Energy emanating from the molecular nanomagnet Fe$_{8}$ revisited
在分子纳米磁体Fe $_{8}$中，可以发生从亚稳态到激发态的隧穿，然后跃迁到基态。这种转变伴随着$115.6$ GHz的能量释放。我们构建了一个实验装置来测量这种能量是以热能还是电磁能的形式释放的。与以前的出版物相反，我们没有发现电磁辐射释放的证据。我们的结果之间的第一和第二激发态到基态的过渡是一致的，只有热能的释放。该能量释放对于第二激发态比对于第一激发态延长更长的时间。
2014-05-18 cond-mat.mes-hall
Giant isotope effect in the incoherent tunneling specific heat of the molecular nanomagnet Fe8
本文介绍了分子纳米磁体Fe_8和同位素富集类似物~（57）Fe_8随时间变化的比热实验。57 Fe核自旋的加入导致比热在1 K以下的巨大增强，这归因于自旋-晶格弛豫速率γ的强烈增加，该弛豫速率γ是由非相干的核自旋介导的磁量子隧穿引起的。由于伽马被发现与预期的隧穿速率相当，后一个过程必须是非弹性的。提出了一个隧穿能级与晶格耦合的模型。在横场作用下，观察到了从核自旋介导隧穿到声子诱导隧穿的跃迁。
2005-10-07 cond-mat.mes-hall
Magnetic Exchange Interactions in the Molecular Nanomagnet Mn$_{12}$
20多年前Mn $_{12}$中磁双稳态的发现标志着分子磁学的诞生，这是一个极其肥沃的跨学科领域，也是创建定制磁性纳米结构的有力路线。然而，在复杂的多中心分子中确定相互作用的困难常常阻碍了对它们的理解。Mn $_{12}$是这种困难的一个突出例子：尽管它是所有分子纳米磁体的先驱和研究最多的，但仍然缺乏对甚至主要的磁交换相互作用的明确测定。在这里，我们利用四维非弹性中子散射来描绘如何个别自旋周围的磁基态波动，从而固定的交换耦合Mn $_{12}$的第一次。我们的研究结果表明，四维非弹性中子散射作为一个无与伦比的工具来表征磁性集群的权力。
2021-01-15 cond-mat.mes-hall
Quantum coherent spin-electric control in a molecular nanomagnet at clock transitions
在纳米尺度上对自旋的电控制在自旋电子学中提供了显著的架构优势，因为电场可以被限制在比磁场更短的长度尺度上。因此，最近在分子自旋材料中的电场（E-场）灵敏度的演示是诱人的，提高了宏观磁电器件的量子类似物的可行性。然而，到目前为止报道的E-场灵敏度相当弱，引发了如何设计具有更强自旋-电耦合的分子的问题。在这里，我们表明，一个路径是确定一个能量尺度的自旋谱，这是与一个显着的电极化的结构自由度。我们研究了一个分子纳米磁体的例子，其中一个小的结构失真建立时钟跃迁（即跃迁的能量是一阶独立的磁场）的自旋谱;事实上，这种失真与电偶极子使我们能够控制时钟跃迁能量到前所未有的程度。我们展示了量子自旋态的相干电控制，并利用它来独立地操纵晶体晶胞中的两个磁性相同但反转相关的分子。我们的发现为分子自旋在量子技术和自旋电子学中的应用铺平了道路。
2021-07-21 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph quant-ph
Data mining, dashboard and statistical analysis: a powerful framework for the chemical design of molecular nanomagnets
三十年来，由于对磁性离子和配位环境的明智选择，分子纳米磁体的研究已经将其磁存储器从液氦温度提高到液氮温度。不过，偶然发现和化学直觉发挥了主要作用。为了建立一个强大的框架，统计驱动的化学设计，我们收集了化学和物理数据的镧系元素为基础的纳米磁体，编目超过1400发表的实验，开发了一个交互式仪表板（SIMDAVIS）可视化的数据集，并应用推理统计分析。我们的分析表明，阿克里尼乌斯能垒的相关性出乎意料的好与磁记忆，因为奥巴赫和拉曼过程可以控制的振动耦合。事实上，只有bis-phthalocyaninato三明治和dichlorenes，与刚性配体，一贯提出磁记忆高达高温。分析磁结构的相关性，我们提供了有前途的战略改进，特别是五角双锥，即使是“软”复合物的制备受到保护，免受分子振动。
2022-07-25 cond-mat.mes-hall
Nonadiabatic Landau Zener tunneling in Fe_8 molecular nanomagnets
Landau Zener方法可以测量分子团簇Fe_8中非常小的隧道劈裂Δ。观测到的振荡Δ作为沿硬各向异性轴施加的磁场的函数解释的拓扑量子干涉的两个隧道路径的相反绕组。研究了朗道-齐纳跃迁速率P的温度依赖性，揭示了激发态自旋能级间的拓扑量子干涉。通过比较标准Fe_8样品和两种同位素替代样品的P值，证明了核自旋的影响。需要一个广义的朗道-齐纳跃迁速率理论。
2000-03-27 cond-mat.mes-hall
Lanthanide molecular nanomagnets as probabilistic bits
该研究提出将镧系分子纳米磁体建模为概率比特，开发了能模拟磁弛豫和概率比特网络的建模工具，并筛选出表现最佳的镧系配合物及提供化学设计指导。
2023-07-07 cond-mat.mes-hall
Quantum interference oscillations of the superparamagnetic blocking in an Fe8 molecular nanomagnet
我们表明，动态磁化率和超顺磁阻塞温度的Fe 8单分子磁铁振荡的磁场Hx沿其硬磁轴上施加的功能。这些振荡与连接两个激发磁态的不同自旋隧道路径之间的量子干涉有关，由Hx调谐。振荡周期由基态S=10和激发态多重态之间的量子混合决定。这些实验使我们能够量化这种混合。我们发现Fe_8的磁基态中激发多重态的重量约为11.6%。
2013-07-15 cond-mat.mes-hall
Spin nutation effects in molecular nanomagnet$-$superconductor tunnel junctions
研究了分子纳米磁体自旋章动对超导隧道结$|$分子纳米磁体$|$中约瑟夫森电流的影响。我们明确地表明，由于分子纳米磁体的自旋章动两个振荡项出现在除了传统的$ac$约瑟夫森电流的$ac$约瑟夫森电流。由于输运的准粒子与偏置电压和分子纳米磁体自旋动力学的相互作用，在结中发生了一些共振。它们的出现表明，在这些相互作用中交换的能量在超导能隙范围内。我们还表明，自旋章动是能够转换的$ac$约瑟夫森电流的$dc$之一，这是有趣的应用。
2013-09-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.supr-con
Phonoemissive Spin Tunneling in Molecular Nanomagnets
提出了一种新的机制，如\Fe 8分子纳米磁体的磁化反转。在这个过程中，自旋从一个易磁化方向附近的最低态隧穿到相反易磁化方向附近的第一激发态，随后随着声子的发射而衰变到第二易磁化方向，或者它首先发射声子，然后隧穿到最终态。这种机制是可以想象的最简单的机制，它允许在存在纵向磁场的情况下磁化弛豫，该纵向磁场如此之大，以至于核自旋环境不能吸收能量守恒所需的能量。它被提出作为理解磁化重轴和Landau-Zener-Stückelberg实验的一种方式。计算了所需的费米黄金法则速率和自旋翻转速率，发现这些速率低了几个数量级。因此，在实验中磁弛豫的理解仍然是一个悬而未决的问题。
2011-10-15 cond-mat.mes-hall
Quantum Dynamics of Molecular Nanomagnets in a Resonant Cavity and the Maser Effect
我们研究了分子纳米磁体的动力学，通过一个完全量子力学模型描述高自旋和高各向异性的磁性分子受到一个随时间变化的磁场沿量子化轴，连续反转自旋态的人口。放置在谐振腔内的分子纳米磁体晶体与量子化的电磁场相互作用。激发态的弛豫通过自旋-光子相互作用发生，允许辐射的受激发射并产生微波激射效应。
2006-09-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
The effects of nuclear spins on the quantum relaxation of the magnetization for the molecular nanomagnet Fe_8
通过比较标准Fe_8样品与两种同位素修饰样品的弛豫速率，首次证实了核自旋对分子团簇Fe_8共振量子隧穿的强烈影响：（i）56_Fe被57_Fe取代，（ii）1_H部分被2_H取代.利用最近发展起来的“挖孔”方法，我们测量了由超精细场驱动的内禀展宽。我们的测量结果与数值超精细计算吻合得很好。对于T > 1.5 K，核自旋对弛豫速率的影响不太重要，这表明在较高温度下自旋-声子耦合主导弛豫速率。
2000-01-17 cond-mat.mes-hall
Comment on "Theoretical design of molecular nanomagnets for magnetic refrigeration" [Appl. Phys. Lett. 103, 202410 (2013)]
Garlatti等人[Appl.Phys.Lett. 103，202410（2013）]报道了理论模拟，旨在表明用于T = 10 K和亚开尔文区域之间的磁制冷的最佳分子纳米磁体是由强铁磁耦合的磁性离子制成的那些。本评论修正了这样的结论的基础上的结果，显然，与既定的信念在这一研究领域。
2014-07-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Comment on 'Pulsed field studies of the magnetization reversal in molecular nanomagnets'
在最近的论文cond-mat/0404041中，J. Vanacken等人报道了在扫描速率高达4000 T/s的脉冲磁场中Mn 12-ac分子纳米磁体晶体的实验研究。观察到磁化曲线中的台阶。用集体偶极弛豫解释了这些数据。我们在这里给出一个替代的解释，是基于缺陷分子（更快的放松物种）引发的热雪崩。这些物种总是存在于Mn 12-ac分子纳米磁体中。我们提出了一个简单的方法来测试这种解释。请注意，我们并不怀疑自旋-自旋相互作用所产生的集体效应的可能性。
2004-05-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Reply to Wernsdorfer's post: "Correspondence on: Quantum interference of tunnel trajectories between states of different spin lenght in a dimeric molecular nanomagnet"
我们在这里提出了我们对Wernsdorfer于2008年3月31日提交给《自然物理学》的信件的回应（日期为4月27日）的确切版本。在与裁判协商后，自然物理学选择不发表这一交流的任何部分。因此，我们想指出的是，我们最初的研究现在已经被《自然物理学》选择的四位独立的裁判所认可。不幸的是，Wernsdorfer随后在这个档案中发布了他的信件的两个进一步的变体（arXiv：0804.1246v1和arXiv：0804.1246v2）。我们注意到，最近发布的内容（在我们提交回复后）与提交给《自然物理学》的版本相矛盾。然而，没有一个修订增加重量Wernsdorfer的原始信件。
2008-06-11 cond-mat.mes-hall
Unravelling the Spin Dynamics of Molecular Nanomagnets with Four-Dimensional Inelastic Neutron Scattering
分子纳米磁体吸引了科学界的注意，因为其磁性行为背后的丰富物理学使其成为量子力学基本概念的理想试验台。复杂的实验和有针对性的研究活动也揭示了它们在若干技术应用方面的潜力。非弹性中子散射是研究这些系统性质的一种强大而广泛使用的技术。新一代谱仪配备了位置敏感探测器阵列，能够在倒易空间的大部分中有效地测量中子截面作为能量和动量转移矢量Q的三个分量的函数。利用这些能力，连同足够大的单晶样品的MNM的可用性，现在有可能获得前所未有的洞察这些分子团簇的相干自旋动力学。这是见证了几个最近的结果，我们在这次审查。通过使用基准系统Cr $_8$，它已被证明，丰富的四维非弹性中子散射技术，使动力学关联函数直接从数据中提取。该技术也被应用于典型的单分子磁体Mn $_{12}$，以明确地描述其自旋哈密顿量以及描绘（Cr $_7$ Ni）$_2$中分子量子比特之间的纠缠。
2021-01-17 cond-mat.mes-hall
Many-body models for molecular nanomagnets
我们提出了一个灵活有效的从头计算方法来建立分子纳米磁体的多体模型，并计算磁交换耦合和零场分裂。它是基于使用本地化Foster-Boys轨道作为单电子基础。我们将此方案应用到三个典型的系统，反铁磁环Cr 8和Cr 7 Ni和单分子磁体Fe 4。在所有的情况下，我们确定的基本磁相互作用，并发现与实验非常吻合。
2012-11-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Design of high-temperature f-block molecular nanomagnets through the control of vibration-induced spin relaxation
仍然阻碍分子纳米磁体实际应用的主要障碍之一是它们的低温工作温度。在追求合理的策略来设计新的分子纳米磁体与增加阻断温度，从头算方法发挥了重要作用，指导合成工作在实验室阶段。然而，当评估振动引起的自旋弛豫，这些方法仍然是远远不够的计算速度，以提供一个有用的预测框架。在这里，我们提出了一个廉价的第一原理方法，致力于评估振动诱导的自旋弛豫的分子f-块单离子磁体，与只需要一个CASSCF计算的重要优势。我们使用的案例研究来说明该方法，并提出了化学修饰的配体环境中的目的是抑制自旋弛豫。
2019-09-13 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Answer to the comment of Chudnovsky: On the square-root time relaxation in molecular nanomagnets
对E.（1）N.V. Prokof'ev，P.C.E. Stamp，Phys.Rev.Lett.80，5794（1998）。(2)W. Wernsdorfer，T.欧姆角桑雷戈里奥河Sessoli，D.梅利角Paulsen，Phys. Rev. Lett. 82，3903（1999）中。
2000-04-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech
Quantum Tunneling of Magnetization in a Large Molecular Nanomagnet -- Approaching the Mesoscale
Mn 30分子团簇是迄今为止发现的最大的单分子磁体。磁化强度与磁场的测量表明，在低温下的矫顽磁场约为0.5 T。磁化强度衰减实验揭示了Arrhenius行为和0.2 K以下与温度无关的弛豫，诊断了磁化强度通过各向异性势垒的量子隧穿。量子挖孔方法用于建立共振量子隧穿。这些结果表明，体积为15 nm^3、尺寸接近中尺度的大分子纳米磁体仍然可以表现出微观尺度的量子物理学。
2003-06-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Landau Zener method to study quantum phase interference of Fe8 molecular nanomagnets
我们提出了详细的实验方法的基础上的朗道齐纳模型，允许测量非常小的隧道分裂$Δ$在分子团簇Fe 8。测量是用微型SQUID阵列进行的。观测到的振荡的三角洲作为沿硬各向异性轴施加的磁场的函数解释的拓扑量子干涉的两个隧道路径的相反绕组。M = -S和（S-n）之间的跃迁，其中n为偶数或奇数，揭示了奇偶性（对称性）效应，这类似于半整数自旋预测的隧穿抑制。这一观测结果是磁系统中量子自旋相位（Berry相位）拓扑部分的第一个直接证据。分子间偶极相互作用对测量的隧道分裂$Δ$的影响。
1999-12-07 cond-mat.mes-hall
Spin-enhanced magnetocaloric effect in molecular nanomagnets
一个异常大的磁热效应的温度低于10 K的区域被发现的Fe 14分子纳米磁体。这在很大程度上是由于其极大的自旋S基态结合了由低位激发S态的存在而产生的过量熵。我们还发现，由于Fe 14团簇核心的高度对称性，导致团簇磁各向异性较小，使得在T_N=1.87 K以下能够出现长程反铁磁有序。
2005-07-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Magnetic Avalanches in Molecular Nanomagnets
由于沿易磁化c轴施加的特定磁场共振值下的量子隧穿，原型分子磁体Mn 12-acetate的磁化强度在低温下表现出一系列尖锐的台阶。这种晶体的磁矩的突然反转也可以作为雪崩发生，其中自旋反转沿着以亚声速穿过样品的“爆燃”前沿进行。在这篇文章中，我们回顾了已经获得的点火温度和分子纳米磁体中的磁雪崩的传播速度的实验结果。拟合的数据与理论的磁爆燃产量总体定性协议。然而，数字上的差异表明，我们对这些雪崩的理解是不完整的。
2010-01-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
On the size of linear superpositions in molecular nanomagnets
分子纳米磁体是零维自旋系统，在低温下表现出量子力学行为。利用量子信息理论的措施，我们在这里量化的线性叠加的大小，可以在地面多重高，低自旋纳米磁体。在前一类体系中，我们主要关注Mn 12和Fe 8。进一步增加这种尺寸的一般标准也概述，并说明在自旋环的情况下。低自旋系统中线性叠加的实际特征（微观或宏观）本质上是不明确的。这里，这个问题是解决具体参考的Cr 7 Ni和V15分子，其特征在于S=1/2基态。在这两种情况下，我们得到的测量值都大于单个s=1/2自旋的测量值，但与组成自旋的数量和值不成比例。
2013-09-04 cond-mat.mes-hall quant-ph
Spin dynamics in molecular ring nanomagnets: Significant effect of acoustic phonons and magnetic anisotropies
通过对磁环团簇的微观自旋哈密顿量进行全对角化，计算了磁环团簇的核自旋-晶格弛豫速率1/T_1。无论最近邻交换相互作用J是铁磁的还是反铁磁的，只要离散能级的寿命展宽与T^3^成比例，环形纳米磁体中的1/T_1 ^对温度T的关系可以在k_B_T= |J|附近达到峰值。铁磁和反铁磁Cu^II^环的实验结果与磁各向异性以及声学声子的重要贡献再现。
2006-08-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Breaking the ring: $^{53}$Cr-NMR on the Cr$_{8}$Cd molecular nanomagnet
有限反铁磁（AF）自旋链的精确实验表征对于控制和操纵其磁性和量子态在自旋电子学或量子计算中的潜在应用至关重要。特别是，有限AF链预计将显示不同的磁行为，这取决于它们的长度和拓扑结构。分子AF环能够将AF链的量子磁行为与其拓扑和几何性质的非常显著的可调谐性结合起来。在这项工作中，我们测量的$^{53}$铬核磁共振谱的Cr $_{8}$镉环上的本地自旋密度的研究。Cr $_{8}$ Cd实际上可以被认为是具有偶数个自旋的有限AF开链的模型系统。NMR共振频率与理论上的局域自旋密度符合得很好，假设核心极化场AC = -12.7 T/ $μ_B$。此外，这些NMR结果证实了理论预测的非共线自旋排列沿Cr $_{8}$ Cd环，这是典型的偶数开放AF自旋链。
2021-01-18 cond-mat.mes-hall
Molecular nanomagnets as quantum simulators
量子模拟器是可用于模拟其他量子系统的可控系统。在这里，我们专注于插入反铁磁二聚体的分子量子比特链的动力学。我们从理论上证明了它的动力学可以通过均匀的磁脉冲来控制，并用来模拟其他量子系统的演化，包括费米子系统。我们提出了两个验证原理的实验，基于横向场的伊辛模型和自旋1系统中磁化的量子隧穿的模拟。
2011-11-22 cond-mat.mes-hall quant-ph
Towards the chemical tuning of entanglement in molecular nanomagnets
反铁磁自旋环代表了高度相关的低维系统的原型实现。在这里，我们从理论上说明了如何通过控制化学取代引入磁缺陷，导致每个环内自旋对纠缠的强烈空间调制。局部自由度（个人自旋）和集体的（总环自旋）之间的纠缠共存于交换耦合环二聚体，可以推断出从一般的对称性参数。我们验证了这些功能在有限温度下的持久性，并讨论他们在实验上可观察到的。
2012-08-20 cond-mat.mes-hall quant-ph
Chemical tuning of quantum spin-electric coupling in molecular nanomagnets
本文通过化学工程在含 Mn(II) 的三角双锥分子中系统调控自旋-电耦合，揭示 C3 对称性下电偶极矩与磁各向异性的关联，为电控分子自旋量子比特设计提供指导。
2024-09-03 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Description of molecular nanomagnets by the multi-orbital Hubbard model with correlated hopping
本文用多轨道哈伯德模型对分子磁体进行了微观描述，该模型包含了相关跳跃项，即轨道间电子跳跃幅度与轨道占有率的关系.在大库仑在位相互作用的极限下，我们用微扰理论导出了自旋哈密顿量。我们用两种不同的方法确定了两个离子之间的磁耦合常数：a）从微扰计算中得到的表达式和b）从多轨道哈伯德模型对角化得到的能谱的最低能级之间的距离分析。我们使用的程序可以应用于各种纳米磁体，但我们执行的分子环$Cr_8$的最终计算。我们发现，相关跳跃可以减少离子之间的反铁磁交换，这是必要的正确描述的$Cr_8$。
2021-07-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Comment on: Quantum interference of tunnel trajectories between states of different spin length in a dimeric molecular nanomagnet
Ramsey等人[Nature Phys.4，277-281（2008）]报道了与二聚分子纳米磁体中不同总自旋长度的状态之间的隧穿轨迹相关的量子干涉的观察。他们认为，干扰是分子Mn 12轮的独特特性的结果，其表现为具有弱铁磁交换耦合的分子二聚体。我们在这里表明，拉姆齐等人发表的数据是不一致的，不幸的是，大多数是错误的。我们进一步表明，Landau-Zener（LZ）公式，隧道概率与隧道分裂，只能适用于一个明确定义的实验区域，这是由拉姆齐和同事访问的区域之外。只能得到隧道分裂的下限估计，表明所观察到的过渡不能用二聚体模型解释。我们还提出了质疑二聚体模型的论文的其他缺点，以及磁场的对齐是观察量子干涉的关键。
2008-07-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Two-spin and multi-spin quantum entanglement in V12 polyoxovanadate molecular nanomagnet
本文报道了V12团簇分子磁体中量子纠缠的计算研究。用各向异性量子海森堡模型模拟了自旋四聚体$S=1/2$在外加磁场中的低温性质。双自旋纠缠是用纠缠度来量化的，而保真度则是四自旋纠缠的度量。的解析和数值结果推导和讨论，强调实空间和自旋空间相互作用各向异性的重要性和量子能级交叉的纠缠描述在V12中的作用。
2021-10-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Many-spin effects in inelastic neutron scattering and electron paramagnetic resonance of molecular nanomagnets
许多分子磁性团簇，如单分子磁体，其特征在于具有表现出零场分裂的具有确定的总自旋S的自旋基态。在这项工作中，基态多重态内的跃迁的光谱强度进行了分析。特别是，与高的说谎的自旋多重态，这是由各向异性相互作用产生的，在标准的单自旋描述中被忽略的混合的影响，系统地研究了非弹性中子散射（INS）和电子顺磁共振（EPR）的两种实验技术，重点放在前一种技术。光谱跃迁强度的计算分析，通过构建相应的有效自旋算子微扰高达二阶，因此使用不可约张量算子技术。三个主要的自旋混合的效果进行了观察。首先，INS强度对动量传递Q的显著依赖性，具有典型的振荡行为，在一阶出现，表明交换耦合团簇中波函数的多自旋性质。第二，与一阶计算的结果相比，自旋多重态内的跃迁强度受到自旋混合的不同影响。这允许一个，第三，区分高阶贡献的集群磁各向异性，分别来自单离子配体场项和自旋混合。通过反铁磁异质结二聚体、Mn-[3 × 3]网格分子和单分子磁体Mn 12的三个例子说明了分析结果。
2005-08-09 cond-mat.mes-hall
Enhancing Coherence with a Clock Transition and Dynamical Decoupling in the Cr$_7$Mn Molecular Nanomagnet
Amherst College（阿默斯特学院）；University of Massachusetts Amherst（马萨诸塞大学阿默斯特分校）；Dartmouth College（达特茅斯学院）；Brown University（布朗大学）；Hamilton College（汉密尔顿学院）；Center for Integrated Nanotechnologies, Sandia National Laboratories（桑迪亚国家实验室集成纳米技术中心）；The University of Manchester（曼彻斯特大学）；University of Hawai‘i at Mānoa（夏威夷大学马诺阿分校）
通过钟跃过渡和动态去耦技术，研究Cr$_7$Mn分子纳米磁体的相干时间增强，揭示了分子内部的退相干机制。
2025-07-18 cond-mat.mes-hall quant-ph
Dynamics of molecular nanomagnets in time-dependent external magnetic fields: Beyond the Landau-Zener-Stückelberg model
在扫描速率为kT/s的外加时变磁场中，得到了磁性分子晶体的磁化强度随时间的演化。我们给出了含时薛定谔方程的“精确数值”解，并表明滞后曲线中的台阶可以描述为绝热态之间的一系列两能级跃迁。这个问题的多层次性质导致跃迁概率与朗道-齐纳-施蒂克尔伯格模型的预测有很大的偏差。这些计算允许引入一种有效的近似方法，准确地再现了确切的结果。当包括相位弛豫通过一个适当的主方程，我们观察到相干动力学和退相干之间的相互作用。这减小了在过渡处的磁化阶跃的大小，但不会定性地修改在没有弛豫的情况下获得的物理图像。
2006-06-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Chiral Geometric Qubit in a Frustrated Molecular Spin Triangle
本文提出理论框架研究分子量子系统中的自旋手性，通过最小三自旋模型产生手性基态，并验证了手性量子比特可抑制始终开启相互作用，为分子量子技术中的量子比特纠缠提供新策略。
2026-10-30 cond-mat.mes-hall quant-ph
Antiferromagnetic molecular nanomagnets with odd-numbered coupled spins
近年来，环状分子纳米磁体的研究引起了研究者的广泛关注。这些磁铁的大小是有限的，包含非常大的自旋。它们是有趣的，因为它们具有Néel矢量的宏观量子隧穿。对于具有有限个偶数耦合自旋的反铁磁分子纳米磁体，隧穿涉及由磁能垒分隔的两个经典局域Néel基态。问题是：在具有奇数个磁性离子的纳米磁体中是否可以观察到这种现象？答案并不直接明显，因为具有奇数耦合自旋的循环链是失败的，因为人们无法获得完美的Néel顺序。这些受抑自旋确实可以在实验中观察到，所以它们很有趣。在这封信中，我们从理论上研究了在沿磁体平面施加磁场的情况下，具有任意自旋$s$的奇自旋系统中的宏观量子隧穿。与偶自旋耦合系统相比，奇自旋循环系统的基态由于自旋阻挫而包含一个拓扑孤子。因此，经典基态是$2N$ -折叠简并的，因为孤子可以被放置在沿着环的任何地方，总$S_z=\pm s$。小的量子涨落使孤子离域，形成能带。我们用简并微扰理论在$2s$阶得到了这个能带。我们证明了孤子基态对于半奇数自旋是手征的，对于整数自旋是非手征的。从能带结构中我们推断，随着自旋值的增加，极化中子非弹性散射强度随哈密顿量参数的强弱而增大或减小。
2015-05-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Phase transition between quantum and classical regimes for the escape rate of dimeric molecular nanomagnets in a staggered magnetic field
本文研究了在交错磁场和易磁化$z$轴各向异性中，铁磁或反铁磁耦合的单分子磁体交换耦合二聚体的逃逸率的相变.该体系的哈密顿量已被用于研究分子二聚体纳米磁体[Mn $_4$ ] $_2$。我们将单分子磁自旋问题映射到量子力学粒子的方法推广到二聚分子纳米磁体。该问题被映射到一个单粒子量子力学哈密顿的相对坐标和坐标相关的约化质量。它示出的外部交错的磁场的存在下创建一个相边界分离的第一从第二阶过渡。用R. Tiron，$\textit{et al}$，\prl { \bf 91}，227203（2003），和S. Hill，$\textit{et al}$ science { \bf 302}，1015（2003）为了拟合[Mn $_{4}$ ] $_2$二聚体的实验数据，我们发现相边界处的临界温度为$T^{(c)}_0 =0.29K$。因此，当温度高于$T^{(c)}_0$时，应发生热激活转变。
2014-07-02 cond-mat.mes-hall math-ph math.MP
Molecular spin-probe sensing of H-mediated changes in Co nanomagnets
本研究利用STM结合二茂镍分子探针，发现载氢Co/Cu(111)纳米岛中氢超结构导致磁化方向旋转90°，并通过从头计算揭示其源于氢与Co的杂化及界面渗透，为纳米尺度磁性的化学调控提供了微观见解。
2024-09-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Spin dynamics of molecular nanomagnets fully unraveled by four-dimensional inelastic neutron scattering
分子纳米磁体是有限尺寸自旋系统的第一个例子，并且已经成为解决量子动力学中一系列难以捉摸但重要的现象的试验台。事实上，对于足够短的时间尺度，自旋波函数根据适当的簇自旋哈密顿量相干地演化，其结构可以在合成水平上定制以满足特定的要求。不幸的是，到目前为止，还不可能直接确定尾旋动力学。如果分子足够简单，自旋运动可以通过拟合到各种类型的实验测量的近似模型哈密顿量来间接评估。在这里，我们表明，最近开发的仪器产生的四维非弹性中子散射函数S（Q，E）在巨大的倒易空间的一部分，并使自旋动力学被确定，而不需要任何模型的哈密顿量。我们利用Cr8反铁磁环作为基准来展示这种新方法的潜力。我们第一次提取一个无模型的图片的量子动力学的分子纳米磁体。例如，这使我们能够研究量子涨落如何沿着环传播，并直接测试自旋动力学的内尔矢量隧穿描述的有效性程度。
2012-08-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus
Escape-Rate Crossover between Quantum and Classical Regimes in Molecular Magnets: A Diagonalization Approach
本文用数值方法研究了具有任意方向场的单轴自旋系统逃逸率的量子-经典交叉。利用简单的量子过渡态理论，我们得到了在横场和纵场存在下分离一阶和二阶交叉的边界和逃逸率。结果适用于分子纳米磁体，${\rm Mn_{12}}$。
2000-05-31 cond-mat.mes-hall
Inelastic electron tunneling through adatoms and molecular nanomagnets
Institute of Physics (FZU), Czech Academy of Sciences（捷克科学院物理研究所）
本文通过簇Hubbard模型研究了非弹性电子隧道光谱中磁性纳米系统中电子与磁性中心的相互作用，揭示了不同磁性机制下的选择规则及其对光谱特征的影响。
2025-08-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Coherent spin relaxation in molecular magnets
在纳米磁体的相干自旋弛豫的数值模拟，形成高自旋的磁性分子，完成。这种相干自旋动力学可以在存在耦合到磁体的谐振电路的情况下实现。大量相互作用自旋系统的计算机模拟是研究这类系统微观性质的有效工具。相干自旋弛豫是一个超快过程，弛豫时间可以比横向自旋退相时间短一个数量级。分析了不同系统参数对弛豫过程的影响。的自旋弛豫的样品的几何形状的作用进行了研究。
2008-04-28 cond-mat.mes-hall
Transition-metal dimers and physical limits on magnetic anisotropy
纳米科学的最新进展引起了人们对经典信息存储所需的最小比特大小的兴趣，即具有抑制的量子隧穿和超过环境温度的能量势垒的双稳态。在磁信息存储的情况下，许多注意力集中在分子磁体[1]上，其比特由~ 100个原子组成，磁单轴各向异性能垒~ 50 K，并且在低温下弛豫非常缓慢。在这篇文章中，我们提请注意一些过渡金属二聚体的显着的磁性，只有两个原子的能量障碍接近~ 500 K。这些超小纳米磁体的自旋动力学受到Berry相的强烈影响，Berry相是由电子最高占据分子轨道（HOMO）能量处的准简并引起的。在巨自旋近似下，这种Berry相使得有效反转势垒更厚。[1]Gatteschi，D.，塞索利河& Villain，J. Molecular Nanomagnets.（牛津，纽约，2006年）。
2007-10-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Probing molecular spin clusters by local measurements
我们在量子水平上描述分子纳米磁体的特性，并分析了局部测量在估计其自旋哈密顿量中的物理参数时的性能。为了这个目的，我们计算量子估计理论中的关键量，如经典和量子费舍尔信息，在一个异金属反铁磁环的原型情况下。我们表明，本地测量，只进行了一部分的分子，允许一个精确的估计相关的参数，磁缺陷和避免水平交叉。
2016-04-22 cond-mat.mes-hall quant-ph
Dipolar ordering in Fe8?
我们表明，与流行的单分子图像相反，分子纳米磁体的低温物理必须由多体偶极相互作用引起的长程磁有序决定。这里进行的计算，使用埃瓦尔德的总和，建议铁磁基态的居里温度约为130 mK。这种状态的能量非常接近反铁磁状态和冻结自旋链的能量。后者由于其高熵而可以在有限温度下实现。
2001-01-18 cond-mat.mes-hall
Optimal coupling of HoW$_{10}$ molecular magnets to superconducting circuits near spin clock transitions
本文研究了HoW$_{10}$分子磁体与超导共面波导的耦合，发现在自旋时钟跃迁处自旋-光子耦合最强且能有效屏蔽磁噪声，为同时实现强耦合和长相干时间提供了新策略。
2023-04-20 cond-mat.mes-hall quant-ph
Polaritonic Molecular Clock: All-Optical Ultrafast Imaging of Wavepacket Dynamics without Probe Pulses
探测超快分子动力学的传统方法依赖于使用具有明确定义的时间延迟的同步激光脉冲。通常，泵浦脉冲激发分子中的波包。随后的探测脉冲可以使分子解离或电离，对分子碎片的测量提供了关于每个时间延迟的波包位置的信息。在这项工作中，我们建议利用超快的核位置相关的发射，由于大的光-物质耦合在等离子体纳米腔图像波包动力学仅使用一个单一的泵浦脉冲。我们表明，时间分辨的发射从腔提供的信息时，波包通过一个给定的区域在核组态空间。这种方法可以成像两个腔修改的动力学极化激元（混合轻物质）的潜力在强轻物质耦合制度，以及裸分子动力学在中间耦合制度的大Purcell增强，并提供了一个新的路线超快分子光谱与等离子体纳米腔。
2020-01-13 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph quant-ph
Molecular spin qudits to test generalized Bell inequalities
本研究利用Yb(trensal)分子纳米磁体构建qubit-qudit系统，通过优化脉冲序列和含退相干的数值模拟验证其可违反广义贝尔不等式，证明纠缠鲁棒性，并提出分子自旋三聚体的qudit-qudit纠缠研究方案。
2025-07-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus
