Comprehensive view of microscopic interactions between DNA-coated colloids
DNA包覆的胶体自组装成高度有序的结构为先进的光学材料提供了巨大的希望。然而,由于缺乏对DNA介导的胶体相互作用的微观理解,阻碍了对无序、缺陷、熔化和晶体生长的控制。在这里,我们使用全内反射显微镜原位测量DNA涂层胶体之间的相互作用潜力与纳米分辨率和宏观熔融行为。测量相互作用的范围和强度,并将其与关键材料设计参数相关联,包括DNA序列、聚合物长度、接枝密度和互补分数。我们提出了一个第一性原理模型,定量再现我们的实验数据,而无需在广泛的DNA配体设计的拟合参数。我们的理论确定了DNA结合和空间排斥之间的微妙竞争,并准确地预测在分子水平上的粘附和熔化。结合实验和理论结果,我们的工作提供了一个定量和预测的方法来指导材料设计与DNA纳米技术,并可以进一步扩展到各种胶体和生物系统。
2021-11-11 cond-mat.soft
Effective Electrostatic Interactions in Suspensions of Polyelectrolyte Brush-Coated Colloids
通过线性响应理论描述了涂有电刷的悬浮在电解质溶剂中的胶体颗粒之间的有效静电相互作用。宏离子的内核被建模为硬球,外刷作为球壳的连续分布的电荷,微离子(抗衡离子和盐离子)作为点电荷,和溶剂作为介电连续体。通过从微离子自由度的配分函数中积分出,将大离子和微离子的多组分混合物正式映射到等效的单组分悬浮液上。应用二阶微扰理论和随机相位近似,解析表达式推导出的有效对相互作用和单体体积能量,这是一个自然的副产品的一个组件减少。分别对微离子不可穿透和可穿透的内芯和外壳的组合允许通过改变芯直径和刷厚度来调谐大离子之间的相互作用。在消失的核心直径和消失的壳厚度的限制情况下,相互作用减少到那些来自以前的明星聚电解质和带电胶体,分别。
2004-09-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Entropy stabilizes floppy crystals of mobile DNA-coated colloids
将互补单链DNA的开放末端接枝到连接子上,可以灵活地调节胶体之间的相互作用,这有助于设计复杂的自组装结构。近年来,人们提出了在胶体表面包覆可移动的DNA连接体,这种方法可以消除动力学障碍而不需要高密度的接枝,也可以在不需要补丁的情况下设计化合价,但是人们对这种新体系的自组装机制还知之甚少.本文采用理论和模拟相结合的方法,得到了该体系在二维和三维空间的相图,并在结合强度较强时,甚至在无限结合强度极限下,找到了稳定的软方和CsCl晶体。我们表明,这些软盘阶段稳定的振动熵,和“软盘”模式发挥了重要作用,在稳定的软盘阶段的无限结合强度极限。这种特殊的熵效应在可移动的DNA包覆的胶体的自组装是非常不同于传统的分子自组装,它提供了新的轴,以帮助设计新的功能材料使用可移动的DNA包覆的胶体。
2018-01-05 cond-mat.soft
Statistical Mechanics of DNA-Mediated Colloidal Aggregation
我们提出了一个统计力学模型的聚集在胶体系统与DNA介导的相互作用。我们用DNA的杂化自由能$ΔG$和两个依赖于模型的性质:平均DNA桥数$\left< N\right>$和有效DNA浓度$c_{eff}$,得到了两粒子结合能的一般结果.我们计算这些参数为一个特定的DNA桥接方案。所有的$n$ -聚体,包括无限的聚集体的分数,被证明是一个单一的参数直接相关的两粒子结合能的通用功能。我们明确地考虑到部分遍历性的问题所产生的缓慢的DNA结合-解结合动力学,并引入的概念的角度定位的DNA连接。通过这种方式,我们得到了DNA热力学和DNA胶体系统中的整体聚集和熔化性质之间的直接联系。该理论的结果被证明是在定量协议与最近的两个实验与微米和纳米尺寸的颗粒。PACS编号:81.16.Dn、82.20.Db、68.65.- k,87.14.Gg
2007-02-27 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Procedure to construct a multi-scale coarse-grained model of DNA-coated colloids from experimental data
我们提出了一个定量的,多尺度的粗粒度模型的DNA涂层胶体。该模型的参数是可转移的,并且完全基于实验数据。作为一个测试案例,我们专注于纳米尺寸的胶体携带单链DNA链的长度与胶体的大小相当。我们表明,在这一制度中,常见的理论方法假设成对加和的胶体对相互作用导致定量,有时甚至定性错误的预测DNA接枝胶体的相行为。通过与实验数据的比较,我们发现我们的粗粒模型正确地预测了形成的固体的平衡结构和熔化温度。由于单链DNA的持久长度的实验信息有限,一些定量的预测中发现的空间量的差异。随着更好的实验数据的可用性,本方法提供了一种合理设计DNA功能化的构建块,可以在复杂的三维结构中自组装的路径。
2013-05-03 cond-mat.soft
Colloidal structure, energy extensivity and Monte Carlo sampling properties of improved short-range interaction models for surfactant-coated magnetic nanoparticles
针对标准DLVO理论描述离子型表面活性剂磁性胶体的局限性,通过修正范德华能发散并比较短程相互作用模型,发现更详细模型的蒙特卡洛模拟更符合理论预期,还揭示了粒径分散性的影响及能量扩展性偏差。
2025-04-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Classical nucleation and growth of DNA-programmed colloidal crystallization
DNA包覆的胶体可以自组装成令人难以置信的多种晶体结构,但这种技术的应用受到对动态结晶途径的理解和控制不足的限制。为了应对这一挑战,我们使用微流体来量化DNA编程胶体晶体的自组装动力学,从热激活成核到晶体生长的反应限制和扩散限制阶段。我们的详细测量的温度和浓度依赖性的动力学在所有阶段沿结晶途径提供了一个严格的测试的经典理论的成核和生长。在考虑到微米级DNA包覆胶体的有限滚动速率后,我们发现这些经典理论的修改版本定量地预测了绝对成核和生长速率。最后,我们应用我们的模型来设计和演示组装大单晶的协议,包括具有明显结构着色的晶体,这是从胶体中创建下一代功能材料的重要步骤。
2021-05-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Multistep kinetic self-assembly of DNA-coated colloids
自组装通常被描述为一个最初的无序系统向平衡有序相弛豫的过程,该过程仅由其结构单元之间的局部相互作用驱动。但这个定义限制性太强。大自然本身提供了无定形但功能性的材料的例子,这些材料在动力学上阻止了通向基态的途径。动力学自组装本质上比其平衡对应物更灵活和可靠,允许通过调节导致动力学停滞的相互作用和热力学途径来控制最终相的形态。在这里,我们提出的策略,直接凝胶化的两种组分的胶体混合物,依次激活选择性的种间和种内的相互作用。我们调查的逮捕阶段的结构的形态变化,通过事件驱动的分子动力学(MD)模拟和实验使用DNA涂层的胶体(DNACCs)。我们的方法可以用来微调多组分纳米或微孔材料的形态,在混合光致发光,光子学和药物输送的可能应用。
2013-02-22 cond-mat.soft
Controlling the temperature sensitivity of DNA-mediated colloidal interactions through competing linkages
我们提出了一种新的策略来改善DNA功能化胶体的自组装性能。我们解决的问题是,DNA官能化胶体通常在狭窄的温度窗口中结晶,如果有的话。根本原因是DNA介导的相互作用对温度或其他物理控制参数的极端敏感性。我们建议通过利用具有不同核苷酸序列的DNA键之间的竞争来拓宽胶体结晶的窗口,这导致了主导键类型的温度依赖性切换。遵循这样的策略,我们可以降低DNA介导的自组装的温度依赖性,以制造可以在比现有DNA官能化胶体系统更宽的温度窗口中结晶的系统。我们报告的蒙特卡罗模拟表明,所提出的策略确实可以在实际工作中的真实系统和特定的,可设计的DNA序列。根据不同的DNA结构的长度比,我们发现,键开关要么大力驱动(等长或“对称”DNA)或控制的组合熵增益(“不对称”DNA),这是从大量的结果可能的结合伙伴为每个DNA链。我们提供了具体的建议,这些效果可以通过实验实现的DNA序列。
2012-01-29 cond-mat.soft
With a little help of DNA: Morphological diversity of colloidal self-assembly
我们从理论上研究了一个二元系统,其中不同粒子的吸引力与类型无关的软核排斥相结合。该系统可能的实验实现是DNA覆盖的胶体的混合物,其中DNA溶液可以诱导排斥和吸引。该系统表现出令人惊讶的多样性和不寻常的形态。其中包括金刚石晶格和具有面内方序的膜相,这是自发致密化的一个引人注目的例子。
2001-06-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Hopping and crawling DNA-coated colloids
本文通过实验观察DNA包覆胶体在互补链表面附近的扩散,发现其存在跳跃与爬行两种运动模式,并揭示低温下结合链密度增加导致爬行占优的机制,为长程自组装设计规则提供了解释。
2023-10-28 cond-mat.soft
Theory and Simulation of DNA-Coated Colloids: a Guide for Rational Design
通过利用DNA杂交的精确选择性,DNA包被胶体(DNAACC)可以自组装成各种各样的结构。这个系统的美妙之处很大程度上源于其特殊的多功能性,以及正确选择嫁接的DNA序列可以对胶体相互作用进行精细控制。理论和模拟在自组装DNACC的优化设计中具有重要的作用.目前,强大的基于模型的设计工具并没有得到广泛的应用,因为理论文献是零散的,不同理论之间的联系往往不明显。在这个角度来看,我们的目标是讨论文献中描述的不同模型之间的相似性和差异,它们的基本假设,它们的优点和缺点。使用本综述中描述的工具,应该可以更合理地设计DNACCs的新型自组装结构,更一般地,设计配体-受体键用于控制相互作用的系统。
2016-01-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft physics.bio-ph
Transfer of multi-DNA patches by colloidal stamping
片状颗粒由于其发展定向和选择性相互作用的能力而受到极大的关注,并作为创新胶体分子和晶体结构自组装的构建单元。虽然合成具有多个不同补丁的粒子仍然具有很大的挑战性,并且缺乏有效的方法,但这些构建模块将为更广泛的具有固有特性的有序材料开辟道路。在这里,我们描述了一种新的方法来图案功能的DNA补丁在颗粒的表面,通过使用胶体邮票。由于选择性链置换反应,DNA油墨仅在目标颗粒和印模之间的接触区域处转移。所产生的DNA斑块颗粒是理想的候选者,可以作为先进的精密/设计师构建模块来自组装下一代胶体材料。
2023-01-13 cond-mat.soft
Kinetically limited valence of colloidal particles with surface mobile DNA linkers
我们的特点与表面移动的DNA连接动力学限制价条件下的胶体粒子的自组装。为此,我们提出了一个计算机模拟模型,定量捕捉这些系统的主要动态过程之间的相互作用,并允许在实验中达到的长时间尺度的模拟。该模型通过与现有实验结果的直接比较进行验证,显示出整体良好的一致性,包括测量的平均有效价及其概率分布作为粒子表面上的DNA接头的密度的函数。最后,模拟结果被用来证明粒子密度和特征DNA杂交时间对有效价的相反影响。
2022-10-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Colloidal Flying Carpets
DNA在聚合物科学中扮演着特殊的角色,这不仅是因为它对互补的DNA单链具有高度的选择性识别,还因为细菌可以表达非常长但完全单分散的DNA链。后一个原因使得长DNA分子被广泛用作高分子科学中的模型体系。在这里,我们报告了不寻常的自组装发生在系统的胶体涂有很长的双链DNA。特别是,我们发现涂有如此长的DNA的胶体可以组装成独特的浮动晶体单层。浮动胶体结构具有潜在的有趣应用,因为这种有序结构可以在一个位置组装,然后沉积在其他地方。这将为组装多组分、分层的胶体晶体开辟道路。
2009-06-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Molecular behavior of DNA in a cell-sized compartment coated by lipids
研究了长DNA分子在细胞大小的有限空间中的行为。我们制备了被磷脂覆盖的油包水液滴,其模仿细胞的内部空间,随后用未折叠的螺旋和折叠的小球构象封装DNA分子。显微镜观察发现,卷曲DNA在膜表面的吸附依赖于囊泡空间的大小。球状DNA在膜上吸附后表现出细胞大小依赖性的展开转变。此外,当DNA与两相膜表面相互作用时,DNA根据其构象选择性地吸附在膜相,例如有序相或无序相。我们讨论了这些趋势的机制,考虑DNA的自由能与多胺在溶液中。该模型的自由能与实验数据吻合较好。DNA和多胺与膜表面的协同作用导致分子系统在小空间中的尺寸依赖行为。这些发现可能有助于更好地理解细胞内分子事件和反应的物理机制。
2015-04-13 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
DNA-coated Functional Oil Droplets
许多工业软材料通常在其配方的核心包括水包油(O/W)乳液。通过使用可调节的界面稳定剂,这种乳液可以自组装成复杂的结构。几十年来,DNA一直被用作硬胶体和最近的软胶体之间的温敏性高特异性结合剂。到目前为止,用DNA官能化的乳液液滴具有相对低的涂层密度,并且扩大规模是昂贵的。在这里,一个通用的O/W的DNA涂层方法使用功能性非离子两亲性嵌段共聚物,两嵌段和三嵌段,提出。表面活性剂的亲水性聚乙二醇末端用叠氮化物官能化,从而允许通过应变促进的炔-叠氮化物点击反应将二苯并环辛烷官能化的DNA有效、密集和受控地偶联至聚合物。该协议是容易扩展的,由于三块的商业可用性。不同的生产方法(超声处理、微流体和膜乳化)与不同的油(十六烷和硅油)一起使用,以生产各种尺寸范围(亚微米、$\sim 20\,\mathrm{μm}$和$> 50\,\mathrm{μm}$)的功能性液滴,展示了该方案的通用性。热可逆的亚微米乳液凝胶,分层的“乌藨子”液滴和控制液滴从一个平面的DNA涂层表面释放证明。使用动态光散射和光学显微镜评价乳液稳定性和多分散性。该方法的通用性和简单性在软物质和生物技术研究和工业发展中开辟了新的应用。
2017-10-21 cond-mat.soft
Ionic effects in self-propelled Pt-coated Janus swimmers
部分包覆铂并分散在H2O2溶液中的胶体颗粒常被用作模型自推进胶体。目前大多数数据表明,中性的自我扩散电泳推动这些粒子。然而,一些研究表明,在这个系统和相关系统中有很强的离子效应,例如盐会降低推进速度。我们调查这些离子的影响,在铂涂层的聚苯乙烯胶体,并发现在这里,推进的方向可以通过添加离子表面活性剂逆转,虽然添加pH中性盐降低推进速度,添加强碱NaOH的影响不大。我们使用这些数据,以及测得的反应速率,反对推进中性或离子的自我扩散电泳,并建议,而不是粒子的推进机制可能实际上承担密切相似的操作游泳。
2014-02-19 cond-mat.soft
Self-assembly of DNA-functionalized colloids
接枝有单链DNA(ssDNA)链的胶体颗粒可以自组装成许多不同的晶体结构,其中ssDNA链的杂交在胶体之间产生稳定其结构的连接。根据颗粒的几何形状和大小、ssDNA链的接枝密度以及DNA序列的长度和选择,可以制造许多不同的晶体结构。然而,理解这些因素如何协同地促进DNA官能化纳米或微米尺寸的颗粒的自组装过程仍然是一个密集的研究领域。此外,由于自组装中的动力学瓶颈而导致的长距离结构的制造是额外的挑战。在这里,我们讨论了从理论和实验的最新进展,特别侧重于最近的模拟研究。
2015-06-16 cond-mat.soft
The underappreciated role of nonspecific interactions in the crystallization of DNA-coated colloids
本文研究了非特异性相互作用对DNA包覆胶体二元混合物结晶的影响,发现改变空间位阻和范德华力可调控产生包括氯化铯型和铜金型在内的多种体心四方晶体,并通过模拟和理论模型揭示了特定与非特定力平衡决定晶体结构,强调了晶体工程设计中考虑非特异性相互作用的重要性。
2025-03-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Colloids dragged through a polymer solution: experiment, theory and simulation
我们提出了微流变学测量的拖曳力的胶体拉通过溶液中的DNA(在这里使用的单分散模型聚合物)与光镊。实验表明,基于独立测量的DNA溶液粘度的斯托克斯-爱因斯坦关系违反了:拖曳力大于预期。我们将其归因于DNA在胶体前面的积累和胶体后面的DNA密度降低。这一假设是证实了一个简单的漂移扩散模型的DNA分子,再现实验数据令人惊讶的好,以及相应的布朗动力学模拟。
2007-09-28 cond-mat.soft
Kinetic control of the coverage of oil droplets by DNA-functionalised colloids
我们报告了一项研究的可逆吸附的DNA涂层胶体互补功能化油滴。我们表明,它是可能的控制胶体颗粒的油滴的表面覆盖率,利用这一事实,即在缓慢吸附,成分逮捕发生之前,结构逮捕发生。因此,我们可以制备胶体包覆的油滴与“冻结”程度的加载,但完全遍历胶体动力学的液滴。我们说明了吸附的胶体相的平衡性质,通过探索准二维(2D)相行为的吸附胶体的影响下的耗尽相互作用。我们提出了一个简单的模型,说明了组成逮捕和结构遍历的性质模拟。
2016-03-18 cond-mat.soft
Surface-triggered cascade reactions between DNA linkers direct self-assembly of colloidal crystals of controllable thickness
用反应性DNA接头官能化胶体是编程自组装的通用方式。DNA选择性提供了对胶体-胶体相互作用的直接控制,从而允许结构的工程化,例如复杂的晶体或凝胶。然而,局部和有限结构的自组装仍然是一个具有许多潜在应用的开放问题。在这项工作中,我们提出了一个系统,其中功能化的表面引发的连接器之间的级联反应,导致自组装的晶体具有可控的层数。具体而言,我们认为胶体颗粒功能化的两个家庭的互补DNA连接器与移动锚定点,如在实验中发现的使用乳液或脂质双层。在本体中,由互补接头对形成的颗粒内连接防止颗粒间桥的形成,从而防止胶体-胶体聚集。然而,胶体与表面强烈相互作用,因为后者可以使颗粒内的连接不稳定。当与表面直接接触时,胶体被激活,这意味着它们具有更多准备反应的未配对DNA接头。然后,活化的胶体可以通过形成颗粒间的连接从本体中捕获和活化其他胶体。使用模拟和理论,通过现有的实验验证,我们澄清了热力学的激活和绑定过程,并解释如何粒子-粒子的相互作用,在吸附相,减弱作为从表面的距离的函数。后一种观察结果表明,自组装有限聚集体具有可控的厚度和平坦的固-气界面的可能性。我们的设计提出了一个新的途径来制造异质和有限的结构。
2018-12-19 cond-mat.soft physics.bio-ph
Adaptable DNA interactions regulate surface triggered self assembly
DNA介导的胶体颗粒之间的多价相互作用已经被广泛地应用于它们的编程体相行为和动态过程的能力。利用不同类型的DNA-DNA键之间的竞争,在这里,我们实验证明了在功能化表面的存在下,胶体自组装的选择性触发,这会引起粒子-粒子相互作用的变化。除了其相关的分层材料的制造与控制厚度,所提出的相互作用方案的固有的信号放大功能,使其有价值的生物传感应用。
2020-08-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Quantitative prediction of the phase diagram of DNA-functionalized nano-colloids
我们提出了一个粗粒度的DNA功能化胶体模型,这是计算上容易处理。重要的是,模型参数完全基于实验数据。使用这个高度简化的模型,我们可以预测的DNA功能化的纳米胶体的相行为,而无需假设胶体间相互作用的成对加和。我们的模拟结果表明,对于纳米胶体,成对加和性的假设导致大量的错误估计的晶相的自由能。我们将我们的结果与现有的实验数据进行比较,发现模拟预测正确的固相结构,并产生一个非常好的估计熔化温度。目前的实验估计的单链DNA序列的轮廓长度和持久性长度受到相对较大的不确定性。使用最好的估计,我们获得了晶格常数的预测,偏离了几个百分点:这表明需要更准确的ssDNA实验数据来充分利用我们的粗粒度方法。
2012-05-22 cond-mat.soft physics.comp-ph
Spin-coating of moderately concentrated superparamagnetic colloids in different magnetic field configurations
旋涂技术非常快速、便宜、可重复、简单并且需要较少的材料来制造颗粒系统/胶体的膜。它们的厚度和均匀性可以通过外部场来控制。我们在旋涂中等浓度的超顺磁性胶体(由二氧化硅涂覆的磁铁矿颗粒制成)的过程中施加磁场。我们研究了不同的磁场配置(均匀和不均匀)对所得旋涂沉积物的影响,并比较了各种条件下的实验结果。超顺磁性胶体表现为非牛顿的磁流变流体。它们的粘度在施加的磁场下显著变化。我们测量和比较均匀和非均匀磁场对它们的相对有效粘度的影响,使用旋涂沉积物和以前存在的简单胶体模型。在不同的实验条件下的沉积物形成的机制进行了讨论。特别是,我们表明,磁泳效应在非均匀磁场的磁性胶体的旋涂中起着重要的作用。我们表征了在非均匀磁场中的有效磁粘滞性,其在很大程度上受增强磁性流体流动的磁泳效应的影响。
2017-09-26 cond-mat.soft
Phase Behavior and Selectivity of DNA-linked Nanoparticle Assemblies
我们提出了一个模型,可以解释实验观察到的DNA-纳米粒子组装体的相行为(R。Jin等人,JACS 125,1643(2003); T. A. Taton等人,Science 289,1757(2000))。溶解的DNA连接体与DNA包覆的纳米颗粒的结合可以通过利用服从分数统计的量子颗粒的类比来描述。根据实验结果,我们预测的纳米胶体的相分离温度增加的DNA覆盖的胶体表面。加入盐后,分层温度随盐浓度的增加而增加。我们的分析提出了一种实验策略,将微观DNA序列映射到DNA纳米颗粒溶液的宏观相行为上。这种方法应该提高检测特定DNA序列中(单个)突变的方法的效率。
2004-02-11 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
DNA self-organization controls valence in programmable colloid design
就像原子结合成分子一样,胶体可以根据一套设计原则自组织成预定的结构。控制化合价--粒子间键的数量--是组装复杂结构的先决条件。组装可以通过具有规定几何形状的固体“片状”颗粒来引导,以制造例如胶体金刚石。在这里,我们证明了单个分子连接器的纳米级排序可以结合起来编程微观组件的结构。具体而言,我们的实验表明,覆盖最初各向同性的微滴与$N$移动DNA连接器的结果在自发和可逆的自组织的DNA到$Z(N)$结合补丁,选择一个可预测的价。我们理解这种价态,推导出液滴-液滴粘附的自由能泛函,该泛函准确地预测了补丁内的平衡尺寸和分子组织,以及观察到的与$N$的价态跃迁。因此,可以通过选择粘合剂的分子性质和浓度来编程微观自组织。这些结果广泛适用于任何具有移动接头的颗粒的组装,例如功能化脂质体或细胞-细胞粘附中的蛋白质相互作用。
2021-09-02 cond-mat.soft
Dynamic Surfactants Drive Anisotropic Colloidal Assembly
本研究针对动态表面活性剂包覆的球形胶体,通过模拟与理论证明其动态重组可驱动各向异性组装,揭示微观约束对相结构的调控作用,为非平衡组装设计提供新思路。
2024-05-14 cond-mat.soft
`Exact' solutions of the full electrokinetic model for soft spherical colloids: Electrophoretic mobility
标准动电模型的数值解为解释涉及“裸”胶体的各种动电现象提供了基础。然而,该模型依赖于剪切或滑动平面的经典概念,其位置是未知的,当表面涂有渗透性聚合物。因此,一个电动力学模型的“软”,“毛”或“模糊”胶体已开发,但直到最近的解决方案,只有几个有限的情况下,最值得注意的是颗粒薄,均匀的层,没有极化和松弛。在这里,我们提出了各种软胶体的完整模型的数值精确的解决方案,包括PEG-包覆的脂质体,PEO-包覆的胶乳,人红细胞,和胶束。特别注意的是连接的厚度,密度和渗透性的涂层,这是模型中的关键参数,“物理”量,如聚合物分子量,吸附量,和流体动力学层厚度。本文还确定了限制-离子强度,颗粒大小,层厚度和渗透性-超过早期的理论崩溃。简而言之,极化和弛豫对软胶体的流动性的影响与对“裸”颗粒的影响一样大。
2005-05-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Theory and modeling of particles with DNA-mediated interactions
近年来,利用DNA用于纳米技术应用的建议引起了极大的关注。这些想法的潜在应用范围从胶体晶体的可编程自组装到生物传感器和基于纳米颗粒的药物递送平台。在第一章中,我们介绍了该系统,它一般由专门设计的DNA标记功能化的胶体颗粒。DNA标记上的碱基序列决定了粒子的类型。由于互补单链DNA之间的杂交,可以通过选择适当的DNA标记序列在颗粒之间引入特异性的、类型依赖性的相互作用。在第二章中,我们开发了一个统计力学描述的DNA介导的相互作用的颗粒的聚集和熔化行为。在第三章中,我们提出了一个模型来描述形成可逆键锁连接的粒子的动态偏离和扩散。在第四章中,我们提出了一种使用DNA支架自组装纳米粒子簇的方法。第五章讨论了一种自然的延伸,纳米粒子簇的可编程自组装,其中所需的簇几何形状是使用DNA介导的相互作用编码的。在第六章中,我们考虑了一种基于纳米颗粒的药物递送平台,用于靶向细胞特异性化疗。在第七章中,我们提出了未来的研究展望:DNA介导的胶体结晶和堵塞之间的联系,以及自组装中的逆问题。
2008-05-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Polyelectrolyte-Compression Forces between Spherical DNA Brushes
采用光镊测量单对DNA接枝胶体内的相互作用力,其依赖于DNA链的分子量以及周围离子介质的浓度和价态。所产生的力是短程的,并且随着胶体核之间的表面到表面的距离达到刷子高度的值而设置。测量的力-距离依赖性分析的基础上的压缩的链上的表面上的相对说谎的胶体的理论处理装置。定量协议与实验获得所有参数组合。
2007-10-01 cond-mat.soft
Colloidal layer deposition with a controllable number of layers and compositional order
Birla Institute of Technology and Science Pilani(比拉理工学院皮拉尼分校);Université Libre de Bruxelles (ULB)(布鲁塞尔自由大学)
本文设计了一种二元悬浮液与表面结合的系统,通过DNA寡聚物调控胶体自组装,实现可控层数和组分有序的胶体聚集。
2026-09-01 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.comp-ph
Self-assembly dynamics of reconfigurable colloidal molecules
胶体分子被设计成通过其各向异性的形状和相互作用来模仿它们的分子类似物。然而,目前的实验实现缺少真实分子中存在的结构灵活性,从而限制了它们作为模型系统的使用。我们克服了这一限制,组装可重构的胶体分子与移动的DNA接头功能化的二氧化硅颗粒在高产量。我们实现了这一目标,通过采用高数量比的粒子功能化与互补DNA链的自组装途径对形成有限大小的集群。两种颗粒的尺寸比提供了对总体簇尺寸或"价态"以及可重构性程度的控制。由可移动连接体提供的键的灵活性允许具有几何预期的最大价的胶体簇的成功组装。我们定量研究这些灵活的胶体分子的自组装动力学的实验,分子动力学模拟,和分析模型的组合。我们的"柔性胶体分子"是研究和利用复杂层次结构、光子晶体和胶体超材料的自组装的令人兴奋的构建块。
2021-10-10 cond-mat.soft
Multispecific DNA-Coatings for Self-Assembly
Eindhoven University of Technology(埃因霍温理工大学)
本文研究了多特异性DNA涂层在自组装中的应用,通过两种策略对比发现,基于等温DNA聚合的方法能精确控制涂层组成,但需每次测量反应速率。研究发现,涂层组成影响自组装过程中的相互作用顺序和强度,为实现动态结构提供了实验基础。
2026-04-16 cond-mat.soft
Colloid-stabilized emulsions: behaviour as the interfacial tension is reduced
我们展示了新型颗粒稳定乳液的共聚焦显微镜研究。新颖性的出现是因为不混溶流体具有可接近的上临界溶解温度。通过从分散在单流体相中的颗粒开始,已经产生了乳液。在冷却时,少数相的区域成核。在粗化的同时,由于界面能的相关降低,这些核变得被颗粒包覆。所得乳液被阻止,并且颗粒涂覆的界面具有有趣的特性。在利用二元流体相图建立乳状液模型后,我们利用它来研究界面的性质。当乳液被重新加热到单一流体相时,界面张力下降,分散相的体积下降。随后可能会出现褶皱、断裂或合并。结果表明,界面的弹性对乳化行为有控制性影响。
2005-08-03 cond-mat.soft
Blunt-end driven re-entrant ordering in quasi two-dimensional dispersions of spherical DNA brushes
我们调查拥挤的构象和组装的限制,高度带电,厚的渗透制度的刷的影响。颗粒跟踪实验上越来越密集的悬浮液的胶体涂有超长双链DNA(dsDNA)片段揭示了非单调的颗粒收缩,聚集和重入有序。理论和模拟表明,收缩是由相邻刷中吸收的反离子施加的渗透压引起的,而聚集和重入有序是短程吸引力与静电排斥力竞争的效果。邻近刷子的dsDNA片段之间的平端相互作用是吸引力的原因,并且可以通过添加单价盐诱导自由端回折来调节。我们的研究结果表明,基地堆叠是一种模式平行杂交,以引导胶体组装,其中的吸引力可以通过盐度微调,并可能,接枝密度和温度。
2021-11-26 cond-mat.soft
Electrohydrodynamic deformation and rotation of a particle-coated drop
悬浮在导电液体中并经受均匀电场的电介质液滴变形为椭圆体,其长轴相对于所施加的场垂直或倾斜(由于昆克旋转效应)。我们实验研究了表面吸附的胶体颗粒对这些经典的电流体动力学现象的影响。我们观察到,在高的表面覆盖率(>90%),电流体动力学流被抑制,扁滴变形增强,和倾斜的阈值相比,无颗粒的下降。变形数据很好地解释了胶囊模型,它假设作为一个弹性界面的颗粒单层。旋转阈值场的降低可能与液滴非球面性有关。
2015-05-12 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Self-assembling DNA-caged particles: nanoblocks for hierarchical self-assembly
DNA是在纳米尺度上组织物质的理想候选者,主要是由于基于DNA的相互作用的特异性和复杂性。最近在这方面的进展包括使用DNA接枝颗粒的胶体晶体的自组装。本文从理论上研究了DNA笼状粒子的自组装。这些纳米块将DNA接枝颗粒与更复杂的纯DNA构建体相结合。从几何学上讲,纳米块是一个球体(DNA接枝颗粒),内接在多面体(DNA笼)内。DNA笼的表面是开放的,边缘由双链DNA组成。笼顶点是修饰的DNA连接。我们计算了自组装四面体笼状粒子的平衡产率,并讨论了它们相对于替代结构的稳定性。讨论了该方法的实验可行性。最后,我们指出的有用的DNA笼状粒子作为纳米块在一个分层的自组装策略。
2008-11-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Geometrically programmed self-limited assembly of tubules using DNA origami colloids
自组装是在纳米尺度上制造功能材料的最有前途的策略之一,但需要新的设计原则来制造自限制架构,而不是空间无限的周期性晶格结构。为了应对这一挑战,我们探讨了一个特定类别的自限性结构:圆柱形小管的可寻址组装和自封闭组装之间的权衡。我们使用DNA折纸制作三角形亚基,这些亚基具有特定的、价限的相互作用和设计的结合角,并研究它们组装成具有自限宽度的小管,其宽度远大于单个亚基的大小。在最简单的情况下,通过几何编程相邻子单元之间的二面角,从单个组分组装小管。我们表明,小管的长度可以达到许多微米,它们的平均宽度可以通过二面角规定。我们发现,有一个分布的宽度和手性的小管,我们合理化开发一个模型,认为有限的弯曲刚度的组装结构,以及自我封闭的机制。最后,我们证明了小管的分布可以通过增加亚基种类的数量来进一步塑造,从而增加组装的复杂性,并证明使用两个亚基种类成功地将可用的终态数量减少了一半。这些结果有助于阐明装配复杂性和几何形状在自限装配中的作用,并可以扩展到其他自限结构,如壳、环或三周期框架。
2022-03-02 cond-mat.soft
Designing colloidal ground state patterns using short-range isotropic interactions
DNA包覆的胶体是一种流行的模型系统,通过可调的相互作用进行自组装。粒子之间的DNA编码连接理论上允许非常高的特异性,但通常没有方向性或长程相互作用。我们介绍了一个二维晶格模型的许多不同类型的颗粒与短程各向同性的相互作用,是成对特定的。对于这类模型,我们解决的基本问题,是否有可能可靠地设计的相互作用,使基态是唯一的,并对应于一个给定的晶体结构。首先,我们确定粒子之间的相互作用范围的下限,这取决于所需图案和底层晶格的复杂性。然后,我们引入一个“配方”,用于确定成对的相互作用,完全满足这个最低标准,我们表明,它是足够的,以唯一地确定基态的一大类晶体结构。最后,我们用蒙特卡罗模拟验证了这些结果。
2009-12-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Macroscopic DNA-programmed photonic crystals via seeded growth
本文提出一种稳健的两步法协议,通过微流控液滴组装与晶种扩散限制生长,成功制备包含数百万光学级DNA功能化颗粒的宏观单畴光子晶体,克服了动力学陷阱,为DNA编程光子器件工程化扫除关键障碍。
2023-03-07 cond-mat.soft physics.optics
Self-assembly of Active Colloidal Molecules with Dynamic Function
具有催化活性的胶体保持非平衡状态,在这种状态下,它们产生和消耗化学品,因此有效地充当分子的源和汇。虽然被对称涂覆的单个胶体不表现出任何形式的动力学活性,但由其化学活性产生的浓度场以$1/r$形式衰减,并根据其表面化学和环境变量产生吸引或排斥其他胶体的梯度。这导致在非平衡离子系统的类似物,但与显着的新功能的作用-反应对称性破缺。我们研究这种化学活性胶体在稀释条件下的溶液,当它们通过广义离子键结合形成分子时,并讨论我们如何实现具有时间依赖性功能的结构。特别是,我们研究了一种分子,采用自发振荡模式的构象,另一种表现出类似于细菌的运行和翻滚动力学。我们的研究表明,催化活性胶体可用于设计自组装结构,这些自组装结构具有由其规定的3D结构决定的动态功能,这是一种遵循蛋白质设计原理的策略。
2015-02-25 cond-mat.soft
Colloids with key-lock interactions: non-exponential relaxation, aging and anomalous diffusion
从理论上研究了生物分子键锁结合的粒子相互作用动力学。这种系统的实验实现包括接枝有互补单链DNA(ssDNA)的胶体,以及接枝有细胞膜蛋白抗体的颗粒。根据覆盖的官能团,我们预测两个不同的制度。在低覆盖的本地化制度,有一个指数分布的出发时间。随着覆盖率的增加,系统进入由颗粒解吸和扩散的相互作用引起的扩散状态。这种相互作用导致更长的束缚态寿命,这种现象在性质上类似于玻璃体系中的老化。扩散行为类似于无序半导体中的色散输运:取决于相互作用参数,其范围可以从扩散系数的有限重整化到异常的亚扩散行为。我们与最近的实验建立了联系,并讨论了对未来研究的影响。
2007-07-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Rolling and ageing in T-ramp soft adhesion
就在吸附到水平基底之前,下沉的聚合物涂覆的胶体可以经历着陆、跳跃、爬行和滚动事件的复杂序列。使用视频跟踪,我们研究了软粘附到水平平板的微米尺寸的胶体涂覆由控制的摩尔分数$f$的聚合物PLL-g-PNIPAM,这是温度敏感的。我们将温度从低于$T_c=32\pm 1^{\circ}$ C升至高于$T_c=32\pm 1^{\circ}$ C,在该温度下PNIPAM聚合物经历引发微粒和表面之间的吸引力相互作用的转变。吸附速率、有效面内($x-y$)扩散常数和在$z$上的平均停留时间分布从固定前最后几秒的布朗运动记录中提取。实验数据被理解的速率方程为基础的模型,包括老化的影响,并包括三个人口:未拴系,滚动和被捕的胶体。我们发现,预吸附动力学演员分析特征标度函数$α(f)$成比例的软接触过程中布朗滚动可用PNIPAM补丁的数量。特别是,随着$f$的增加,面内扩散率的增加被理解为:最粘的颗粒在停止之前具有最短的滚动状态,使得它们的运动由未束缚的相主导。
2017-09-09 cond-mat.soft
Universal two-step crystallization of DNA-functionalized nanoparticles
我们研究了通过DNA杂交可逆地束缚的纳米颗粒的结晶动力学。我们表明,结晶容易发生,只有在一个狭窄的温度“槽”,并始终通过两步的过程,介导的高度连接的无定形中间体进行。对于较低温度的淬火,非晶态下解链的动力学足够慢,以致结晶受到动力学阻碍。这解释了在这些系统中形成晶体的困难。蛋白质和胶体结晶行为的强烈相似性表明,这些不同的系统以一种明显普遍的方式结晶。
2010-08-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Osmotic force resisting chain insertion in a colloidal suspension
我们考虑将刚性链插入颗粒的胶体悬浮液中的问题,这些颗粒通过排除的体积力与它相互作用。插入的自由能与创造一个没有胶体的空腔的功有关,这个空腔足够大,可以容纳这个链。每单位长度的相应功是抵抗链进入胶体悬浮液的力。在硬球流体的情况下,这项工作可以直接计算内的缩放粒子理论;对于灵活的聚合物的解决方案,另一方面,我们采用简单的缩放参数。以这些方式计算的力示出,纳米链和胶体直径,是几十pN的顺序为生物物理过程的溶液体积分数,如DNA从病毒衣壳喷射到细胞质中。
2003-03-03 cond-mat.soft
Mass changes the diffusion coefficient of particles with ligand-receptor contacts in the overdamped limit
惯性一般不影响流体中被动过阻尼粒子的长时间扩散。然而,从朗之万方程出发的一个模型预测了一个令人惊讶的性质,即配体包覆的颗粒与表面受体可逆地结合--重颗粒的扩散速度比相同大小的轻颗粒慢。我们通过模拟和推导过阻尼极限中质量相关扩散系数的解析公式来证明这一点。我们估计了一系列生物物理配体-受体系统的这种效应的大小,并发现它可能是定制的微米级DNA涂层胶体观察。
2022-10-04 cond-mat.soft
On the computational modeling of the viscosity of colloidal dispersions and its relation with basic molecular interactions
本文研究了流体中分子间的基本相互作用与宏观测量的性质之间的联系,如涂有聚合物的胶体颗粒之间的粘度。流体动力学和布朗力在胶体分散体中的作用也进行了讨论。有人认为,许多身体系统中发生的所有这些相互作用可以准确地解决使用计算模拟工具。这些现代工具之一是被称为耗散粒子动力学的技术,它结合了布朗力和流体动力学,以及基本的保守相互作用。一个案例研究报告,作为这种技术的应用程序的一个例子,其中包括两个相对的平行表面覆盖的聚合物链之间的粘度和摩擦的预测,在稳定的流动的影响下。这项工作的目的是作为一个介绍胶体分散体和计算机模拟的主题,为去年本科生和开始研究生谁有兴趣开始研究软物质系统。为此,包括一个计算代码,学生可以立即使用来研究复杂的流体平衡。
2015-06-20 cond-mat.soft
Emergence of oscillatory states of self-propelled colloids under optical confinement
Instituto de Física, Universidad Nacional Autónoma de México(墨西哥国立自治大学物理研究所)
研究光束作用下自驱动胶体的单粒子运动,发现其在接近固体表面时表现出准二维活性运动,并通过旋转反转形成稳定振荡态,提出包含非线性扭矩效应的最小现象模型解释其定向变化。
2025-11-24 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Bistable colloidal orientation near a charged surface
在特定方向上取向的各向异性颗粒可以充当人造原子和分子,并且它们的受控组装可以导致各种各样的有序结构。为此,我们展示了不带电的花生形聚苯乙烯胶体的取向转变,悬浮在非离子非质子极性溶剂,附近的平面,其电位是静态的或随时间变化的。带电表面涂有绝缘介电层以抑制电流。几个取向状态之间的过渡,如随机,正常或平行取向相对于表面,检查两种不同的胶体尺寸在低频($\sim 10-350$ kHz)或静态场,并在小电势。在时变(AC)场中,详细的相图在电位-频率平面指示粒子之间的过渡平行或垂直于表面的报告。接下来,我们提出了在静态(DC)场,其中没有电渗流或其他流动的方向切换的第一个研究。胶体的静电能和引力能之和为双稳态,这一理论解释了两种胶体状态之间的可逆变化。两种状态下的胶体数量取决于外部电势、颗粒和溶剂的渗透率、颗粒纵横比以及与电极的距离。
2022-08-03 cond-mat.soft
Interfacial aggregation of self-propelled Janus colloids in sessile droplets
封闭系统中的活微生物通常经历对种群边界的亲和力。这种对界面的亲和力的原因可能是它们的定向运动和流体动力学相互作用的组合,其距离大于它们自身的大小。在这里,我们将表明,自推进Janus颗粒(聚苯乙烯颗粒部分涂有铂)浸没在水滴和过氧化氢倾向于积累在附近的液体/气体界面。有趣的是,尽管存在由溶质Marangoni流引起的蒸发驱动流,但界面累积仍会发生,所述溶质Marangoni流通常倾向于在液滴的本体内重新分布颗粒。通过被动胶体(流动示踪剂)进行额外的实验,并与粒子的主动运动和流体流动的数值模拟比较,我们解开观察到的界面粒子积累背后的主导机制。这些结果使我们能够在活跃的Janus粒子和一些生物微泳者之间进行类比,了解它们如何与环境相互作用。
2022-12-01 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Second-harmonic magnetic response characterizing magnetite-based colloid
非线性二次谐波磁响应(M2)被用来表征葡聚糖涂层的磁铁矿(Fe 3 O 4)纳米粒子的水胶体溶液。基于Gilbert-Landau-Lifshitz方程的超顺磁粒子随机动力学的形式化数据分析确保了通过一组磁性和磁动力学参数(例如平均磁矩、阻尼常数、纵向弛豫时间、磁各向异性场和能量等)对系统进行广泛的量化。结合透射电子显微镜和动态光散射,M2技术允许获得额外的参数,即,葡聚糖涂层厚度和颗粒间磁偶极能量。聚集的胶体纳米粒子被证明是由于磁偶极-偶极(d-d)耦合的相关半径约50 nm内的聚集体内部的磁相关。与d-d耦合帐户,从M2测量回收的聚集体的体积分布是一致的电子显微镜结果。从电子磁共振,SP动力学的突变与外部磁场的增加观察和解释。本研究阐明了一种新的M2为基础的程序,适用于各种SP系统的全面定量表征。
2017-12-20 cond-mat.soft
Self-organization of active colloids mediated by chemical interactions
该研究探究多化学物种反应网络与多胶体物种参与反应的体系中活性胶体的自组织,对比不同反应类型的胶体体系行为,发现引入化学反应网络参数可拓展胶体自组织设计空间,产生丰富非平衡结构。
2024-01-08 cond-mat.soft