Curvature dependence of the electrolytic liquid-liquid interfacial tension
本文研究了在微观离子存在下被另一种液体包围的液滴的界面张力随液滴半径的变化规律。在线性Poisson-Boltzmann理论中得到了界面张力的解析表达式，并与非线性Poisson-Boltzmann理论的数值结果进行了比较。过量的液-液界面张力相对于纯的，无盐的液-液界面张力被发现分解成一个曲率独立的部分，由于短程界面效应和曲率依赖的静电贡献。确定了几个曲率依赖的制度的不同缩放的静电过剩界面张力。液滴和本体液体交换时的界面张力的对称关系被发现保持在低曲率极限，例如，导致多余托尔曼长度的符号变化。对于某些系统，当且仅当液滴尺寸超过液滴中的德拜屏蔽长度时，与本体中的德拜长度无关，直到二阶的低曲率展开才是适用的。
2008-09-29 cond-mat.soft
Microscopic formulation of non-local electrostatics in polar liquids embedding polarizable ions
在平均场线性响应理论下，研究了与溶剂尺寸和离子极化率有关的非局域静电相互作用。为此，我们引入了一个场论模型的极性液体组成的线性多极溶剂分子和嵌入极化离子建模为德鲁德振荡器。不同于以往的偶极泊松-玻尔兹曼配方处理的溶剂分子作为点偶极子，我们的模型是能够定性地再现非局部介电响应行为的极性液体中观察到的分子动力学模拟和原子力显微镜实验水溶剂在带电界面。本理论解释了相关的界面水化层的形成在一个合作的偶极响应机制驱动的溶剂分子的反应，以自己的极化场。我们还纳入理论的相对多极/偶极矩的水分子从量子力学计算，并表明，多极贡献的介电常数在很大程度上占主导地位的偶极。我们发现，这源于相互抵消的前两个界面水合层相反的净电荷的多极液体。在相同的非局部介电响应理论，我们表明，诱导的离子极化反转界面离子密度的趋势预测的泊松-玻尔兹曼理论，导致在表面亲和力的coions和排斥的抗衡离子。结果表明，溶剂分子和离子的离散电荷组成的考虑是极性溶剂中的非局部静电效应的微观理解的关键一步。
2013-05-30 cond-mat.soft
Contactless Interfacial Rheology: Probing Shear at Liquid-Liquid Interfaces without an Interfacial Geometry via Fluorescence Microscopy
界面流变学对于理解诸如Pickering乳液或泡沫稳定性的性质是重要的。目前，使用直接连接到接口的探头测量响应。这既可以干扰界面，又可以耦合到体相中的流动，从而限制其灵敏度。我们已经开发了一种非接触界面的方法来进行界面剪切流变液/液界面上没有工具直接连接到界面。这是通过剪切其中一个液相并通过共聚焦显微镜测量界面响应来实现的。使用这种方法，我们已经测量了稳定的剪切材料的参数，如界面弹性模量的界面与固体的行为和界面粘度的流体界面。相对于双壁环几何形状，该方法的准确性已得到验证。此外，使用我们的非接触式方法，我们能够测量较低的界面粘度比那些以前报道的使用双壁环几何形状。另一个优点是宏观流变分析与微观结构分析的同时结合。我们的分析直接可视化的界面响应是如何强烈相关的颗粒表面覆盖度和它们的界面组装。此外，我们捕获的演变和不可逆的变化，在粒子组装，对应于稳定剪切的流变响应。
2022-11-08 cond-mat.soft
Electrostatics of liquid interfaces
标准麦克斯韦公式化的问题的极化受到一些困难，概念和实践。这些困难在液体界面的情况下是特别显著的，其中界面多极子改变它们的取向以使它们的自由能最小化的能力导致局部化在薄的微观层内的界面极化。一种形式主义，以捕捉局部界面极化的物理现实，提出了基于表面电荷的微观电场的来源，在MEMS。表面电荷密度将界面的局部结构纳入静电计算。相应的表面磁化率和界面介电常数提供局部封闭的静电边值问题。提出了一种从数值模拟中计算表面磁化率的稳健方法。磁化率也可以从许多溶液实验中提取，特别是对封闭电介质表面的总偶极矩敏感的溶液实验。该理论适用于溶剂引起的光谱位移和高频介电响应的解决方案。
2014-05-14 cond-mat.soft
Interfacial colloidal monolayers under steady shear: structure and flow profiles
本文研究了水/油界面上带电胶体单分子层的结构动力学与流变学响应之间的耦合，该界面由以受控角速度旋转的微盘驱动进入稳态剪切。该流动导致颗粒分层成与局部位置相关的剪切速率相关联的旋转同心环，这触发了两种不同的动力学状态：颗粒连续地移动（“流动”）靠近微盘，或者在更远的局部能量最小值之间表现出间歇性的“跳跃”。单层的剪切速率依赖的表面粘度可以从界面应力平衡中提取，给出“宏观”流动曲线，其行为对应于颗粒运动的不同微观制度。跳跃区域对应于表面屈服应力$η\sim τ_S^Y \dotγ^{-1}$，而流动区域表现出具有幂律剪切变稀特性的表面粘度。
2015-09-11 cond-mat.soft
Interfacial Effects Determine Nonequilibrium Phase Behaviors in Chemically Driven Fluids
本研究通过微观模拟和第一性原理理论，揭示界面非平衡涨落决定化学驱动流体的非平衡相行为，并预测共存曲线、通量局域化及液滴尺寸标度，对液滴成核与尺寸控制有重要意义。
2025-05-22 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Screening of Coulomb interactions in liquid dielectrics
电介质材料中电荷的相互作用被体电介质的介电常数屏蔽。在介电理论中，屏蔽被分配给表面电荷出现的偶极子沿界面中的局部场的择优取向。对于液体介电常数，这样的界面取向的影响，其特征在于由一个单独的界面介电敏感性的界面结构。我们认为，极性液体的介电性能的特点是由两个不同的resistibilities负责本地响应（溶剂化）和远程响应（介电屏蔽）。我们开发了一个微观模型的筛选表明，标准体介电常数是负责筛选在大距离。在极性液体中，离子间的平均力势在短距离内是振荡的。振荡产生的集体纵向激励的偶极在散装与溶质周围的液体的界面结构的耦合。
2018-07-19 cond-mat.soft
Interfacial Properties of Fluids Exhibiting Liquid Polyamorphism and Water-Like Anomalies
本文基于可压缩二元晶格微观模型，研究了分子相互转化对液态多晶型和水类反常流体界面性质的影响，发现液-气表面张力随温度出现拐点或极值，并伴随界面厚度反常及浓度与密度剖面位置显著偏移。
2023-03-09 cond-mat.soft
An Introduction to Microscopic Theories for Inhomogeneous Liquids: Getting Started with Density Functional Theory
经典密度泛函理论（DFT）是一种用于计算液体中分子密度分布的统计力学理论。例如，它被广泛使用。用于计算限制壁附近的分子密度分布、界面张力、润湿行为和非均匀液体的许多其他性质。然而，DFT对于进入该领域的学生来说可能有点令人生畏，因为需要和用于发展理论的液态科学的其他领域有许多联系。在这里，我们给出了一些关键的想法，基于晶格气体（伊辛）模型流体的介绍。这建立在大多数本科统计力学和热力学课程所涵盖的知识基础上，因此学生可以快速进入计算密度分布等的阶段。我们推导出一个简单的DFT的晶格气体，并提出了一些典型的结果，可以很容易地使用该理论计算。
2013-11-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Microscopic theory of a Janus motor in a non-equilibrium fluid: Surface hydrodynamics and boundary conditions
本文从第一性原理推导了非平衡流体中Janus马达与流体密度耦合的运动方程，利用投影算子技术简化为马尔可夫方程，并从分子描述导出了连续介质理论的边界条件及输运系数的Green-Kubo表达式。
2024-01-04 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Label-free, Spectroscopic Detection of Leaflet Composition Asymmetry in Vesicles
振动和频散射（SFS）已被用来研究亚微米，阴阳离子囊泡在溶液中。囊泡合成从十二烷基三甲基溴化铵（DTAB）和十二烷基硫酸钠（SDS）表面活性剂在氘代水的二元混合物，自发组装成热稳定的囊泡。这些囊泡的稳定性归因于内外双层小叶之间的表面活性剂浓度不对称。这种浓度不对称性应该是由SFS观察到的，由于本地反转破缺。在1044 cm处观察到对应于SDS头基的对称硫酸盐拉伸模式的信号，表明小叶的局部结构确实存在不对称性。结果表明，它应该是可能的，以测量脂质体在水溶液中的界面结构和研究原位过程，如糖和蛋白质的结合，这是重要的许多过程中的生物物理化学。
2010-11-30 cond-mat.soft physics.bio-ph
Microscopic Marangoni flows cannot be predicted on the basis of pressure gradients
沿着流体-流体界面的浓度梯度可以引起流动。在微观水平上，这种所谓的马兰戈尼效应可以被看作是由作用在流体元素上的压力梯度引起的，或者被看作是作用在界面处不同物质的过量密度上的化学电势梯度。如果可以忽略界面厚度，则所有方法应导致远离界面的相同流动剖面。然而，在更微观的尺度上，不同的表达式导致不同的流动剖面，其中只有一个是正确的。在这里，我们比较直接的非平衡分子动力学模拟的结果，将产生的压力和化学电势梯度的流动。我们发现，基于化学电势梯度的方法与直接模拟一致，而基于压力梯度的计算不一致。
2017-10-01 cond-mat.soft
Capillarity of soft amorphous solids: a microscopic model for surface stress
毛细力引起的软固体的弹性形变主要依赖于固液界面内的过量应力。虽然对于液-液界面，该“表面应力”与“表面自由能”严格相同，但热力学Shuttleworth方程意味着当其中一个相是弹性的时不再是这种情况。在这里，我们开发了一个微观模型，结合了磁相互作用和熵弹性，在此基础上，我们明确地计算表面应力和表面自由能。结果表明，界面区域的可压缩性通过界面附近的泊松比决定了表面应力和表面能之间的差异。我们强调这一发现的后果，通过与最近的实验和模拟部分润湿的软基板。
2013-10-15 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Coexisting multiphase and interfacial behaviour of ouzo
本研究针对乌佐酒（ouzo）体系，在已有稳定液相平衡相图的基础上，通过模型揭示了液-液-气三相共存下的复杂体相行为，还结合微观密度泛函理论与宏观Neumann预测分析了其界面特性，为三元体系相图可视化提供了参考。
2024-12-19 cond-mat.soft
Moving contact line dynamics: from diffuse to sharp interfaces
我们调和两个缩放法律已在文献中提出的滑移长度与移动接触线在扩散界面模型，通过证明每个应用在不同的制度的微观界面宽度$l$和宏观扩散长度$l_D= (Mη)^{1/2}$，其中$η$是流体粘度和$M$的流动性控制分子间扩散的比率。对于小的$l_D/l$，我们发现一个扩散的界面制度，其中的滑移长度尺度为$ξ\sim(l_Dl)^{1/2}$。对于较大的$l_D/l>1$，我们发现一个尖锐的界面制度，其中的滑移长度只取决于扩散长度，$ξ\sim l_D \sim (Mη)^{1/2}$，因此只有宏观变量$η$和$M$，独立的微观界面宽度$l$。我们还提供证据表明，修改模型的自由能泛函中的微观界面项似乎只影响扩散界面制度的滑移长度的值，与滑移长度仅取决于尖锐的界面制度的宏观变量一致。最后，我们证明了毛细管数的动态接触角的依赖关系是在良好的协议与理论预测的\cite{Cox1986}，只要我们允许的滑移长度被重新缩放的无量纲prefactor。这个前因子似乎收敛到统一的尖锐的接口限制，但在扩散接口限制较小。使用三个独立的数值方法，在几十年的相关无量纲变量，得到的结果非常一致，表明我们的研究结果是免费的数值工件。
2015-11-20 cond-mat.soft physics.comp-ph physics.flu-dyn
Scaling behaviour of thin films on chemically heterogenous walls
本文研究了巨正则系综中流体在平面异质壁面上的吸附，该壁面上装饰有宽度为$L$的化学条纹。我们假设，与仅部分润湿的外部材料相比，条带的材料强烈地优先吸附液体。这种竞争导致的条纹上的液体的液滴的成核，高度$h_m$和形状（在体两相共存）已被预测先前使用介观界面哈密顿理论。我们测试这些预测使用微观基本措施密度泛函理论，其中包括短程流体-流体和完全长程壁-流体相互作用。我们的模型功能准确地描述包装效果不捕获的界面哈密顿量，但我们仍然表明，有很好的协议与预测$h_m\approx L^{1/2}$和缩放的圆形形状的下降，甚至为$L$小$50$分子直径。对于较小的条纹的液滴高度是相当低的介观界面理论预测的。还讨论了在具有多个条纹的基板上发生的液滴配置的相变。
2017-08-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
How Tuning Interfaces Impacts the Dynamics and Structure of Polymer Nanocomposites Simultaneously
本文通过宽带介电谱和小角X射线散射等方法，研究了表面修饰对聚(2-乙烯基吡啶)/二氧化硅纳米复合材料微观动力学与结构的影响，揭示了接枝密度如何调节聚合物-颗粒相互作用及界面层动力学。
2023-10-23 cond-mat.soft
Elasticity of Interfacial Rafts of Hard Particles with Soft Shells
研究了液体界面上蛋白质单分子膜或颗粒筏的弹性模型。基于硬核软壳颗粒的微观观点，建立了一个珠-弹簧模型，并根据连续介质弹性理论进行了分析。该理论可以应用于，例如，疏水蛋白涂层的空气-水界面，或更一般地，涂有相互作用的硬核颗粒的吸附单层的液体界面。我们推导出这种颗粒筏的本构关系，并描述压缩平面液体界面的屈曲以及它们的表观泊松比。我们还使用本构关系获得形状方程的悬垂或浮力胶囊连接到毛细管，并计算这种胶囊的放气形状。与遵循通常的胡克弹性（没有硬核）的胶囊的比较揭示了硬核触发胶囊的卷曲。此外，它示出，与硬核/软壳弹性的放气胶囊的形状分析给出了表观弹性模量，可以远远高于原始值，如果假设胡克弹性。
2015-05-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft q-bio.BM
Relating solute interactions to interfacial properties
Technical University of Darmstadt（达姆施塔特工业大学）；The Pennsylvania State University（宾夕法尼亚州立大学）；Princeton University（普林斯顿大学）
本研究构建稀溶液理论（DST），结合巨正则微扰理论与吉布斯系综，通过分子动力学模拟验证，揭示溶质相互作用对液-气相界面性质的影响。
2026-09-03 cond-mat.soft physics.chem-ph
Tuning the rheology and microstructure of particle-laden fluid interfaces with Janus particles
假设：载有颗粒的流体界面是许多自然和工程系统的核心组成部分。了解这些界面的力学性能并提高其稳定性具有重要的实际意义。Janus粒子是一类特殊的非均相胶体，它可以作为一种有效的表面活性剂来控制含粒子流体界面的组装和界面流变性。实验：使用一个定制的界面应力流变仪，我们探讨了Janus颗粒添加剂的界面流变学和微观结构的颗粒负载的流体界面的效果。调查结果：我们发现，在单层的PS胶体（1：40的数量比）中加入少量的铂-聚苯乙烯（Pt-PS）Janus颗粒可以导致表面模量增加一个数量级以上，弹性增强，这大大提高了界面的稳定性。界面流变学的这种剧烈变化与每个Janus颗粒周围的局部颗粒簇的形成有关。我们进一步解释了本地粒子团簇的起源，考虑在界面处的粒子间的相互作用。我们的实验揭示了局部颗粒结构对颗粒单层宏观流变行为的影响，并展示了一种新的方法来调整载颗粒流体界面的微观结构和力学性能。
2022-06-29 cond-mat.soft
Bridging Microscopic Dynamics and Hydraulic Permeability in Mechanically-Deformed Nanoporous Materials
通过分子模拟研究机械应力下柔性纳米多孔材料中的流体流动，揭示孔隙力学性质对流动的影响，并利用吉布斯分割面概念将吸附热力学与达西渗透率统一关联，验证了集体扩散率与水力渗透率的关系。
2024-03-28 cond-mat.soft physics.comp-ph physics.flu-dyn
