Complementary First and Second Derivative Methods for Ansatz Optimization in Variational Monte Carlo
我们提出了一些最近推出的低记忆波函数优化方法之间的比较变分Monte Carlo中，我们发现，第一和第二导数方法具有很强的互补相对优势。虽然我们发现线性方法的低记忆变体在将具有不同类型的非线性参数的波函数带到能量最小值附近时更有效，但加速下降方法则能够以更小的偏差和更低的统计不确定性定位精确的最小值。通过构建一个简单的混合方法，结合这些方法，我们表明，所有这些优点可以同时优化大行列式展开，分子轨道形状，传统的Jastrow相关因子，和更多的非线性多电子Jastrow因子时，一次。
2019-04-22 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Variation After Response in Quantum Monte Carlo
我们提出了一种新的方法来模拟电子激发态，克服了一个关键的失败的线性响应理论，允许潜在的基态的激发弛豫。该方法是变分的，具有类似于基态变分蒙特卡罗的成本，并承认开放和周期性的边界条件。我们目前的初步数值结果表明，当配对的Jastrow反对称双子功率anomaly，响应后的变化形式主义提供的准确性与运动方程耦合集群等同的价和电荷转移单激发，同时超越甚至这个非常高的水平的方法的准确性激发具有显着的双激发字符。
2016-05-30 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Static and dynamical correlation in diradical molecules by Quantum Monte Carlo using the Jastrow Antisymmetrized Geminal Power ansatz
双自由基分子是许多有机和无机化学反应中必不可少的物质。它们的电子结构的计算研究往往是具有挑战性的，因为一个可靠的描述的相关性，特别是静态的，需要多参考技术。Jastrow关联反对称双子幂（JAGP）是一种基于价键表象的紧凑而有效的波函数模型，可用于量子蒙特卡罗（QMC）方法。AGP部分可以用分子轨道重写，得到一个零年资的多行列式展开式。在目前的工作中，我们证明了能力的JAGP anterior正确地描述两个双自由基原型的电子结构：正交扭曲的乙烯，C2H4，和亚甲基，CH 2，分别代表一个均对称和杂对称系统。另一方面，我们表明，Jastrow相关的单决定子（JSD）的波函数的简单的anadministration是无法提供一个准确的描述，在这些双自由基分子的电子结构，无论是在变分水平，更显着的是，在固定节点的投影计划，静态相关性的描述不佳，产生不准确的节点表面。JAGP的适用性，正确地描述双自由基的计算成本与JSD计算，结合良好的可扩展性的QMC算法与系统的大小，打开了新的视角，在从头算研究的大双自由基系统，如过渡态在环加成反应和生物生色团的热异构化。
2014-06-17 cond-mat.str-el physics.chem-ph quant-ph
Bethe Ansatz Solutions and Excitation Gap of the Attractive Bose-Hubbard Model
研究了无规介质中定向高分子一维吸引玻色-哈伯德哈密顿量的基态和第一激发态之间的能隙。激发能隙Δ通过两粒子和三粒子扇区中的哈密顿量的精确对角化以及两粒子扇区中的精确Bethe Anglands解获得。发现动态指数z为2。然而，在尺寸L的中间范围内，其中UL~O（1），U是吸引相互作用，有效动力学指数显示出异常峰值，对于两粒子和三粒子扇区分别达到2.4和2.7的高值。反常行为与第一激发态能量的符号变化有关。在两粒子部分，我们使用Bethe Answer解来获得作为标度变量UL/π的函数的有效动力学指数。连续统版本，即有吸引力的δ函数玻色气体汉密尔顿量，可以通过具有适当量子数的Bethe Ansatz积分，但量子数的分布通常未知。量子数提出的第一激发态，并确认为任意数量的粒子的数值。
2001-08-20 cond-mat.stat-mech cond-mat.str-el
A hybrid approach to excited-state-specific variational Monte Carlo and doubly excited states
我们扩展我们的混合线性方法/加速下降变分蒙特卡罗优化方法的激发态，并研究其在双重激发的功效。除了显示出优越的统计效率相比，线性方法，我们的测试碳二聚体和环戊二烯表现出良好的能量协议与基准方法和实验，分别。我们还证明了通过应用程序到4-氨基苯甲腈的选择性配置相互作用方法，以处理系统中的双激发太大的充分治疗的能力。最后，我们研究了特定状态的方差优化对崩溃到其他状态的方差最小值的稳定性，并发现对称性，抗干扰性和样本量都有作用，以实现稳定性。
2020-12-07 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Variational low-energy subspaces for chemically accurate excited states
École Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL)（洛桑联邦理工学院）；Università degli Studi di Milano（米兰大学）；Sorbonne Université（索邦大学）
提出将变分激发态优化重新表述为电子哈密顿量低能子空间的迭代类基态问题，开发了EXIDOS方法，无需显式正交约束或对称性，在多个分子体系中实现化学精度。
2026-06-03 cond-mat.str-el physics.chem-ph quant-ph
Accurate variational electronic structure calculations with the density matrix renormalization group
在过去的15年里，密度矩阵重整化群（DMRG）在从头算量子化学中的作用日益重要。基本的矩阵乘积态（MPS）分析是全组态相互作用张量的低秩分解。MPS的虚维度控制着可以到达的多体希尔伯特空间的角的大小。虽然MPS近似只能对非临界一维系统给出有效的描述，但它仍然可以作为其他有限尺寸系统的变分近似。因此需要相当大的虚拟尺寸。有效空间轨道的选择和排序以及哈密顿量对称群的利用是降低计算量的两个重要方面。通过兼顾这两个方面，DMRG成为量子化学中精确对角化的有效替代品。DMRG和Hartree-Fock理论具有类似的结构。前者在DMRG格点处可以解释为自洽的平均场论，后者在粒子处可以解释为自洽的平均场论。有可能在这个类比的基础上引入DMRG后方法。基于一个近似的MPS，这些方法提供了改进的ansätze的基态，以及激发。斯莱特行列式（一个具有开放边界条件的MPS）的单粒子（单点）激发的指数化导致了哈特里-福克理论（DMRG）的无冗余定理，这是斯莱特行列式（MPS波函数）的整个流形的显式非冗余参数化。这引发了DMRG的配置交互扩展。Hubbard-Stratonovich变换是Slater行列式辅助场量子蒙特卡罗的基础。一个类似的变换自旋晶格哈密顿允许制定一个有前途的变体MPS。
2014-05-06 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
Efficient neural-network based variational Monte Carlo scheme for direct optimization of excited energy states in frustrated quantum systems
我们研究的适用性的价键基相关器的产品状态anananimals，相当于限制玻尔兹曼机量子人工神经网络animals，和变分蒙特卡罗方法直接优化激发能态研究强关联和挫折的量子系统的性能。通过随机最小化能量本征态的变分函数来找到能量本征态，该变分函数允许在不知道较低能量状态的情况下直接优化特定能量状态。这种方法结合了大量的张量网络或人工神经网络的anomorphic波函数，然后允许进一步深入了解量子相位和相变在各种强相关的模型，考虑这些系统的性质超出了基态的属性。该方法一般适用于任何维数，且无符号不稳定性。我们考虑的一个例子是正方形晶格J1-J2反铁磁海森堡模型。由于该模型与高温超导材料中反铁磁有序的消失密切相关，并且在J2/J1 = 0.5附近的高阻挫区系统的性质仍没有一致的看法，因此该模型是阻挫量子磁学中研究最多的模型之一。对于J_1-J_2模型，我们在价键基上用双格点算符表示变分近似，计算了在J_2/J_1 = 0.5附近的高阻挫区的最低能量本征态，其中系统具有顺磁相。我们发现，我们的结果是在良好的协议与以前得到的结果，证实了该方法的适用性，研究挫折自旋系统。
2020-02-21 cond-mat.dis-nn cond-mat.str-el
Autoregressive neural Slater-Jastrow ansatz for variational Monte Carlo simulation
该研究提出一种结合自回归神经网络与Slater行列式的变分蒙特卡洛拟设，实现无关联采样，算法具有三次方缩放，并在二维$t-V$模型上验证。
2023-03-14 cond-mat.str-el
Symmetries and many-body excited states with neural-network quantum states
近年来，人工神经网络已被引入作为一种通用的模型来复杂地表示多体波函数.结合变分蒙特卡罗方法，该方法已被应用于求解哈密顿基态及其能量.在这里，我们提供了这种方法的扩展，研究激发态的性质，在几个多体量子计算的中心任务。首先，我们给出了一个处方，允许目标本征态的（非局部）对称的哈密顿量。其次，我们给出了一个算法，允许计算低的激发态没有对称性。我们证明了我们的方法与限制玻尔兹曼机状态和前馈神经网络作为变分波函数。结果显示一维自旋1/2海森堡模型，和一维玻色-哈伯德模型。当比较可用的精确结果，我们得到了很好的协议的激发态能量的大范围内。有趣的是，我们还发现，对于高能状态，深度网络通常优于浅层架构。
2018-07-09 cond-mat.dis-nn cond-mat.str-el quant-ph
Optimization dynamics of Transformer backflow neural quantum states for the two-dimensional Hubbard model
Renmin University of China（中国人民大学）；Hefei National Laboratory（合肥国家实验室）
研究二维哈伯德模型中Transformer回流神经量子态的优化动力学，基于多阶段训练工作流程，通过改变更新范数阈值等超参数，研究其对收敛的影响，确定了实际优化趋势，突出了假设表达能力等方面的平衡。
2026-07-17 cond-mat.dis-nn cond-mat.str-el physics.comp-ph
Excited state calculations in solids by auxiliary-field quantum Monte Carlo
提出了一种固体激发态的从头计算多体方法。利用量子场的量子蒙特卡罗方法，我们引入了正交化约束，以防止随机斯莱特行列式的崩溃的时空传播。试验波函数从密度泛函计算用于约束。对标准半导体的详细能带结构的计算与GW和实验结果符合得很好。对于具有挑战性的ZnO纤锌矿结构，我们得到的基本带隙为3.26（16）eV，与实验一致。
2012-11-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
A consistent description of the iron dimer spectrum with a correlated single-determinant wave function
我们研究了铁二聚体的量子化学计算的基础上，一个简单的变分波函数，定义了一个单一的双子展开的分子轨道，并结合一个真实的空间相关因子的准确的分析。通过这种方法，我们预测，与以前的预期相反，中性基态是$^7 Δ$，而阴离子的基态是$^8 Σ_g^-$，从而以一种简单的方式解释了长期存在的争议，在解释实验。此外，我们一致的特征在于由利奥波德\emph{et al.}的光电子能谱中看到的状态。结果表明，包含在孪态展开中的非动力学关联与正确再现低自旋态的能量有序有关。
2009-06-26 cond-mat.other cond-mat.str-el
Neural Network Backflow with Low-Rank Multi-Determinant Updates
Yale University（耶鲁大学）；Energy Sciences Institute, Yale University（耶鲁大学能源科学研究所）；Department of Applied Physics, Yale University（耶鲁大学应用物理系）；Department of Physics, Yale University（耶鲁大学物理系）
提出一种结合深度学习的神经网络回流变分框架，通过低秩多行列式更新捕获非局域关联，在半填充和1/8掺杂的二维哈伯德模型中达到高精度并捕获条纹相。
2026-09-23 cond-mat.str-el cond-mat.supr-con quant-ph
Determinant- and Derivative-Free Quantum Monte Carlo Within the Stochastic Representation of Wavefunctions
针对实空间量子多体系统基态计算中机器学习变分方法存在的二阶可导限制、对称性执行代价高及优化不稳定问题，本文提出结合波函数随机表示与路径积分技术的新公式，同时克服三大难题，并成功应用于广义胡克原子研究。
2024-11-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el quant-ph
