$Ab$ $initio$ Study of Substitutional Defects in Li$_{3}$OCl Solid Electrolyte for Li-ion Batteries
University of Missouri Research Reactor, University of Missouri（密苏里大学研究反应堆，密苏里大学）；Department of Physics and Astronomy, University of Missouri（密苏里大学物理与天文学系）；Materials Science and Engineering Institute, University of Missouri（密苏里大学材料科学与工程研究所）；Department of Chemical and Biomedical Engineering, University of Missouri（密苏里大学化学与生物医学工程系）
本研究通过密度泛函理论计算，探讨了中子辐照产生的B、He、H替代缺陷对反钙钛矿固态电解质Li$_3$OCl缺陷化学的调控作用，为全固态电池材料设计提供了新策略。
2026-09-14 cond-mat.mtrl-sci
Binding Energetics of Substitutional and Interstitial Helium and Di-Helium Defects with Grain Boundary Structure in alpha-Fe
探讨了体心立方α-Fe中He原子与晶界相互作用的形成/结合能和长度尺度。使用了十种不同的低西格玛晶界<100>和<110>对称倾斜晶界系统。在这项工作中，然后，我们计算了1-2 He原子的形成/结合能的替代和间隙的网站（HeV，He 2 V，HeInt，He 2 Int）在所有潜在的晶界网站在15埃的边界（52826模拟总数）。目前的结果为所研究的结构提供了有关1-2个He原子与晶界的相互作用能和长度尺度的详细信息。从目前的研究中出现了一些有趣的新发现。例如，我们发现，体心立方Fe中的Sigma 3（112）孪晶边界具有比其他边界小得多的结合能，这对应于在长时间动力学模拟中间隙He缺陷在纳秒量级的模拟中脱离边界的能力，与其他边界相反。此外，我们发现计算的取代He的形成/结合能（即，单空位中的He）与相同原子位置的间隙He、替代He 2和间隙He 2能量具有良好的相关性（R>0.9）。这种相关性断言，每个站点周围的局部环境强烈影响的He缺陷的能量和高精度的量子力学计算的低阶缺陷可能是一个足够的预测高阶缺陷。目前的工作表明，结合能和形成能的He缺陷是重要的理解物理的He扩散和捕获的晶界，这可能是重要的建模他在多晶钢的相互作用。
2013-12-04 cond-mat.mtrl-sci
A Grain Boundary Embrittlement Genome for Substitutional Cubic Alloys
本文利用通用原子间势构建了覆盖15种基体金属和75种溶质元素的Σ5[001](210)晶界偏聚与脆化基因组，为FCC和BCC二元合金的高角晶界脆化设计提供数据工具。
2025-02-10 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of bilateral doping within the MoS2-NbS2 system
本文系统地研究了混合稀土铌二硫化物的稳定性、结构和电子性质。利用密度泛函理论，我们研究了Nb（Mo）原子对高达25%的MoS 2（NbS 2）的双边掺杂，重点关注掺杂剂在主体晶格内的精确排列。我们发现，在所考虑的浓度的整个范围内，铌掺杂的二硫化钼发生通过替代机制。对于NbS 2中的Mo，间隙掺杂和替代掺杂可以共存，这取决于特定的合成条件。由于掺杂的完美体系统的结构和电子修改的分析。我们发现，替代Nb原子引入电子空穴的二硫化钼，导致超导体-金属过渡。另一方面，Nb 2的Mo掺杂不改变初始系统的金属行为。本研究的结果进行了比较与现有的实验数据混合二硫化钼-NbS 2（散装和纳米粒子）。
2008-06-09 cond-mat.mtrl-sci
Density functional theory study of substitutional oxygen in diamond
近年来，对金刚石中氧的存在进行了一些研究，如从理论上和实验上将N3 EPR中心归属于由取代氮和取代氧作为近邻的络合物组成的模型。从稳定性、电子结构、几何构型和超精细相互作用等方面对金刚石中的氧进行了从头算计算，结果表明，含C的氧$_{2v}\,$，$S=1$是基态构型.我们发现，氧产生施主或受主能级取决于费米能级的位置。
2016-09-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Grain boundary segregation of interstitial and substitutional impurity atoms in alpha-iron
多晶材料的宏观行为受到由杂质和缺陷的存在引起的局部性质变化的影响。这些杂质在原子尺度上的影响可以使内部的晶界脆化或强化。因此，必须了解与偏析相关的能量学，以设计具有理想性能的材料。在这里，采用分子静力学模拟来分析与各种元素（He、H、C、P和V）向α-Fe中的四个<100>（Sigma 5和13 GB）和六<110>个（Sigma 3、9和11 GB）对称倾斜晶界的偏析相关的能量学。这些知识对于在恶劣环境中设计稳定的接口非常重要。模拟结果表明，在GB区域内的本地原子排列和由此产生的结构单元的杂质（间隙和替代）原子的结合能的大小有显着的影响。这一数据还表明，在边界内的能量的站点到站点的变化是相当大的。比较所有10个边界的结合能表明，σ 3（112）边界具有小得多的结合能的所有间隙和替代杂质原子在这里检查的边界。此外，基于Rice-Wang模型，我们的总能量计算表明，V对Fe晶界凝聚力有显着的有利影响，而P对晶界凝聚力有不利影响，比H和He弱得多。这对于极端环境损伤产生晶格缺陷和晶界作为间隙和替代杂质原子的汇的应用是重要的。这种方法为我们提供了一个工具，以有效地识别本地以及全球的隔离行为，可以影响GB的凝聚力。
2013-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Defect Modulated Band Modification in Ion Implanted MgO Crystal: Experimental and Ab Initio Calculations
缺陷产生和消除是器件制造中的基本概念。本文研究了MeV的Ni离子辐照在MgO中引起的价带和导带之间的缺陷态对光学带隙的影响。离子注入MgO单晶产生的替位缺陷态以及F（阴离子空位中心）、$F_2$、其它氧空位中心和V（阳离子空位中心）中心可作为细丝应用于基于价电荷存储的阻变存储器中。通过改变电子能带结构，确定了光学带隙随Ni离子注量的变化。密度泛函理论（DFT）计算有助于理解由MgO结构组成的空位和替位缺陷的电子能带结构的演化。
2022-02-14 cond-mat.mtrl-sci
Interstitials as a key ingredient for P segregation to grain boundaries in polycrystalline $α$-Fe
Montanuniversität Leoben（维也纳矿业大学）；Christian Doppler Laboratory for Knowledge-based Design of Advanced Steels, Department of Materials Science, Montanuniversität Leoben（维也纳矿业大学材料科学系先进钢知识基础设计克里斯蒂安·道普勒实验室）
本研究采用经典原子间势与机器学习方法，探究多晶α-Fe中P的置换型与间隙型晶界偏聚行为，发现P可偏聚至两类晶界位点，需同时考虑两种偏聚以实现准确预测。
2026-08-31 cond-mat.mtrl-sci
The effects of Vanadium on the strength of a bcc Fe Σ3(111)[1-10] grain boundary
采用密度泛函理论计算研究了微合金化元素钒对体心立方Fe_（111）[1-10]对称倾斜晶界强度的影响。通过第一性原理计算得到了晶界结构的最低能量组态。比较了钒在晶界上的替位和填隙点缺陷形成能。替代型缺陷优于间隙型缺陷。计算了钒在晶界和断口上的偏聚能。含钒和不含钒的晶界的结合能计算表明，钒强化了bcc铁113（111）[1-10]晶界。
2012-01-27 cond-mat.mtrl-sci
Grain boundary interstitial segregation in substitutional binary alloys
本研究通过原子模拟发现Al-Ni替代型二元合金中Ni原子在晶界风筝状结构间隙位点发生显著偏析，并开发了结合位点检测与结构过滤的方法及机器学习模型，以预测间隙偏析能，为合金设计提供新见解。
2025-03-01 cond-mat.mtrl-sci
Chemically active substitutional nitrogen impurity in carbon nanotubes
采用从头算密度泛函理论研究了锯齿形和扶手椅形半导体单壁碳纳米管中氮替代杂质的性质。在低浓度（小于1原子%）下，半导体管中的缺陷态变得空间局部化，并在带隙中形成平坦的能级。这样的定域状态使得杂质位点具有化学活性和电子活性。我们发现，如果两个相邻的管有他们的杂质面对彼此，管间共价键的形式。这一发现为隧道结开辟了一个有趣的可能性，以及通过选择性地在杂质位点与配体形成化学键来使适当掺杂的碳纳米管官能化。如果管间键密度足够高，则可以形成高度堆积的互连单壁纳米管束。
2004-12-11 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio tensile tests of Al bulk crystals and grain boundaries: on the universality of mechanical behaviour
我们沿着不同的拉伸轴以及垂直于不同的晶界对块体Al进行了从头算拉伸测试，以确定界面能、分离功和理论强度等机械性能。我们发现，所有不同的研究几何形状表现出的能量-位移曲线，可以带入重合的精神，众所周知的通用结合能关系曲线。这大大简化了计算从头拉伸强度的整个参数空间的晶界。
2010-05-20 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
An Ab Initio Study of Aluminium self-compensation in Bulk Silicon
我们用密度泛函理论研究了晶体硅中铝掺杂的能量和电子结构。我们目前的数据有关的原子和电子结构和性能的替代铝掺杂剂对。我们发现，对掺杂剂，当占据最近的相邻取代位点在高自旋状态，可以键合形成铝对。这表明，当使掺杂剂占据高自旋状态时，这种掺杂剂的配置将是电活性的，而在低自旋状态下，发现相邻的掺杂剂对是自补偿的。
2019-07-08 cond-mat.mtrl-sci
Structural, electronic, and magnetic properties of a ferromegnetic semiconductor: Co-doped TiO$_2$ rutile
Co掺杂TiO $_2$金红石具有室温铁磁性。我们的$ab$ $initio$密度泛函理论研究表明，取代Co离子纳入TiO $_2$金红石倾向于集群，然后相邻的间隙位成为积极有利于Co驻留。这表明，在确定多晶（Ti，Co）O $_2$金红石中Co的局部环境时，仅含有置换式Co的Co掺杂金红石不是合适的参考体系统。间隙原子Co处于低自旋态，破坏了周围置换原子Co的自旋极化，从而降低了杂质原子的平均磁矩。
2003-06-15 cond-mat.mtrl-sci
Comparative study of defect energetics in HfO2 and SiO2
基于密度泛函理论，我们对单斜晶系氧化铪（m-HfO 2）和α-石英（SiO2）中的替位和空位缺陷进行了从头计算.研究了HfO_2和SiO_2中的中性氧空位和替位Si、Hf缺陷。我们的计算结果表明，对于一个大范围的Hf化学势，Si的替代缺陷是最有可能形成在HfO 2，导致在HfO 2/Si界面处的硅酸盐层的形成。我们还发现，它是更有利于在SiO2中形成氧空位比在HfO 2，这意味着缺氧HfO 2生长在SiO2的顶部将消耗从SiO2的氧。
2003-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Hf defects in HfO2/Si
研究了HfO 2 Si基金属氧化物半导体器件中Si沟道中存在Hf缺陷的可能性。我们用从头计算密度泛函理论研究了c-Si中不同电荷态的替位和间隙Hf杂质。结果表明：1）四面体间隙缺陷比替位缺陷在能量上更有利; 2）Si带隙中存在多种稳定的电荷态。由于库仑散射，Si沟道中可能存在的这些带电杂质可能导致迁移率降低。
2006-08-30 cond-mat.mtrl-sci
Predicting grain boundary energies of complex alloys from ab initio calculations
通过对纯面心立方金属晶界能及其表面能的从头算研究，提出了一种估算复杂多元合金晶界能的稳健方法。输入参数是合金的表面能，这可以很容易地通过基于密度泛函理论的现代从头计算获得。该方法被证明在顺磁性铁铬镍合金的情况下，可靠的晶界数据是可用的。
2021-02-03 cond-mat.mtrl-sci
Long-range interactions between substitutional nitrogen dopants in graphene: electronic properties calculations
石墨烯作为一种真正的二维晶体，具有特殊的性质。特别地，石墨烯中的点状缺陷可能具有长范围的影响。这种特殊性的问题的有效性，使用一个超级细胞的几何形状，试图探索一个孤立的缺陷的属性。尽管如此，这种方法经常用于从头计算电子结构计算。这种方法如何收敛于超级原胞的大小通常不会解决，原因很明显，就是要将计算负载保持在可承受的水平。本论文研究了石墨烯的取代氮掺杂问题。DFT计算已经进行了9x9和10x10的超级细胞。虽然这些计算对应的N浓度相差约10%，发现缺陷上和周围的局部态密度显着依赖于超晶胞的大小。拟合DFT结果的紧束缚哈密顿量使得有可能探索的替代N原子的随机分布的影响，在有限浓度的情况下，并接近孤立的杂质的情况下，当浓度为零。紧束缚哈密顿量被用来计算孤立的N原子周围的石墨烯的STM图像。还计算了掺杂有0.5%浓度氮的石墨烯的STM图像。结果进行了讨论，在最近的实验数据和计算的结论扩展到其他点缺陷的石墨烯。
2012-07-19 cond-mat.mtrl-sci
First principle study of the thermal conductance in graphene nanoribbon with vacancy and substitutional silicon defect
采用非平衡格林函数（NEGF）方法，结合局域密度近似下的密度泛函理论第一性原理计算，研究了含空位和硅点缺陷（Si原子取代C原子）的石墨烯纳米材料的热导率.针对{ \it ab initio}方法的长程性质与NEGF方法的第一近邻性质之间的矛盾，提出了一种有效的力常数矩阵修正方法.在具有空位缺陷的纳米晶体中，热导率对空位缺陷的位置非常敏感。位于纳米晶中心的空位缺陷产生鞍状表面，通过对所有声子模式的强散射大大降低了热导率;而边缘空位缺陷仅导致边缘的进一步重构并略微降低热导率。对于Si缺陷，缺陷的位置对热导率的值不起作用，因为缺陷区域被限制在缺陷中心周围的狭窄区域内。
2011-08-30 cond-mat.mtrl-sci
Non-substitutional single-atom defects in the Ge_(1-x)Sn_x alloy
Ge_（1-x）Sn_x合金在大x下很难形成，这与其它IV族半导体组合的情况相反。然而，在低x下，它们是表现良好的取代化合物的典型例子，这对于利用窄带半导体的电子性质是理想的。在本文中，我们提出了另一种单位缺陷（$β-Sn$）的外观，由一个单一的Sn原子在中心的Ge双空位，这可能会解释这些事实。因此，我们研究这些合金的电子和结构特性进行广泛的数值从头计算局部缺陷。结果表明，$β$缺陷的环境向立方八面体构型弛豫，促进了金属白锡的成核及其偏析，如在非晶样品中所发现的。利用这些局部缺陷计算的信息，我们建立了一个简单的统计模型，以研究在热平衡中可以形成这些$β$缺陷的浓度。这些结果与实验结果非常吻合，关于临界浓度以上的均匀合金不能在室温下形成。我们的模型还预测了观察到的事实，即在较低的温度下，临界浓度增加。我们还进行了单点有效场计算的电子结构，这进一步支持了我们的假设。
2008-07-31 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
A possible route to grow a (Mn:Si(1-x)Gex)-based diluted magnetic semiconductor
我们系统地研究，使用从头计算密度泛函理论计算，在Si和Ge，以及在Si（1-x）Gex合金的间隙和替代Mn的性质。我们发现，体积效应不是主要原因Mn更喜欢在纯Ge的取代杂质，和化学效应，因此，发挥重要作用。使用现实的Si（1-x）Gex模型，我们表明，对于x约大于0.16的替代锰在富锗社区变得比间隙锰更稳定，这可能允许硅基稀磁半导体的生长。
2003-10-31 cond-mat.mtrl-sci
Identifying substitutional oxygen as a prolific point defect in monolayer transition metal dichalcogenides with experiment and theory
硫族元素空位被认为是二维过渡金属二硫族化物（TMD）半导体中最丰富的点缺陷，并被预测会导致深能隙态（IGS）。因此，2D-TMD的光学响应中的重要特征通常归因于硫族元素空位，并得到透射电子显微镜（TEM）和扫描隧道显微镜（STM）图像的间接支持。然而，TEM成像测量不提供对单个缺陷的电子结构的直接访问;并且虽然扫描隧道能谱（STS）是局部电子结构的直接探针，但对2D-TMD中点缺陷的原子分辨STM图像的化学性质的解释可能是模糊的。因此，在2D-TMD中，点缺陷作为空位或不同种类的替代原子的分配，以及它们对它们的电子性质的影响，一直不一致，缺乏共识。在这里，我们结合低温非接触式原子力显微镜（nc-AFM），STS，和国家的最先进的从头计算密度泛函理论（DFT）和GW计算，以确定最丰富的个人硫属元素常见的2D-TMD网站缺陷的结构和电子特性。令人惊讶的是，我们没有观察到任何探测的硫族元素缺陷的IGS。我们的研究结果和分析强烈表明，在我们的2D-TMD，在标准环境中制备和测量，常见的硫族元素缺陷是替位氧，而不是空位。
2020-03-06 cond-mat.mtrl-sci
Multi-phonon scattering and Ti-induced hydrogen dynamics in sodium alanate
本文采用从头算方法和中子非弹性散射（NIS）研究了纯的和掺钛的钠铝酸盐（NaAlH_4）的结构、能量学和动力学，重点研究了钛替代掺杂的可能性。NIS光谱被发现表现出令人惊讶的强大和尖锐的双声子功能。计算结果表明，替位Ti掺杂在能量上是可能的。Ti更倾向于取代Na，并且是促进多个Al-H键断裂的强有力的氢吸引子。我们的研究结果暗示了改善铝酸盐的氢动力学和存储容量的新方法。
2004-01-09 cond-mat.mtrl-sci
The Effect of Lattice Vibrations on Substitutional Alloy Thermodynamics
替代合金相图的第一性原理计算的一个长期局限是难以解释晶格振动。对试图量化晶格振动对相稳定性的影响的理论和实验文献的调查表明，这种影响可能是实质性的。相之间的典型振动熵差为0.1 ~ 0.2 kB/atom，这与二元合金的典型构型熵差（最大为0.693 kB/atom）相当。本文介绍了基本的形式主义基础从头计算相图计算，以及所需的概括，以考虑晶格振动。我们概述了各种技术允许的声子色散曲线和相关的热力学量，如振动熵或自由能的理论计算和实验测定。一个清晰的图片的起源，在合金系统中的相位之间的振动熵差，超越了传统的键计数和体积变化的参数。振动熵变可以归因于与相变期间发生的键长变化相关的化学键刚度的变化。这种所谓的“键刚度与键长”的解释既总结了驱动振动熵变化的关键现象，也提供了一个实用的工具来模拟它们。
2001-06-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Aluminum depletion induced by complex co-segregation of carbon and boron in a Σ 5 [3 1 0] bcc-iron grain boundary
杂质偏聚引起的晶界原子结构和化学性质的局部变化影响着多晶材料的宏观性能。本文采用原子分辨扫描透射电子显微镜、原子探针层析成像和密度泛函理论计算相结合的方法，研究了碳、硼共偏聚对$α-$ Fe- $4~at.~\%$ Al双晶中$Σ5\,(3\,1\,0\,) [0\,0\,1]$倾斜晶界处Al贫化的影响.原子晶界结构单元大多类似于风筝型图案，并且结构出现被原子尺度缺陷破坏。原子探针层析成像显示，碳和硼杂质共偏析到晶界，达到> 1.5at.1%的水平，而铝被局部耗尽约10%。2~at.第一性原理计算表明，碳和硼表现出最强的偏聚倾向，它们与铝的排斥作用促进其从晶界耗尽。还预测硼原子的替位偏聚可能导致风筝型结构单元的局部扭曲。这些结果表明，共偏析和相互作用的间隙杂质与替代溶质强烈影响晶界组成，并与此接口的性能。
2021-01-01 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Complementary Thermodynamic Mechanisms of Boron and Carbon Segregation at Grain Boundaries in Nickel Alloys
Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）；Air Force Institute of Technology（空军理工学院）
通过混合蒙特卡罗分子动力学模拟，揭示硼和碳通过互补路径稳定Ni-Cr合金晶界：碳驱动饱和控制稳定并抑制结构转变，硼通过选择性机制降低界面巨势。
2026-06-16 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
A survey of ab-initio calculations shows that segregation-induced grain boundary embrittlement is predicted by bond-breaking arguments
溶质原子向晶界的偏聚对多晶体的力学行为有很大的影响，特别是在金属合金中。从77个独立的研究中的溶质引起的晶界内聚力的变化的400个计算的概述定量地表明，溶质引起的边界内聚力的变化的大部分的变化是由简单的键断裂的参数解释。这种趋势对晶体结构和计算方法的变化是稳健的。从其他机制，如原子尺寸效应和电荷转移的二次贡献脆化，量化和讨论。
2016-01-08 cond-mat.mtrl-sci
Early Stages of Self-Healing at Tungsten Grain Boundaries from Ab Initio Machine Learning Simulations
本研究利用针对钨晶界的机器学习势进行分子动力学模拟，揭示了低温缺陷迁移和稳定晶界，迁移能为0.048 eV，展示了从头算模拟在耐辐射材料开发中的潜力。
2025-09-08 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Lattice Defects and the Mechanical Anisotropy of Borophene
采用密度泛函理论结合半经验vanderWaals色散修正，研究了硼化物中的晶格缺陷，包括硼空位、替位和填隙X（X=H，C，B，N，O）以及$Σ$ 5倾斜晶界的稳定性及其对该二维系统各向异性力学性能的影响.原始硼化物具有显着的面内杨氏模量和泊松比各向异性，由于其强大的和高度协调的B-B键。B空位和$Σ$ 5晶界的形成能分别为0.10 eV和0.06 eV/ $Å$，因此它们的浓度可能相当高。此外，我们的研究结果还表明，硼氢化物可以很容易地与H $_2$，O $_2$和N $_2$接触时，这些分子的反应。我们发现，这些缺陷的硼化物的机械性能显着下降。然而，泊松比的各向异性可以通过其中一些来调节。吸附的H或取代的C可使硼氢化物的泊松比显著降低，而取代的C或N则可显著提高硼氢化物的泊松比。
2017-05-11 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio based analysis of grain boundary segregation in Al-Mg and Al-Zn binary alloys
基于从头算模拟，我们报告的性质主要不同的机制，镁和锌原子与晶界的Al合金中导致不同形态的偏析的相互作用。Mg原子偏聚在相对较宽的晶界区域内，并由于溶质-晶界相互作用的变形机制而形成非均匀的团聚体。与此相反，在Zn原子的情况下，与形成的定向键合的电子机制是占主导地位的溶质-GB相互作用。因此，对于Zn原子，占据GB处的间隙位置并沿着GB排列成薄层在能量上是有益的。结果表明元素化学在偏析形成中的重要作用，并解释了超细晶Al-Mg和Al-Zn合金中GB偏析形态的定性特征。
2017-08-01 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio-calculations of the GMR-effect in Fe/V multilayers
在一个自洽的半经验数值方法的基础上，从头计算的小样本，我们评估的巨磁电阻效应的无序（001）-（3-Fe/3-V）$_\infty$多层膜的Kubo形式的手段。我们考虑了四种不同类型的无序排列：（i）和（ii）情况下，无序分别是一些Fe和V原子在界面层上的随机交换：（iii）情况下，在V界面层上形成三个Fe原子的小团，在不同界面的Fe层上形成类似的V团;（iv）在最内层的V原子被Fe取代的情况下。对于情况（i）和（ii），取决于杂质的分布，GMR效应通过增加无序而增强或减小，在情况（iii）中，GMR效应最高，而最后，在情况（iv）中，获得负GMR（“逆GMR”）。
1997-11-04 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Study of Phase Stability in Doped TiO2
采用全电子原子轨道方法和局域密度近似（LDA），对金红石型和金红石型TiO 2的相对稳定性进行了从头算密度泛函理论（DFT）计算.金红石相表现出一个温和的边缘稳定的~ 3毫电子伏相对于原始材料中的金红石相。通过计算分析不同电荷态的Si、Al、Fe和F掺杂剂在金红石和金红石中不同费米能级能量的形成能，发现阳离子掺杂剂在Ti替代晶格位置最稳定，而F掺杂在间隙位置的形成能最小。发现所有掺杂剂相对于金红石相显著地稳定了铁磁，表明在这样的系统中铁磁到金红石相的转变被抑制，其中掺杂剂以铁磁稳定强度的顺序排列为F>Si>Fe>Al。Al和Fe掺杂剂被发现作为浅受体与电荷补偿实现通过形成移动载流子，而不是形成阴离子空位。
2012-10-29 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio studies of electronic structure of defects in PbTe
理解窄带隙半导体中深缺陷态的详细电子结构一直是一个具有挑战性的问题。最近，在密度泛函理论（DFT）中使用超原胞模型的自洽从头计算已经成功地解决了这个问题。在本文中，我们进行这样的计算在碲化铅，一个众所周知的窄带隙半导体，为一大类的缺陷：阳离子和阴离子的替代杂质的不同的价态，阳离子和阴离子的空缺。对于阳离子缺陷，我们研究了一系列化合物RPb 2n-1 Te 2n，其中R为空位或一价、二价或三价原子;对于阴离子缺陷，我们研究了化合物MPb 2nTe 2n-1，其中M为空位、S、Se或I。我们发现，态密度（DOS）附近的价带的顶部和底部的导带得到显着修改的大多数这些缺陷。这表明，在杂质的存在下，碲化铅的输运性质不能用简单的载流子掺杂的概念来解释，证实了这种想法从定性和半定量的参数。
2006-05-22 cond-mat.mtrl-sci
Active-learning-based efficient prediction of ab-initio atomic energy: a case study on a Fe random grain boundary model with millions of atoms
我们已经开发出一种方法，可以分析大的随机晶界（GB）模型与密度泛函理论（DFT）计算的准确性，使用主动学习。假定原子能量由原子结构描述子的线性回归表示。原子能是通过DFT计算获得的，使用从巨大的GB模型中提取的小单元，称为副本DFT原子能。主动学习中的不确定性降低（UR）方法用于有效地收集原子能的训练数据。在这种方法中，不需要原子能来搜索候选点;因此，不需要连续的DFT计算。这种方法适用于可以同时执行大量作业的大规模并行计算机。在这项研究中，我们展示了预测的Fe随机GB模型包含一百万个原子使用UR方法的原子能量，并表明预测误差降低更迅速相比，随机采样。我们的结论是，UR的方法与副本DFT原子能是有用的建模巨大的GB和建模其他结构缺陷将是必不可少的。
2020-04-17 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Role of vacancies in the magnetic and electronic properties of SiC nanoribbons: an ab initio study
采用基于密度泛函理论的从头计算方法，研究了空位对锯齿形SiC纳米带（Z-SiCNR）的电磁性质的影响.观察到单空位（V_C和V_Si）和双空位（V_SiV_Si和V_SiV_C）在Z-SiCNR中诱导磁性。单一V_Si的存在并不影响Z-SiCNR的半金属行为，但由于边缘Si p轨道和空位周围的原子，单一V_C导致Z-SiCNR从半金属行为转变为金属行为。研究了空位与杂质原子（B和N）的相互作用，发现V_SiN_C不仅抑制了V_SiV_C的振荡型磁性，而且保留了原始Z-SiCNRs的半金属性质。空位的缺陷形成能可以通过替代B和N原子而降低。我们认为，铁磁性是预期的，如果Z-SiCNR生长在合适的条件下。
2013-03-08 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio phonon transport across grain boundaries in graphene using machine learning based on small dataset
建立晶界的结构-性能关系是开发下一代功能材料的关键，但由于其极大的构型空间而受到严重阻碍。具有低计算成本和高预测能力的原子模拟是强烈期望的，但是使用经验原子间相互作用势和密度泛函理论的常规模拟分别遭受缺乏预测能力和高计算成本的问题。最近出现了一种机器学习原子间势（MLIP），但通常需要大量的训练数据集，这使得它成为一种不太可行的方法。在这里，我们证明了用合理设计的小训练数据集训练的MLIP可以以负担得起的计算成本以从头算的准确性预测石墨烯中跨GB的热输运。特别是，我们采用了一种基于结构单元模型的合理方法来找到一小部分可以代表整个配置空间的GB，从而可以作为MLIP的具有成本效益的训练数据集。发现仅5个GB足以代表石墨烯GB的整个构型空间。使用原子格林函数方法和MLIP，我们揭示了石墨烯中的结构-热阻关系并不遵循大位错密度导致更大热阻的普遍理解。事实上，在室温下，热阻几乎与位错密度无关，并且在亚室温下，当位错密度较小时，热阻较高。我们解释了这种有趣的行为与附近的GB屈曲引起的弯曲声子模式的强烈散射。
2021-11-10 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Grain boundary ferromagnetism in vanadium-doped In$_2$O$_3$ thin films
室温铁磁性在In $_2$ O $_3 thin films doped with 5 at.% vanadium, prepared by pulsed laser deposition at substrate temperatures ranging from 300 to 600 $ \，^{ \circ }{ \rm C} $. X-ray absorption fine structure measurement indicated that vanadium was substitutionally dissolved in the In$ _2 $O$ _3$主晶格中观察到，从而排除了钒化合物第二相的存在。基于SQUID磁强计和磁性圆二色性的磁性测量证实了磁性在晶界处，也在晶粒中。整体磁化源于晶粒和晶界之间的竞争效应。
2013-08-29 cond-mat.mtrl-sci
Grain boundary segregation in UFG alloys processed by severe plastic deformation
用原子探针层析技术研究了剧烈塑性形变（SPD）处理的铝镁合金、碳钢和Armco \trademark Fe的晶界偏聚。在未变形状态下，铝合金的GB是贫Mg的，但在SPD之后，一些局部富集高达20 at.%被发现了在铁基合金中，SPD后沿GB也表现出大的碳浓度。这些实验观察结果归因于特定的结构的GB通常被描述为“非平衡”的超细晶粒材料加工的SPD。讨论并比较了置换型溶质原子（Mg在面心立方Al中）和间隙型溶质原子（C在体心立方Fe中）的晶界偏聚机制。
2012-11-21 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio modelling of UN grain boundary interfaces
一氮化铀（UN）是一种被认为是第四代核反应堆燃料的有希望的候选材料。不幸的是，空气中的氧气会影响UN燃料的性能和稳定性。因此，有必要了解氧的吸附和进一步的UN氧化在本体和表面的机制。最近，我们利用密度泛函理论（DFT）对氧与UN表面的相互作用进行了详细的研究。我们能够确定UN表面氧化的原子机制，该机制由几个重要步骤组成，从氧分子解离开始，到氧原子结合到表面空位中结束。然而，在现实中，大多数过程发生在界面和联合国晶界上。在这项研究中，我们提出的第一个DFT计算的结果，使用GGA交换相关功能PW91执行到VASP计算机代码中的UN晶界内的O行为。我们考虑一个简单的界面（310）[001]（36.8°）倾斜晶界。N空位形成能和O掺入到晶界中预先存在的空位中的能量以及O溶解能与UN（001）和（110）表面获得的那些进行了比较。
2012-11-24 cond-mat.mtrl-sci
Structural and chemical embrittlement of grain boundaries by impurities: a general theory and first principles calculations for copper
通过第一性原理计算，对含Bi、Na和Ag替代杂质的Cu中的Sigma 5（310）[001]对称倾斜晶界进行了研究，结果表明，在Cu晶界的Bi脆化现象中，电子效应并不起主要作用;相反，脆化主要是结构或“尺寸”效应。Na被预测为几乎一样好的脆化剂Bi，而银不脆化的边界与实验一致。虽然我们拒绝接受“电子”效应（即，电荷转移）是脆化的原因，我们不排除化学的作用。然而，数值计算结果表明，碱金属钠和半金属铋之间的显着等效性，小的差异被占的对比“大小”和“柔软度”（定义在这里）。为了明确分离结构和化学效应，如果不是唯一的，我们通过一系列精确定义的gedanken过程，通过采取晶界和自由表面的系统模型的脆化过程;这些代表一个假定的机制。因此，我们确定了三种机制的替代杂质脆化，其中两个生存的情况下脆化或凝聚力增强的杂质。三个中的两个是纯粹的结构性的，第三个包含结构和化学元素，根据其本质无法进一步解开。我们能够通过明确的计算机模拟，通过这些阶段的每一个我们研究的系统，并评估每一个净减少粒间凝聚力的贡献。我们得出的结论是，脆化的Bi和Na几乎完全是结构的起源，也就是说，脆化是一个尺寸效应。
2006-09-11 cond-mat.mtrl-sci
Distribution of doped Mn at the Σ3 (112) grain boundary in Ge
采用第一性原理密度泛函理论方法，研究了Ge中Mn原子在3（112）晶界附近的分布和磁性.我们发现，在低浓度下，取代的网站是积极有利的间隙锰。Mn的结合能随边界区域中的晶格位置而变化，因此Mn在边界附近的分布不均匀。但偏聚能的平均值很小，因此预测Mn不会发生明显的晶界偏聚。由于晶界处的体积膨胀，Mn的自旋极化略有增强。总体而言，我们发现Mn掺杂Ge的磁性并不敏感地依赖于晶粒结构。
2010-05-21 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio prediction of Boron compounds arising from Borozene: Structural and electronic properties
基于密度泛函理论的广义梯度近似，采用第一性原理计算和半经验紧束缚方法计算了两种硼原子团簇的结构和电子性质.无序的作用也被认为是单空位和取代原子。结果表明，纯硼团簇是拓扑平面的，并具有（3c-2 e）键的特征，这可以与芳香性（用NICS估算）一起解释所获得的显著的内聚能值。这种特性使得这些系统与迄今为止最稳定的硼簇合物竞争。相反，在这两种情况下，杂质的引入损害了稳定性和平面性。的能隙值表明，这些集群具有半导体的字符，而当被认为是更大的系统，零值的状态密度被发现专门在HOMO-LUMO间隙。电子输运计算中的Landauer形式主义证实了这些迹象，显示出类似于电容器的低偏置差分电导这些结构。在讨论中突出了与碳团簇的差异和相似之处。
2009-08-08 cond-mat.mtrl-sci
Metallic nanolines ruled by grain boundaries in graphene: an ab initio study
我们已经进行了从头算研究的能量稳定性，和电子性质的过渡金属（TM = Mn，Fe，Co和Ru）吸附在石墨烯上的存在下的晶界（GB）。我们的研究结果揭示了一个充满活力的偏好TM躺在沿GB网站（TM/GB）。这种能量偏好已经通过增加TM吸附原子的浓度而得到加强;产生由GB统治的石墨烯上的TM纳米线。Fe吸附原子的进一步扩散势垒计算支持这些TM纳米线的形成。我们发现，平行于GBs的能量势垒略低于无缺陷石墨烯的能量势垒，而垂直于GBs的Fe吸附原子面临更高的能量势垒。Fe和Co（Mn）纳米线是铁磁性的（亚铁磁性的），相比之下，Ru纳米线的磁性状态对Ru/GB吸附几何结构敏感。这些TM纳米线的电子性质，其特征在于通过广泛的电子能带结构计算。金属纳米线的形成是由TM和石墨烯（$π$）轨道之间沿GB位点的强杂化介导的。由于TM纳米线的净磁化，我们的能带结构结果表明，一些TM/GB系统的各向异性（自旋极化）的电子电流。
2015-10-07 cond-mat.mtrl-sci
Universal correlation between electronic factors and solute-defect interactions in bcc refractory metals
溶质原子与晶体缺陷（如空位、位错和晶界）之间的相互作用在决定固溶体合金的物理、化学和机械性能方面起着至关重要的作用。在这里，我们提出了一个普遍的相关性之间的两个电子因素和溶质-缺陷的相互作用能的二元合金的体心立方（bcc）难熔金属（如W和Ta）与过渡金属替代溶质。一个电子因素是双峰的d-轨道局域态密度的基质原子在取代位点，和其他有关的杂化强度之间的价sp-和d-带相同的基质原子。值得注意的是，相关性是独立的类型的缺陷和替代网站的位置，下面的线性关系，为一个特定的溶质矩阵元素对。我们的研究结果提供了一个新的和定量的指导工程的基础上的电子结构的合金中的溶质-缺陷的相互作用。
2019-01-15 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Direct evidence of tungsten clustering in W$_{\text{0.02}}$V$_{\text{0.98}}$O$_{\text{2}}$ thin films and its effect on the metal-to-insulator transition
利用X射线衍射、铯校正扫描透射电子显微镜（STEM）和从头算方法研究了VO $_{\text{2}}$薄膜中替代钨掺杂及其对金属-绝缘体转变的影响。研究了在（001）蓝宝石衬底上沉积的$_{\text{0.02}}$ V $_{\text{0.98}}$ O $_{\text{2}}$薄膜的平面和横向结构。在Z敏感的高角度环形暗场（HAADF）STEM图像中，钨原子与V原子是可区分的，并且它们的性质通过电子能量损失谱（EELS）进一步证实。发现W掺杂剂在V位取代并在第一邻位形成局部簇，优先沿<010>$_{\text{R}}$方向。该2at.%的从头算建模W掺杂VO $_{\text{2}}$证实了实验发现的W团簇机制是最稳定的替代构型，并表明这种团簇的结合能为0.18 eV。短程有序的驱动力也得到沿<011>$_{\text{R}}$和<110>$_{\text{R}}$方向。强有力的罚款被发现的<001>$_{\text{R}}$方向。模拟结果表明，成簇机制有助于稳定四元结构，而稀释的W掺杂导致更多的结构畸变和V-V配对，这表明成簇机制在W掺杂的转变温度演变中起着关键作用。
2014-04-13 cond-mat.mtrl-sci
Vacancies and dopants in two-dimensional tin monoxide: An ab initio study
层状氧化锡（SnO）提供了一个令人兴奋的二维（2D）半导体系统，具有巨大的技术潜力，为下一代电子和光催化应用。采用第一性原理模拟和应变场分析相结合的方法，研究了单层SnO中氧空位的结构动力学及其通过C、Si、N、P、S、F、Cl、H和H $_{2}$等轻掺杂剂的功能化.我们的研究结果表明，O空位是占主导地位的本征缺陷下的Sn丰富的生长条件下，具有积极的扩散特性，是可比的石墨烯空位。取决于材料内的替代物种和其浓度的选择，显着的机会被揭示在掺杂的SnO系统促进$n$ / $p$型倾向，功函数降低，和金属化的单层。发现N和F掺杂剂表现出与主晶格的优异机械相容性，其中F特别可能参与取代并导致具有高露天稳定性的简并掺杂相。这里报道的研究结果表明，在富含Sn的条件下生长后填充O空位为掺杂2D一氧化锡提供了一个可行的通道，为利用缺陷工程SnO纳米结构用于新兴技术开辟了新的途径。
2020-11-20 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Investigation Of Phosphorus And Hydrogen Co-segregation And Embrittlement In α-fe Twin Boundaries
我们提出了一个新的统计物理模型来研究溶质在晶界的平衡偏聚和由此产生的脆化效应。该低温膨胀模型具有通用性和有效性，其参数可以通过原子计算得到。它可以考虑到多个物种，多个偏析网站与不同的偏析自由能，帐户的组态熵，晶粒半径和网站之间的竞争溶质。作为一个例子，该模型被应用到研究的磷和氢共偏析在$\Sigma3$ $109.5°[0\bar{1}1]\{111\}$孪晶界在$α$-Fe，使用能量参数从密度泛函理论计算。我们表明，P-H相互作用可能会导致增加P偏析在晶界，并导致额外的脆化相比，P和H被单独考虑的情况下。
2019-03-20 cond-mat.mtrl-sci
A high-throughput ab initio study of elemental segregation and cohesion at ferritic-iron grain boundaries
该研究利用 DFT 高通量计算评估周期表元素在六种铁素体铁晶界上的偏析能与结合效应，并结合键级方法和 Rice-Wang 理论建立元素图谱。
2025-03-17 cond-mat.mtrl-sci
Grain boundary segregation of light elements and their effects on cohesion in ferritic steels
Max Planck Institute for Sustainable Materials（马克斯·普朗克可持续材料研究所）；The University of Sydney（悉尼大学）；BAM Federal Institute for Materials Research and Testing（德国联邦材料研究与测试研究所）
本文通过第一性原理计算研究了轻元素在铁素体钢晶界偏聚对结合力的影响，揭示了不同元素对晶界结合力的增强或削弱作用，并指出需综合考虑间隙和置换位点以准确捕捉偏聚谱。
2026-05-02 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio thermal conductivity of thermoelectric Mg$_3$Sb$_2$: evidence for dominant extrinsic effects
从第一性原理出发，通过精确求解玻尔兹曼方程，研究了候选热电材料Mg $_3$ Sb $_2$的晶格热导率。我们发现，观察到的电导率异常低是由于声子的晶界散射，而纯粹的非谐电导率是一个数量级更大。由于合金化和非化学计量的质量无序也被发现有助于显着减少。结合从头算值与样品尺寸与测量的晶粒尺寸分布，我们得到的估计$κ$与T的纳米多晶材料中的典型实验符合良好，并计算在各种情况下的ZT品质因数。
2018-12-03 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio simulations of oxygen interaction with surfaces and interfaces in uranium mononitride
本文介绍了用DFT超原胞方法计算UN（001）和（110）面以及倾斜晶界上氧行为的结果。用不同厚度和超晶胞尺寸的二维平板模拟了氧在（001）和（110）面上的吸附、迁移和掺入。计算了N空位形成能和氧掺入能随温度的变化关系。我们表明，O原子很容易渗透到UN表面和晶界含有N空位，由于负的掺入能和一个小的能量障碍。在两个密集堆积的表面和倾斜晶界的N空位形成和O原子掺入其中的吉布斯自由能进行了比较。它也已被证明，吸附的氧原子是高度流动的，结合容易纳入表面N空位，解释了有效的（但不必要的）氧化UN表面。讨论了UN氧化可能形成氮氧化物的原子机制。
2012-11-24 cond-mat.mtrl-sci
Boron in copper: a perfect misfit in the bulk and cohesion enhancer at a grain boundary
我们的从头算研究表明，硼在σ 5（310）[001]晶界上的偏聚应能强化晶界，使其覆盖率达到1.5 ML（15.24 at/nm^2）。在0.5 ML时观察到最大效应，对应于硼原子完全填充晶界间隙。在铜块体中，B在硼原子太大或太小的间隙和规则晶格位置都引起显著的畸变。当间隙硼和替位硼结合在一起形成强结合哑铃时，畸变在很大程度上得到补偿。我们的预测是，结合硼杂质应该出现在相当大的比例，如果不是占主导地位，在大多数实验条件。计算的溶解热和实验的B在Cu中的最终溶解度之间存在很大的差异，表明局部密度近似或，更有可能的是，强烈高估的溶解度极限在现有的B-Cu相图的一个声音失败。
2007-11-11 cond-mat.mtrl-sci
The rotational disruption of porous dust aggregates from ab-initio kinematic calculations
本研究通过从头算运动学计算与三维N体模拟，探究多孔尘埃聚集体加速旋转下的动力学特性，揭示其形变规律、旋转破裂最大角速度及结构影响，提出拟合公式并发现大型聚集体破裂特性与理论预测的差异。
2023-01-30 astro-ph.EP astro-ph.GA cond-mat.mtrl-sci
Interfaces between buckling phases in Silicene: Ab initio density functional theory calculations
硅烯的屈曲结构导致了新类型的线缺陷的可能性，这些线缺陷将具有反向屈曲相的区域分开。在目前的工作中，我们发现这些新的晶界具有非常低的形成能，比石墨烯中的晶界小一个数量级。这些缺陷沿不同的方向是稳定的，并且它们都可以通过STM图像来区分。所有这些缺陷都表现为Si原子之间的局部二聚化，形成$π$ -键。因此，与原始区域相比，这些缺陷是优先吸附位点。因此，这些缺陷的低形成能和较高反应性的组合可以巧妙地用于设计嵌入硅烯中的新纳米结构。
2013-12-11 cond-mat.mtrl-sci
