Formally exact, arbitrarily scalable simulations of exciton dynamics in molecular materials
诸如激子的激发态载流子可以在分子材料中以100 nm至微米的长度尺度扩散，但是由于电子和振动自由度之间的耦合，它们仅在短的长度尺度上离域。在这里，我们利用激子的局部性来自适应地求解纯态方程（HOPS）的层次。我们证明了我们的自适应HOPS（adHOPS）方法提供了一个形式上精确和大小不变（即O（1））的尺度算法模拟介观量子动力学。我们提供的激子扩散的线性链包含多达1000个分子的原理证明计算。
2021-03-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Shadow Ansatz for the Many-Fermion Wave Function in Scalable Molecular Simulations on Quantum Computing Devices
本文提出阴影拟设，利用阴影层析成像从收缩薛定谔方程残差生成精确的多费米子波函数拟设，在模拟器和量子设备上对H₃验证了其减少测量和电路深度的优势。
2024-08-20 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
A Massively Scalable Ligand-Protein Dissociation Dynamic Database Derived from Atomistic Molecular Modelling
Institute of Systems and Physical Biology, Shenzhen Bay Laboratory（深圳湾实验室系统与物理生物学研究所）
本文提出DD-03B数据库，通过原子级模拟生成19,037个配体-蛋白质复合物的动态解离轨迹，揭示三种解离机制类型，为训练生成式AI模型提供基础数据。
2026-04-08 physics.chem-ph physics.comp-ph
Vibrational Dressing of Collective Molecular Polaritons: A Scalable Green's-Function Theory
University of Pennsylvania（宾夕法尼亚大学）；Tel Aviv University（特拉维夫大学）
该研究在Holstein-Tavis-Cummings模型中发展了一种可扩展的格林函数理论，结合自洽玻恩近似处理集体分子极化激元的振动修饰，可高效描述大系综分子的极化激元吸收，其结果与基准方法吻合良好，无需引入拟合线宽。
2026-10-16 physics.chem-ph
Follow the MEP: Scalable Neural Representations for Minimum-Energy Path Discovery in Molecular Systems
Goethe University Frankfurt（法兰克福歌德大学）；Frankfurt Institute for Advanced Studies（法兰克福先进研究所）；CBMM MIT（MIT计算生物学与医学中心）；The Hessian Center for AI（黑森人工智能中心）
本文提出将最小能量路径发现重构为神经优化问题，利用隐式神经表示、可微分子力场和AdaPath架构，在标准GPU上几分钟内即可发现大型生物分子体系的MEP，替代传统耗时的采样方法。
2025-09-18 cs.AI physics.chem-ph physics.comp-ph
Scalable molecular simulation of electrolyte solutions with quantum chemical accuracy
本研究结合密度泛函理论与等变神经网络势能，实现了电解质溶液的可扩展且具有量子化学精度的分子模拟，成功重现了结构、热力学和动力学性质，并发现了Li阳离子二聚体等异常现象。
2024-11-15 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Softmax parameterization of the occupation numbers for natural orbital functionals based on electron pairing approaches
本文提出一种基于softmax函数和电子配对方法的占据数参数化方案，用于自然轨道泛函理论计算，确保1RDM的N-可表示性并显著提升计算效率，在W4-17-MR分子集上展现出更快更稳健的收敛表现。
2024-06-24 physics.chem-ph
Learning inducing points and uncertainty on molecular data by scalable variational Gaussian processes
Institute for Chemical Reaction Design and Discovery (WPI-ICReDD)（化学反应设计与发现研究所（WPI-ICReDD））；Hokkaido University（北海道大学）；National Institute for Materials Science（物质・材料研究机构）
本文研究如何利用可扩展变分高斯过程中的诱导点学习，在分子数据上同时实现不确定性控制与大规模可扩展性，并通过实验证明该方法能有效提升能量和原子力预测性能。
2024-02-20 cs.LG physics.chem-ph physics.comp-ph
Scalable Machine Learning Model for Energy Decomposition Analysis in Aqueous Systems
本研究开发了一种基于神经网络的能量分解分析模型，利用局域性假设高效预测水分子的电子离域能，并成功应用于金属有机框架中的水合效应模拟。
2025-09-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Scalable Molecular GW Calculations: Valence and Core Spectra
我们提出了一个可扩展的实施$GW$近似使用高斯原子轨道研究价和核心电离光谱的分子。介绍了屏蔽库仑相互作用的标准谱分解方法和轮廓变形方法的实现。我们已经实现了这两种方法使用强大的变分拟合近似的四中心电子排斥积分。我们利用MINRES求解器与轮廓变形的方法，以减少一个数量级的计算缩放。准粒子方程求解器中的复杂启发式算法进一步允许加速核心和半核心电离能的计算。使用GW 100和CORE 65数据集和充分研究的三氟乙酸乙酯或ESCA分子的碳1{ \it s}结合能进行基准测试，以验证我们实现的准确性。我们还展示和讨论了并行性能和计算缩放我们的实现使用一系列的水集群的大小不断增加。
2021-07-22 physics.chem-ph
Machine Learning Directed Optimization of Classical Molecular Modeling Force Fields
精确的力场是预测性分子模拟所必需的。然而，开发精确再现实验性质的力场是具有挑战性的。在这里，我们提出了一种用于力场参数化的机器学习指导的多目标优化工作流程，该工作流程评估了数百万个潜在的力场参数集，同时只需要其中一小部分进行分子模拟测试。我们证明了该方法的一般性，并确定多个低误差参数集两个不同的测试用例：模拟氢氟碳化合物（HFC）的汽液平衡（VLE）和高氯酸铵（AP）的结晶相。我们讨论了我们的力场优化工作流程的挑战和影响。
2021-07-13 physics.chem-ph
Learning data efficient coarse-grained molecular dynamics from forces and noise
本文提出将基于力的训练与去噪得分匹配相统一，用于机器学习粗粒化分子动力学力场，在保持力参数化优势的同时将数据需求降低100倍，并在Trp-Cage和NTL9蛋白上验证了方法。
2024-07-01 physics.bio-ph physics.chem-ph
Machine Learning Interatomic Potentials: Advancing Open-Source Software for Efficient and Scalable Molecular Simulation
InstaDeep
本文提出mlip v2，通过统一且可扩展的框架提升分子模拟的效率和可扩展性，引入了新的API设计、高性能后端e3j以及新的能力如eSEN架构和NPT等模拟功能，从而扩大了MLIP的应用范围。
2026-05-21 physics.chem-ph
Automatic Forward Model Parameterization with Bayesian Inference of Conformational Populations
Temple University（天普大学）
本研究增强了BICePs算法以优化经验正向模型参数，提出两种新方法（冗余参数积分和变分最小化BICePs分数），并结合改进的异常值处理，成功优化了预测J耦合常数的Karplus参数，且框架可推广至任意可微正向模型。
2025-11-01 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.data-an
Sorting Out Quantum Monte Carlo
Vector Institute（向量研究所）；MIT（麻省理工学院）；UofT（多伦多大学）
针对费米子模拟中波函数参数化的行列式方法复杂度高的问题，提出基于排序的sortlet反对称化层（O(N log N)复杂度），结合注意力神经网络主干可实现达到化学精度的小分子基态近似。
2023-11-09 cs.LG physics.chem-ph physics.comp-ph
A set of molecular models based on quantum mechanical ab initio calculations and thermodynamic data
提出了一种基于力场的分子模型参数化策略，利用量子力学从头计算结果和热力学数据，可以快速发展小分子模型.根据量子力学能量最小化确定的原子位置，确定了分子模型的几何形状。静电相互作用的模拟通过减少电子密度分布的点偶极子和点四极位于质心的分子。分散和排斥的相互作用所描述的Lennard-Jones网站，其中的参数进行迭代优化的实验汽液平衡（VLE）数据，即蒸汽压，饱和液体密度，和所考虑的物质的蒸发焓。建议的建模策略被施加到一个样本集的10个分子从不同的物质类别。提出了异丁烷、环己烷、甲醛、二甲醚、二氧化硫、二甲基硫醚、噻吩、氰化氢、乙腈和硝基甲烷的新分子模型。大多数模型能够描述实验的汽液平衡数据与几个百分点的偏差。
2009-04-21 physics.chem-ph physics.comp-ph
A Scalable Heuristic for Molecular Docking on Neutral-Atom Quantum Processors
Pasqal（帕斯卡尔）
本文提出一种可扩展的启发式方法，用于在中性原子量子处理器上解决分子对接问题，通过分解图问题实现高效计算，验证了在生物相关分子系统中的有效性。
2026-04-24 physics.chem-ph quant-ph
INN-FF: A Scalable and Efficient Machine Learning Potential for Molecular Dynamics
本文提出插值神经网络力场（INN-FF），融合插值理论与张量分解，从有限量子数据高效构建分子动力学势，在液态水和rMD17基准上以更少参数实现超越现有方法的精度。
2025-05-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Improved Treatment of 1-4 interactions in Force Fields for Molecular Dynamics Simulations
University of California, Berkeley（加州大学伯克利分校）；University Heidelberg（海德堡大学）
针对传统力场处理1-4相互作用存在的力不准确、几何错误及参数化复杂问题，提出仅用成键耦合项的模型，结合Q-Force自动参数化，在小分子系统验证精度提升，并扩展至主流力场重现丙氨酸二肽的结构表面。
2025-11-12 physics.chem-ph
Long-Short-Range Message-Passing: A Physics-Informed Framework to Capture Non-Local Interaction for Scalable Molecular Dynamics Simulation
针对从头算分子动力学模拟中长程与多体相互作用描述不足的问题，提出物理启发的LSR-MP框架，拓展等变图神经网络以高效纳入长程相互作用，在多个数据集上取得最优效果且具备通用性。
2024-07-15 physics.chem-ph
Scalable Quantum Simulation of Molecular Energies
我们报告了第一个在量子计算机上进行的电子结构计算，而没有指数昂贵的预编译。我们使用一个可编程的超导量子比特阵列，使用两种不同的量子算法来计算分子氢的能量表面。首先，我们使用变分量子本征求解器进行了幺正耦合团簇方法的实验研究。我们有效的实现预测正确的离解能在化学精度的数值精确的结果。其次，我们实验证明了化学的正则量子算法，它包括Trotterization和量子相位估计。我们比较这些方法的实验性能，以显示明确的证据表明，变分量子本征求解器是强大的某些错误。这种容错性激发了人们的希望，即经典难处理分子的变分量子模拟在不久的将来可能是可行的。
2017-02-04 physics.chem-ph quant-ph
Random batch sum-of-Gaussians method for molecular dynamics simulations of particle systems
本文提出了一种精确、高效、可扩展的随机批处理高斯和（RBSOG）方法，用于长程相互作用体系的分子动力学模拟。RBSOG方法的思想是基于库仑核的高斯和分解，然后在傅立叶空间上采用随机批重要性采样来近似具有大带宽（长程分量）的高斯的傅立叶展开的和。重要性采样显著降低了计算成本，从而通过避免使用通信密集型快速傅立叶变换来实现可扩展算法。理论分析证明了该算法的近似力无偏性、方差可控性和弱收敛性。所得到的方法具有$\mathcal{O}(N)$复杂度和低通信延迟。基准问题的动力学和平衡特性的精确仿真结果表明，该方法的吸引力的性能。并行计算的模拟也显示了高的并行效率。RBSOG方法可以直接推广到更一般的长程核相互作用，从而有望为各种相互作用核构造一系列分子动力学方法的快速算法。
2022-05-27 physics.chem-ph physics.comp-ph
Scalable Machine Learning Force Fields for Macromolecular Systems Through Long-Range Aware Message Passing
UBio Team（UBio团队）；IQuest Research（IQuest研究）；Zhongguancun Academy（中关村学院）；Zhongguancun Institute of Artificial Intelligence（中关村人工智能研究院）；Department of Chemistry（化学系）
通过长程感知消息传递，E2Former-LSR实现了宏分子系统中高精度的机器学习力场，提升了计算效率和模拟精度。
2026-01-07 cs.AI physics.bio-ph physics.chem-ph
Accurate Molecular-Orbital-Based Machine Learning Energies via Unsupervised Clustering of Chemical Space
California Institute of Technology（加州理工学院）
我们引入了一种无监督聚类算法，以提高使用基于分子轨道的机器学习（MOB-ML）预测能量的训练效率和准确性。这项工作通过高斯混合模型（GMM）以完全自动的方式确定聚类，并简化了早期的监督聚类方法[J. Chem. Theory Comput.，15，6668（2019）]通过消除对用户指定的参数和训练附加分类器的必要性。GMM的无监督聚类结果具有准确再现前沿分子轨道的化学直观分组的优点，并且随着训练示例数量的增加而具有改进的性能。从监督或无监督聚类得到的聚类进一步与可扩展高斯过程回归（GPR）或线性回归（LR）相结合，以通过在每个聚类中生成局部回归模型来准确地学习分子能量。在所有四种回归量和聚类方法的组合中，GMM与可扩展精确高斯过程回归（GMM/GPR）相结合是MOB-ML最有效的训练协议。在类药物分子的热化数据集上进行的分子能量学习的数值测试证明了GMM/GPR不仅比MOB-ML的其他训练协议（即，有监督的回归-聚类结合GPR（RC/GPR）和无聚类的GPR。GMM/GPR还提供了最好的分子能量预测与文献中相同的基准数据集。与训练大小为6500个QM 7 b-T分子的可扩展精确GPR相比，在较低的缩放比例下，GMM/GPR在挂钟训练时间上具有10.4倍的加速。
2022-04-21 cs.LG physics.chem-ph
Swallowing the Bitter Pill: Simplified Scalable Conformer Generation
Apple（苹果公司）
本文提出 Molecular Conformer Fields（MCF），通过直接在三维原子位置上训练扩散模型并将构象结构表示为分子图到空间坐标的函数，以简单可扩展方式实现最先进的分子构象预测。
2024-05-10 cs.LG physics.chem-ph
Adversarial-Residual-Coarse-Graining: Applying machine learning theory to systematic molecular coarse-graining
我们利用分子粗粒化方法和机器学习中的隐式生成模型之间的联系来描述系统分子粗粒化（CG）的新框架。重点放在包含生成对抗网络的形式主义上。由此产生的方法，使各种模型参数化策略，其中一些显示出相似性，以前的CG方法。我们证明，由此产生的框架可以严格parameterized CG模型包含CG网站没有规定的连接到参考原子系统（称为虚拟网站），然而，这种优势是抵消了缺乏一个封闭形式的表达CG哈密顿量的分辨率后，获得整合的虚拟CG网站。计算实例提供的情况下，这些方法理想地返回相同的参数作为相对熵最小化（REM）CG，但传统的REM CG优化方程是不适用的。
2019-06-27 physics.chem-ph
Scalable Quantum Monte Carlo Method for Polariton Chemistry via Mixed Block Sparsity and Tensor Hypercontraction Method
Los Alamos National Laboratory（洛斯阿拉莫斯国家实验室）
本文提出了一种基于混合块稀疏性和张量超收缩方法的量子蒙特卡洛方法，用于高效计算极子化学中的交换能，实现立方时间标度并保持精度。
2026-02-02 physics.chem-ph quant-ph
Committor guided estimates of molecular transition rates
本文基于半群方法学习承诺函数，通过重构目标函数和改进自适应采样策略获得高精度承诺函数，并结合Hill关系准确预测分子系统转变速率。
2024-08-12 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Scalable training of graph convolutional neural networks for fast and accurate predictions of HOMO-LUMO gap in molecules
Oak Ridge National Laboratory（橡树岭国家实验室）
图卷积神经网络（GCNN）是材料科学中的一类流行的深度学习（DL）模型，用于从分子结构的图表示来预测材料性质。为分子设计训练准确和全面的GCNN替代品需要大规模的图形数据集，并且通常是一个耗时的过程。GPU和分布式计算的最新进展为有效降低GCNN训练的计算成本开辟了道路。然而，高效利用高性能计算（HPC）资源进行培训，需要同时优化大规模数据管理和可扩展的随机批量优化技术。在这项工作中，我们专注于在HPC系统上构建GCNN模型，以预测数百万分子的材料特性。我们使用HydraGNN，这是我们用于大规模GCNN训练的内部库，利用PyTorch中的分布式数据并行。我们使用ADIOS，一个高性能的数据管理框架，用于高效存储和读取大型分子图数据。我们在两个开源的大规模图数据集上进行并行训练，为一个重要的量子特性HOMO-LUMO间隙构建GCNN预测器。我们衡量的可扩展性，准确性和收敛性，我们的方法在两个能源部超级计算机：首脑会议超级计算机在橡树岭领导计算设施（OLCF）和Perlmutter系统在国家能源研究科学计算中心（NERSC）。我们展示了HydraGNN的实验结果，显示i）与传统方法相比，数据加载时间减少了4.2倍，ii）在Summit和Perlmutter上训练多达1，024个GPU的线性缩放性能。
2022-07-22 cs.DC cs.LG physics.chem-ph
A new method for producing ultracold molecular ions
提出了一种制备超冷分子离子的新方法。该方法利用适当选择的分子离子和激光冷却的中性原子之间的强烈碰撞产生的共振冷却来实现超冷的内部基态分子离子。与其他产生冷分子离子的实验相比，我们提出的方法有效地冷却了内部和外部分子离子的自由度。分子离子的超冷、绝对基态样本的可用性将对量子化学、天体物理学和基础物理学等领域产生广泛的影响;并可能导致强大的、可扩展的量子计算机的发展。
2008-11-15 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Molecular quantum spin network controlled by a single qubit
可扩展的量子技术将需要前所未有的精度和复杂性的结合，以设计可控量子系统的稳定结构。找到合适的基本构建块是一项具有挑战性的任务，其中量子网络可以以可扩展的方式组成。在这里，我们提出了这样一个基本单元的工作原理，使用分子化学工程，其控制和读出执行使用金刚石中的氮空位（NV）中心。我们调查的基本单位是一个合成的聚脯氨酸与电子自旋本地化连接的分子侧基分开了几个纳米。我们演示了这些$S=1/2$电子自旋系统中的极少数（$\leq 6 $）的读出和相干操作，并访问其直接偶极耦合张量。我们的研究结果表明，这是可行的，使用自旋标记的肽作为一个基于分子量子比特的网络的资源，而在同一时间提供简单的光学读出单量子态通过NV-磁力。这项工作为使用成熟的化学方法构建任意量子网络奠定了基础，其应用范围从单分子的映射距离到量子信息处理。
2017-04-05 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph quant-ph
