Jaynes-Cummings dynamics in mesoscopic ensembles of Rydberg-blockaded atoms
我们表明，Jaynes-Cummings动力学可以观察到介观原子系综与经典电磁场的里德堡封锁制度，在介观系综的平均里德堡激发数的时间动态显示崩溃和复苏典型的这个模型。由于Rydberg阻塞系综集体态之间Rabi振荡的频率取决于相互作用原子的数量，对于随机加载的光学偶极阱，我们预测Rabi振荡的崩溃和复兴。我们研究了有限的相互作用强度和有限的激光线宽对复苏可见度的影响。我们已经表明，拉比振荡的崩溃和复苏的观察可以被用来作为一个里德伯封锁的签名，而不需要测量的确切数目的里德伯原子。
2014-10-31 physics.atom-ph quant-ph
Sustained photon pulse revivals from inhomogeneously broadened spin ensembles
应用量子物理学的一个非常有前途的最近趋势是将不同量子系统的有利特征结合到所谓的“混合量子技术”中。这个新领域的关键要素之一必须是能够在较长时间内存储量子的量子存储器。可以满足此类应用需求的系统是耦合到腔体的梳状自旋系综。然而，由于非均匀系综展宽引起的退相干，这些量子存储器的存储时间仍然相当有限。在这里，我们演示了如何克服这个问题，燃烧位置良好的孔到光谱自旋密度，从而在多模制度的壮观的表现。具体而言，我们展示了如何初始激发的合奏导致发射超过一百个良好分离的光子脉冲的衰减率显着低于最近提出的“腔保护效应”的基本限制。
2017-01-07 cond-mat.mes-hall physics.atom-ph quant-ph
Fidelity decay of the two-level bosonic embedded ensembles of Random Matrices
研究了分布在两个单粒子态上的玻色子的随机矩阵的$k$体嵌入系综的保真度衰减。保真度定义在一个参考哈密顿量，这是一个纯对角矩阵组成的一个固定的单体项，并包括对角线的扰动$k$体嵌入系综矩阵，和扰动哈密顿量，其中包括剩余的非对角线元素的$k$体相互作用。这种选择模仿了许多计算中使用的典型平均场基。我们分别研究病例$k=2$和$3$。我们计算整体平均保真度衰减以及保真度的典型成员相对于一个初始随机状态。平均保真度显示在海森堡时间$t=t_H=1$处的恢复，以及保真度衰减中的冻结，在此期间观察到周期$t_H$的周期性恢复。我们得到了相关的标度性质的玻色子的数量和扰动的强度。对于某些成员的合奏，我们发现，在冻结的保真度期间的复苏期发生在分数倍的$t_H$。这些分数周期性的复苏有关的特定$k$体项的扰动的主导地位。
2010-11-02 nlin.CD quant-ph
Generation of entanglement between quantum dot molecule with the presence of phonon effects in a voltage-controlled junction
研究了偏压结中振动声子模对量子点分子纠缠态的影响。该分子量子点系统是由悬浮的碳纳米管内部耦合的量子点实现的。考虑到电子-声子相互作用，我们认为动态纠缠是偏置电压和温度的函数。为了在量子点之间产生稳健的纠缠并使其稳定地达到最大可实现量，我们引入了一种非对称耦合协议，并采用了易于调节的偏置电压驱动场。在振荡偏置电压下，时变纠缠可以周期性地达到最大回复。在热纠缠动力学中，观察到了热纠缠退化和热纠缠恢复的现象，这些现象受到声子退相干强度的强烈影响。声子耦合越强，纠缠的恢复值越大。
2021-06-10 cond-mat.mes-hall quant-ph
Echo Spectroscopy of Atomic Dynamics in a Gaussian Trap via Phase Imprints
我们报告的崩溃和复苏的拉姆齐条纹可见性时，一个空间相关的相位是烙印在相干的被困系综的二能级原子。该相位通过高斯激光束的光移来压印，该高斯激光束耦合了回波光谱序列中原子的内部和外部自由度的动力学。观察到的复苏直接链接到陷阱中的原子的振荡运动。理解这种效应对于囚禁原子的量子态工程具有重要意义。
2008-07-01 quant-ph
Selecting molecules in the vibrational and rotational ground state by deflection
从驻波激光器散射的双原子分子束根据分子的振转量子态分裂。我们的数值计算表明，单态分辨率可以通过适当的调谐，单色光。所提出的方案允许选择非振动和非旋转的分子从热束，实施激光麦克斯韦恶魔准备一个旋转振动冷分子系综。
2000-12-15 quant-ph
Cavity-Catalyzed Hydrogen Transfer Dynamics in an Entangled Molecular Ensemble under Vibrational Strong Coupling
本文用Pauli-Fierz哈密顿量的系综变体数值模拟振动强耦合下TAA分子系综的氢转移，发现腔通过虚光子转移催化反应并产生集体异构化速率增强，其机制与纠缠动力学及系综尺度相关。
2023-04-11 physics.chem-ph quant-ph
Measurement-Induced Collective Vibrational Quantum Coherence under Spontaneous Raman Scattering in a Liquid
针对液体中自发斯托克斯散射后分子系综的量子态描述问题，本文通过时间分辨斯托克斯–反斯托克斯双光子符合测量证明其为集体振动量子相干叠加而非个体激发混合态。
2022-10-01 physics.optics quant-ph
Control of molecular rotation with a chiral train of ultrashort pulses
由旋转恢复时间（通常为数十皮秒）分开的超短激光脉冲序列已被用于创建对齐分子的集合。在这项工作中，我们介绍了一个手征脉冲训练-一个序列的线性偏振脉冲的偏振方向旋转从脉冲到脉冲的可控角度。这种训练的手征性，通过其偏振旋转的周期和方向表示，被用作一个新的控制参数，用于实现激光诱导旋转激发的选择性和方向性。该方法采用手性列车与大量的脉冲分离的时间尺度上比旋转复苏（几百飞秒），使传统的脉冲整形器的使用。
2011-08-18 quant-ph
Photoassociation adiabatic passage of ultracold Rb atoms to form ultracold Rb_2 molecules
本文从理论上探讨了两个冷^{85}Rb原子在原子阱中通过绝热通过形成超冷Rb_2分子的光缔合作用。我们认为在陷阱中的散射过程的非相干热性质，并表明，原子系综的相干操纵，如绝热通道，是可行的，如果在相干时间窗口内进行的温度，这是相对较长的冷原子。我们发现，在温度为100微开尔文、密度为10^{11} atoms/cm^3的条件下，一系列约2*10^7个中等强度的脉冲（每个脉冲持续约750 ns）可以使大部分原子系综发生光缔合。使用多个脉冲序列使得有可能填充基态振动态。利用从选定的激发态的自发衰变，可以将分子聚集在基态电子势中振动态的窄分布中。或者，通过从脉冲组之间的光束路径中移除所产生的分子，可以产生处于其基振转态的低密度分子系综。
2006-10-17 quant-ph
Atom recoil in collectively interacting dipoles using quantized vibrational states
该研究利用量子化振动态分析稠密原子系综光与物质相互作用中的原子反冲，明确各类相互作用项的贡献及囚禁频率依赖，对比冲量模型结果，发现高次辐射抑制系统反冲增强、效应不可忽略。
2021-11-29 quant-ph
Disorder in the spectral function of a qubit ensemble
探讨了在开放量子系统的系综振动浴中无序的影响，无论是从整体耦合强度的变化，还是从环境谱函数形状的不确定性。这样的混乱导致一个额外的源的子系统合奏，由于重组能量的变化。另外，振动无序引起基态和激发态之间的相干性的振荡频率的偏移。该偏移取决于温度，并且在高温极限$δω\propto T$内。后一个发现可能与在高度无序的环境中表现出长寿命相干性的生物系统特别相关，在这种环境中观察到了依赖于温度的量子拍频。
2015-05-20 cond-mat.other quant-ph
Unraveling a cavity induced molecular polarization mechanism from collective vibrational strong coupling
该研究通过腔Born-Oppenheimer近似将Pauli-Fierz模型归约为腔Hartree方程，揭示集体振动强耦合可在热力学极限下诱导分子局部电子极化与零净极化的极化玻璃模式。
2024-03-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph quant-ph
Quantum control of ro-vibrational dynamics and application to light-induced molecular chirality
本文提出通过量子转动-振动联合调控，利用微波/红外脉冲或静态场加红外脉冲序列在随机取向的非手性分子系综中产生手性振动波包，并将手性振动动力学光谱学拓展至紫外以外波段。
2023-10-17 quant-ph
Disorder-induced non-Gaussian states in large ensembles of cavity-coupled molecules
CESQ/ISIS (UMR 7006), CNRS and Université de Strasbourg（CNRS与斯特拉斯堡大学）
研究发现，在极子化学的集体强耦合模型中， disorder 导致单分子振动模式在短时间尺度上产生非高斯态，且该效应在更大分子数下仍保持稳定，表明核子波包无法用热态描述。
2026-04-20 physics.chem-ph quant-ph
Ab-Initio Vibro-Polaritonic Spectra in Strongly Coupled Cavity-Molecule Systems
本研究针对腔-分子强耦合体系的振动极化子光谱计算问题，提出基于腔玻恩-奥本海默哈特里-福克近似的从头算半经典方法，经全量子模拟验证可复现光谱关键特征，为相关体系优化与动力学模拟提供支撑。
2023-10-03 quant-ph
Tensor Network simulation of polaron-polaritons in organic microcavities
在分子激子和受限光学模式之间的强耦合的制度中，分子内的自由度受到深刻的影响，导致与裸电子激发态相比，极化激元的振动敷料减少。然而，现有的模型只描述了一个单一的振动模式，在每个分子，而实际的分子拥有大量的振动自由度，并在典型的实验中，另外与主机介质中的声子模式的连续浴相互作用。在这项工作中，我们研究了一个小的分子系综与任意数量的振动自由度下的强耦合到微腔模式。我们证明，减少振动敷料仍然存在，在这种情况下，并表明，在最低的激发态的电子和光子观测的声子环境的影响，可以预测从只有两个集体参数的振动模式。此外，我们探索的振动特性，可以解决专门由我们的扩展模型，并可以通过实验测试。我们的研究结果表明，振动耦合更有效地抑制了环境的特点是低频（亚欧姆）模式。
2018-07-02 cond-mat.mes-hall quant-ph
Observation of Resonant Tunneling from Molecular Shape into Vibronic Feshbach Resonances Followed by Mode-Specific Fragmentation
本研究通过实验和EA-EOMCCSD理论计算，揭示了线性OCS分子在DEA过程中由分子形状共振向振电Feshbach共振的非绝热隧穿机制，阐明了模式特异性碎裂的动力学途径。
2025-05-01 physics.atm-clus physics.chem-ph quant-ph
Mapping the Evolution of Optically-Generated Rotational Wavepackets in a Room Temperature Ensemble of D$_2$
用非共振超快（12飞秒）强（2 $\times$ 10 $^{14}$ Wcm $^{-2}$）800 nm激光脉冲激发D $_2$中转动态的相干叠加，导致脉冲动态对准.这个旋转波包的无场演化已被映射到高时间分辨率的时间延迟脉冲，启动快速双电离，这是高度敏感的分子轴相对于偏振方向，$θ$的取向角。观测到了中性D $_2$波包的详细分数回复，并从理论上模拟了它随$θ$和演化时间的变化。
2007-06-27 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Disentangling collective coupling in vibrational polaritons with double quantum coherence spectroscopy
针对振动极化激元中分子系综相互作用机制不明的问题，研究者结合腔玻恩-奥本海默哈特里-福克近似与全量子动力学模拟，用双量子相干技术解析其集体耦合，可探测态非简谐性并拓展至单分子外的情形。
2024-10-01 physics.chem-ph quant-ph
Cavity-controlled chemistry in molecular ensembles
腔QED与多原子分子的强耦合和超强耦合机制的演示为在纳米尺度上控制化学动力学开辟了新的途径。我们表明，强共振耦合的腔场与电子跃迁可以有效地解耦集体电子和原子核自由度在无序的分子系综，即使是具有强电子振动相互作用的高频量子振动模式的分子。这种类型的极化子去耦可以用来控制化学反应。我们表明，在一个空腔中的电子转移反应的速率可以是数量级大于在自由空间中，为广泛的一类有机分子物种。
2015-12-16 physics.chem-ph quant-ph
Ab initio simulation of laser-induced electronic and vibrational coherence
最近通过超快光谱学实现的原子分辨率要求相应的理论进展。实时含时密度泛函理论（RT-TDDFT）结合Escherichfest动力学提供了一种在精度和计算成本之间的最佳折衷，以研究亚皮秒范围内激光激发材料的电子和振动动力学。然而，这种方法无法解释热效应或零点能量，这在所涉及的物理学中至关重要。本文采用基于RT-TDDFT+ Escherichfest的量子半经典方法模拟了凝聚态中激光诱导的电子相干和振动相干。以碳共轭分子为例，我们证明了从原子核量子分布出发的初始组态的系综平均可以弥补单轨道RT-TDDFT+ Escherichfest的许多缺点，阻尼电子相干性，并在激发态之间引入超快非绝热耦合.由于采样配置的数量随着化合物的尺寸和刚度而减少，对于平均场方法闪耀的大型系统，计算成本仍然适中。在模拟中明确包含一个随时间变化的脉冲，使这种方法作为一个独立的对应实验结果的相干非线性光谱的第一性原理研究的主要进展。
2022-06-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph quant-ph
Molecular polaritonics in dense mesoscopic disordered ensembles
本文研究了分子极化激元学中真空拉比分裂（VRS）与频率无序、振动、近场效应和密度的关系。在介观极限，静态频率无序已经可以引入一个损失机制，从极化激元状态到暗态水库，我们定量描述，提供了一个分析缩放的VRS与无序的水平。无序还可以将分子系综分裂成供体型和受体型分子，并且电子振动耦合、偶极-偶极相互作用和振动弛豫的组合诱导集体分子状态内的激发的非相干FRET（Förster共振能量转移）迁移。这相当于一个耗散无序，并具有饱和的效果，甚至减少了介观，高密度极限的VRS。总的来说，这种分析可以量化暗态在腔量子电动力学与介观，无序合奏发挥的关键作用。
2021-08-20 cond-mat.mes-hall quant-ph
Pulsed Rydberg four-wave mixing with motion-induced dephasing in a thermal vapor
本文报道了在热铷原子蒸气中的时间分辨脉冲四波混频（FWM）信号。我们观察到四波混频信号的移相时间高达7纳秒，强烈依赖于激发带宽的里德伯态。里德堡态的激发是由ns时间尺度上的脉冲双光子跃迁驱动的。结合第三个cw去激发激光器，根据相位匹配效应和多普勒类平均的组合产生强定向和集体发射。与使用非谐振FWM的先前报告[1]相反，在谐振FWM方案中，我们在入射脉冲结束后不久观察到信号的额外恢复。我们推断这是热原子相干辐射之间运动诱导的相长干涉的复兴。共振四波混频方案揭示了更丰富的时间结构的信号，相比类似的，但非共振激励计划。一个简单的解释在于多普勒类的选择性。我们的数值模拟基于一个四能级模型，包括一个完整的多普勒系综可以定性地描述数据。
2015-12-15 physics.atom-ph quant-ph
Molecular polaritons for controlling chemistry with quantum optics
这是一个分子极化激元领域的教程式介绍。我们描述了嵌入在紫外可见或红外腔中的分子系综常见的强光-物质耦合的基本物理原理和后果。使用微观量子电动力学制剂，我们讨论了分子系综的集体合作偶极响应和分子通常经历的局部动力学过程，包括化学反应之间的竞争。我们强调了线性透射光谱中局部效应和集体效应之间竞争的一些可观察到的后果，包括在分子密度和不可区分性的特定条件下量子力学理论和经典转移矩阵方法之间的形式等效性。我们还概述了最近的实验和理论发展的强和超强耦合与电子和振动跃迁，特别关注腔改性化学和红外光谱下的振动强耦合。最后，我们提出了几个进一步研究的机会，可能会导致新的应用在化学和电磁传感，能量转换，光电子学，量子控制和量子技术。
2019-11-12 physics.chem-ph quant-ph
Cooperative subwavelength molecular quantum emitter arrays
偶极耦合的亚波长量子发射器阵列合作响应外部光场，因为它们可以托管集体离域激发（激子的一种形式）与超或亚辐射特性。深亚波长分离通常发生在分子系综中，其中除了光子-电子相互作用之外，电子-振动子耦合和振动弛豫过程也起着重要作用。我们提供了分析和数值结果的修改超和亚辐射的分子环的偶极子，包括激发的振动自由度。虽然振动通常被认为是有害的相干动力学，我们表明，分子二聚体或环可以作为平台，用于制备长寿命的暗叠加态的振动弛豫援助。在闭环配置中，我们扩展了以前的预测产生的相干光从理想的量子发射器的分子发射器，量化的作用，振动耦合到输出强度和相干性。
2022-03-09 cond-mat.mes-hall quant-ph
Coherent Rabi dynamics of a superradiant spin ensemble in a microwave cavity
我们实现了在高度富集的$^{28}$ Si晶体和3D介质谐振器中的磷施主自旋系综之间的强耦合机制。自旋极化超过玻尔兹曼平衡使用自旋选择性光学激发的非声子束缚激子跃迁，导致在$N$ = $3.6\cdot10^{13}$未配对自旋的合奏。我们在品质因数为75，000（$γ\ll κ\approx$ 60 kHz，其中$γ$和$κ$分别是自旋退相率和腔损耗率）的腔中观察到2 $g\sqrt{N}$ = 580 kHz（其中每个自旋与强度$g$耦合）的自旋系综-腔极化激元共振的简正模分裂。自旋系综具有长的退相时间（T $_2^*$ = 9 $μ$ s），提供了宽的窗口用于观察耦合自旋系综-腔系统的动力学。自由感应衰减显示了多达12次的坍缩和复苏，揭示了自旋系综的超辐射态和腔之间以$g\sqrt{N}$的速率进行的相干激发交换。根据Tavis-Cummings模型，由于最小的非均匀加宽和均匀的自旋-腔耦合，发现系综演化为单个大的赝自旋。我们证明了独立控制的总自旋和初始Z-投影的赝自旋分别使用光激发和微波操纵。我们改变微波激发功率旋转的布洛赫球上的赝自旋，并观察到一个长的延迟在发病的超辐射发射的赝自旋接近完全反转。这种延迟是伴随着一个突然的$π$相移的赝自旋微波发射。用Tavis-Cummings模型解释了这种延迟随初始角度的变化和突然的相移。
2017-02-01 cond-mat.mes-hall quant-ph
Unveiling the Dance of Molecules: Ro-Vibrational Dynamics of Molecules under Intense Illumination at Complex Plasmonic Interfaces
本研究开发了自洽模型与数值方法求解耦合 Schrodinger-Maxwell 方程，模拟共振腔中双原子分子的振转动力学，揭示了腔诱导的持续分子取向和退相干驱动的弛豫稳定机制，并证明强耦合可改变手性超表面圆二色性光谱。
2025-01-28 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Coherent coupling of molecular resonators with a micro-cavity mode
强耦合分子-腔系统中电子态的光学杂化揭示了其独特的性质，如激光、室温极化激元凝聚和分子异构化中激发电子景观的改变。在这里，我们表明，分子的电子基态的振动模式也可以相干耦合与微腔模式在室温下，给出低振动热占据因子与分子振动，和集体耦合的一个大的合奏分子沉浸在腔模式体积内。这使得相对于单个振荡器耦合强度的集体拉比交换率的增强成为可能。诱导选定的分子键的振动频率的大位移的可能性应该对化学有直接的影响。
2015-02-03 cond-mat.mes-hall physics.optics quant-ph
A terahertz vibrational molecular clock with systematic uncertainty at the $10^{-14}$ level
本研究将光晶格时钟架构扩展至双原子分子系综，实验实现了基于纯分子振动的精确晶格钟，总系统不确定度达$4.6\ imes10^{-14}$，并精确测量了振动分裂绝对频率，为分子光谱学和太赫兹频率标准树立了里程碑。
2023-04-03 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Cavity-Born-Oppenheimer Hartree-Fock Ansatz: Light-matter Properties of Strongly Coupled Molecular Ensembles
本文提出腔玻恩-奥本海默哈特里-福克拟设，用于非微扰自洽描述强耦合分子系综，并通过氟化氢系综验证了腔介导分子间偶极-偶极相互作用对单分子能量的影响。
2023-07-05 physics.chem-ph quant-ph
Search for oscillating fundamental constants using a paired detector and vibrational spectroscopy
本文提出配对探测器与振动光谱方法，通过互谱分析抑制噪声，搜索超轻暗物质引起的基本常数振荡，并在多个频率范围获得当前最强的耦合常数界限。
2025-02-26 hep-ph quant-ph
Controlling the sense of molecular rotation: classical vs quantum analysis
最近，理论预测和实验验证了一对延迟和交叉偏振的短激光脉冲可以产生具有明确旋转方向（顺时针或逆时针）的分子系综。在这里，我们提供了一个比较研究的经典和量子方面的基本机制的线性分子和对称的顶部，如苯分子，用于第一次实验演示的效果。非常好的定量协议之间的经典描述的过程和严格的量子力学分析在相关的实验条件下。这两种方法预测相同的脉冲之间的延迟和它们之间的角度的最佳值，并提供相同幅度的诱导定向角动量的分子系综。正如预期的那样，当脉冲之间的延迟与量子转动复兴的周期相当时，量子和经典分析基本上偏离。然而，这两种方法对激发态分子系综的时间平均特性的描述同样良好。这是说明通过计算的各向异性的时间平均的角度分布的双脉冲激发的分子，这反映了持久的限制的分子轴的旋转平面所定义的两个偏振矢量的脉冲。
2010-12-07 physics.chem-ph quant-ph
Steering Non-Equilibrium Molecular Dynamics in Optical Cavities
本研究提出开放量子系统下协同振动强耦合的理论模型，发现光学腔模耦合引入的有色噪声与负反馈可调控反应分子热化速率，为调控化学键稳定性、改变化学反应性提供新路径。
2024-12-10 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Millisecond spin coherence of electrons in semiconducting perovskites revealed by spin mode locking
Technische Universität Dortmund（多特蒙德工业大学）；ETH Zürich（苏黎世联邦理工学院）；Empa - Swiss Federal Laboratories for Materials Science and Technology（瑞士联邦材料科技研究所）
通过自旋模式锁定技术，研究人员在钙钛矿晶体中实现了长达毫秒的电子自旋相干时间与弛豫时间，展示了其在量子设备中的潜力。
2026-01-28 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
