Enhancing mechanical entanglement in molecular optomechanics
本文提出在双腔分子光力学系统中引入光学参量放大器以增强振动-振动纠缠，发现其虽抑制光-振动纠缠但显著提升振动-振动纠缠，且该纠缠在接近1000 K温度下仍保持鲁棒，为室温量子信息处理提供了理论基础。
2025-08-27 quant-ph
Refining resource estimation for the quantum computation of vibrational molecular spectra through Trotter error analysis
针对传统计算机模拟振动分子光谱成本高、量子领域研究少的问题，本研究基于量子相位估计聚焦容错器件，精确估计通用化合物及乙炔类聚炔振动结构计算的量子资源，通过嵌套对易子深入分析Trotter误差，为振动结构模拟的量子优势分析提供指导。
2025-02-06 quant-ph
Molecular vibration in cold collision theory
在宽的冷碰撞能范围内（从1 $μ$ K到10 K），研究了基态氧分子与氦原子的冷碰撞.两种模型的比较表明，在低能时，刚性转子近似是非常精确的，能够描述系统的所有动力学特征。这两个模型之间的比较也被扩展到相互作用势He - O $_2$被人为地变强的情况。在这种情况下，振动可以扰动速率常数，但微调刚性转子电位可以减轻两个模型之间的差异。
2002-02-13 quant-ph
Thermalization Rate of Light in Weakly Coupled Molecular Systems
Aalto University School of Science（阿尔托大学理学院）
研究弱耦合分子系统中光的热化速率，通过微扰理论推导低频分子振动对热化速率的贡献，并提供估算方法。
2025-11-30 quant-ph
Quantum control of ro-vibrational dynamics and application to light-induced molecular chirality
本文提出通过量子转动-振动联合调控，利用微波/红外脉冲或静态场加红外脉冲序列在随机取向的非手性分子系综中产生手性振动波包，并将手性振动动力学光谱学拓展至紫外以外波段。
2023-10-17 quant-ph
Comment on "Quantum theory of collective strong coupling of molecular vibrations with a microcavity mode"
我们已经发现了缺失的条款和不正确的迹象，在世俗的主方程德尔皮诺等报道。例如，新物理杂志，17（2015），053040用于振动极化激元弛豫。包含这些术语和符号是必不可少的，以产生正确的（消失）纯退相率之间的极化激元状态，以及极化激元和暗态之间的相干转移路径。我们提供了主方程的校正表达式以及与作者报告的结果的比较。即使文章的主要结论没有显着改变，修正是重要的，以提供一个适当的描述所有可能的极化激元弛豫机制内调用的近似，特别是当应用该理论模型的非线性光谱的振动极化激元。
2017-09-08 quant-ph
Radiative pumping vs vibrational relaxation of molecular polaritons: a bosonic mapping approach
本文提出分子振动态玻色化形式体系，用于处理有限$N$分子极化激元，并严格区分辐射泵浦与极化激元辅助拉曼散射导致的振动弛豫贡献。
2025-03-16 quant-ph
Vibration-assisted exciton transfer in molecular aggregates strongly coupled to confined light fields
我们研究了激子通过一维分子聚集体与腔模强相互作用的输运。与以前的几个理论研究处理的单体作为简单的两个级别的系统，激子振动耦合明确包括在系统的开放量子动力学的描述。在截断振动空间的Holstein-Tavis-Cummings模型框架下，我们研究了激子通过分子二聚体和长链的稳态转移。对于分子二聚体，我们发现，振动辅助激子转移发生在强激子腔耦合制度，真空拉比分裂匹配的频率的一个单一的振动量子。而对于较长的分子链，发现振动辅助转移发生在超强激子-腔耦合极限。此外，有限弛豫的振动模式诱导的连续声子浴被发现，以进一步促进激子输运的振动增强制度。
2019-02-22 cond-mat.mes-hall quant-ph
Quantum Algorithm for Simulating Molecular Vibrational Excitations
分子中振动模式的激发影响化学反应的结果，例如通过为分子提供足够的能量来克服活化势垒。在这项工作中，我们介绍了一个量子算法模拟分子振动激发在振动跃迁。我们讨论了如何使用分子数据对专用量子计算机进行编程，以优化振动过程，从而在过渡期间激发所需的模式。我们研究了在光化学和机械化学振动跃迁过程中，这种激发对吡咯和丁烷中选择性键解离的影响。实验观察和经典模拟的结果进行了讨论。我们还介绍了量子启发的经典算法模拟分子振动激发在特殊情况下，只有有限数量的模式是感兴趣的。
2021-11-30 physics.chem-ph quant-ph
Polariton response in the presence of Brownian dissipation from molecular vibrations
考虑到有限腔线宽和分子振动引起的主要耗散通道，研究了稳态驱动的腔场与分子激子强耦合系统的弹性响应.我们表明，经常使用的耦合振子模型无法描述这种响应，特别是由于非洛伦兹耗散的分子，他们的振动。这种故障的签名是温度依赖的最小点的极化激元峰分裂，不均匀的极化激元峰高度在最小分裂，和不对称的形状的极化激元峰，甚至在实验访问的“零失谐”点。使用一个相当通用的但代表性的分子振动模型，我们预测在各种条件下的极化激元响应，这取决于温度，分子斯托克斯位移和振动频率，和拉比分裂的大小。我们的结果可以用来作为一个健全的检查实验试图“证明”的结果源于强耦合，如真空增强化学反应速率。
2020-12-18 cond-mat.mes-hall quant-ph
Influence of strong molecular vibrations on decoherence of molecular polaritons
针对分子极化子退相干问题，本文基于变分极化子主方程，发现分子强振动引发的多声子过程会抑制光与物质耦合，并在强耦合极限下主导跃迁与退相位速率，进而改变速率、谱线宽度及极化子能量。
2024-07-23 cond-mat.mes-hall quant-ph
Quadrupole transitions in the bound rotational-vibrational spectrum of the deuterium molecular ion
在对三体分子系统H $_2^+$（{ \it J. Phys. B：At.摩尔光学物理学} { \bf 45} 065101），它的同位素异构体，氘分子离子D $_2^+$进行了研究。采用拉格朗日网格法在边界坐标系下求解三体薛定谔方程。计算了总轨道动量从0到56的四个振动态$v=0-3$和束缚态或准束缚态的能量和波函数。使用1986年基本常数$m_d=3670.483014\,m_e$。所获得的能量具有从最低振动态的约13位数到第三振动激发态的至少9位数的精度。计算了这些态在整个转动带内的单位时间四极跃迁几率。广泛的结果与六个有效数字。
2013-02-22 physics.atom-ph quant-ph
Vibrational assisted conduction in a molecular wire
我们提出了一个详细的研究的导电性能的分子线之间的电子站点的跳跃过程耦合到一个振动模式的分子。后者在有限的温度下夹在两个电子引线之间。我们表明，机电耦合可以导致一个强大的增强引线到引线的传导。此外，在分子振动模式的适当驱动下，该器件可以充当从增强导电急剧过渡到短路配置的晶体管。
2017-05-23 cond-mat.mes-hall physics.bio-ph quant-ph
Quantum nature of molecular vibrational quenching: Water - molecular hydrogen collisions
通过分子碰撞将分子内能转化为动能和从动能转化的速率允许计算气体的碰撞线形状和输运性质。转振淬灭率的知识是必要的连接光谱观测到温暖的天体物理气体，包括外大气的物理性质。对于一个系统的最重要的在这方面，振动弯曲模式淬灭的H2 O由H2，我们在这里表明，交换振动旋转和动能仍然是一个量子过程，尽管涉及大量的量子能级和大的振动能量转移。激发的量子转子的弹丸是迄今为止最有效的水的振转淬火路径。要做到这一点，我们使用一个完全量子第一原理计算，潜力和动力学，收敛它在所有阶段，在一个完整的耦合通道形式主义。我们在这里提出的速率的第一bendingmode的ortho-H2O的ortho-H2，高达500 K，在一个完全收敛的耦合通道形式主义。
2021-07-18 astro-ph.GA astro-ph.SR physics.chem-ph
Multiple Rabi Splittings under Ultra-Strong Vibrational Coupling
从分子液体提供的高振动偶极强度，我们证明了分子振动可以超强耦合到多个IR腔模式，拉比分裂达到振动频率的$24\%$。作为超强耦合制度的证明，我们的实验数据明确地揭示了来自相互作用能中的反共振项和分子振动本身的偶极自能对极化激子动力学的贡献。特别是，我们测量了一个真正的振动极化激元带隙CA的开放。$60$ meV。我们还证明了多模分裂效应定义了一个完整的振动梯形的重极化激元状态完美解决。这些研究结果揭示了广泛的可能性，在振动的超强耦合制度，影响这种耦合系统的光学和分子性质，特别是在模式选择性化学的背景下。
2016-09-06 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Sharp negative differential resistance from vibrational mode softening in molecular junctions
我们揭示了高偏压下单分子电子器件中振动模软化的关键作用。我们的理论分析进行了一个极小模型的分子结，由于二次电子振动耦合产生的模式软化，并通过开发一个平均场的方法。研究发现，二次电子-振动耦合系数的负符号在高压下可以实现峰谷比大的尖锐负微分电阻效应。计算的电流-电压特性，获得的硝基取代的寡（苯乙炔）结的从头算参数的基础上，同意非常好的测量。我们的研究结果表明，振动模式软化是一个至关重要的影响，在高电压下，潜在的NDR，一个实质性的二极管效应，和载流分子结的击穿。
2020-05-22 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph quant-ph
Measures of electronic-vibrational entanglement and quantum coherence in a molecular system
通过将电子-核纠缠的线性熵与测量电子能量上的振动相干性和局域量子不确定性的Wigner-Yanase偏斜信息联系起来，我们表征了分子系统中的纠缠和量子相干性.对有限维Nel × Nv的二分Hilbert空间H=Hel × Hvib中描述的分子系统，导出了纠缠的线性熵和量子相干性的量子数，并建立了它们之间的关系.对于电子振动纠缠的特殊情况，我们发现纠缠的线性熵比冯诺伊曼熵具有更复杂的信息内容。通过保持分子中的振动相干态所携带的信息，线性熵捕获电子势中的振动运动作为纠缠动力学。我们分析了一个孤立的分子中的纠缠振荡，并通过使用啁啾激光脉冲在几个电子势中产生相干振动波包来控制分子中的纠缠动力学。
2018-11-19 physics.atm-clus quant-ph
Quadrupole transitions in the bound rotational-vibrational spectrum of the hydrogen molecular ion
本文采用拉格朗日网格法，在周向坐标系下求解了H $_2^+$氢分子离子的具有库仑势的三体薛定谔方程。拉格朗日网格法是一种近似变分计算方法，具有变分精度和网格计算的简单性。计算了总轨道动量从0到40的四个最低振动束缚态或准束缚态的能量和波函数。所获得的能量具有从最低振动态的约13位数到第三振动激发态的至少9位数变化的精度。利用相应的波函数，一个简单的计算，使用相关的高斯求积提供准确的四极跃迁概率每时间单位之间的状态在整个转动带。广泛的结果与六个有效数字。
2013-06-11 physics.atom-ph quant-ph
A sparse-sampling approach for the fast computation of matrices: application to molecular vibrations
本文基于稀疏采样和压缩感知的思想，提出了一种从数值模拟中计算矩阵的新方法。该方法是有用的问题，其中确定一个矩阵的条目构成的计算瓶颈。我们将这种新方法应用于计算化学中的一个重要问题：根据电子结构计算确定分子振动，我们的结果表明，在某些情况下可以改进该过程的整体缩放。此外，我们的方法提供了一个通用框架，用于引导廉价的低精度计算，以减少所需的昂贵的高精度计算的数量，从而在实际计算中显着的3倍速度。
2014-10-17 physics.chem-ph quant-ph
Vibrational effects in charge transport through a molecular double quantum dot
分子电子学领域的最新进展揭示了电子自由度和特定振动模式之间耦合的根本重要性。考虑到分子二聚体和碳纳米管双量子点的例子，我们在这里从理论上研究了通过一个双位系统，是强耦合到一个单一的振动模式的运输。使用量子主方程的方法，我们证明，根据两个点的相对位置，电子-声子相互作用可以导致负微分电导和抑制通过系统的电流。我们还讨论了实验相关性的研究系统的结果和可能的实现。
2017-02-17 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph quant-ph
Accurate Machine Learning Interatomic Potentials for Polyacene Molecular Crystals: Application to Single Molecule Host-Guest Systems
Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter（马克斯·普朗克固体研究和光谱学研究所）；Center for Free-Electron Laser Science（自由电子激光科学中心）；Initiative for Computational Catalysis (ICC)（计算催化倡议）；The Flatiron Institute（平顿研究所）
利用基于图神经网络的MACE架构和主动学习策略，开发了适用于萘、蒽、并四苯和并五苯等多并苯分子晶体的通用机器学习原子间势，准确捕捉振动动力学，并用于研究主客体系统中的振动耦合。
2026-06-05 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph quant-ph
Quantum-logic spectroscopy of forbidden vibrational transitions in single nitrogen molecular ions
Department of Chemistry, University of Basel（巴塞尔大学化学系）
该研究利用量子逻辑光谱学技术，实现了单个氮分子离子中被禁止的旋转-振动跃迁的相干操控，为高精度分子光谱和量子计算提供了新方法。
2026-03-11 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Rovibrational optical cooling of a molecular beam
利用宽带光源冷却分子的旋转和振动，对于捕获的分子离子或超冷分子是可能的。由于功率谱密度低，冷却时间从未低于几毫秒。在这里，我们报告的旋转和振动冷却的超声波束的一氟化钡分子在不到440 $μ$ s。通过增强半导体光源在潜在分子跃迁处的光谱功率密度来优化振动冷却，从而使我们能够将$v''=1-3$的所有群体转移到振动基态（$v''=0$）。旋转冷却，这需要一个有效的振动泵，然后实现。根据玻尔兹曼拟合，旋转温度几乎降低了10倍。以这种方式，最低旋转水平的人口增加了一个以上的数量级。
2017-09-20 physics.atom-ph quant-ph
Trial wave functions, molecular states, and ro-vibrational spectra in the lowest Landau level: A universal description for bosons and fermions
通过引入一类适当的非线性不变试探波函数，我们证明了在有限系统中最低朗道能级（LLL）的强关联反映了与通过粒子局域化形成的分子的旋转和振动相关的内禀点群对称性的出现.这种分子描述是通用的，对玻色子和费米子都有效，对LLL光谱的yraast和激发态都有效，对低角动量和高角动量都有效。这种物理图像与贾斯特罗型试探函数所对应的“量子流体”图像有着根本的不同。
2008-12-16 cond-mat.mes-hall nucl-th quant-ph
Semiclassical truncated-Wigner-approximation theory of molecular-vibration-polariton dynamics in optical cavities
本文基于截断维格纳近似（TWA）开发了适用于大型分子系统的分子振动极化动力学半经典理论，该理论可捕获光子量子特性，并在超强耦合下验证了多分子系统中极化对核动力学的集体与共振效应。
2024-01-22 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph quant-ph
Bell correlations between light and vibration at ambient conditions
时间分辨拉曼光谱技术提供了各种方法来研究液体或气体中的分子振动和晶体中的光学声子的动力学。虽然这些技术可以获得振动模式的相干时间，但它们无法揭示在拉曼相互作用期间光与振动之间自发产生的脆弱的量子相关性。在这里，我们提出了一个方案，利用自发拉曼散射的普遍性质，以证明光和集体分子振动之间的贝尔相关性。我们测量这些混合光子-声子贝尔相关的衰变与亚皮秒的时间分辨率，发现它们在环境条件下生存超过几百次振荡。我们的方法提供了一种通用的方法来产生光和分子振动之间的纠缠。此外，我们的结果铺平了道路，在更复杂的固态和分子系统在其自然状态下的量子关联的研究。
2021-04-03 cond-mat.mes-hall physics.atom-ph quant-ph
Vibrational quenching of cold molecular ions immersed in their parent gas
离子-原子混合体系为研究低温下的态分辨量子化学提供了一个很好的平台，因为低温下量子效应可能很普遍。本文从理论上研究了初始弱束缚分子离子与背景气体原子碰撞产生的振动弛豫过程。我们表明，这种非弹性的过程是由普遍的长程部分的相互作用势，它允许使用简化的模型适用于多个原子物种的潜力。利用扭曲波玻恩近似可以估计碰撞后的产物分布。我们发现非弹性碰撞主要导致分子离子结合能的微小变化。
2020-03-25 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph quant-ph
Broadband infrared and Raman probes of excited-state vibrational molecular dynamics; Simulation protocols based on loop diagram
电子激发态的振动运动可以通过时间和频率分辨的红外吸收或通过非共振受激拉曼技术来观察。多点关联函数表达式推导出这两个信号。三个表示的信号，建议不同的模拟协议的开发。这些都是基于向前和向后传播的波函数，总和超过状态扩展使用有效的振动哈密顿量和半经典治疗浴。我们表明，有效的时间（$Δt$）和光谱（$Δω$）的分辨率的技术不仅是由实验旋钮控制，但也取决于被探测的系统动力学。傅立叶不确定度$ΔωΔt>1$从未被违反。
2013-05-23 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Non-classicality of the molecular vibrations assisting exciton energy transfer at room temperature
推进生物学中光引发反应中的量子效应的辩论需要明确识别这些过程可以表现和利用的非经典特征。在这里，我们表明，在原型二聚体存在于各种光合天线，有效的振动辅助能量转移在亚皮秒的时间尺度和在室温下可以体现和受益于集体色素运动的非经典波动。初始热化振动的非经典性是通过相干激子振动相互作用引起的，并且由耦合到电子动力学的有效集体模式的相空间准概率分布中的负性明确地指示。这些量子效应可以在激发的非相干输入时产生。因此，我们的研究结果表明，调查的非经典性质的振动运动，协助激发和电荷传输，光感受和化学传感过程可能是一块试金石，揭示了非平凡的量子现象在生物学中的作用。
2014-01-09 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Observation of vibrational overtones by single molecule resonant photodissociation
分子离子可以通过共振冷却保持在激光冷却的原子离子链中。该系统是执行高精度分子光谱学与天体化学和基础物理应用的理想选择。在这里，我们表明，这个相同的系统可以与宽带激光耦合，以发现新的分子跃迁。我们利用Ca $^{+}$和CaH $^{+}$的三离子链，通过Ca $^{+}$荧光检测共振增强多光子解离来观察振动跃迁。基于理论计算，我们将观察到的峰归属于从基态振动态$ν=0$到$ν=9$和$ν=10$的跃迁。我们的方法允许我们跟踪单个分子事件，并且可以通过使用正常模式频率偏移来检测解离来扩展到与任何分子一起工作。这种测量光谱学作为分子离子控制所需的精确光谱学的桥梁。
2015-08-19 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Dissipation enhanced vibrational sensing in an olfactory molecular switch
基于振动激活分子开关的嗅觉机制，我们研究了与振动模式耦合并嵌入周围环境中的供体-受体对内的电子输运。我们推导出一个极化子主方程，我们研究的电子和振动的自由度超越以前采用的半经典（马库斯-乔特纳）速率分析的动态。我们展示：（i）在没有振动模式的显式耗散的情况下，半经典方法通常无法捕获由我们的主方程预测的动力学，这是由于它的单向假设，从供体到受体的（指数）电子转移及其对环境光谱细节的忽略;（ii）通过另外允许强耗散作用于气味剂振动模式，我们可以恢复指数电子转移，尽管通常以不同于Marcus-Jortner表达式给出的速率;（iii）分子开关区分气味剂的存在和不存在的能力，及其对气味剂振动频率的敏感性，的显着增强，在这种强耗散制度，相比，没有模式耗散的情况下;和（iv），从以前的马库斯-乔特纳分析缺席的环境的细节也可以显着改变分子开关的灵敏度，特别是允许其频率分辨率得到改善。因此，我们的研究结果表明，建设性的作用耗散可以发挥在分子开关器件，以及半经典速率方程在分析这种行为在很宽的参数范围内的不足，在促进敏感和选择性的操作。
2015-02-11 cond-mat.mes-hall physics.bio-ph physics.chem-ph
A terahertz vibrational molecular clock with systematic uncertainty at the $10^{-14}$ level
本研究将光晶格时钟架构扩展至双原子分子系综，实验实现了基于纯分子振动的精确晶格钟，总系统不确定度达$4.6\ imes10^{-14}$，并精确测量了振动分裂绝对频率，为分子光谱学和太赫兹频率标准树立了里程碑。
2023-04-03 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
A new vibrational level of the H$_2^+$ molecular ion
H $_2^+$分子离子的新态，结合能为1.09 $\times10^{-9}$ a. u.低于第一离解极限的预测，使用高度精确的数值非相对论量子计算。它是第一个L=0的激发态，相对于两个质子的交换反对称。它表现为$a=750\pm 5$玻尔半径的巨大p-H散射长度。
2003-10-25 astro-ph physics.atm-clus physics.atom-ph
