Comparison of structure and transport properties of concentrated hard and soft sphere fluids
利用牛顿动力学和布朗动力学模拟，研究了硬球和软球的结构和输运性质。使用逆幂势（$V\sim r^{-n}$，其中$1/n$为势软度）对软球进行建模。虽然压力，扩散系数和粘度取决于在恒定密度的颗粒柔软度高达极高的值的$n$，我们表明，缩放的密度与凝固点为每个系统有效地崩溃这些参数为$n\geq 18$（包括硬球），大密度。在凝固点，所有系统的长程结构是相同的，当距离以粒子间距离为单位测量时，但差异出现在短距离（由于相互作用势的不同形状）。这转化为在短时间内的速度和应力自相关函数的差异，虽然他们同意给予相同的值的相应的传输系数（相同的密度冻结比）;微观动力学也影响短期行为的关联函数和绝对值的传输系数，但相同的缩放与冻结密度工程牛顿或布朗动力学。对于硬球，应力自相关函数的短时间行为进行了详细的研究，定量地证实了它的理论推导形式。
2009-01-16 cond-mat.soft
Entropic identification of the first order freezing transition of a suspension of hard sphere particles
本文分析了硬球悬浮液粒子流自关联函数的实验结果。颗粒之间的相互作用是由溶剂中的热激活声激发介导的。这些声学模式相当于系统的（能量）微观状态，并且通过它们的正交性，这些模式中的每一个都可以用独立的布朗粒子流来识别。因此，系统的能量状态的分区是印象深刻的CAF。这种印象提供了一种新的测量熵和位置的分区/熵限制在一个包装分数，符合所观察到的悬浮液的一阶冻结过渡。
2020-04-23 cond-mat.soft physics.chem-ph
Structure and kinetics in the freezing of nearly hard spheres
我们认为均匀的结晶率在共聚焦显微镜实验胶体近硬球在单颗粒水平。这些我们比较布朗动力学模拟仔细建模的柔软性与汤川势的相互作用，考虑到静电荷存在于实验系统中。胶体流体的结构和动力学的实验和模拟之间有很好的匹配，所以我们有信心，模拟系统是接近的实验。在我们可以访问的制度，我们发现实验和模拟之间的结晶速率合理的协议，注意到，在实验中较大的系统尺寸，使临界核的形成，因此结晶在较低的过饱和度比模拟。我们进一步研究了亚稳流体的结构与一种新的结构分析，拓扑簇分类。我们发现，在密度的硬球流体成为亚稳态，占主导地位的结构是一个集群的m=10粒子与五重对称。在粒子水平上，我们发现了三种结晶过程：亚稳流体（主要由m=10的团簇组成）、晶体和在类晶体环境和其他（m \neq 10）结构之间频繁跳跃的过渡区
2012-06-24 cond-mat.soft
Freezing of Polydisperse Hard Spheres
本文用计算机模拟固相，并采用精确的流体状态方程，研究了多分散硬球混合物的流体-晶体平衡。本文提出了一种新的计算多分散流体平衡时结晶相组成的方法。根据模拟结果，讨论了理论方法中的一些常见假设及其结果。最后，没有证据表明存在的终端多分散性的流体相被发现为多分散性硬球，这一发现与以前的分子模拟结果的不一致的解释方面的固有局限性的一些方法建模的化学势作为粒径的函数。
1999-05-19 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Freezing and clustering transitions for penetrable spheres
我们考虑一个球形粒子系统，当粒子间距离小于球体直径且外部为零时，通过等于有限常数的对势相互作用。该模型可以作为溶剂中胶束间相互作用的原型[C. Marquest和T. A. Witten，J.Phys.France 50，1267（1989）]。这些可穿透的球体的相图研究使用细胞和密度泛函理论的固相与流体相的模拟相结合。该系统显示不寻常的相行为，由于这样的事实，即在固体中，最佳的配置时，达到一定比例的晶格位置被一个以上的粒子，我们称之为“集群”的属性。我们发现，从流体冻结之后，通过增加密度，通过级联的二阶，集群过渡的晶体。
1998-10-09 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Layering, freezing and re-entrant melting of hard spheres in soft confinement
禁闭可以对各种颗粒系统的行为产生显着影响，因此它是物理和技术许多不同领域的重要现象。在这里，我们调查所发挥的作用的软限制潜力。利用巨正则蒙特卡罗模拟，我们确定了在一维中被一个调和势约束在一个平面上的三维硬球的相图。相位行为强烈地依赖于密度和谐波约束的刚度。虽然我们发现熟悉的序列的限制六角形和正方形对称包装，我们没有观察到任何通常的干预有序相。相反，在强约束下系统相分离，或在较弱约束下形成分层重入液相。这种行为可能是由于软约束势中较大的位置自由度以及约束能对总自由能的贡献。通过简单地改变限制条件（例如在介电泳阱中）可以诱导或抑制特定结构的事实对于涉及胶体颗粒的自组装结构的应用是重要的。
2012-12-13 cond-mat.soft
Fluid-solid transition in hard hyper-sphere systems
在这项工作中，我们提出了一个数值研究，分子动力学模拟的基础上，估计在D = 4，5，6和7维的硬球和超球系统的凝固点。我们研究了共存区径向分布函数（RDF）随密度的变化。我们从密度高于熔点的晶态开始模拟，然后向下移动到低于凝固点的液态密度。对于所有检查的尺寸（包括D = 3），观察到RDF的第一最小值的高度以几乎连续的方式围绕冻结密度变化，并且类似于二阶相变。有了这些结果，我们提出了一个数值方法来估计凝固点作为一个功能的尺寸D使用数值拟合和半经验的方法。我们发现，凝固点的估计值是非常接近以前报道的数值模拟和理论方法D = 6加强所提出的方法的有效性。这也适用于D = 7的数值模拟，给出了该维度的凝固点的新估计。
2010-12-06 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Melting and Freezing Lines for a Mixture of Charged Colloidal Spheres with Spindle-Type Phase Diagram
我们已经测量的相行为的二元混合物的带电荷的胶体球的尺寸比为0.9和0.96的电荷比作为粒子数密度n和组合物p的函数。在彻底去离子条件下的水悬浮液形成的体心立方结构的所有组合物的固溶体。凝固线和熔化线作为组成的函数表现出相反的行为，并打开一个宽的，纺锤形的共存区域。缺乏更复杂的处理，我们在我们的混合物中的相互作用模型作为一个有效的单组分对能量占数加权有效电荷和屏蔽常数。使用这种描述，我们发现，在实验误差内的实验熔点的位置符合单分散，单组分汤川系统在几个理论方法预测的熔点的范围。我们进一步讨论，详细了解确切的相图形状，包括组成依赖的共存区的宽度将需要一个扩展的理论治疗。
2010-09-08 cond-mat.other cond-mat.soft
Phase behaviour of polydisperse spheres: simulation strategies and an application to the freezing transition
在多分散颗粒的致密系统中的相变的统计力学对计算机模拟和分析理论提出了独特的挑战。的核心困难，即正确处理与共存相之间的颗粒尺寸分馏，是在这种系统上以前的模拟工作的批评的背景下。专门的蒙特卡罗模拟技术和时刻自由能法计算，能够治疗分馏准确，然后描述和部署研究的流体-固体过渡的排斥性球形粒子的组装所描述的顶帽“父”分布的颗粒尺寸。描绘的固体-流体共存区域的云曲线被映射为多分散度的函数$δ$，和初始的“阴影”相的属性。共存区被发现转移到更高的密度作为$δ$增加，但没有表现出急剧变窄预测的许多理论和一些模拟。
2010-08-18 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crystal structures and freezing of dipolar fluids
我们研究了在T=0时具有嵌入点偶极子的球形粒子的经典系统的晶体结构。铁电基态能量的计算使用推广的埃瓦尔德求和技术。由于与非极性情况相比对称性降低，晶体从来不是严格的立方体。对于Stockmayer（即，Lennard-Jones加偶极）相互作用在增加偶极矩时发现了三个相：六方、体心正交和体心四方。一个更丰富的相图出现的偶极软球与一个纯粹的排斥逆幂律势$\sim r^{-n}$。在指数$n=12$附近发生定性不同的相位序列之间的交叉。结果适用于电流变液和磁流变液。除了精确的基态分析，我们研究了冻结的Stockmayer流体的密度泛函理论。
2000-10-21 cond-mat.soft
Freezing by Monte Carlo Phase-Switch
我们描述了一个Monte Carlo程序，它允许采样的不相交的配置空间与结晶相和流体相，在一个单一的模拟。该方法利用偏置采样技术，以提高网关状态的概率（在每个阶段），这是这样的一个全球开关（到其他阶段）可以实现。平衡凝固点参数可以直接确定;统计不确定性规定透明;和有限尺寸的影响量化系统。该方法是潜在的相当普遍的，我们将其应用到冻结硬球。
2000-09-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Re-entrant Melting in Polydisperse Hard Spheres
多分散性对硬球冻结转变的影响在一个时刻的描述内检查。在低的多分散性，一个单一的流体到晶体的转变被恢复。随着多分散性的增加，我们发现了一个密度，高于该密度，晶体熔融回非晶相。结晶相稳定的密度范围随着多分散性的增加而缩小，直到在一定水平的多分散性下，晶体从平衡相图中完全消失。这两个过渡收敛到一个单一的点，我们确定为多分散类似物的一个点的浓度相等。在这一点上，冻结转变在热力学意义上是连续的。
1999-02-02 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Re-entrant melting and freezing in a model system of charged colloids
我们研究了带电和空间稳定的胶体的相行为，使用共聚焦显微镜在极性较低的溶剂（介电常数5.4）。随着胶体体积分数的增加，我们发现在0.0415+/-0.0005处从流体转变为体心立方晶体，然后在0.1165+/-0.0015处发生再入熔融。第二种晶体的不同的对称性，随机六方密堆积，形成的体积分数约为0.5，类似于硬球。我们将有趣的相行为归因于强烈依赖于体积分数的颗粒相互作用，主要是由于胶体电荷的变化。在这种低极性体系中，胶体通过离子吸附获得电荷。低离子强度导致在升高的体积分数下每个胶体的离子较少，因此导致密度依赖性胶体电荷。
2005-12-27 cond-mat.soft
Equilibrium interfacial free energies and Turnbull coefficient for bcc crystallizing colloidal charged sphere suspensions
我们扩展以前的分析数据的熔体-核的界面自由能，$γ$，从光学实验获得的带电胶体球，体心立方（bcc）晶体结构的结晶悬浮液。编译数据从五个纯物种具有不同的多分散性和一个二元混合物，我们发现平衡熔体-晶体界面能是相当大的硬球参考值。这个量和冷冻熵都随着多分散性的增加而减少。此外，我们给出了第一个实验测定的体心立方结晶材料的特恩布尔系数。观察值$C_{T, bcc} \approx 0.3$同意与短到中等范围的相互作用的bcc系统的理论预期。
2014-03-25 cond-mat.soft
Structural precursor to freezing: An integral equation study
最近的模拟研究引起了人们的注意的肩膀，形成在第二个高峰的径向分布函数的硬球密度接近冻结，这是与当地的晶体有序的致密流体。我们解决这个结构的前体冻结使用非齐次积分方程理论能够描述本地包装约束的高精度。短程吸引相互作用的添加导致众所周知的流体-固体共存区域作为吸引强度的函数的加宽。在我们计算的径向分布函数的肩膀的外观被发现是一致的，为一个简单的模型势的共存区域扩大，从而表明，肩不完全是一个高密度堆积效应。
2008-08-01 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Formation of Polymorphic Cluster Phases for Purely Repulsive Soft Spheres
我们提出的结果，从密度泛函理论和计算机模拟，明确地预测发生的一阶冻结过渡的一大类超软模型系统成簇晶体。团簇由完全重叠的粒子组成，在没有吸引力的情况下出现。参与团簇的粒子数量与密度呈线性关系，因此晶体具有与密度无关的晶格常数。聚集伴随着多形态的bcc-fcc转变，fcc是高密度下的稳定相。
2005-11-07 cond-mat.soft
Looking for a compact semi empirical equation of state for hard spheres: possibility of a glassy transition and random loose packing
高密度硬球流体的状态方程在无规密堆积极限下应呈现一个简单极点。在这里，我们表明，试图获得一个紧凑的半经验的状态方程，同时兼容的渐近行为，并与已知的维里系数提出了一个分析的困难，可以解决，如果发生在无序的亚稳相的密度介于凝固点和随机密堆积限制，数值接近的熔点之间的玻璃化转变。过渡点的估计值，这是确定与随机松散包装，是在较好的协议与早期的估计。
2019-08-13 cond-mat.soft
How ice grows from premelting films and water droplets
在接近三相点时，冰的表面被一层薄薄的液体层（所谓的准液体层）覆盖，这层液体层对冰的生长和融化速率有着至关重要的影响。实验探针不能观察到这层以下的生长过程，气相沉积生长的经典模型不考虑预熔膜的形成。在这里，我们开发了一个介观模型的液膜介导的冰的增长，并确定各种由此产生的增长制度。在低饱和度下，冻结通过阶地扩展进行，但是被掩埋的固体的运动通过液体传递到外部液体-蒸汽界面。在较高的饱和度下，水滴凝结，下面形成一个大的陨石坑，并且在水滴下面进行冻结而无法检测。我们的方法是一个一般的框架，自然模型冻结接近三相共存，并提供了冰的生长和融化的第一原理理论，这可能被证明是有用的地球科学。
2021-01-21 cond-mat.soft physics.ao-ph physics.chem-ph
Hexatic phase and cluster crystals of two-dimensional GEM4 spheres
经典粒子的二维晶体是非常奇特的，因为熔化可以发生在两个步骤中，以连续的方式，通过一个中间的六角流体相表现出准长程取向秩序。另一方面，三维球体通过广义指数形状的快速衰减的有界势（GEM 4势）相互排斥，可以冻结成簇晶体，允许每个晶格位置有一个以上的粒子。在此，我们研究了低空间维数和极端的潜在软的组合效果，通过调查的二维（2D）GEM4系统的相行为。结合密度泛函理论和自由能数值计算，我们表明，二维GEM 4系统显示一个普通的和几个集群的三角形晶体相，只有普通晶体首先熔化成六角相。在加热时，各种簇晶体之间的差异逐渐消失，最终留下一个单一的未分化的簇相与压力调制的位置占用。
2014-11-17 cond-mat.soft
Hard-sphere solids near close packing: Testing theories for crystallization
硬球的冻结转变已经被各种版本的密度泛函理论（DFT）很好地描述。这些理论应该拥有密排晶体作为一个特殊的限制，这代表了一个极端的测试场的质量，这种液体状态为基础的理论。因此，我们研究的硬球晶体的结构和热力学在此限制的DFT预测。我们研究了Ramakrishnan-Yussouff（RY）近似和Rosenfeld及其同事开发的基本测度理论（FMT）的两个变体。我们允许一般形状的密度峰，超越常见的高斯近似。在所有的情况下，我们发现，在接近紧密堆积，峰宽消失成比例的粒子之间的自由距离和自由能依赖于几何上的a。然而，不同的峰形和下一个领先的自由能的贡献结果从不同的近似泛函。对于RY理论，在高斯近似下，我们建立了结晶溶液形成一个闭环，其中稳定和不稳定的分支都连接到a=0处的密堆积点，这与不存在液-固旋节线一致。该版本的FMT，以前已被应用到冻结，预测渐近阶跃状密度分布局限于自洽细胞理论的细胞。但最近提出的改进版本，采用张量加权密度产生更广泛的，几乎高斯峰，这是非常好的协议与计算机模拟。
1999-07-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Geometrical Frustration: A Study of 4d Hard Spheres
三维球体的最大吻数Voronoi多面体是二十面体，四面体是Delaunay镶嵌中可以显示的最小体积。没有周期性晶格是一致的，因此这些密集的包装是几何挫折。由于二十面体可以由几乎完美的四面体组装而成，因此术语“二十面体”和“多四面体”堆积经常互换使用，这使得几何挫折的真正起源不清楚。在这里，我们报告了一个计算研究冻结的4D硬球，其中的densitivVoronoi集群是兼容的densitivcrystal的对称性，而多四面体的顺序不是。我们观察到，在其他可比的条件下，晶体成核在4D是不太容易比在3D。这表明，这是几何挫折的多面体结构，抑制结晶。
2008-11-25 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crystal Nucleation of Highly-Screened Charged Colloids
通过蒙特卡洛模拟与自由能计算，揭示高度屏蔽带电胶体的成核行为，证明即使极小的电荷量也能显著改变相边界和成核势垒，表明轻度带电胶体不能简单视为硬球。
2022-06-27 cond-mat.soft
Why do ultrasoft repulsive particles cluster and crystallize? Analytical results from density functional theory
我们证明了超网链封闭的准确性和平均场近似的计算系统的流体状态的性质相互作用的有界和正定对潜在的振荡傅立叶变换。随后，我们证明了一个双线性，随机相位密度泛函的任意非均匀相位相同的系统的有效性。在此泛函的基础上，我们解析地计算了后者的冻结参数。我们明确地表明，稳定的晶体具有晶格常数，是独立的密度和其值是由对电位的傅里叶变换的负最小值的位置决定。这种性质与集群的存在是等价的，集群的人口比例与密度成正比。我们建立，无论形式的相互作用势和冻结线上的位置，所有的集群晶体有一个通用的林德曼比L = 0.189在冻结。我们进一步明确了上述密度泛函和晶体的谐波理论之间的联系。这使我们能够建立一个等价的集群的出现和存在的负傅立叶分量的相互作用潜力。最后，当相互作用陡度和空间维度的极限都以特别描述的方式被取为无穷大时，我们将手头的模型类与无限维硬球系统联系起来。
2007-02-22 cond-mat.soft
Phase behavior of hard spheres confined between parallel hard plates: Manipulation of colloidal crystal structures by confinement
我们使用大量的计算机模拟研究了两个平行硬板之间的硬球的相行为。我们确定了完整的平衡相图为任意密度和板分离从一个到五个硬球直径使用自由能计算。我们发现一个一阶流固转变，这对应于毛细管冻结或融化取决于板分离。共存的固相由三角形或正方形对称的结晶层组成。增加板间距，我们发现一个序列的晶体结构从n三角形（n+1）平方（n +1）三角形，其中n是晶体层数，在协议的胶体实验。在高密度下，正方形相到三角形相之间的过渡被中间结构介入，例如，棱柱、屈曲和菱形相。
2006-06-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A first-order phase transition at the random close packing of hard spheres
将相同尺寸的球体随机填充到容器中始终导致密度为约64%的静态配置。随机紧密堆积（RCP）的普遍存在，而不是74%的最佳晶体阵列，回避了这个经验推导状态背后的物理定律的问题。事实上，没有任何宏观量的特征与观察到的包装极限相关的不连续性。在这里，我们表明，RCP可以被解释为一个热力学奇点的表现，它定义为“凝固点”在一阶相变之间的有序和无序的包装相。尽管颗粒物质的非热性质，我们表明，它是伴随着急剧的不连续性的体积和熵的过渡的热力学特征。这发生在一个临界压实度，这是强度变量，发挥作用的温度在颗粒物质。我们的研究结果预测的实验条件所需的形成一个堵塞的晶体通过计算模拟的“融合熵”。这种方法很有用，因为它将复杂系统中的平衡问题映射到统计力学中更简单的框架上。
2016-03-28 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Equilibrium Fluid-Crystal Interfacial Free Energy of Bcc-Crystallizing Aqueous Suspensions of Polydisperse Charged Spheres
界面自由能是亚稳熔体结晶过程中的一个中心量。在带电胶体球的悬浮液中，成核和生长动力学可以从光学实验中准确地测量。在以前的工作中，从这个数据有效的非平衡值之间的界面自由能的新兴体心立方核和相邻的熔体在依赖于熔体相和结晶相之间的化学电势差，使用经典的成核理论。观察到界面自由能的严格线性增加作为增加的亚稳定性的函数。在这里，我们进一步分析了五个带电球体和一个二元混合物的水悬浮液的数据。我们利用一个简单的外推方案，并解释我们的研究结果，鉴于特恩布尔的经验规则。我们的第一个估计的减少界面自由能，$σ_{0,bcc}$，共存的平衡流体和bcc-晶体相之间是几个$k_BT$的顺序。它们的值是不相关的任何静电相互作用参数，而是显示出系统的减少，增加尺寸多分散性和较低的值的混合物相比，纯组分。同时，$σ_0$与冻结熵也呈现近似线性相关。因此，严格单分散带电球体的平衡界面自由能可能更大。
2015-12-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Phase behavior of a deionized binary mixture of charged spheres in the presence of gravity
我们报告的相行为的水二元带电球悬浮液在彻底去离子条件下作为小颗粒的数量分数p和总的数密度n的函数。粒径比为0.557的混合物显示出复杂的相图。没有组成顺序的体心立方晶体的形成占主导地位。我们观察到在0.55 < p < 0.95处晶体稳定性急剧降低的区域，其中在高于n = 26 μ m-3的密度下，最小值位于p = 0.8 +/-0.05处。在p = 0.4时观察到稳定性增强的峰值区域。进一步的光散射实验进行表征的结晶时间尺度，密度分布和形成的相的组成。对于0.82 > p > 0.95，晶体形成部分地由重力辅助，即在共存范围内，两种物质的重力分离先于晶体形成样品。在对应于降低的晶体稳定性的组合物范围内，仅得到凝固线和熔化线的下限，但保留了相图的一般形状。在p = 0.93和n = 43 μ m-3时，两种不同的晶相共存，而在p = 0.4时，静态光散射实验中出现了额外的布拉格峰。这强烈表明，我们观察到的低共熔的稳定性降低的区域，而在p = 0.4的增强的稳定性似乎与化合物的形成。
2009-05-04 cond-mat.other cond-mat.soft
Restricted Dislocation Motion in Crystals of Colloidal Dimer Particles
在高面积分数下，胶体二聚体颗粒的单层形成简并晶体（DC）结构，其中颗粒叶占据三角形晶格位点，而颗粒沿三个晶格方向中的任一个随机取向。我们报告说，位错滑移在DC被阻止某些粒子的取向。这些障碍物之间的晶格常数的平均数是4.6 +/- 0.2在实验观察到的DC晶粒和6.18 +/- 0.01在模拟单晶DC。观察到超过这些障碍物的位错传播通过位错反应进行。我们估计，位错对分离通过这样的反应，否则缺陷免费DC的能量成本与最终的分离线性增长，暗示DC的材料特性可能是显着不同的2-D晶体的球体。
2008-11-07 cond-mat.soft
