合成金属纳米粒子中的应用及其结构制备关系，并指出scCO2制备的催化剂在生物质氧化和加氢转化中表现出优异性能，为高效金属催化剂的合理设计提供了参考。
2024-03-25 physics.chem-ph
Hydrogen dissociation catalyzed by carbon coated nickel nanoparticles: experiment and theory
基于实验测量和第一性原理计算的结合，我们报道了一种新型的碳基催化材料，并描述了在多层石墨烯包裹的镍纳米颗粒存在下，在室温下显著加速镁的氢化。与石墨和镍纳米颗粒的混合物相比，镁氢化速率的增加证明了所探索的纳米复合材料的固有催化性能。模拟结果表明，金属衬底的掺杂和Stone-Wales缺陷的存在使多层石墨烯从化学惰性模式转变为化学活性模式。讨论了纳米粒子的尺寸和温度对纳米粒子的影响。
2012-11-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A criticial view on e$_g$ occupancy as a descriptor for oxygen evolution catalytic activity in LiMn$_2$O$_4$ nanoparticles
研究了LiMn $_2$ O $_4$纳米粒子的表面电子结构和组成对电催化析氧反应的影响。扫描透射电子显微镜（STEM）电子能量损失谱（EELS）研究结合基于密度泛函理论（DFT）的EEL谱的模拟揭示了原始纳米颗粒中具有降低的平均Mn氧化态和增加的Mn浓度的4 nm厚的表面层。这归因于Mn $^{2+}$部分取代Li $^+$在尖晶石晶格的四面体位点，伴随着Mn 3d-态填充八面体配位Mn。在电催化OER循环期间，该近表面四面体Mn被浸出，从而增加八面体配位Mn的氧化态。使用旋转环-盘电极（RRDE）为基础的检测O和Mn在OER过程中，我们表明，氧的释放保持不变，而Mn $^{2+}$被删除，揭示近表面四面体配位Mn对OER活性的LiMn $_2$ O $_4$没有影响。这是令人惊讶的，因为Mn在八面体位点中的e $_g$占据（其广泛用作OER活性的描述符）在循环期间在表面层中显著变化。事实上，e $_g$排空不相关的OER活动在这里表明，八面体阳离子价不是一个基本的活动措施，无论是因为活性表面状态不受四面体锰或因为其他细节的能带结构或金属-氧键合特性，更强烈地调节OER的限速步骤。
2020-07-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
The use of industrial molasses waste in the performant synthesis of fewlayer graphene (and its Au/Ag nanoparticles nanocomposites): Photocatalytic and supercapacitance applications
鉴于清洁的环境，行业需要通过可持续的方法，包括回收或明智地使用所产生的废物，来解决不同生产和工艺层面的多重需求。另一方面，绿色能源的发展和成功需要通过高效，可持续的方法合成的关键材料。在此，我们提出了绿色，简单，易于扩展，快速，高效的合成少层石墨烯（FLG）及其复合材料与金和银纳米粒子使用废物。基于石墨剥离的FLG合成在水中在工业副产物糖蜜的存在下发生，其接下来在Ag和Au NP形成期间也显示出高性能的还原性质。沉积在FLG上的纳米颗粒的尺寸减小表明糖蜜和FLG的协同效应，表现出FLG/糖蜜作为金属稳定剂物种的添加作用。纳米粒子/FLG复合材料2是有效的光催化剂在降解有机污染物，双酚（BisA），在过一硫酸盐（PMS）活化剂的存在下。基于Au/FLG（PVDF）和Ag/FLG（PVDF）的电极也显示出相对高的重量电容，205 Fg-1和729 Fg-1。该方法在合成其他层状材料以及其他非贵金属负载体系中具有重要的应用价值。
2022-10-14 physics.chem-ph
The characterization of Co-nanoparticles supported on graphene
采用密度泛函理论计算和X射线光电子能谱学测量了分散在石墨烯/Cu上的Co纳米颗粒。发现对于低钴厚度（0.02 nm - 0.06 nm），Co形成非均匀分布的岛，其在暴露于空气下被强烈氧化以形成钴氧化物。在高达2nm的更大厚度下，上部Co层类似地被氧化，而接触石墨烯的下部层保持金属性。测量结果表明Co2+氧化态，没有证据表明在任何Co厚度下出现3+态，与CoO和Co[OH]2一致。结果表明，较厚的Co（2nm）覆盖诱导形成的保护性氧化物层，同时提供的Co纳米粒子的磁性。
2015-09-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Suppression of photo-oxidation of organic chromophores by strong coupling to plasmonic nanoantennas
混合的轻物质准粒子-极化激元-具有独特的光学性质，属于其组成性质。在过去的几十年里，这些有趣的混合态在基础科学和新兴应用的广泛实现中得到了广泛的研究。然而，最近的研究表明，在光与物质相互作用的强耦合机制中，不仅光学性质，而且与材料相关的性质（例如化学反应性和电荷传输）也可能发生显着改变。在这里，我们表明，一个纳米级的系统，包括一个等离子体纳米棱镜强烈耦合到激子在J-聚集形式的有机发色团，经历修改后的激发态动力学，因此修改的光化学反应性。我们的实验结果表明，光漂白，最基本的光化学反应之一，可以有效地控制和抑制的程度等离子体激子耦合和失谐。特别是，我们观察到一个100倍的红色失谐纳米粒子的有机染料的稳定。我们的研究结果有助于理解在强耦合制度的光化学性质，并可能会发现重要的影响，将有机染料的光学器件的性能和改善的稳定性。
2018-02-19 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph physics.optics
Revealing Nanoscale Ni-Oxidation State Variations in Single-Crystal NMC811 via 2D and 3D Spectro-Ptychography
本研究开发高通量采集策略，结合谱学叠层成像与XANES技术，实现单晶NMC811中纳米尺度镍氧化态的2D/3D可视化，揭示高电压下的化学降解机制，为耐用电池材料设计提供指导。
2025-07-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A Computational Investigation of the Catalytic Properties of Graphene Oxide: Exploring Mechanisms Using DFT Methods
在这里，我们描述了一个计算研究进行的努力，以阐明背后的实验观察到的氧化石墨烯氧化物（GO）催化的氧化和水合反应的反应机制。使用苯甲醇氧化成苯甲醛作为模型反应，密度泛函理论（DFT）计算表明，该反应性源于氢原子从有机分子转移到GO表面。特别是，相邻的环氧基团装饰GO的基面开环，导致二醇的形成，然后脱水。与实验观察到的这种化学对分子氧的依赖性一致，我们的计算表明，部分还原的催化剂能够被分子氧再充电，从而允许催化剂周转。计算出无官能团的碳材料（例如石墨）具有显著更高的反应势垒，表明GO的高化学势和丰富的官能度对于所观察到的反应性是必要的。
2012-04-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Coupling Between Local and Global Oscillations in Palladium-Catalysed Methane Oxidation
本研究通过多尺度原位技术探究钯纳米颗粒催化甲烷氧化的振荡机制，发现气体流速调控热耦合与弱同步作用，关联局部与全局振荡行为，为催化振荡调控提供了理论指导。
2024-08-14 nlin.AO nlin.CD physics.app-ph
Carbon encapsulation of levitated Au nanoparticles
University of Maryland, College Park（马里兰大学帕克分校）；Laboratory for Physical Sciences（物理科学实验室）；Joint Quantum Institute, University of Maryland, College Park（马里兰大学帕克分校联合量子研究所）
研究高真空中激光脉冲加热悬浮金纳米颗粒时形成的蒸发屏障，发现其源于表面石墨烯层的生长，并受气体环境调控。
2026-07-01 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Electrocatalytic Hydrogen Peroxide Generation Using WO$_3$ Nanoparticle-Decorated Sodium Niobate Microcubes
该研究通过 RRDE 评估不同 WO$_3$ 负载量的 NaNbO$_3$@WO$_3$/C，发现 5% 样品以近二电子 ORR 显著促进 H$_2$O$_2$ 原位电生成。
2025-05-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Single Cu Atom Sites on Co3O4 Activate Interfacial Oxygen for Enhanced Reactivity and Selective Gas Sensing at Low Temperature
本文提出在Co3O4上构建非贵金属Cu单原子位点，通过界面Cu-O-Co键降低晶格氧活化温度，并实现75 °C下高选择性、低至5 ppb的甲醛传感。
2025-06-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Nitrogen-vacancy magnetometry of individual Fe-triazole spin crossover nanorods
利用 NV 磁显微镜结合 SEM 与拉曼表征，研究 20–1000 nm Fe-triazole 纳米颗粒及单个纳米棒的 LS 态磁性，发现多数纳米棒呈轻微顺磁性。
2023-06-05 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph quant-ph
In situ and operando laboratory X-ray absorption spectroscopy at high temperature and controlled gas atmosphere with a plug-flow fixed-bed cell
Technische Universität Berlin（柏林工业大学）；Helmholtz-Zentrum Berlin（柏林亥姆霍兹中心）
本文展示了一种插流固定床反应器在原位研究异相催化剂中的能力，通过实验室X射线吸收光谱与von Hamos光谱仪结合，可在高温高压下进行氧化和纳米颗粒演化研究，同时利用在线GC量化催化活性。
2026-04-21 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
