The interplay between thermodynamics and kinetics in the self-assembly of DNA functionalized nanoparticles
我们使用一个粗粒度的DNA功能化粒子模型来理解DNA链长度对其自组装的作用。我们发现，对于一个给定的颗粒尺寸增加链长降低的倾向，形成有序的晶体组件，相反，无序结构开始形成时，链长超过一定的阈值，这是与以前的实验一致。模拟数据的进一步分析表明，随着链长的增加，颗粒间的相互作用减弱，从而将合适的组装条件转移到组装动力学不利的较低温度。这突出了热力学和动力学之间复杂的相互作用，我们建议可以通过改变系统参数（如DNA接枝密度）来调节，从而使具有较长DNA链长的颗粒成功结晶。我们的研究结果突出了计算建模在阐明基本设计原则和指导纳米粒子组装形成复杂纳米结构方面的作用。
2020-01-03 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Universal two-step crystallization of DNA-functionalized nanoparticles
我们研究了通过DNA杂交可逆地束缚的纳米颗粒的结晶动力学。我们表明，结晶容易发生，只有在一个狭窄的温度“槽”，并始终通过两步的过程，介导的高度连接的无定形中间体进行。对于较低温度的淬火，非晶态下解链的动力学足够慢，以致结晶受到动力学阻碍。这解释了在这些系统中形成晶体的困难。蛋白质和胶体结晶行为的强烈相似性表明，这些不同的系统以一种明显普遍的方式结晶。
2010-08-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Insights into DNA-mediated interparticle interactions from a coarse-grained model
DNA功能化粒子在设计复杂的自组装材料方面具有巨大的潜力。从DNA功能化颗粒实现晶体结构的主要障碍预计是将系统捕获在亚稳态无定形状态的动力学障碍。因此，探索颗粒组装过程的分子细节以理解潜在的机制是至关重要的。基于粗粒度模型的分子模拟可以为探索这些细节提供方便的途径。目前大多数DNA功能化颗粒的粗粒度模型忽略了DNA行为的关键化学和结构细节。因此，这些模型在研究实验现象的范围内是有限的。在本文中，我们提出了一个新的粗粒度模型的DNA功能化粒子，它结合了一些所需的功能的DNA行为。这里使用的粗粒度DNA模型提供了明确的DNA表示（在核苷酸水平上）和沃森-克里克碱基对之间的互补相互作用，这导致单链发夹和双链DNA的形成。在我们的模型中，多个互补链之间的聚集也被阻止。我们研究了两个DNA功能化颗粒之间的相互作用，作为DNA接枝密度，DNA的杂交和非杂交部分的长度和温度的函数。计算的自由能作为粒子之间的对距离的函数定性类似于DNA介导的对相互作用的实验测量。
2015-03-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Percolation of functionalized colloids on patterned substrates
我们通过蒙特卡罗模拟研究了功能化胶体在图案化基底上的逾渗性质。胶体颗粒被建模为硬盘上的三个均匀分布的有吸引力的补丁在其周边。我们将衬底上的图案描述为以规则正方形或六边形晶格排列的半径为$R_p$的圆形势阱。我们发现一个非单调行为的逾渗阈值（包装分数）作为$R_p$的函数。对于有吸引力的阱，如果圆形阱不重叠，则渗滤阈值高于清洁（非图案化）衬底的渗滤阈值，并且如果阱重叠，则渗滤阈值只能更低。对于排斥势阱，我们发现相反的行为。此外，在高填充分数的结构和键缺陷的形成抑制渗流。因此，渗流图是重入的，在非常低和中等密度下发生非渗透状态。
2018-02-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Comprehensive view of microscopic interactions between DNA-coated colloids
DNA包覆的胶体自组装成高度有序的结构为先进的光学材料提供了巨大的希望。然而，由于缺乏对DNA介导的胶体相互作用的微观理解，阻碍了对无序、缺陷、熔化和晶体生长的控制。在这里，我们使用全内反射显微镜原位测量DNA涂层胶体之间的相互作用潜力与纳米分辨率和宏观熔融行为。测量相互作用的范围和强度，并将其与关键材料设计参数相关联，包括DNA序列、聚合物长度、接枝密度和互补分数。我们提出了一个第一性原理模型，定量再现我们的实验数据，而无需在广泛的DNA配体设计的拟合参数。我们的理论确定了DNA结合和空间排斥之间的微妙竞争，并准确地预测在分子水平上的粘附和熔化。结合实验和理论结果，我们的工作提供了一个定量和预测的方法来指导材料设计与DNA纳米技术，并可以进一步扩展到各种胶体和生物系统。
2021-11-11 cond-mat.soft
Controlling the temperature sensitivity of DNA-mediated colloidal interactions through competing linkages
我们提出了一种新的策略来改善DNA功能化胶体的自组装性能。我们解决的问题是，DNA官能化胶体通常在狭窄的温度窗口中结晶，如果有的话。根本原因是DNA介导的相互作用对温度或其他物理控制参数的极端敏感性。我们建议通过利用具有不同核苷酸序列的DNA键之间的竞争来拓宽胶体结晶的窗口，这导致了主导键类型的温度依赖性切换。遵循这样的策略，我们可以降低DNA介导的自组装的温度依赖性，以制造可以在比现有DNA官能化胶体系统更宽的温度窗口中结晶的系统。我们报告的蒙特卡罗模拟表明，所提出的策略确实可以在实际工作中的真实系统和特定的，可设计的DNA序列。根据不同的DNA结构的长度比，我们发现，键开关要么大力驱动（等长或“对称”DNA）或控制的组合熵增益（“不对称”DNA），这是从大量的结果可能的结合伙伴为每个DNA链。我们提供了具体的建议，这些效果可以通过实验实现的DNA序列。
2012-01-29 cond-mat.soft
Procedure to construct a multi-scale coarse-grained model of DNA-coated colloids from experimental data
我们提出了一个定量的，多尺度的粗粒度模型的DNA涂层胶体。该模型的参数是可转移的，并且完全基于实验数据。作为一个测试案例，我们专注于纳米尺寸的胶体携带单链DNA链的长度与胶体的大小相当。我们表明，在这一制度中，常见的理论方法假设成对加和的胶体对相互作用导致定量，有时甚至定性错误的预测DNA接枝胶体的相行为。通过与实验数据的比较，我们发现我们的粗粒模型正确地预测了形成的固体的平衡结构和熔化温度。由于单链DNA的持久长度的实验信息有限，一些定量的预测中发现的空间量的差异。随着更好的实验数据的可用性，本方法提供了一种合理设计DNA功能化的构建块，可以在复杂的三维结构中自组装的路径。
2013-05-03 cond-mat.soft
Transfer of multi-DNA patches by colloidal stamping
片状颗粒由于其发展定向和选择性相互作用的能力而受到极大的关注，并作为创新胶体分子和晶体结构自组装的构建单元。虽然合成具有多个不同补丁的粒子仍然具有很大的挑战性，并且缺乏有效的方法，但这些构建模块将为更广泛的具有固有特性的有序材料开辟道路。在这里，我们描述了一种新的方法来图案功能的DNA补丁在颗粒的表面，通过使用胶体邮票。由于选择性链置换反应，DNA油墨仅在目标颗粒和印模之间的接触区域处转移。所产生的DNA斑块颗粒是理想的候选者，可以作为先进的精密/设计师构建模块来自组装下一代胶体材料。
2023-01-13 cond-mat.soft
Structure of DNA-Functionalized Dendrimer Nanoparticles
通过原子分子动力学模拟揭示了以乙二胺（EDA）为核心的第3代（G3）和第4代（G4）质子化聚酰胺胺（PAMAM）树枝状聚合物的特征，这些树枝状聚合物被单链DNA（ssDNA）官能化。观察到通过烷基硫醇盐[-S（CH 2）6-]连接分子连接到PAMAM树枝状聚合物表面上的游离胺基团的四条ssDNA链在25 ns长的模拟期间经历快速的构象变化。从ssDNA的RMSD值，我们发现在富含嘌呤的ssDNA链的情况下比富含嘧啶的ssDNA链相对稳定。发现树枝状聚合物分子上ssDNA链的包裹程度受DNA和树枝状聚合物的电荷比的影响。由于G4树枝状聚合物比G3树枝状聚合物含有相对更多的正电荷，我们观察到ssDNA在G4树枝状聚合物上的广泛包裹。观察到ssDNA链与接头一起穿透树枝状聚合物分子的表面并更接近树枝状聚合物的中心，表明树枝状聚合物分子的软球性质。发现DNA功能化的树枝状聚合物纳米颗粒的有效半径与ssDNA的基本组成无关，并且当我们分别使用G3和G4 PAMAM树枝状聚合物作为纳米颗粒的核心时，观察到其为约19.5 μ m和22.4 μ m。所观察到的DNA官能化的树枝状聚合物分子的有效半径显然表明在树枝状聚合物、接头和DNA链中发生的结构的显著收缩。作为一个整体，我们的研究结果描述了DNA功能化的树枝状聚合物纳米粒子的特征，并可以作为强有力的输入，有效地设计的DNA-树枝状聚合物纳米粒子…
2012-03-13 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
Annealing cycles and the self-organization of functionalized colloids
功能化（补丁）粒子与定向相互作用到目标结构的自组装仍然是一个挑战，尽管他们的合成显着的实验进展。自组装途径的典型特征在于阻碍进入稳定（平衡）结构的高能量势垒。应对这一挑战的一种可能策略是执行退火循环。通过周期性地打开和关闭颗粒间键，人们期望平滑动力学路径并有利于目标结构的组装。初步结果表明，退火循环的效率在很大程度上取决于它们的频率。在这里，我们研究如何与方向相互作用的强度（大小的补丁$σ$）的频率依赖性的规模。我们使用分析参数表明，缩放结果从随机游走在配置空间的统计。
2017-10-06 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Entropy stabilizes floppy crystals of mobile DNA-coated colloids
将互补单链DNA的开放末端接枝到连接子上，可以灵活地调节胶体之间的相互作用，这有助于设计复杂的自组装结构。近年来，人们提出了在胶体表面包覆可移动的DNA连接体，这种方法可以消除动力学障碍而不需要高密度的接枝，也可以在不需要补丁的情况下设计化合价，但是人们对这种新体系的自组装机制还知之甚少.本文采用理论和模拟相结合的方法，得到了该体系在二维和三维空间的相图，并在结合强度较强时，甚至在无限结合强度极限下，找到了稳定的软方和CsCl晶体。我们表明，这些软盘阶段稳定的振动熵，和“软盘”模式发挥了重要作用，在稳定的软盘阶段的无限结合强度极限。这种特殊的熵效应在可移动的DNA包覆的胶体的自组装是非常不同于传统的分子自组装，它提供了新的轴，以帮助设计新的功能材料使用可移动的DNA包覆的胶体。
2018-01-05 cond-mat.soft
A simple method to reprogram the binding specificity of DNA-coated colloids that crystallize
Johns Hopkins University（约翰斯·霍普金斯大学）；Brandeis University（布兰迪斯大学）
该研究提出一种快速制备DNA包覆粒子的方法，可在小时内完成，使粒子能快速结晶并拓展其应用范围。
2022-06-02 cond-mat.soft
Colloids dragged through a polymer solution: experiment, theory and simulation
我们提出了微流变学测量的拖曳力的胶体拉通过溶液中的DNA（在这里使用的单分散模型聚合物）与光镊。实验表明，基于独立测量的DNA溶液粘度的斯托克斯-爱因斯坦关系违反了：拖曳力大于预期。我们将其归因于DNA在胶体前面的积累和胶体后面的DNA密度降低。这一假设是证实了一个简单的漂移扩散模型的DNA分子，再现实验数据令人惊讶的好，以及相应的布朗动力学模拟。
2007-09-28 cond-mat.soft
Kinetic control of the coverage of oil droplets by DNA-functionalised colloids
我们报告了一项研究的可逆吸附的DNA涂层胶体互补功能化油滴。我们表明，它是可能的控制胶体颗粒的油滴的表面覆盖率，利用这一事实，即在缓慢吸附，成分逮捕发生之前，结构逮捕发生。因此，我们可以制备胶体包覆的油滴与“冻结”程度的加载，但完全遍历胶体动力学的液滴。我们说明了吸附的胶体相的平衡性质，通过探索准二维（2D）相行为的吸附胶体的影响下的耗尽相互作用。我们提出了一个简单的模型，说明了组成逮捕和结构遍历的性质模拟。
2016-03-18 cond-mat.soft
DNA-coated Functional Oil Droplets
许多工业软材料通常在其配方的核心包括水包油（O/W）乳液。通过使用可调节的界面稳定剂，这种乳液可以自组装成复杂的结构。几十年来，DNA一直被用作硬胶体和最近的软胶体之间的温敏性高特异性结合剂。到目前为止，用DNA官能化的乳液液滴具有相对低的涂层密度，并且扩大规模是昂贵的。在这里，一个通用的O/W的DNA涂层方法使用功能性非离子两亲性嵌段共聚物，两嵌段和三嵌段，提出。表面活性剂的亲水性聚乙二醇末端用叠氮化物官能化，从而允许通过应变促进的炔-叠氮化物点击反应将二苯并环辛烷官能化的DNA有效、密集和受控地偶联至聚合物。该协议是容易扩展的，由于三块的商业可用性。不同的生产方法（超声处理、微流体和膜乳化）与不同的油（十六烷和硅油）一起使用，以生产各种尺寸范围（亚微米、$\sim 20\,\mathrm{μm}$和$> 50\,\mathrm{μm}$）的功能性液滴，展示了该方案的通用性。热可逆的亚微米乳液凝胶，分层的“乌藨子”液滴和控制液滴从一个平面的DNA涂层表面释放证明。使用动态光散射和光学显微镜评价乳液稳定性和多分散性。该方法的通用性和简单性在软物质和生物技术研究和工业发展中开辟了新的应用。
2017-10-21 cond-mat.soft
Self-assembly dynamics of reconfigurable colloidal molecules
胶体分子被设计成通过其各向异性的形状和相互作用来模仿它们的分子类似物。然而，目前的实验实现缺少真实分子中存在的结构灵活性，从而限制了它们作为模型系统的使用。我们克服了这一限制，组装可重构的胶体分子与移动的DNA接头功能化的二氧化硅颗粒在高产量。我们实现了这一目标，通过采用高数量比的粒子功能化与互补DNA链的自组装途径对形成有限大小的集群。两种颗粒的尺寸比提供了对总体簇尺寸或"价态"以及可重构性程度的控制。由可移动连接体提供的键的灵活性允许具有几何预期的最大价的胶体簇的成功组装。我们定量研究这些灵活的胶体分子的自组装动力学的实验，分子动力学模拟，和分析模型的组合。我们的"柔性胶体分子"是研究和利用复杂层次结构、光子晶体和胶体超材料的自组装的令人兴奋的构建块。
2021-10-10 cond-mat.soft
Multistep kinetic self-assembly of DNA-coated colloids
自组装通常被描述为一个最初的无序系统向平衡有序相弛豫的过程，该过程仅由其结构单元之间的局部相互作用驱动。但这个定义限制性太强。大自然本身提供了无定形但功能性的材料的例子，这些材料在动力学上阻止了通向基态的途径。动力学自组装本质上比其平衡对应物更灵活和可靠，允许通过调节导致动力学停滞的相互作用和热力学途径来控制最终相的形态。在这里，我们提出的策略，直接凝胶化的两种组分的胶体混合物，依次激活选择性的种间和种内的相互作用。我们调查的逮捕阶段的结构的形态变化，通过事件驱动的分子动力学（MD）模拟和实验使用DNA涂层的胶体（DNACCs）。我们的方法可以用来微调多组分纳米或微孔材料的形态，在混合光致发光，光子学和药物输送的可能应用。
2013-02-22 cond-mat.soft
Machine Learning Guided Multiscale Design of DNA-functionalized Nanoparticles for Targeted Self-Assembly of the Double Gyroid
Cornell University（康奈尔大学）
本研究利用机器学习引导多尺度设计DNA功能化纳米颗粒，实现双格栅结构的靶向自组装，推动软物质科学中自组装材料的设计优化。
2025-07-02 cond-mat.soft physics.bio-ph
DNA self-organization controls valence in programmable colloid design
就像原子结合成分子一样，胶体可以根据一套设计原则自组织成预定的结构。控制化合价--粒子间键的数量--是组装复杂结构的先决条件。组装可以通过具有规定几何形状的固体“片状”颗粒来引导，以制造例如胶体金刚石。在这里，我们证明了单个分子连接器的纳米级排序可以结合起来编程微观组件的结构。具体而言，我们的实验表明，覆盖最初各向同性的微滴与$N$移动DNA连接器的结果在自发和可逆的自组织的DNA到$Z(N)$结合补丁，选择一个可预测的价。我们理解这种价态，推导出液滴-液滴粘附的自由能泛函，该泛函准确地预测了补丁内的平衡尺寸和分子组织，以及观察到的与$N$的价态跃迁。因此，可以通过选择粘合剂的分子性质和浓度来编程微观自组织。这些结果广泛适用于任何具有移动接头的颗粒的组装，例如功能化脂质体或细胞-细胞粘附中的蛋白质相互作用。
2021-09-02 cond-mat.soft
Functionalized nanopore-embedded electrodes for rapid DNA sequencing
原则上，确定患者的DNA序列可以揭示患特定疾病的风险增加[1，2]，并有助于设计“个性化药物”[3]。此外，大量个体的基因组[4]的统计研究和比较对于分析突变[5]和遗传性疾病至关重要，为预防医学铺平了道路[6]。然而，DNA测序目前仍然是一项非常耗时且非常昂贵的任务[4]，包括预处理步骤、使用Sanger方法的实际测序和以数据分析形式的后处理[7]。在这里，我们提出了一种新的方法，依赖于功能化的纳米孔嵌入电极，以实现明确的区别的四个核酸碱基在DNA测序过程中。这代表了对先前研究的设计的显著改进[8，9]，其不能可靠地区分DNA的所有四个碱基。我们研究的设置的传输特性，采用最先进的密度泛函理论与非平衡格林函数方法一起，导致电流响应不同的至少一个数量级的不同基地，从而可以提供一个更强大的读出的基础序列。因此，我们提出的设置的实施可能会导致一个可行的协议，快速DNA测序的重大后果，特别是基因组相关的研究和医疗保健的未来一般。
2007-08-29 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
Light-assisted hierarchical fabrication of two-dimensional surfaces using DNA-functionalized semiconductor nanocrystal quantum dots
本研究提出DNA驱动的可编程自组装方法，利用激光照射实现DNA功能化量子点在玻璃基底上的二维层级结构制备，证实了光调控其光学性质的可行性，为纳米光子结构制备提供新工具。
2023-07-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.optics
Polyelectrolyte-Compression Forces between Spherical DNA Brushes
采用光镊测量单对DNA接枝胶体内的相互作用力，其依赖于DNA链的分子量以及周围离子介质的浓度和价态。所产生的力是短程的，并且随着胶体核之间的表面到表面的距离达到刷子高度的值而设置。测量的力-距离依赖性分析的基础上的压缩的链上的表面上的相对说谎的胶体的理论处理装置。定量协议与实验获得所有参数组合。
2007-10-01 cond-mat.soft
Colloidal Flying Carpets
DNA在聚合物科学中扮演着特殊的角色，这不仅是因为它对互补的DNA单链具有高度的选择性识别，还因为细菌可以表达非常长但完全单分散的DNA链。后一个原因使得长DNA分子被广泛用作高分子科学中的模型体系。在这里，我们报告了不寻常的自组装发生在系统的胶体涂有很长的双链DNA。特别是，我们发现涂有如此长的DNA的胶体可以组装成独特的浮动晶体单层。浮动胶体结构具有潜在的有趣应用，因为这种有序结构可以在一个位置组装，然后沉积在其他地方。这将为组装多组分、分层的胶体晶体开辟道路。
2009-06-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Hopping and crawling DNA-coated colloids
本文通过实验观察DNA包覆胶体在互补链表面附近的扩散，发现其存在跳跃与爬行两种运动模式，并揭示低温下结合链密度增加导致爬行占优的机制，为长程自组装设计规则提供了解释。
2023-10-28 cond-mat.soft
Linker-mediated self-assembly of mobile DNA-coated colloids
开发为特定应用量身定制的材料的建造方法，并对建筑块的放置进行绝对控制，这是一个巨大的挑战。DNA包覆的胶体提供了实现可编程自组装的可能性，原则上，它可以在平衡状态下组装几乎任何结构，但在实验上仍然具有挑战性。在这里，我们提出了一个创新的系统连接介导的移动DNA包被的胶体（mDNAACCs），其中mDNAACCs是桥接的游离DNA连接在溶液中，其两个单链DNA尾巴可以结合特定的单链DNA受体的互补序列包被在胶体上。我们制定了一个平均场论有效地计算mDNACC之间的有效相互作用，其中DNA连接子的熵起着重要的作用。特别地，当溶液中的游离DNA接头与mDNACC上的相应受体之间的结合较强时，接头介导的胶体相互作用由取决于接头浓度的接头熵决定。
2020-05-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Surface-triggered cascade reactions between DNA linkers direct self-assembly of colloidal crystals of controllable thickness
用反应性DNA接头官能化胶体是编程自组装的通用方式。DNA选择性提供了对胶体-胶体相互作用的直接控制，从而允许结构的工程化，例如复杂的晶体或凝胶。然而，局部和有限结构的自组装仍然是一个具有许多潜在应用的开放问题。在这项工作中，我们提出了一个系统，其中功能化的表面引发的连接器之间的级联反应，导致自组装的晶体具有可控的层数。具体而言，我们认为胶体颗粒功能化的两个家庭的互补DNA连接器与移动锚定点，如在实验中发现的使用乳液或脂质双层。在本体中，由互补接头对形成的颗粒内连接防止颗粒间桥的形成，从而防止胶体-胶体聚集。然而，胶体与表面强烈相互作用，因为后者可以使颗粒内的连接不稳定。当与表面直接接触时，胶体被激活，这意味着它们具有更多准备反应的未配对DNA接头。然后，活化的胶体可以通过形成颗粒间的连接从本体中捕获和活化其他胶体。使用模拟和理论，通过现有的实验验证，我们澄清了热力学的激活和绑定过程，并解释如何粒子-粒子的相互作用，在吸附相，减弱作为从表面的距离的函数。后一种观察结果表明，自组装有限聚集体具有可控的厚度和平坦的固-气界面的可能性。我们的设计提出了一个新的途径来制造异质和有限的结构。
2018-12-19 cond-mat.soft physics.bio-ph
Statistical Mechanics of DNA-Mediated Colloidal Aggregation
我们提出了一个统计力学模型的聚集在胶体系统与DNA介导的相互作用。我们用DNA的杂化自由能$ΔG$和两个依赖于模型的性质：平均DNA桥数$\left< N\right>$和有效DNA浓度$c_{eff}$，得到了两粒子结合能的一般结果.我们计算这些参数为一个特定的DNA桥接方案。所有的$n$ -聚体，包括无限的聚集体的分数，被证明是一个单一的参数直接相关的两粒子结合能的通用功能。我们明确地考虑到部分遍历性的问题所产生的缓慢的DNA结合-解结合动力学，并引入的概念的角度定位的DNA连接。通过这种方式，我们得到了DNA热力学和DNA胶体系统中的整体聚集和熔化性质之间的直接联系。该理论的结果被证明是在定量协议与最近的两个实验与微米和纳米尺寸的颗粒。PACS编号：81.16.Dn、82.20.Db、68.65.- k，87.14.Gg
2007-02-27 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Tracking the Brownian motion of DNA-functionalized magnetic nanoparticles for conformation analysis beyond the optical resolution limit
University of Kassel（卡塞尔大学）；Center for Interdisciplinary Nanostructure Science and Technology (CINSaT)（跨学科纳米结构科学与技术中心）；Bielefeld University（比勒费尔德大学）
通过布朗运动分析DNA功能化磁性纳米颗粒的构象，超越光学分辨率极限，揭示水动力学标度与dsDNA长度的关系。
2026-02-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft physics.app-ph
Modeling the relative dynamics of DNA-coated colloids
我们构建了一个理论模型的动力学的微尺度胶体颗粒，建模为一个间隔，水平移动的DNA涂层的表面上，建模为一条线涂有弹簧，可以坚持的间隔。对快速的DNA动力学求平均，得到孤立粒子的演化方程，其中包含摩擦和扩散。DNA诱导的摩擦系数取决于DNA的物理性质，并且用弱相互作用DNA密集涂覆的1 $μ$ m胶体的典型参数值替代，得到比相应的流体动力学摩擦系数大约100倍的系数。我们使用平均场扩展的模型，以更高的维度来估计摩擦张量的光盘旋转和平移水平沿一条线。当DNA链非常硬和短时，圆盘滚动的摩擦系数接近于零，而圆盘滑动的摩擦仍然很大。总之，这些结果可能对DNA包被的胶体或其他配体-受体系统的动力学具有重要意义，这意味着DNA诱导的胶体之间的摩擦可能比流体动力学摩擦更强，应该纳入模拟，并且它非常依赖于相对运动的类型，可能导致颗粒聚集成由具有最小摩擦的路径控制的非平衡亚稳态。
2018-09-26 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Classical nucleation and growth of DNA-programmed colloidal crystallization
DNA包覆的胶体可以自组装成令人难以置信的多种晶体结构，但这种技术的应用受到对动态结晶途径的理解和控制不足的限制。为了应对这一挑战，我们使用微流体来量化DNA编程胶体晶体的自组装动力学，从热激活成核到晶体生长的反应限制和扩散限制阶段。我们的详细测量的温度和浓度依赖性的动力学在所有阶段沿结晶途径提供了一个严格的测试的经典理论的成核和生长。在考虑到微米级DNA包覆胶体的有限滚动速率后，我们发现这些经典理论的修改版本定量地预测了绝对成核和生长速率。最后，我们应用我们的模型来设计和演示组装大单晶的协议，包括具有明显结构着色的晶体，这是从胶体中创建下一代功能材料的重要步骤。
2021-05-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
With a little help of DNA: Morphological diversity of colloidal self-assembly
我们从理论上研究了一个二元系统，其中不同粒子的吸引力与类型无关的软核排斥相结合。该系统可能的实验实现是DNA覆盖的胶体的混合物，其中DNA溶液可以诱导排斥和吸引。该系统表现出令人惊讶的多样性和不寻常的形态。其中包括金刚石晶格和具有面内方序的膜相，这是自发致密化的一个引人注目的例子。
2001-06-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Assembly of Complex Colloidal Systems Using DNA
本文综述了DNA编程胶体自组装领域的最新进展，涵盖DNA包覆颗粒的有效相互作用设计、动态自组装路径、DNA origami复合亚基构建有限尺寸多组分结构，并展望了基于动力学理论实现多目标结构获取和能量耗散稳定新材料的前景。
2024-09-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Colloidomers: freely-jointed polymers made of droplets
自组装的一个重要目标是实现高保真的预编程结构。在这里，我们控制DNA官能化乳液的价态，以制备线性和支化模型聚合物或“胶体体”。簇大小的分布是一致的聚合过程中，液滴达到其规定的化合价。构象动力学表明，链是自由连接的，使得端到端的长度与键$N$的数目成比例，如$N^ν$，其中$ν\approx3/4$，在2D中与Flory理论一致。链扩散系数$D$近似为$D\propto N^{-ν}$，如Zimm模型所预测。与分子聚合物不同，胶体聚合物可以在温度循环下重复组装和拆卸，从而允许可重新配置的响应物质。
2018-05-09 cond-mat.soft
Kinetically limited valence of colloidal particles with surface mobile DNA linkers
我们的特点与表面移动的DNA连接动力学限制价条件下的胶体粒子的自组装。为此，我们提出了一个计算机模拟模型，定量捕捉这些系统的主要动态过程之间的相互作用，并允许在实验中达到的长时间尺度的模拟。该模型通过与现有实验结果的直接比较进行验证，显示出整体良好的一致性，包括测量的平均有效价及其概率分布作为粒子表面上的DNA接头的密度的函数。最后，模拟结果被用来证明粒子密度和特征DNA杂交时间对有效价的相反影响。
2022-10-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Theory and Simulation of DNA-Coated Colloids: a Guide for Rational Design
通过利用DNA杂交的精确选择性，DNA包被胶体（DNAACC）可以自组装成各种各样的结构。这个系统的美妙之处很大程度上源于其特殊的多功能性，以及正确选择嫁接的DNA序列可以对胶体相互作用进行精细控制。理论和模拟在自组装DNACC的优化设计中具有重要的作用.目前，强大的基于模型的设计工具并没有得到广泛的应用，因为理论文献是零散的，不同理论之间的联系往往不明显。在这个角度来看，我们的目标是讨论文献中描述的不同模型之间的相似性和差异，它们的基本假设，它们的优点和缺点。使用本综述中描述的工具，应该可以更合理地设计DNACCs的新型自组装结构，更一般地，设计配体-受体键用于控制相互作用的系统。
2016-01-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft physics.bio-ph
Competitive adsorption of surfactants and polymers on colloids by means of mesoscopic simulations
采用粗粒耗散粒子动力学模拟研究了功能化分子如聚合物、流变改性剂和表面活性剂分子在溶剂中的胶体颗粒上的竞争和协同吸附。结果表明，一个复杂的图片出现从模拟，其中分散剂和表面活性剂的吸附合作达到一定的浓度，在胶体颗粒上，但随着表面活性剂浓度的增加，它导致分散剂解吸。胶体分散体中流变改性剂的存在通过表面活性剂胶束与这些试剂的疏水位点的缔合而增加了复杂性。这里报告的模拟结果的分析清楚地指出，沿着不同的聚合物分子的疏水位点的自缔合的机制，负责他们的竞争和合作吸附。
2014-06-12 cond-mat.soft
Linker-mediated phase behavior of DNA-coated colloids
纳米技术研究的一个中心目标是确定纳米和微观成分之间的局部相互作用，以指导它们以可预测的方式组装。在这篇文章中，我们提出了一个新的范例，其中的DNA功能化的胶体粒子的自组装程序使用分散在溶液中的连接寡核苷酸。我们发现了一个相图，这是令人惊讶的丰富相比，其他DNA功能化的胶体颗粒，通过直接杂交相互作用的典型相图，包括在增加连接体浓度时的折返熔融转变，并显示多个连接体物种可以组合在一起，同时规定许多相互作用。一个新的理论预测所观察到的相行为定量没有任何拟合参数。总之，这些实验和模型为未来的可编程自组装研究奠定了基础，使编程组装完全可寻址的介观结构所需的数百种特定相互作用成为可能，同时也扩大了我们对胶体悬浮液中独特相行为的基本理解。
2019-03-14 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
The underappreciated role of nonspecific interactions in the crystallization of DNA-coated colloids
本文研究了非特异性相互作用对DNA包覆胶体二元混合物结晶的影响，发现改变空间位阻和范德华力可调控产生包括氯化铯型和铜金型在内的多种体心四方晶体，并通过模拟和理论模型揭示了特定与非特定力平衡决定晶体结构，强调了晶体工程设计中考虑非特异性相互作用的重要性。
2025-03-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Colloidal supported lipid bilayers for self-assembly
胶体支撑的脂质双层（CSLBs）的使用最近已扩展到创建胶体关节，类似于它们的宏观对应物，可以灵活地连接胶体颗粒。这些新的元素使组装的结构与内部程度的灵活性，但依赖于以前不受重视的性能：同时流动性的双层，横向流动性的插入（连接器）分子和胶体稳定性。在这里，我们的特点，在CSLBs的制造中的每一个步骤，鉴于这些要求，使用共聚焦显微镜和荧光恢复后光漂白（FRAP）。具体而言，我们已经研究了不同的颗粒特性（粗糙度，表面电荷，化学成分，聚合物涂层）的质量和流动性的支持双层的影响。我们发现，脂质聚合物在双层中的插入可以影响其均匀性和流动性。我们通过将脂质聚合物或双链惰性DNA插入到双层中来提高胶体稳定性。最后，我们包括表面移动的DNA接头，并使用FRAP来表征其横向流动性在其自由扩散和键合状态。我们的工作提供了一系列的实验工具，从控制自下而上的自组装模型膜研究的应用与CSLBs。
2018-07-19 cond-mat.soft
A DNA-encoded recipe to direct multi-stage colloidal assembly
Johns Hopkins University（约翰斯·霍普金斯大学）；Brandeis University（布兰迪斯大学）；Eindhoven University of Technology（埃因霍温理工大学）
本文提出一种基于DNA的配方，通过编程生物分子反应控制胶体自组装路径，实现对动力学稳定态的定向组装，展示了可编程的动力学控制在复杂结构形成中的潜力。
2025-09-27 cond-mat.soft
Macroscopic DNA-programmed photonic crystals via seeded growth
本文提出一种稳健的两步法协议，通过微流控液滴组装与晶种扩散限制生长，成功制备包含数百万光学级DNA功能化颗粒的宏观单畴光子晶体，克服了动力学陷阱，为DNA编程光子器件工程化扫除关键障碍。
2023-03-07 cond-mat.soft physics.optics
Adaptable DNA interactions regulate surface triggered self assembly
DNA介导的胶体颗粒之间的多价相互作用已经被广泛地应用于它们的编程体相行为和动态过程的能力。利用不同类型的DNA-DNA键之间的竞争，在这里，我们实验证明了在功能化表面的存在下，胶体自组装的选择性触发，这会引起粒子-粒子相互作用的变化。除了其相关的分层材料的制造与控制厚度，所提出的相互作用方案的固有的信号放大功能，使其有价值的生物传感应用。
2020-08-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Blunt-end driven re-entrant ordering in quasi two-dimensional dispersions of spherical DNA brushes
我们调查拥挤的构象和组装的限制，高度带电，厚的渗透制度的刷的影响。颗粒跟踪实验上越来越密集的悬浮液的胶体涂有超长双链DNA（dsDNA）片段揭示了非单调的颗粒收缩，聚集和重入有序。理论和模拟表明，收缩是由相邻刷中吸收的反离子施加的渗透压引起的，而聚集和重入有序是短程吸引力与静电排斥力竞争的效果。邻近刷子的dsDNA片段之间的平端相互作用是吸引力的原因，并且可以通过添加单价盐诱导自由端回折来调节。我们的研究结果表明，基地堆叠是一种模式平行杂交，以引导胶体组装，其中的吸引力可以通过盐度微调，并可能，接枝密度和温度。
2021-11-26 cond-mat.soft
Geometrically programmed self-limited assembly of tubules using DNA origami colloids
自组装是在纳米尺度上制造功能材料的最有前途的策略之一，但需要新的设计原则来制造自限制架构，而不是空间无限的周期性晶格结构。为了应对这一挑战，我们探讨了一个特定类别的自限性结构：圆柱形小管的可寻址组装和自封闭组装之间的权衡。我们使用DNA折纸制作三角形亚基，这些亚基具有特定的、价限的相互作用和设计的结合角，并研究它们组装成具有自限宽度的小管，其宽度远大于单个亚基的大小。在最简单的情况下，通过几何编程相邻子单元之间的二面角，从单个组分组装小管。我们表明，小管的长度可以达到许多微米，它们的平均宽度可以通过二面角规定。我们发现，有一个分布的宽度和手性的小管，我们合理化开发一个模型，认为有限的弯曲刚度的组装结构，以及自我封闭的机制。最后，我们证明了小管的分布可以通过增加亚基种类的数量来进一步塑造，从而增加组装的复杂性，并证明使用两个亚基种类成功地将可用的终态数量减少了一半。这些结果有助于阐明装配复杂性和几何形状在自限装配中的作用，并可以扩展到其他自限结构，如壳、环或三周期框架。
2022-03-02 cond-mat.soft
Phase Behavior and Selectivity of DNA-linked Nanoparticle Assemblies
我们提出了一个模型，可以解释实验观察到的DNA-纳米粒子组装体的相行为（R。Jin等人，JACS 125，1643（2003）; T. A. Taton等人，Science 289，1757（2000））。溶解的DNA连接体与DNA包覆的纳米颗粒的结合可以通过利用服从分数统计的量子颗粒的类比来描述。根据实验结果，我们预测的纳米胶体的相分离温度增加的DNA覆盖的胶体表面。加入盐后，分层温度随盐浓度的增加而增加。我们的分析提出了一种实验策略，将微观DNA序列映射到DNA纳米颗粒溶液的宏观相行为上。这种方法应该提高检测特定DNA序列中（单个）突变的方法的效率。
2004-02-11 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A new configurational bias scheme for sampling supramolecular structures
我们提出了一个新的模拟方案，它允许一个有效的采样的可重构的超分子结构的聚合物结构功能化的反应性结合位点。该算法是基于Siepmann和Frenkel的构型偏置方案，并通过改变超分子网络的拓扑结构的可能性，由非局部蒙特卡罗算法提供动力。这样的计划是通过一个多尺度的建模，合并粗粒度的模拟，描述典型的聚合物构象，与实验结果占自由能项参与的活性位点的反应。我们测试的新算法的系统的DNA涂层胶体，我们计算的杂交自由能成本与绑定的单链DNA终止的互补核苷酸的短序列。为了证明我们的方法的多功能性，我们还考虑了由受体功能化的聚合物，其结合由配体修饰的表面。特别是，我们计算吸附的聚合物的状态密度作为形成的配体-受体复合物的数量的函数。这样的量可以用于研究吸附的聚合物的构象特性，当设计具有定制特性的吸附时有用。我们成功地比较结果与平均场论的预测。我们相信，所提出的方法将是一个有用的工具，调查超分子结构所产生的功能化聚合物之间的直接相互作用，有效的数值方法的调查仍然缺乏。
2014-12-09 cond-mat.soft
Molecular Theory for Self Assembling Mixtures of Patchy Colloids and Colloids with Spherically Symmetric Attractions: The Single Patch Case
在这项工作中，我们开发的第一个理论模型自组装混合物的单补丁胶体和胶体与球对称的吸引力。在理论的发展中，我们限制了相互作用，使得斑片状和球对称胶体之间存在短程吸引，但是斑片状胶体不吸引斑片状胶体，球对称胶体不吸引球对称胶体。这导致混合物可逆地自组装成胶体星形分子的温度、密度和组成依赖性。这种类型的混合物最近已经通过接枝互补单链DNA合成[Feng et al.，Advanced Materials 25（20），2779-2783（2013）]作为理论的定量测试，我们进行新的蒙特卡罗模拟以研究这些混合物的自组装;发现理论和模拟非常一致。
2013-07-18 cond-mat.soft
Theory and modeling of particles with DNA-mediated interactions
近年来，利用DNA用于纳米技术应用的建议引起了极大的关注。这些想法的潜在应用范围从胶体晶体的可编程自组装到生物传感器和基于纳米颗粒的药物递送平台。在第一章中，我们介绍了该系统，它一般由专门设计的DNA标记功能化的胶体颗粒。DNA标记上的碱基序列决定了粒子的类型。由于互补单链DNA之间的杂交，可以通过选择适当的DNA标记序列在颗粒之间引入特异性的、类型依赖性的相互作用。在第二章中，我们开发了一个统计力学描述的DNA介导的相互作用的颗粒的聚集和熔化行为。在第三章中，我们提出了一个模型来描述形成可逆键锁连接的粒子的动态偏离和扩散。在第四章中，我们提出了一种使用DNA支架自组装纳米粒子簇的方法。第五章讨论了一种自然的延伸，纳米粒子簇的可编程自组装，其中所需的簇几何形状是使用DNA介导的相互作用编码的。在第六章中，我们考虑了一种基于纳米颗粒的药物递送平台，用于靶向细胞特异性化疗。在第七章中，我们提出了未来的研究展望：DNA介导的胶体结晶和堵塞之间的联系，以及自组装中的逆问题。
2008-05-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Designing binary mixtures of colloidal particles with simple interactions that assemble complex crystals
Texas A&M University（德克萨斯农工大学）；Auburn University（奥本大学）
本文通过相对熵最小化设计二元胶体粒子对势，实现复杂晶体超晶格的自组装，展示了简单相互作用可构建复杂结构，并探讨了初始条件和组装协议对结果的影响。
2025-07-17 cond-mat.soft
Error-proof programmable self-assembly of DNA-nanoparticle clusters
我们从理论上研究了一种新的通用方案的可编程自组装的纳米粒子成所需的几何形状的集群。这个问题的动机是高选择性的DNA介导的胶体颗粒之间的相互作用的可行性。通过分析一个简单的通用模型和一个更现实的描述的DNA胶体系统，我们表明，它是可能的抑制系统的玻璃态行为，并使自组装几乎防错。该方案需要可拉伸的颗粒间连接体（例如足够长的DNA）和软排斥势的组合。计算了几种类型集群的干扰相位图和错误概率。我们的计划的实验实施的前景进行了讨论。PACS编号：81.16.Dn、87.14.Gg、36.40.Ei
2007-02-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Specificity, flexibility and valence of DNA bonds guide emulsion architecture
DNA相互作用的特异性和热可逆性使得晶体结构、自复制材料和胶体分子能够自组装。由于DNA配体的流动性和它们在结合液滴之间形成的补丁，将DNA接枝到乳液的液体界面上导致令人兴奋的新的建筑可能性。在这里，我们表明，这些粘附补丁（化合价）的大小和数量是可以控制的。化合价2导致乳液液滴的柔性聚合物，而高于4的化合价导致刚性液滴网络。一个简单的热力学模型定量地描述了增加的补丁大小与液滴半径，DNA浓度和刚度的系链的粘性端。所述斑块在具有互补DNA链的液滴之间形成，或者可替代地，具有互补胶体纳米颗粒以介导液滴之间的DNA结合。这种乳液系统通过不同的DNA键打开了更复杂结构的定向自组装的途径，这些DNA键具有不同的强度和受控的价态和灵活性。
2013-03-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Colloidal layer deposition with a controllable number of layers and compositional order
Birla Institute of Technology and Science Pilani（比拉理工学院皮拉尼分校）；Université Libre de Bruxelles (ULB)（布鲁塞尔自由大学）
本文设计了一种二元悬浮液与表面结合的系统，通过DNA寡聚物调控胶体自组装，实现可控层数和组分有序的胶体聚集。
2026-09-01 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.comp-ph
Self-assembly of finite-sized colloidal aggregates
具有所寻求的形态的自组装有限尺寸胶体聚集体的挑战之一是在微观尺度上精确分选胶体位置以避免形成脱靶结构的必要性。微流体平台通过将进入目标聚集体的胶体的精确量加载到单个液滴中来解决这个问题。使用理论和模拟，在本文中，我们验证了一个更通用的设计，使我们能够制造不同类型的有限尺寸的聚集体，包括胶体分子或核壳簇，从有限密度悬浮液的各向同性胶体散装。在我们的模型中，粒子之间的相互作用是由DNA连接器与移动拴系点介导的，在实验中发现，使用DNA低聚物标记的疏水复合物浸入支持的双层。通过微调的强度和不同类型的连接器的数量，我们证明了控制的聚集体的形态，特别是，分子的价态和核壳簇的大小的可能性。在一般情况下，我们的设计显示了多价相互作用如何在平衡条件下导致微相分离。
2020-01-30 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
DNA-Programmed Mesoscopic Architecture
我们研究了纳米粒子（NPs）的自组装成有限的介观结构与编程的局部形态和复杂的整体形状的问题。我们提出的构建块是用DNA定向官能化的NP。相互作用的方向性和选择性的组合允许避免不需要的亚稳态配置，其已经被证明即使在简单得多的系统中也会导致缓慢的自组装动力学。通过数值模拟，我们表明，各种目标介观物体可以设计和自组装在接近完美的产量。它们包括立方体，金字塔，盒子，甚至帝国大厦模型。我们总结了我们的研究结果与一套设计策略，导致成功的自组装的范围广泛的介观结构。
2013-11-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
